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論文

Identification of microscopic spin-polarization coupling in the ferroelectric phase of magnetoelectric multiferroic CuFe$$_{1-x}$$Al$$_x$$O$$_2$$

中島 多朗*; 満田 節生*; 稲見 俊哉; 寺田 典樹*; 大隅 寛幸*; Prokes, K.*; Podlesnyak, A.*

Physical Review B, 78(2), p.024106_1 - 024106_10, 2008/07

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.78.024106
 被引用回数：35 パーセンタイル：76.53(Materials Science, Multidisciplinary)

We have performed synchrotron X-ray and neutron diffraction measurements on magnetoelectric multiferroic CuFe$$_{1-x}$$Al$$_x$$O$$_2$$ (x=0.0155), which has a proper helical magnetic structure with incommensurate propagation wave vector in the ferroelectric phase. The present measurements revealed that the ferroelectric phase is accompanied by lattice modulation with a wave number 2$$q$$, where $$q$$ is the magnetic modulation wave number. We have calculated the Fourier spectrum of the spatial modulations in the local electric polarization using a microscopic model proposed by T. Arima. Comparing the experimental results with the calculation results, we found that the origin of the 2$$q$$-lattice modulation is the variation in the metal-ligand hybridization between the Fe$$^{3+}$$ ions and O$$^{2-}$$ ions. Combining the present results with the results of a previous polarized neutron diffraction study, we conclude that the microscopic origin of the ferroelectricity in CuFe$$_{1-x}$$Al$$_x$$O$$_2$$ is the variation in the metal-ligand hybridization with spin-orbit coupling.

論文

NaV$$_{2}$$O$$_{5}$$の逐次電荷不均化による悪魔の花; 悪魔の花を咲かせるIsingスピンの詳細と競合する相互作用の理解

大和田 謙二; 藤井 保彦; 村岡 次郎*; 中尾 裕則*; 村上 洋一*; 野田 幸男*; 大隅 寛幸*; 池田 直*; 菖蒲 敬久; 礒部 正彦*; et al.

放射光, 21(2), p.87 - 96, 2008/03

http://ci.nii.ac.jp/naid/10020476047

常圧下で電荷不均化を示すNaV$$_{2}$$O$$_{5}$$の温度圧力相図上で「悪魔の花」が観測された。われわれは、X線構造解析的手法と電荷配列に敏感な共鳴X線回折法の相補利用により、低圧側と高圧側に現われる二つの基底状態の構造の関係を電荷配列も含めて明らかにした。その結果、二つの等価な電荷配列パターンがNaV$$_{2}$$O$$_{5}$$におけるIsingスピンに対応し、それに付随する原子変位はIsingスピンに線型に結合したものであることがわかった。このことからNaV$$_{2}$$O$$_{5}$$において、逐次電荷不均化による悪魔の花が実現されていると結論した。またわれわれは、競合する相互作用の起源がIsing spin-phonon結合によるものであると推測した。

論文

Structural relations between two ground states of NaV$$_{2}$$O$$_{5}$$ under high pressure; A Synchrotron X-ray diffraction study

大和田 謙二; 藤井 保彦; 村岡 次郎*; 中尾 裕則*; 村上 洋一; 野田 幸男*; 大隅 寛幸*; 池田 直*; 菖蒲 敬久; 礒部 正彦*; et al.

Physical Review B, 76(9), p.094113_1 - 094113_10, 2007/09

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.76.094113
 被引用回数：10 パーセンタイル：43.66(Materials Science, Multidisciplinary)

ANNNI(Axial Next Nearest Neighbor Ising)物質, NaV$$_{2}$$O$$_{5}$$の基底状態C$$_{1/4}$$, C$$_{0}$$相の構造的関係をX線回折で調べた。C$$_{0}$$相の構造はC$$_{1/4}$$相の4層(AAA'A')の一つ(AもしくはA')で説明できることがわかった。ただし、原子変位は27%にまで押さえられる。一方、電荷秩序は完全に起きている。このことは電荷格子結合定数が圧力によって変わっていることを示しており、悪魔の相図を生み出す競合する相互作用比の変化の起源を考えるうえで興味深い。

論文

Ferroelectricity from iron valence ordering in the charge-frustrated system LuFe$$_{2}$$O$$_{4}$$

池田 直*; 大隅 寛幸*; 大和田 謙二; 石井 賢司; 稲見 俊哉; 加倉井 和久; 村上 洋一*; 吉井 賢資; 森 茂生*; 堀部 陽一*; et al.

Nature, 436(7054), p.1136 - 1138, 2005/08

https://doi.org/10.1038/nature04039
 被引用回数：847 パーセンタイル：99.76(Multidisciplinary Sciences)

SPring-8の放射光を用いた共鳴X線散乱実験,焦電気測定及び誘電分散測定により、混合原子価鉄イオンを含む複合酸化物LuFe$$_{2}$$O$$_{4}$$は、全く新しいカテゴリーに属する強誘電体であることがわかった。本系では、三角格子上において、鉄イオン間に電荷相互作用のフラストレーションが存在する。このフラストレーションは、2価と3価の鉄イオンの長周期電荷秩序構造を安定化し、その結果として、電子の密度分布変調による誘電分極を発生する。この強誘電発現機構は、基礎科学的に興味深いだけでなく、電荷・スピン・軌道といった電子の自由度により制御された、次世代の強誘電デバイス開発の可能性をも提供する大きなインパクトを持つものである。

論文

Structural properties and phase transition of hole-orbital-ordered (C$$_{2}$$H$$_{5}$$NH$$_{3}$$)$$_{2}$$CuCl$$_{4}$$ studied by resonant and non-resonant X-ray scatterings under high pressure

大和田 謙二; 石井 賢司; 稲見 俊哉; 村上 洋一; 菖蒲 敬久*; 大隅 寛之*; 池田 直*; 大石 泰生*

Physical Review B, 72(1), p.014123_1 - 014123_10, 2005/07

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.72.014123
 被引用回数：27 パーセンタイル：69.35(Materials Science, Multidisciplinary)

構造とそれに関係する共鳴X線散乱(RXS)の圧力効果がホール軌道秩序物質(C$$_{2}$$H$$_{5}$$NH$$_{3}$$)$$_{2}$$CuCl$$_{4}$$において調べられた。ラマン散乱によって示唆されたPc=4GPaの相転移が斜方晶-単斜晶相転移に伴うピークスプリットから直接観測された。ヤーンテラー歪みの圧力による減少を構造解析から明らかにした。それに伴い、黄色い結晶は赤に赤方変移することが顕微鏡観察で確認した。また、われわれはRXS強度の起源が3d-4pクーロン相互作用の結果ではなく、八面体歪みを感じた4p軌道の分極であることを突き止めた。高圧下でのRXSが調べられたが、Pcまでに強度の変化は余りなく、Pc以上で急激に強度がなくなることが観測された。これに伴いPc以上での2つの可能な構造が提案された。

口頭

非共鳴X線散乱によるUCu$$_{2}$$Si$$_{2}$$のSDW/CDW状態の観測

大隅 寛幸*; 本多 史憲; 目時 直人; 筒井 智嗣*; 石井 賢司; 松田 達磨; 芳賀 芳範; 大貫 惇睦*

no journal, , 

中性子散乱実験によってUCu$$_{2}$$Si$$_{2}$$が長周期スピン密度波(SDW)状態を示すことが明らかになった。SDWは+スピンと-スピンをもつ電子密度の変調であり、電荷密度波(CDW)を伴うと考えられる。そこで、BL46XU/SPring-8においてX線回折実験を行い、101Kでブラッグ反射のまわりに電荷密度波を反映した反射を確認した。UCu$$_{2}$$Si$$_{2}$$におけるSDW/CDW状態について報告する。

口頭

Investigation of electronic structure in UCu$$_2$$Si$$_2$$ using neutron and synchrotron radiation experiments

本多 史憲; 目時 直人; 大隅 寛幸*; 筒井 智嗣*; 石井 賢司; 松田 達磨; 芳賀 芳範; 大貫 惇睦

no journal, , 

UCu$$_{2}$$Si$$_{2}$$の電子構造を中性子散乱実験,放射光を用いたX線回折実験によって調べた。まず中性子回折により、この物質が長周期スピン密度波状態(SDW)を示すことを明らかにした。SDWは+スピンと-スピンを持つ電子密度の変調であり、電荷密度波(CDW)を伴うと考えられる。そこで、BL46XU/SPring-8においてX線回折実験を行い、101Kで電荷起源による2次の衛星反射を確認し、この物質がSDW/CDW共存状態にあることを突き止めた。これはウランの持つ5f電子の遍歴性が顕著に出た例であり、これまで局在的であると考えられていたU-122系化合物の電子状態の研究に一石を投じるものである。

口頭

A Long period, incommensurate longitudinal SDW/CDW state in UCu$$_2$$Si$$_2$$

本多 史憲; 目時 直人; 大隅 寛幸*; 筒井 智嗣*; 石井 賢司; 松田 達磨; 芳賀 芳範; 大貫 惇睦*

no journal, , 

UCu$$_2$$Si$$_2$$の反強磁性構造が、磁気モーメントの大きさが85.7Aにわたってほぼ正弦波的に変化する、長周期スピン密度波状態であることを中性子散乱実験によって明らかにした。さらに、放射光実験によって中性子回折では確認できなかった2次の衛星反射を確認し、これが電荷密度の分布によるものであることを突き止め、この物質において長周期スピン/電荷密度波状態が実現している可能性が高いことを示した。この長周期構造は、5f電子の遍歴性に起因すると思われる。類似した電子状態を示す他のUT$$_2$$Si$$_2$$化合物で報告された短周期の構造は、これまで局在5f電子間のフラストレートした反強磁性相互作用に基づくいわゆるANNNIモデルによって説明されてきたが、UCu$$_2$$Si$$_2$$の磁気構造はこのモデルで説明できない。これはUT$$_2$$Si$$_2$$化合物の電子状態を考えるうえで5f電子の遍歴性が重要であることを示唆する重要な結果である。

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