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論文

Hydrogen gas measurements of phosphate cement irradiated during heat treatment

入澤 啓太; 工藤 勇*; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 中澤 修

QST-M-16; QST Takasaki Annual Report 2017, P. 63, 2019/03

廃棄物管理の観点から、放射性分解H$$_{2}$$ガスをできる限り抑制することは、長期保管及び処分時において火災や爆発のリスクを低減するためには、望ましい。そのため、加熱処理による水分率を最小化した代替セメント固化技術を開発している。本技術は、90$$^{circ}$$C、非照射下において、実現可能であることが報告されている。実際の廃棄物は放射性であり、本技術の適用が放射性分解H$$_{2}$$ガスの抑制に効果的であるかどうかは、未だ不明である。そこで、本技術によって作製されたリン酸セメントから発生した放射性分解H$$_{2}$$ガスを直接、分析した。その結果、本技術の適用により、放射性分解H$$_{2}$$ガスが低減でき、そのリスク低減につながることがわかった。

論文

Micro-PIXE analysis study of ferrite products synthesized from simulated radioactive liquid waste containing chemical hazardous elements

阿部 智久; 嶋崎 竹二郎; 大杉 武史; 中澤 修; 山田 尚人*; 百合 庸介*; 佐藤 隆博*

QST-M-16; QST Takasaki Annual Report 2017, P. 140, 2019/03

フェライト処理による有害元素の固定化技術の開発のため、固定化性能に影響を及ぼす可能性のある陰イオンを分析する必要がある。本研究では、異なる金属元素を複数の鉄源を用いて合成したフェライトのマイクロPIXE分析を行い、合成したフェライトの違いを組成の観点から明らかにすることを試みた。元素のマッピングデータとピクセルごとの信号強度の相関をとった結果、Agでは、陰イオンの分布がいずれも0に近い部分に分布していた。また、Pbでは横軸に広がった分布となっており、Crでは縦軸に広がった分布となった。今回の結果では、陰イオンの種類ではなく、対象とする金属元素により分布の相関に違いがあることがわかった。

論文

Application of phosphate modified CAC for incorporation of simulated secondary aqueous wastes in Fukushima Daiichi NPP, 1; Characterization of solidified cementitious systems with reduced water content

Garcia-Lodeiro, I.*; Lebon, R.*; Machoney, D.*; Zhang, B.*; 入澤 啓太; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 目黒 義弘; 木下 肇*

Proceedings of 3rd International Symposium on Cement-based Materials for Nuclear Wastes (NUWCEM 2018) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2018/11

Processing of contaminated water from Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (NPP) results in a large amount of radioactive aqueous wastes, with a significant amount of radioactive strontium ($$^{90}$$Sr) and inorganic salts (mainly chlorides). It is challenging to condition these wastes using the conventional cementation because of the significant contamination and associated risk of hydrogen gas generation. The present study investigates the applicability of calcium aluminate cement (CAC) modified with phosphates (CAP) for incorporation of simulated secondary aqueous wastes. The use of CAP system is interesting because it may allow the reduction of water content, and the risk of hydrogen gas generation, since the solidification of this systems does not solely rely on the hydration of clinker phases. CAC and CAP pastes were prepared intermixing with different secondary aqueous wastes (concentrated effluent, iron co-precipitation slurry and carbonate slurry) and cured at either 35$$^{circ}$$C or 90$$^{circ}$$C in open systems for 7 days. Overall, the incorporation of the simulated wastes did not significantly alter the development of CAP or CAC, maintaining the integrity of their microstructure. However, because of the high Cl$$^{-}$$ content in the simulated wastes, CAC system showed formation of the Friedel's salt (Ca$$_{2}$$Al(OH)$$_{6}$$Cl(H$$_{2}$$O)$$_{2}$$). On the other hand, formation of chlorapatite-type phase was detected in the CAP systems cured at 90$$^{circ}$$C.

論文

Characterization of phosphate cement irradiated by $$gamma$$-ray during dehydration

入澤 啓太; 工藤 勇*; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 中澤 修

QST-M-8; QST Takasaki Annual Report 2016, P. 63, 2018/03

福島第一原子力発電所から発生する汚染水処理二次廃棄物の安全な貯蔵のため、リン酸セメントによる最小含水化した固化技術を開発している。実際の二次廃棄物における本固化技術の適用性を把握するため、脱水中のリン酸セメントを$$^{60}$$Co $$gamma$$線によって照射した。リン酸セメントのG(H$$_{2}$$)は脱水中の時間と共に減少し、7日後に検出下限値となった。さらに、脱水中の$$^{60}$$Co $$gamma$$線照射がリン酸セメントの結晶及び非晶質相を変化させないことが分かった。

論文

Application of ferrite process to radioactive waste; Study of ferrite product stability by micro-PIXE analysis

阿部 智久; 嶋崎 竹二郎; 大杉 武史; 山田 尚人*; 百合 庸介*; 佐藤 隆博*

QST-M-8; QST Takasaki Annual Report 2016, P. 61, 2018/03

本研究では、フェライト処理による有害な元素の固定化技術の開発のために、目的元素によるフェライト生成物の違いを明らかにすることを目指す。フェライト生成物には原料由来の軽元素が含まれるため、組成分析にマイクロPIXE分析の適用を試みた。Pb及びCrの有害元素含有廃液をフェライト処理し、その生成物を試料としてXRDによる構造解析、PIXEによる組成分析を実施した。測定の結果、フェライトが同一構造をとっているにも関わらず、PbでのみSが検出された。本研究によって、目的元素を変えることによって、同一のフェライト構造をとるのにも関わらず、組成に違いが表れることが分かった。今後は、Sが構造に果たしている役割について調査し、有害元素の固定化性能への影響を明らかにする。

論文

Chemical state analysis of high-temperature molten slag components by using high-energy XAFS

岡本 芳浩; 大杉 武史; 赤堀 光雄; 小林 徹; 塩飽 秀啓

Journal of Molecular Liquids, 232, p.285 - 289, 2017/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:85.58(Chemistry, Physical)

高温溶融スラグ(SiO$$_{2}$$-CaO-Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$-CeO$$_{2}$$)中のセリウムの化学状態について調べるために、セリウムK吸収端を使用した高エネルギーXAFS測定を実施した。EXAFS解析から得られたCe-O距離の変化から、セリウムの化学状態は、溶融状態では4価、固体状態では3価をとっていることが分かった。室温におけるデバイワーラー因子は非常に大きく、その値は高温溶融状態でもその変化量は大変小さかった。この結果は、セリウム元素が固体スラグ中で極めて構造秩序が低く、かつ安定な状態にあることを示唆している。

論文

Heat treatment of phosphate-modified cementitious matrices for safe storage of secondary radioactive aqueous wastes in Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

入澤 啓太; 谷口 拓海; 並木 仁宏; Garc$'i$a-Lodeiro, I.*; 大杉 武史; 榊原 哲朗; 中澤 修; 目黒 義弘; 木下 肇*

Proceedings of 2017 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2017) (CD-ROM), 6 Pages, 2017/04

東京電力福島第一原子力発電所から発生する汚染水二次廃棄物の安全な貯蔵のために、リン酸セメントを用いて低含水固化技術を開発している。従来のセメントシステムは水和反応を経由して固化し、一定量の水の要求と含有を必要とする。しかしながら、リン酸セメントは酸塩基反応を経由して固化する。それゆえ、水は作業性の観点から必要とされているだけである。水分量が低減されたリン酸セメントシステムは放射性廃棄物による水の放射線分解で発生する水素ガスを低減できるため、安全な貯蔵に貢献できる。本研究は、異なる温度(60, 90, 120$$^{circ}$$C)の開放系及びリファレンスとして20$$^{circ}$$Cの閉鎖系で養生したカルシウムアルミネートセメント(CAC)とリン酸添加CAC(CAP)の含水率と特性を調査した。CACとCAP中の水分量は時間経過に伴い減少した。$$geq$$ 90$$^{circ}$$Cにおいて、CAPはCACよりも低い含水率を得た。CAC中の自由水は、加熱処理により構造水に転換したが、CAPでは生じなかった。ハイドロキシアパタイトの前駆相である正リン酸塩が20, 60$$^{circ}$$CのCAP中で発見され、90$$^{circ}$$Cでは正リン酸塩とハイドロキシアパタイトの混合物が発見された。120$$^{circ}$$CのCAP中のリン酸生成物は、20, 60, 90$$^{circ}$$CのCAPと比較して異なるリン酸塩からなるようにみえる。

論文

Element distribution measurement in incineration ash using micro-PIXE analysis

阿部 智久; 嶋崎 竹二郎; 中山 卓也; 大曽根 理; 大杉 武史; 中澤 修; 百合 庸介*; 山田 尚人*; 佐藤 隆博*

QST-M-2; QST Takasaki Annual Report 2015, P. 83, 2017/03

本研究では、有害物質の溶出を抑制した焼却灰のセメント固化技術を開発するために、焼却灰をセメント固化した際の固化時における焼却灰からセメントへの有害物質の移動及び固化されたセメント固化体から溶出する有害物質の移動を明らかにすることを目指す。研究の第一段階として、マイクロPIXEにより焼却灰粒子を測定し、その違いを検出することを試みた。試料には模擬灰を使用し、粒子を樹脂材に包埋することで、測定試料として作製した。マイクロPIXE測定の結果、焼却灰粒子の数十マイクロメーターの範囲で2つの粒子の組成の違いを検出することができた。セメント固化に影響を与える硫黄等の軽元素についても検出できたため、焼却灰と固化の影響について今後検討したいと考えている。

論文

The Verification tests of the melting conditions for homogenization of metallic LLW at the JAEA

中塩 信行; 大杉 武史; 伊勢田 浩克; 藤平 俊夫; 須藤 智之; 石川 譲二; 満田 幹之; 横堀 智彦; 小澤 一茂; 門馬 利行; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(1), p.139 - 145, 2016/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:76.09(Nuclear Science & Technology)

日本原子力研究開発機構における低レベル放射性固体状廃棄物の減容処理の一環として、放射性金属廃棄物の均一化条件を明らかにするために金属溶融設備の試運転を行なった。金属溶融設備の誘導炉を用いて、模擬放射性金属廃棄物と非放射性トレーサーを溶融した。模擬廃棄物が1,550$$^{circ}$$C以上で完全に溶融されれば、化学成分、溶融重量に関わらず、溶融固化体中のトレーサー分布はほぼ均一となることがわかった。

報告書

焼却灰のセメント固化試験手引書

中山 卓也; 川戸 喜実; 大杉 武史; 嶋崎 竹二郎; 花田 圭司; 鈴木 眞司; 榊原 哲朗; 中澤 修; 目黒 義弘

JAEA-Technology 2014-046, 56 Pages, 2015/03

JAEA-Technology-2014-046.pdf:7.61MB

日本原子力研究開発機構では、保有する原子力施設等の研究開発活動で発生した放射性の可燃性及び難燃性廃棄物を、減容のため焼却処理をしている。焼却処理により発生した焼却灰はセメント固化して処分する計画としている。焼却灰は各拠点で発生するが、焼却炉型や廃棄物により特徴が異なるため、セメントの固化条件を設定するための基礎試験を拠点毎に行い、データを取得する必要がある。また、セメント固化試験においては、共通に評価すべき項目があるため、統一した手順で試験を進めていくことが重要である。本手引書は、セメント固化処理設備の設計に向けた基礎的なデータ取得を計画する際に、試験方法や条件設定の参考として利用するために作成した。焼却灰のセメント固化試験において評価すべき項目として、法規制において廃棄体に求められる要件について整理し、一軸圧縮強度や流動性などの技術的な7つの評価項目を抽出した。試験を計画する際に必要となる焼却灰, セメント, 水, 混和材料の選定方法の項目、試験固化体の作製手順の項目及び膨張、一軸圧縮強度、溶出量等の評価の方法の項目については、これまでの知見から注意すべき点を記載した。同時に、固化条件の最適化に向けた試験フロー及び調整の指針についてまとめた。最後に、各拠点でセメント固化試験に着手する際の助けとなるよう、目標とする固化条件を満足する固化可能な範囲の目安及び固化技術開発の課題について取りまとめたものである。

論文

粘土鉱物に吸着したセシウムの水相における移行現象

岡本 芳浩; 大杉 武史; 塩飽 秀啓; 赤堀 光雄

日本原子力学会和文論文誌, 13(3), p.113 - 118, 2014/09

いくつかの粘土鉱物に吸着したセシウムの水溶液中での移行挙動について、CsのK吸収端EXAFS分析法によって調べた。あらかじめCsを吸着させた粘土鉱物と未吸着の粘土鉱物を水の中で混合し、沈殿物を乾燥させたものと上澄み液を分析対象とした。イライト, カオリナイトおよびバーミキュライトの3種類の粘土鉱物を対象にした試験の結果、カオリナイトとイライトからバーミキュライトへCsが移行すること、バーミキュライトからはCsがほとんどはがれないことなどが分かった。これらの結果から、降雨と乾燥の繰り返しの中で、バーミキュライト中にCsが蓄積していった可能性が示唆された。

論文

C-face interface defects in 4H-SiC MOSFETs studied by electrically detected magnetic resonance

梅田 享英*; 岡本 光央*; 荒井 亮*; 佐藤 嘉洋*; 小杉 亮治*; 原田 信介*; 奥村 元*; 牧野 高紘; 大島 武

Materials Science Forum, 778-780, p.414 - 417, 2014/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:13.98

炭化ケイ素(SiC)金属-酸化膜-半導体 電界効果トランジスタ(MOS FET)の界面欠陥を電流検出型磁気共鳴(EDMR)により調べた。SiC MOSFETはカーボン(C)面上に作製し、水蒸気酸化及び800$$^{circ}$$Cでの水素処理、又は、乾燥酸素を用いた二種類の方法によりゲート酸化膜を形成した。乾燥酸素によるゲート酸化膜を有するMOSFETのチャンネル移動度は1cm$$^{2}$$/Vs以下であるが、水素処理ゲート酸化膜を有するMOSFETは90cm$$^{2}$$/Vsである。低温(20K以下)でのEDMR測定の結果、シリコン面上に作製したMOSFETでは観測されないC面特有の欠陥シグナルが検出された。$$gamma$$線照射を行ったところ、このC面特有の欠陥シグナルが大きくなり、それとともにチャンネル移動度が低下することが判明した。これより、水素処理により終端されていたC欠陥が$$gamma$$線照射により離脱し、C面固有の欠陥となること、この欠陥がチャンネル移動度の低下に関与することが推測される。

論文

酸化鉄を含むアルカリ土類シリケートスラグの粘度に及ぼす酸素分圧の影響

助永 壮平*; 大杉 武史; 稲富 陽介*; 齊藤 敬高*; 中島 邦彦*

Journal of MMIJ, 129(5), p.203 - 207, 2013/05

酸素分圧をふることにより鉄の酸化状態を変化させたRO-SiO$$_{2}$$-FexO(R=Ca, Sr, Ba)融体の粘性変化を1773Kで測定した。全てのサンプルでFe$$^{3+}$$とFe$$^{2+}$$の比は、酸素分圧の増加にしたがって増加した。一方で、粘性は、Fe$$^{2+}$$とt-Fe比の増加にしたがって減少した。これは、修飾酸化物として働くFe$$^{2+}$$が増えることで、シリケートアニオンの切断が進んだことを示している。加えて、Fe$$^{2+}$$/t-Feを同じにした場合、粘性の増加は、アルカリ土類のカチオン半径の大きさ順となった。これは、融体中のFe$$^{3+}$$の配位数が変化したためと考えられる。

論文

Effect of oxidation state of iron ions on the viscosity of alkali silicate melts

大杉 武史; 助永 壮平*; 稲富 陽介*; 権田 義明*; 齊藤 敬高*; 中島 邦彦*

ISIJ International, 53(2), p.185 - 190, 2013/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:67.03(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

鉄イオンの酸化状態の違いによって引き起こされる粘性の変化を理解することは、溶融スラグに関係するシミュレーションや鉄含有シリケート融体の構造を理解する上で重要である。しかしながらこれらの粘性変化はいまだよくわかっていない。そこで酸素分圧を変化させることでFeイオンの酸化状態を変化させながらR$$_{2}$$O-SiO$$_{2}$$-FexO(R=Li, Na, K)の粘性を1773Kで測定した。鉄イオンの酸化状態だけでなく、Fe$$^{3+}$$の配位構造も粘性を考える上で重要であることを示した。

論文

Electrically Detected Magnetic Resonance (EDMR) studies of SiC-SiO$$_{2}$$ interfaces

梅田 享英*; 小杉 良治*; 福田 憲司*; 森下 憲雄*; 大島 武; 江嵜 加奈*; 磯谷 順一*

Materials Science Forum, 717-720, p.427 - 432, 2012/05

 被引用回数:4 パーセンタイル:5.19

炭化ケイ素(SiC)半導体を用いた金属-酸化膜(SiO$$_{2}$$)-半導体(MOS)界面に存在する欠陥等を電気的検出磁気共鳴(EDMR)法を用いて調べた。SiC-SiO$$_{2}$$界面は、従来のシリコン(Si)-SiO$$_{2}$$界面と異なり炭素(C)等の不純物の存在が考えられるが、50Kでの低温測定を行うことでCダングリングボンドに起因するP$$_{H1}$$と呼ばれる欠陥センターやCダングリングボンドが水素や窒素(N)によって終端されたP$$_{H0}$$センターが観測された。また、MOSデバイスの特性向上を目的にN処理を行った試料では界面付近にNドナーに起因するNhセンターが観測された。このことは、界面にNドナーが導入されることにより界面付近のキャリア(電子)濃度上昇し、その結果、チャンネルの伝導度が高くなることで高品質なMOSデバイスが作製されることを示唆する結果といえる。

論文

X-ray study of radiation damage in UO$$_{2}$$ irradiated with high-energy heavy ions

石川 法人; 園田 健*; 岡本 芳浩; 澤部 孝史*; 竹ヶ原 圭介; 小杉 晋也*; 岩瀬 彰宏*

Journal of Nuclear Materials, 419(1-3), p.392 - 396, 2011/12

 被引用回数:7 パーセンタイル:39.29(Materials Science, Multidisciplinary)

高エネルギー粒子照射環境下のUO$$_{2}$$における照射損傷モデルの検証を目的として、210-MeV Xeイオン照射したUO$$_{2}$$試料についてX線回折法、X線微細構造解析法を用いて結晶構造変化を評価し、イオン照射によるイオントラック損傷形成モデルに基づいて損傷蓄積挙動の解釈を試みた。その結果、nmサイズのイオントラック形成を反映して、10$$^{16}$$ions/m$$^{2}$$の比較的低照射量において明確な結晶構造劣化が観測されることがわかった。また、10$$^{19}$$ions/m$$^{2}$$の比較的高照射量に至るまで照射損傷が照射量に対して単調に増加し蓄積されることがわかり、イオントラック損傷がUO$$_{2}$$試料を埋め尽くして多重に重畳する高照射量においても結晶構造を維持していることがわかった。イオントラックの重畳度と結晶性劣化の関係を明らかにした。

論文

Behavior of nitrogen atoms in SiC-SiO$$_{2}$$ interfaces studied by electrically detected magnetic resonance

梅田 享英*; 江嵜 加奈*; 小杉 良治*; 福田 憲司*; 大島 武; 森下 憲雄*; 磯谷 順一*

Applied Physics Letters, 99(14), p.142105_1 - 142105_3, 2011/10

 被引用回数:38 パーセンタイル:12.65(Physics, Applied)

By electrically detected magnetic resonance spectroscopy under low-temperature, the microscopic behavior of nitrogen atoms in the SiC-SiO$$_{2}$$ interface regions of n-channel 4H-Silicon Carbide (SiC) Metal-Oxide-Semiconductor Field Effect Transistors (MOSFETs) was investigated. As a result, it was found that shallow interface states were eliminated by nitrogen atoms located near the interface. Also, nitrogen atoms showed diffusion into the channel region of the MOSFETs, and acted as shallow donors. These two behaviors enable nitrogen atoms to enhance the channel mobility of electrons in SiC MOSFETs.

報告書

高圧圧縮充填固化体の空げき率評価

須藤 智之; 中塩 信行; 大杉 武史; 三村 竜二; 石原 圭輔; 里見 慎一; 明道 栄人; 門馬 利行; 小澤 一茂

JAEA-Technology 2010-041, 38 Pages, 2011/01

JAEA-Technology-2010-041.pdf:4.73MB

高減容処理施設の高圧圧縮装置は、原子力科学研究所に保管されている低レベル固体廃棄物のうち、原子炉施設等から発生した金属廃棄物について最大約2,000tの圧縮力で圧縮処理を行うことにより放射性廃棄物の減容を行うものである。高圧圧縮処理後の圧縮体を容器に収納し、固型化材料等により容器と一体化した高圧圧縮充填固化体は、将来のコンクリートピット型廃棄物埋設処分の対象となる。高圧圧縮充填固化体は、埋設処分にかかわる法令上の技術基準を満足する必要があり、その一つに固化体内部の空げき率がある。本稿では、高減容処理施設で実際の廃棄物に適用している処理手順及び方法を模擬して作製した圧縮体をモルタルにより容器と一体化した高圧圧縮充填固化体について、コンクリートピット型廃棄物埋設処分を念頭に空げき率の評価を行い、その健全性を確認した。

報告書

金属溶融設備における成型工程の合理化の検証

藤平 俊夫; 中塩 信行; 大杉 武史; 石川 譲二; 溝口 崇史; 塙 律; 染谷 計多*; 高橋 賢次*; 伊勢田 浩克; 小澤 一茂; et al.

JAEA-Technology 2010-008, 28 Pages, 2010/06

JAEA-Technology-2010-008.pdf:5.0MB

減容処理棟に設置されている金属溶融設備は、原子力科学研究所に保管廃棄された低レベル放射性廃棄物のうち、金属廃棄物について溶融し、溶融固化体とすることにより、放射性廃棄物の減容,安定化を図るものである。これまでの試験運転結果を踏まえて、本設備のうち、溶融した金属から金属塊(インゴット)を作製する成型工程の改善工事を実施した。また、平成20年10月から試験運転を実施し、合理化した成型工程の検証を行った。本稿では、試験運転によって得られた合理化した成型工程での処理時間の短縮効果,ユーティリティ消費量の低減効果,保守作業の負担軽減効果等について報告する。

報告書

高減容処理施設の建設整備及び運転管理について

樋口 秀和; 大杉 武史; 中塩 信行; 門馬 利行; 藤平 俊夫; 石川 譲二; 伊勢田 浩克; 満田 幹之; 石原 圭輔; 須藤 智之; et al.

JAEA-Technology 2007-038, 189 Pages, 2007/07

JAEA-Technology-2007-038-01.pdf:15.13MB
JAEA-Technology-2007-038-02.pdf:38.95MB
JAEA-Technology-2007-038-03.pdf:48.42MB
JAEA-Technology-2007-038-04.pdf:20.53MB
JAEA-Technology-2007-038-05.pdf:10.44MB

高減容処理施設は、放射性廃棄物の廃棄体を作製する目的で日本原子力研究開発機構原子力科学研究所(旧日本原子力研究所東海研究所)に建設された施設である。施設は、大型金属廃棄物の解体・分別及び廃棄体等の保管廃棄を行う解体分別保管棟と溶融処理等の減容・安定化処理を行って廃棄体を作製する減容処理棟からなる。減容処理棟には、金属溶融炉,プラズマ溶融炉,焼却炉,高圧圧縮装置といった減容・安定化処理を行うための設備が設置されている。本報告では、施設建設の基本方針,施設の構成,各設備の機器仕様と2006年3月までに行った試運転の状況などについてまとめた。

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