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渡部 創; 高畠 容子; 小木 浩通*; 大杉 武史; 谷口 拓海; 佐藤 淳也; 新井 剛*; 梶並 昭彦*
Journal of Nuclear Materials, 585, p.154610_1 - 154610_6, 2023/11
被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Materials Science, Multidisciplinary)Treatment of spent scintillation cocktail generated by analysis of radioactivity is one of important tasks for management of nuclear laboratories. This study proposed a procedure consists of adsorption of radioactivity and solidification of residual liquid wastes, and fundamental performance of each step was experimentally tested. Batch-wise adsorption showed excellent adsorption performance of Ni onto silica-based adsorbent, and chelate reaction was suggested as the adsorption mechanism by EXAFS analysis. Alkaline activate material successfully solidified the liquid waste, and TG/DTA and XRD analyses revealed that the organic compounds exist inside the matrix. Only 1% of the loaded organic compounds were leaked from the matrix by a leaching test, and most of the organic compounds should be stably kept inside the matrix.
Onutai, S.; 佐藤 淳也; 大杉 武史
Journal of Solid State Chemistry, 319, p.123808_1 - 123808_10, 2023/03
被引用回数:15 パーセンタイル:97.26(Chemistry, Inorganic & Nuclear)The process of zeolite formation for geopolymer-zeolite composites can be explained using ATR/FTIR spectroscopy. The process consists of the dissolution of silica and alumina precursors from the alkali activation process of metakaolin with NaOH solution. Thereafter, the formation of hydrated aluminosilicate primary units and secondary units occurs. Finally, the units are reorganized and crystallized into the zeolite structure. The increase in the alkali activator concentrations promotes the high dissolution of raw materials. Na cations play an important role in dissolution and synthesis. The higher the alkali activator concentration, the higher the tetrahedron condensation rate and the greater the degree of structure ordering. The phases in alkali activation of metakaolin with different NaOH concentrations (Na/Al) at 1.18, 2.03, and 3.05 were zeolite-A, zeolite-X, and sodalite zeolite. Finally, the possible pathway of zeolite formation was explained and deduced.
Onutai, S.; 大杉 武史; 曽根 智之
Materials, 16(3), p.985_1 - 985_14, 2023/02
被引用回数:10 パーセンタイル:87.13(Chemistry, Physical)Attenuated total reflectance-Fourier transform infrared (ATR-FTIR) spectroscopy was used to demonstrate the reaction mechanisms of alkali-activated materials (AAMs) and the early stage of structure formation in the materials. The effects of different types of alkali activator solutions on the structure formation and reaction mechanisms of AAMs were studied. The results revealed that the main peaks of the ATR-FTIR spectra of the AAMs in the 1300-650 cm range shifted to a low wavenumber with changing patterns depending on the activator solution used, indicating that the dissolution and reorientation of metakaolin had occurred. Silica and alumina monomers were dissolved by the NaOH solution to produce crystalline zeolites. Although the reaction between metakaolin and NaSiO solution is slow, the condensation between the Al-OH from metakaolin and the Si-OH from NaSiO solution bonded the chain to be longer. Therefore, the NaSiO solution acted as a template-bonded monomer, formed long chains of Si-O-Si and Si-O-Al, and produced an amorphous AAM structure. In the mixed solution, when the NaOH in it dissolved the Si and Al monomers, the NaSiO in the solution also bonded with monomers and produced a complex structure. The different reaction that metakaolin had with different alkali activator solutions reflected the different phases, microstructures, and mechanical properties of the AAMs produced.
芳賀 和子*; 渋谷 和俊*; 大杉 武史; 山田 一夫*
廃棄物資源循環学会誌, 33(6), p.435 - 447, 2022/11
セメントは硬化後の物理的および化学的性質が安定しているだけでなく、安価かつ取扱い性に優れた固型化材料であり、処理設備も簡便で経済的であることから、セメントによる固化・固型化技術は廃棄物の安定化処理に広く適用されている。本報では、廃棄物のセメント固化・固型化処理技術の現状として、福島第一原子力発電所事故由来の廃棄物のセメント固型化に関する検討、低レベル放射性廃棄物のセメント固化処理の現状、焼却灰のセメント固化技術について紹介し、セメント固化体における重金属の固定化と溶出機構に関する既往の研究成果について概説する。
中塩 信行*; 大杉 武史; 黒澤 重信; 石川 譲二; 邉見 光; 池谷 正太郎; 横堀 智彦
JAEA-Technology 2022-016, 47 Pages, 2022/08
日本原子力研究開発機構の原子力科学研究所は、低レベル放射性固体状廃棄物の処分を視野に入れた廃棄物処理のために高減容処理施設の運用を開始した。処理対象廃棄物のうち、放射性非金属廃棄物の均一化条件を明らかにするために、焼却・溶融設備の固定炉床型プラズマ加熱式溶融炉を用いて予察試験を実施した。これまでの文献調査や小規模溶融実験装置での試験を通じて、均一化条件を左右する溶融廃棄物の流動性は、廃棄物の化学成分と溶融温度によって一義的に決まる粘性に大きく左右されることが分かっている。予察試験では、200Lドラム缶に装荷した模擬廃棄物にコールドトレーサーを添加して溶融した。廃棄物化学成分(塩基度、酸化鉄濃度)をパラメータとして、溶融固化体の化学成分の均一性を調査し、均一化条件について考察すると共に、溶湯のトレーサーの残存率を確認した。溶融廃棄物の粘度を測定し、均一性との相関を調べた。また、今後の実操業に向けて、予め押さえておくべき技術要件を検討した。
岡本 芳浩; 大杉 武史; 塩飽 秀啓; 赤堀 光雄*
Insights Concerning the Fukushima Daiichi Nuclear Accident, Vol.4; Endeavors by Scientists, p.285 - 294, 2021/10
水溶液中におけるいくつかの粘土鉱物に吸着されたセシウムの移行挙動をセシウム元素K吸収端XAFS(X線吸収微細構造)分析により調べた。分析対象とした試料は、セシウムを吸着させた粘土鉱物を水中において、別の純粋な粘土鉱物と混合することによって調製した。それを乾燥した混合粉末のXAFS分析結果を、混合前に得られた結果と比較した。これらのXAFS分析から、イライト,カオリナイト,バーミキュライトの3種類の粘土鉱物が認められ、水中のセシウムが、カオリナイトからイライトとバーミキュライトへ、さらにイライトからバーミキュライトへと移行することが確認された。これらの結果から、セシウムは最終的にバーミキュライトに移行して蓄積すると結論付けられる。
香西 直文; 佐藤 淳也; 大杉 武史; 下山 巖; 関根 由莉奈; 坂本 文徳; 大貫 敏彦
Journal of Hazardous Materials, 416, p.125965_1 - 125965_9, 2021/08
被引用回数:31 パーセンタイル:85.02(Engineering, Environmental)Radiocesium-bearing SSA was solidified in geopolymer (GP) and ordinary Portland cement (OPC) and the characteristics of the solidified bodies were investigated by various aspects including mechanical strength, transformation of SSA components during solidification, and radiocesium confinement ability by leaching test. After static leaching test at C, Cs was hardly leached out from the GP-solidified bodies containing SSA at 30 wt% to ultrapure water ( 0.1%), whereas more than 30% Cs was leached from the OPC-solidified bodies containing SSA at 30 wt%. GP is far superior to OPC for solidifying radiocesium-bearing SSA.
阿部 智久; 嶋崎 竹二郎; 大杉 武史; 中澤 修; 山田 尚人*; 百合 庸介*; 佐藤 隆博*
QST-M-16; QST Takasaki Annual Report 2017, P. 140, 2019/03
フェライト処理による有害元素の固定化技術の開発のため、固定化性能に影響を及ぼす可能性のある陰イオンを分析する必要がある。本研究では、異なる金属元素を複数の鉄源を用いて合成したフェライトのマイクロPIXE分析を行い、合成したフェライトの違いを組成の観点から明らかにすることを試みた。元素のマッピングデータとピクセルごとの信号強度の相関をとった結果、Agでは、陰イオンの分布がいずれも0に近い部分に分布していた。また、Pbでは横軸に広がった分布となっており、Crでは縦軸に広がった分布となった。今回の結果では、陰イオンの種類ではなく、対象とする金属元素により分布の相関に違いがあることがわかった。
入澤 啓太; 工藤 勇*; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 中澤 修
QST-M-16; QST Takasaki Annual Report 2017, P. 63, 2019/03
廃棄物管理の観点から、放射性分解Hガスをできる限り抑制することは、長期保管及び処分時において火災や爆発のリスクを低減するためには、望ましい。そのため、加熱処理による水分率を最小化した代替セメント固化技術を開発している。本技術は、90C、非照射下において、実現可能であることが報告されている。実際の廃棄物は放射性であり、本技術の適用が放射性分解Hガスの抑制に効果的であるかどうかは、未だ不明である。そこで、本技術によって作製されたリン酸セメントから発生した放射性分解Hガスを直接、分析した。その結果、本技術の適用により、放射性分解Hガスが低減でき、そのリスク低減につながることがわかった。
Garcia-Lodeiro, I.*; Lebon, R.*; Machoney, D.*; Zhang, B.*; 入澤 啓太; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 目黒 義弘; 木下 肇*
Proceedings of 3rd International Symposium on Cement-based Materials for Nuclear Wastes (NUWCEM 2018) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2018/11
Processing of contaminated water from Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (NPP) results in a large amount of radioactive aqueous wastes, with a significant amount of radioactive strontium (Sr) and inorganic salts (mainly chlorides). It is challenging to condition these wastes using the conventional cementation because of the significant contamination and associated risk of hydrogen gas generation. The present study investigates the applicability of calcium aluminate cement (CAC) modified with phosphates (CAP) for incorporation of simulated secondary aqueous wastes. The use of CAP system is interesting because it may allow the reduction of water content, and the risk of hydrogen gas generation, since the solidification of this systems does not solely rely on the hydration of clinker phases. CAC and CAP pastes were prepared intermixing with different secondary aqueous wastes (concentrated effluent, iron co-precipitation slurry and carbonate slurry) and cured at either 35C or 90C in open systems for 7 days. Overall, the incorporation of the simulated wastes did not significantly alter the development of CAP or CAC, maintaining the integrity of their microstructure. However, because of the high Cl content in the simulated wastes, CAC system showed formation of the Friedel's salt (CaAl(OH)Cl(HO)). On the other hand, formation of chlorapatite-type phase was detected in the CAP systems cured at 90C.
阿部 智久; 嶋崎 竹二郎; 大杉 武史; 山田 尚人*; 百合 庸介*; 佐藤 隆博*
QST-M-8; QST Takasaki Annual Report 2016, P. 61, 2018/03
本研究では、フェライト処理による有害な元素の固定化技術の開発のために、目的元素によるフェライト生成物の違いを明らかにすることを目指す。フェライト生成物には原料由来の軽元素が含まれるため、組成分析にマイクロPIXE分析の適用を試みた。Pb及びCrの有害元素含有廃液をフェライト処理し、その生成物を試料としてXRDによる構造解析、PIXEによる組成分析を実施した。測定の結果、フェライトが同一構造をとっているにも関わらず、PbでのみSが検出された。本研究によって、目的元素を変えることによって、同一のフェライト構造をとるのにも関わらず、組成に違いが表れることが分かった。今後は、Sが構造に果たしている役割について調査し、有害元素の固定化性能への影響を明らかにする。
入澤 啓太; 工藤 勇*; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 中澤 修
QST-M-8; QST Takasaki Annual Report 2016, P. 63, 2018/03
福島第一原子力発電所から発生する汚染水処理二次廃棄物の安全な貯蔵のため、リン酸セメントによる最小含水化した固化技術を開発している。実際の二次廃棄物における本固化技術の適用性を把握するため、脱水中のリン酸セメントをCo 線によって照射した。リン酸セメントのG(H)は脱水中の時間と共に減少し、7日後に検出下限値となった。さらに、脱水中のCo 線照射がリン酸セメントの結晶及び非晶質相を変化させないことが分かった。
岡本 芳浩; 大杉 武史; 赤堀 光雄; 小林 徹; 塩飽 秀啓
Journal of Molecular Liquids, 232, p.285 - 289, 2017/04
被引用回数:4 パーセンタイル:15.78(Chemistry, Physical)高温溶融スラグ(SiO-CaO-FeO-CeO)中のセリウムの化学状態について調べるために、セリウムK吸収端を使用した高エネルギーXAFS測定を実施した。EXAFS解析から得られたCe-O距離の変化から、セリウムの化学状態は、溶融状態では4価、固体状態では3価をとっていることが分かった。室温におけるデバイワーラー因子は非常に大きく、その値は高温溶融状態でもその変化量は大変小さかった。この結果は、セリウム元素が固体スラグ中で極めて構造秩序が低く、かつ安定な状態にあることを示唆している。
入澤 啓太; 谷口 拓海; 並木 仁宏; Garca-Lodeiro, I.*; 大杉 武史; 榊原 哲朗; 中澤 修; 目黒 義弘; 木下 肇*
Proceedings of 2017 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2017) (CD-ROM), 6 Pages, 2017/04
東京電力福島第一原子力発電所から発生する汚染水二次廃棄物の安全な貯蔵のために、リン酸セメントを用いて低含水固化技術を開発している。従来のセメントシステムは水和反応を経由して固化し、一定量の水の要求と含有を必要とする。しかしながら、リン酸セメントは酸塩基反応を経由して固化する。それゆえ、水は作業性の観点から必要とされているだけである。水分量が低減されたリン酸セメントシステムは放射性廃棄物による水の放射線分解で発生する水素ガスを低減できるため、安全な貯蔵に貢献できる。本研究は、異なる温度(60, 90, 120C)の開放系及びリファレンスとして20Cの閉鎖系で養生したカルシウムアルミネートセメント(CAC)とリン酸添加CAC(CAP)の含水率と特性を調査した。CACとCAP中の水分量は時間経過に伴い減少した。 90Cにおいて、CAPはCACよりも低い含水率を得た。CAC中の自由水は、加熱処理により構造水に転換したが、CAPでは生じなかった。ハイドロキシアパタイトの前駆相である正リン酸塩が20, 60CのCAP中で発見され、90Cでは正リン酸塩とハイドロキシアパタイトの混合物が発見された。120CのCAP中のリン酸生成物は、20, 60, 90CのCAPと比較して異なるリン酸塩からなるようにみえる。
阿部 智久; 嶋崎 竹二郎; 中山 卓也; 大曽根 理; 大杉 武史; 中澤 修; 百合 庸介*; 山田 尚人*; 佐藤 隆博*
QST-M-2; QST Takasaki Annual Report 2015, P. 83, 2017/03
本研究では、有害物質の溶出を抑制した焼却灰のセメント固化技術を開発するために、焼却灰をセメント固化した際の固化時における焼却灰からセメントへの有害物質の移動及び固化されたセメント固化体から溶出する有害物質の移動を明らかにすることを目指す。研究の第一段階として、マイクロPIXEにより焼却灰粒子を測定し、その違いを検出することを試みた。試料には模擬灰を使用し、粒子を樹脂材に包埋することで、測定試料として作製した。マイクロPIXE測定の結果、焼却灰粒子の数十マイクロメーターの範囲で2つの粒子の組成の違いを検出することができた。セメント固化に影響を与える硫黄等の軽元素についても検出できたため、焼却灰と固化の影響について今後検討したいと考えている。
中塩 信行; 大杉 武史; 伊勢田 浩克; 藤平 俊夫; 須藤 智之; 石川 譲二; 満田 幹之; 横堀 智彦; 小澤 一茂; 門馬 利行; et al.
Journal of Nuclear Science and Technology, 53(1), p.139 - 145, 2016/01
被引用回数:1 パーセンタイル:10.07(Nuclear Science & Technology)日本原子力研究開発機構における低レベル放射性固体状廃棄物の減容処理の一環として、放射性金属廃棄物の均一化条件を明らかにするために金属溶融設備の試運転を行なった。金属溶融設備の誘導炉を用いて、模擬放射性金属廃棄物と非放射性トレーサーを溶融した。模擬廃棄物が1,550C以上で完全に溶融されれば、化学成分、溶融重量に関わらず、溶融固化体中のトレーサー分布はほぼ均一となることがわかった。
中山 卓也; 川戸 喜実; 大杉 武史; 嶋崎 竹二郎; 花田 圭司; 鈴木 眞司; 榊原 哲朗; 中澤 修; 目黒 義弘
JAEA-Technology 2014-046, 56 Pages, 2015/03
日本原子力研究開発機構では、保有する原子力施設等の研究開発活動で発生した放射性の可燃性及び難燃性廃棄物を、減容のため焼却処理をしている。焼却処理により発生した焼却灰はセメント固化して処分する計画としている。焼却灰は各拠点で発生するが、焼却炉型や廃棄物により特徴が異なるため、セメントの固化条件を設定するための基礎試験を拠点毎に行い、データを取得する必要がある。また、セメント固化試験においては、共通に評価すべき項目があるため、統一した手順で試験を進めていくことが重要である。本手引書は、セメント固化処理設備の設計に向けた基礎的なデータ取得を計画する際に、試験方法や条件設定の参考として利用するために作成した。焼却灰のセメント固化試験において評価すべき項目として、法規制において廃棄体に求められる要件について整理し、一軸圧縮強度や流動性などの技術的な7つの評価項目を抽出した。試験を計画する際に必要となる焼却灰, セメント, 水, 混和材料の選定方法の項目、試験固化体の作製手順の項目及び膨張、一軸圧縮強度、溶出量等の評価の方法の項目については、これまでの知見から注意すべき点を記載した。同時に、固化条件の最適化に向けた試験フロー及び調整の指針についてまとめた。最後に、各拠点でセメント固化試験に着手する際の助けとなるよう、目標とする固化条件を満足する固化可能な範囲の目安及び固化技術開発の課題について取りまとめたものである。
大杉 武史
原子力・量子・核融合事典,3, P. 284, 2014/12
掲載資料の「放射性廃棄物処理・処分と原子力施設の廃止措置」のうち、放射性廃棄物の処理(ろ過、焼却、減容)について解説した。
岡本 芳浩; 大杉 武史; 塩飽 秀啓; 赤堀 光雄
日本原子力学会和文論文誌, 13(3), p.113 - 118, 2014/09
いくつかの粘土鉱物に吸着したセシウムの水溶液中での移行挙動について、CsのK吸収端EXAFS分析法によって調べた。あらかじめCsを吸着させた粘土鉱物と未吸着の粘土鉱物を水の中で混合し、沈殿物を乾燥させたものと上澄み液を分析対象とした。イライト, カオリナイトおよびバーミキュライトの3種類の粘土鉱物を対象にした試験の結果、カオリナイトとイライトからバーミキュライトへCsが移行すること、バーミキュライトからはCsがほとんどはがれないことなどが分かった。これらの結果から、降雨と乾燥の繰り返しの中で、バーミキュライト中にCsが蓄積していった可能性が示唆された。
梅田 享英*; 岡本 光央*; 荒井 亮*; 佐藤 嘉洋*; 小杉 亮治*; 原田 信介*; 奥村 元*; 牧野 高紘; 大島 武
Materials Science Forum, 778-780, p.414 - 417, 2014/02
被引用回数:2 パーセンタイル:71.45(Crystallography)炭化ケイ素(SiC)金属-酸化膜-半導体 電界効果トランジスタ(MOS FET)の界面欠陥を電流検出型磁気共鳴(EDMR)により調べた。SiC MOSFETはカーボン(C)面上に作製し、水蒸気酸化及び800Cでの水素処理、又は、乾燥酸素を用いた二種類の方法によりゲート酸化膜を形成した。乾燥酸素によるゲート酸化膜を有するMOSFETのチャンネル移動度は1cm/Vs以下であるが、水素処理ゲート酸化膜を有するMOSFETは90cm/Vsである。低温(20K以下)でのEDMR測定の結果、シリコン面上に作製したMOSFETでは観測されないC面特有の欠陥シグナルが検出された。線照射を行ったところ、このC面特有の欠陥シグナルが大きくなり、それとともにチャンネル移動度が低下することが判明した。これより、水素処理により終端されていたC欠陥が線照射により離脱し、C面固有の欠陥となること、この欠陥がチャンネル移動度の低下に関与することが推測される。