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論文

Development of a D$$_2$$O/H$$_2$$O vapor generator for contrast-variation neutron scattering

有馬 寛*; 高田 慎一; 笠井 聡*; 大内 啓一*; 森川 利明*; 宮田 登*; 宮崎 司*; 青木 裕之; 岩瀬 裕希*; 廣井 孝介; et al.

Journal of Applied Crystallography, 56(6), p.1802 - 1812, 2023/12

 被引用回数:3 パーセンタイル:67.34(Chemistry, Multidisciplinary)

The contrast-variation technique in neutron scattering experiments plays a pivotal role in distinguishing partial structures within multi-component complexes, facilitating the elucidation of distinct sample constituents. This differentiation is achieved using different isotopes, namely hydrogen and deuterium, which possess varying neutron scattering characteristics. This study presents a novel vapor generator designed for neutron scattering experiments, enabling continuous control of the D$$_2$$O/H$$_2$$O ratio of the vapor. This feature is especially useful for contrast-variation studies. The generator features two saturators and four mass flow controllers, allowing for the rapid and independent generation of D$$_2$$O/H$$_2$$O vapors. Additionally, the incorporation of the two-temperature method ensures accurate dew point control within a margin of $$pm$$0.2$$^{circ}$$Cdp. This setup proves useful for conducting time-resolved experiments and can accelerate research on functional polymers, such as polymer electrolyte membranes for fuel cells, where water potential assumes critical importance.

論文

New measurement system based on small-angle neutron scattering for structural analysis of light-responsive materials

岩瀬 裕希*; 赤松 允顕*; 稲村 泰弘; 坂口 佳史*; 森川 利明*; 笠井 聡*; 大内 啓一*; 小林 一貴*; 酒井 秀樹*

Journal of Applied Crystallography, 56(1), p.110 - 115, 2023/02

 被引用回数:4 パーセンタイル:77.13(Chemistry, Multidisciplinary)

光応答性材料の重要性が高まる中、光照射によって引き起こされる構造変化とその機能との相関を解析することは極めて重要である。このような構造解析には小角散乱(SAS)が有効であるが、SASによって1nm以下のスケールで局所的な分子構造形成や分子反応を定量的に捉えることは困難である。そこで本研究では、光応答性物質における非平衡現象の構造解析を目的として、紫外可視光照射装置、紫外可視分光光度計から構成される新しい試料環境を開発し、中性子小角・広角散乱装置(TAIKAN)に設置することで中性子小角散乱と紫外可視光吸収の同時測定を実現した。この測定手法を用いることで、光応答性分子であるアゾベンゼンを修飾した陽イオン性界面活性剤が水溶液中で形成するミセルが紫外可視光照射によって構造変化する様子をその場観察することを可能とした。その結果、本測定手法によりミセル構造の変化と分子配置の変化の相互作用に関する直接的な情報を提供することが示された。

論文

Layered structure in the crystalline adsorption layer and the leaching process of poly(vinyl alcohol) revealed by neutron reflectivity

宮崎 司*; 宮田 登*; 有馬 寛*; 吉良 弘*; 大内 啓一*; 笠井 聡*; 津村 佳弘*; 青木 裕之

Langmuir, 37(32), p.9873 - 9882, 2021/08

 被引用回数:7 パーセンタイル:39.05(Chemistry, Multidisciplinary)

We investigated the structure of the crystalline adsorption layer of poly(vinyl alcohol) (PVA) in hot water by neutron reflectivity in two cases: when the adsorption layer is exposed on the substrate by leaching the upper bulk layer and when it is deeply embedded between a relatively thick PVA film and substrate. In both cases, the PVA adsorption layer consists of three layers on the Si substrate. The bottom layer, consisting of amorphous chains that are strongly constrained on the substrate, is not swollen even in hot water at 90$$^{circ}$$C. The middle layer, consisting of amorphous chains that are much more mobile compared with those in the bottom layer, has no freedom to assume a crystalline form. Only the molecular chains in the top layer are crystallizable in the adsorption layer, leading to a heterogeneous layered structure in the film thickness direction. This layered structure is attributed to the crystallizable chains of PVA during the formation of the adsorption layer driven by hydrogen bonding. However, the structure and dynamics in the adsorption layer may differ in both cases because the molecular chains in the vicinity of the surface seem to be affected by surface effects even in the adsorption layer.

論文

Gas-flow humidity control system for neutron reflectivity measurements

有馬 寛*; 宮田 登*; 吉田 鉄生*; 笠井 聡*; 大内 啓一*; Zhang, S.*; 宮崎 司*; 青木 裕之

Review of Scientific Instruments, 91(10), p.104103_1 - 104103_7, 2020/10

 被引用回数:12 パーセンタイル:58.63(Instruments & Instrumentation)

We developed a novel humidity control system for neutron reflectivity measurements based on the two-way gas-flow method that can generate up to 85% relative humidity (RH) within a temperature range of 5-85$$^{circ}$$C. The system consists of a gas-flow-type humidity generator and a thermostatic sample chamber, each of which can independently control the temperature. The key features include rapid humidity response and long stable operation time. The humidity reaches equilibrium within 2 to 5 min during the humidity change, and the system exhibited acceptable stability over a three-day, nonstop experimental measurement duration, with a precision of $$pm$$1% RH at 85$$^{circ}$$C and 85% RH. The sample chamber is capable of measuring substrate samples with dimensions of up to 2-in. in diameter and 5-mm in thickness. We demonstrate the reflectivity data measured at a pulsed neutron facility, MLF BL17, in the Japan Proton Accelerator Research Complex. The combined use of this system with neutrons permits in situ, time-resolved studies of the swelling process of polyvinyl alcohol and adhesive materials.

論文

Practical effects of pressure-transmitting media on neutron diffraction experiments using Paris-Edinburgh presses

服部 高典; 佐野 亜沙美; 町田 真一*; 大内 啓一*; 吉良 弘*; 阿部 淳*; 舟越 賢一*

High Pressure Research, 40(3), p.325 - 338, 2020/09

 被引用回数:4 パーセンタイル:33.78(Physics, Multidisciplinary)

パリエジンバラプレスを用いた中性子回折実験における圧力伝達媒体の実際的な影響を調べるために、種々の圧力媒体(Pb, AgCl,常温および高温の4:1メタノールエタノール混合液(ME), N$$_2$$, Ar)を用いてMgOの回折パターンを約20GPaまで測定した。MgO 220回折線の線幅から見積もった試料室内の静水圧性は、Pb, AgCl, Ar,室温ME混合液, N$$_2$$, 高温MEの順に良くなる。これは、これまでのダイヤモンドアンビルセルを用いた結果と異なり、高圧下で固化した後も常温MEはArより高い性能を示す(パリエジンバラプレスで用いられたアンビルの窪みの効果と思われる)。これらの結果とより高い性能が期待されるNeが強い寄生散乱をだしてしまうこととを考えると、約20GPaまでの中性子実験においては、ME混合液(できれば高温が良い)が最良の圧力媒体であり、アルコールと反応する試料には液体Arで代替するのが良いことが明らかとなった。

論文

Cryogenic sample environments shared at the MLF, J-PARC

河村 聖子; 高橋 竜太*; 石角 元志*; 山内 康弘*; 中村 雅俊*; 大内 啓一*; 吉良 弘*; 神原 理*; 青山 和弘*; 坂口 佳史*; et al.

Journal of Neutron Research, 21(1-2), p.17 - 22, 2019/05

MLF試料環境チーム低温・マグネットグループは、J-PARC MLFにおいて、利用者の実験のための冷凍機やマグネットの運用を行っている。これまでトップローディング型$$^4$$He冷凍機、ボトムローディング型$$^3$$He冷凍機、希釈冷凍機インサート、超伝導マグネットを導入してきた。これらの機器の使用頻度は、ビーム出力、課題数の増加に伴い、ここ2年間で急激に高くなってきている。この状況に対応するために運用経験を加味しながら、これらの機器の性能向上作業を進めている。例えば、$$^3$$He冷凍機の制御ソフトには、自動の初期冷却および再凝縮のプログラムが備わっていたが、新たに、$$^3$$He potにヒーターを焚くことなくsorbの温度制御のみで$$^3$$He potを温調するプログラムも作成した。また2017年は、超伝導マグネット用に、揺動型ラジアルコリメーター付きのOVCテールを製作した。このラジアルコリメーターの導入によりデータの質は劇的に向上し、中性子非弾性散乱実験でも超伝導マグネットが使用できるようになった。

論文

Sample environment at the J-PARC MLF

河村 聖子; 奥 隆之; 渡辺 真朗; 高橋 竜太; 宗像 孝司*; 高田 慎一; 坂口 佳史*; 石角 元志*; 大内 啓一*; 服部 高典; et al.

Journal of Neutron Research, 19(1-2), p.15 - 22, 2017/11

J-PARC MLFにおける試料環境(SE)チームは、ユーザー実験のためのSE機器の運用や開発を行っている。メンバーは、低温マグネット、高温、高圧、ソフトマター、光照射、水素環境、$$^3$$He偏極フィルターといったサブチームに所属している。現在は、数台の冷凍機と、マグネット、高温炉、高圧実験用パリエジンバラプレス、偏極中性子実験のためのSEOPシステムが運用中で、ユーザー実験への提供、運転を行っているほか、パルス磁場システムの汎用化に向けた開発も行っている。またJ-PARC研究棟では、レオメーター、ガス蒸気吸着量測定装置などのソフトマター研究に必要な機器類も整備している。

論文

高圧中性子ビームラインPLANETの概要と中性子回折実験の実際

服部 高典; 佐野 亜沙美; 有馬 寛*; 舟越 賢一*; 阿部 淳*; 町田 真一*; 岡崎 伸生*; 大内 啓一*; 稲村 泰弘

高圧力の科学と技術, 26(2), p.89 - 98, 2016/06

PLANETはJ-PARCの物質・生命科学実験施設(MLF)のパルス中性子源に建設された高圧ビームラインである。飛行時間型(TOF)中性子回折実験のために設計された6軸型マルチアンビルプレスを用いて、定常的には、約10GPa, 2000Kまでの高温高圧下でのデータ測定が可能である。ビームラインには、高圧セル等からの寄生散乱が混入しないように、シャープな入射スリットとラジアルコリメータが装備されており、きれいな回折パターンが取得できるようになっている。この特徴に加え、高い分解能($$Delta d/d$$$$sim$$0.6%)で広いd範囲(0.2-8.4${AA}$)のデータを取得できるため、高温高圧下における結晶及び液体の構造を高い精度で決定することが可能となっている。

論文

JRR-3における計測制御装置の保全活動

井坂 浩二; 照沼 憲明; 大内 諭; 大木 恵一; 諏訪 昌幸

日本保全学会第6回学術講演会要旨集, p.279 - 282, 2009/08

計測制御装置はJRR-3改造時の設置より18年以上が経過し、原子炉の安全安定運転を確保するために機器の更新を含めた保全活動が必要不可欠である。今回、JRR-3において行われている計測制御装置の保全内容及び今後の保全活動について述べる。

論文

Photoelectron-photoion coincidence momentum imaging for dissociative ionization of ethanol in intense laser fields

穂坂 綱一; 板倉 隆二; 横山 啓一; 山内 薫*; 横山 淳

Chemical Physics Letters, 475(1-3), p.19 - 23, 2009/06

 被引用回数:12 パーセンタイル:37.59(Chemistry, Physical)

強レーザー場中の分子は親イオン生成に加え、競合する多くの解離性イオン化経路を持つ。われわれは光電子光イオン同時計測運動量画像観測法により、生成物イオンを特定した光電子スペクトルを測定し、エタノール分子のイオン化過程を調べた。解離生成物ごとにイオン化直後の電子状態を観測し、その電子状態はレーザー波形に強く依存することを明らかにした。

論文

Quantum control of molecular vibration and rotation toward the isotope separation

横山 啓一; 松岡 雷士; 笠嶋 辰也; 坪内 雅明; 横山 淳

Proceedings of 5th Asian Symposium on Intense Laser Science (ASILS-5), p.113 - 119, 2009/05

関西光科学研究所で実施している量子制御の研究の現状を紹介する。特に窒素分子及びヨウ素分子の振動制御に関する実験的研究及び、ヨウ化セシウム分子の回転制御に関する理論的研究について紹介する。窒素分子の振動制御の研究では、線形チャープさせた広帯域白色光パルス対の遅延時間を制御することにより励起振動数を選択できることを示した。ヨウ素分子の振動制御の研究では、インパルシブラマン遷移において観察される振動励起及び脱励起の2つのプロセスをチャープの方向を制御することにより選択することが可能であることを示した。ヨウ化セシウム分子の回転制御の研究では、回転分布全体の移動がテラヘルツ波周波数コムにより実現できることを数値計算により予測した。

口頭

Theoretical study on the isotope-selective vibrational ladder climbing by consecutive stimulated Raman transitions

笠嶋 辰也; 坪内 雅明; 松岡 雷士; 横山 啓一; 横山 淳

no journal, , 

フェムト秒レーザーパルスによる分子振動の多段階励起と同位体選択励起とを組合せた新しい同位体分離法の開発を目指して、現在は窒素分子($$^{14,14}$$N$$_{2}$$$$^{15,15}$$N$$_{2}$$)を使って同位体選択励起スキームの原理実証を行っている。本研究では数値計算を用いて同位体選択性とレーザーパルスの最適条件について検討を行った。

口頭

Theoretical study on the cascade excitation based on pure rotational transition in diatomic molecules

横山 啓一; 松岡 雷士; 赤木 浩; 笠嶋 辰也; 坪内 雅明

no journal, , 

閉殻電子構造の二原子分子の純回転スペクトルは吸収線がきれいに等間隔に並んだ櫛形の構造を示す。この櫛型にぴったり同調させた光周波数コムを照射することを考える。その時の分子の回転状態ダイナミックスを数値的に調べた。その結果、ダイナミックスは量子力学的拡散方程式に支配されることがわかった。また、この方式を使った同位体選択的励起は高温のガスに対しても有効なコヒーレント量子制御の例になっていると思われる。

口頭

線形チャープパルス対による同位体選択振動多段階励起

笠嶋 辰也; 坪内 雅明; 横山 啓一

no journal, , 

線形チャープフェムト秒レーザーパルス対を使って分子振動の多段階励起と同位体選択励起とを組合せた新しい同位体選択励起スキームの開発を行っている。今回は窒素分子($$^{14,14}$$N$$_{2}$$$$^{15,15}$$N$$_{2}$$)をモデル分子として使い、計算によって同位体選択励起スキームの妥当性を調べた。

口頭

Studies for isotope separation of radioactive waste

横山 啓一; 笠嶋 辰也; 松岡 雷士; 橋本 雅史; 坪内 雅明; 杉山 僚; 横山 淳

no journal, , 

長寿命核分裂生成物の同位体分離を実現するためには技術革新を必要とする。量子制御はそのようなブレークスルーを起こす可能性がある。われわれは二原子分子の回転状態のカスケード励起に基づく新しい同位体選択スキームを提案した。これを確かめるための原理実証試験と必要な光源開発に着手した。原理実証試験では、チタンサファイアレーザーを用いたラマン散乱による回転カスケードの実証実験を行う。現在、これに必要となる回転状態分布測定方法の開発を進めている。フェムト秒コヒーレントアンチストークスラマン散乱による窒素分子の回転状態測定実験の現状について報告する。また、高出力テラヘルツ波源の開発状況についても紹介する。その中で特に、ZnTe及びLiNbO$$_{3}$$結晶中で光整流に基づくテラヘルツ波発生試験と高出力ピコ秒レーザーの開発計画について述べる。

口頭

A New scheme for the laser isotope separation applicable to heavy elements

横山 啓一; 松岡 雷士; 笠嶋 辰也; 坪内 雅明; 橋本 雅史

no journal, , 

レーザー技術の進歩により精密な分子制御が可能になりつつある。この量子制御技術によりレーザー同位体分離の技術革新が実現するかもしれない。最近われわれが考案した二原子分子の純回転遷移を利用した手法は、今までの手法と比べて遥かに効率よくかつ選択的に同位体選択できることが、数値計算により示された。このスキームに関する最新の検討結果と実証研究の現状を報告する。

口頭

Photoelectron-photoion coincidence momentum imaging for dissociative ionization in intense laser fields

穂坂 綱一; 板倉 隆二; 横山 啓一; 山内 薫*; 横山 淳

no journal, , 

強レーザー場中の分子は複雑に競合するさまざまな解離性イオン化経路を持つ。イオン化で生成する電子状態と解離経路の相関を明らかにするために、光電子光イオン同時計測運動量画像観測装置を開発した。この装置をエタノールの解離性イオン化に適用し、光電子の運動量画像が同時計測される解離イオン種に強く依存することを見いだした。

口頭

J-PARC超高圧中性子回折装置PLANETの現状と液体構造解析への応用

服部 高典; 佐野 亜沙美; 鈴谷 賢太郎; 舟越 賢一*; 阿部 淳*; 町田 真一*; 大内 啓一*; 岡崎 伸生*; 亀田 恭男*; 大友 季哉*

no journal, , 

PLANETはJ-PARC MLFに建設された高圧専用の中性子粉末回折計である。2013年度より運用を開始し、国内外よりユーザーを受け入れている。本発表では、PLANETの現状と最近可能になったランダム系物質の構造解析の例を示す。PLANETは、2段押し加圧(6-6加圧方式)を標準採用し、約10GPa, 2000Kでの中性子回折データの測定が可能となっている。更に高い温度圧力での実験を可能とするために、今回異なるアンビル分割方式である6-8加圧方式のテストを行い、約16GPa, 1273Kでの中性子回折実験に成功した。また、PLANETは、結晶のみならず液体の高圧下での構造変化を調べられるように設計がなされている。今回PLANETで測定したSiO$$_{2}$$ガラスのデータをBL21で開発された液体のS(Q)導出プログラム(nvaSq.py及びhitsq.py)を用いて解析を行った。高圧セルの影響を確認するために、高圧セル内にいれた常圧下の試料のS(Q)が、既知のS(Q)とよく一致することを確認した。その後高圧下で測定されたデータへの応用を行い、約10GPaまでの構造変化を調べることができた。また、非弾性散乱効果の補正が重要となる水素を含む系として、水に対して亀田氏作成のプログラムにて解析を行い、良好な結果を得ることができた。

口頭

High-pressure neutron beamline PLANET at pulsed neutron source at J-PARC

服部 高典; 佐野 亜沙美; 有馬 寛*; 小松 一生*; 舟越 賢一*; 阿部 淳*; 町田 真一*; 大内 啓一*; 岡崎 伸生*

no journal, , 

PLANETはJ-PARCのMLFに最近建設された高圧中性子ビームラインである。最大の特長は、6軸型のマルチアンビルプレス「圧姫」により10GPa, 2000Kでの中性子その場観察ができる点である。また、パリエジンバラプレスや低温セルなどの小型プレスを用いることで、常温20GPaや高圧低温(5GPa, 77K)での実験もできるようになっている。ビームラインには、ファインな入射及びラジアルコリメータが搭載されており、試料周りからの物質を取り除きクリーンなパターンが得られるよう工夫がなされている。回折計の性能と、きれいなパターンが取得可能なため、結晶、液体の高精度な構造解析ができるようになっている。2013年から共用運転がなされている。本発表ではPLANETの性能と最近得られた結果に関して紹介する。

口頭

J-PARC MLFビームライン共通試料環境機器の整備状況および今後の整備計画

奥 隆之; 渡辺 真朗; 河村 聖子; 麻生 智一; 高橋 竜太*; 酒井 健二; 山内 康弘*; 中村 雅俊*; 宗像 孝司*; 石角 元志*; et al.

no journal, , 

J-PARC物質生命科学実験施設には、試料環境機器(SE)チームが組織され、ビームライン(BL)共通試料環境機器の整備および利用支援を行っている。SEチームは、(1)低温&磁場、(2)高温、(3)高圧、(4)ソフトマター、(5)パルスマグネット、(6)光照射、(7) $$^{3}$$Heスピンフィルターのサブチームで構成されている。また、特殊試料環境として、パルスマグネット等の整備も進めており、近い将来、ユーザー実験に供する計画である。学会では、SEチームが取り組んでいるビームライン共通試料環境機器整備の状況と今後の計画、及び利用支援活動について発表する。

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