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論文

Uranium hydroxide/oxide deposits on uranyl reduction

大内 和希; 松村 大樹; 辻 卓也; 小林 徹; 音部 治幹; 北辻 章浩

RSC Advances (Internet), 13(24), p.16321 - 16326, 2023/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

電気化学水晶振動子マイクロバランス、インピーダンススペクトル及びX線吸収微細構造測定の結果から、ウラニルイオン(U$$^{rm VI}$$O$$_{2}$$$$^{2+}$$)の還元に伴う析出物の化学状態変化を明らかにした。U$$^{rm VI}$$O$$_{2}$$$$^{2+}$$の還元に伴い、(1)U$$^{rm V}$$の不均化によりU$$^{rm IV}$$が生成する。(2)U$$^{rm IV}$$はU$$^{rm IV}$$水酸化物として析出物を形成し、(3)最終的に水酸化物より大きな電気抵抗を持つU$$^{rm IV}$$酸化物に変化する析出機構が提案される。

口頭

JMTR原子炉施設の更新,3; 計測制御系統施設の更新

大戸 勤; 根本 浩喜; 木村 正; 綿引 俊介; 長谷川 貞司; 大内 卓哉; 越後谷 進一; 深作 秋富

no journal, , 

JMTRの計測制御系統施設は、1968年(昭和43年)の初臨界以来、43年が経過している。これまで核計装については1981年(昭和56年)に一部更新(機器盤のユニット化等)が行われたが、それ以外の機器は、2006年(平成18年)8月の運転停止まで使用されてきた。今回の更新にあたっては、再稼働後20年の運転期間を考慮し、機器の経年変化,安全機能の重要度,保守経験等の安全確保の観点及び交換部品の調達性等の稼働率向上の観点から、基本設計は活かしつつ、ほぼ全面更新を実施した。この更新により、信頼性・保守性の向上及び運転員の操作性の向上を図ることができた。

口頭

Sample environment at J-PARC MLF

奥 隆之; 渡辺 真朗; 坂口 佳史*; 河村 聖子; 高橋 竜太*; 山内 康弘*; 中村 雅俊*; 石角 元志*; 大内 啓一*; 有馬 寛*; et al.

no journal, , 

J-PARCセンター物質・生命科学実験施設(MLF)では中性子科学の推進の一環として、冷凍機, 磁石, 高温機器, 高圧機器, ソフトマター関連機器等の試料環境機器の他、特殊試料環境であるパルスマグネット, 光照射機器, ヘリウム3型中性子スピンフィルターの整備と運用を行っている。会議では、MLFの試料環境機器の整備および運用状況や課題について報告する。

口頭

分光測定によるウラン電解析出の反応研究

大内 和希; 松村 大樹; 辻 卓也; 小林 徹; 音部 治幹; 北辻 章浩

no journal, , 

本研究では、先行研究より酸性条件であるpH2$$sim$$3の溶液中での電解還元に伴うUの析出反応を明らかにするため、紫外可視分光光度法及びX線吸収微細構造(XAFS)によりU電解析出物の原子価と化学状態を分析した。電解調製後のU(V)溶液の吸光スペクトルを測定したところ、U析出物の光散乱に起因するベースライン上昇とU(IV)に帰属される吸収ピークを観測した。時間経過により、析出物が増加するとともにU(VI)の吸収ピークを観測したことから、U(V)の不均化反応により4価と6価が生成し、4価のUが析出していることが確認できた。pH2のU電解析出物のXAFS測定した結果、U(IV)水酸化物と同定した。よって、pH2$$sim$$3ではU(IV)水酸化物として析出し、最終的に酸化物に状態変化するpH4と反応挙動が異なることがわかった。

口頭

ラマン分光法とX線吸収分光法による二酸化ウランの酸化状態分析

蓬田 匠; 大内 和希; 松村 大樹; 辻 卓也; 小林 徹; 北辻 章浩

no journal, , 

原子力発電用の燃料として用いられている二酸化ウラン(UO$$_{2+X}$$)は、不定比化合物であり、ウランの酸化状態がわずかに異なる場合がある。また、酸化されることによりその安定性が変化するため、福島第一原子力発電所の廃炉において、事故で発生した燃料デブリ等のウラン酸化物の酸化状態を把握することが必要である。本研究では、微量の試料でウランの酸化状態を判別する手法の開発を目的として、ラマン分光法及びX線吸収分光法を用いた状態分析を検討した。経年UO$$_{2}$$のX線吸収端近傍構造スペクトルの吸収端を新規合成UO$$_{2}$$と比較したところ、高エネルギー側にシフトしたため、経年UO$$_{2}$$は4価よりも酸化されていると判別できた。また、新規合成UO$$_{2}$$と経年UO$$_{2}$$のどちらも、二酸化ウランの蛍石型結晶構造に由来する447cm$$^{-1}$$, 1150cm$$^{-1}$$のラマンピークが観測されたが、447cm$$^{-1}$$のラマンピークに対する1150cm$$^{-1}$$のラマンピークの強度比は新規合成UO$$_{2}$$の方が大きく、ウランの酸化状態の変化を反映した。これらの結果から、両分光法を用いた微少試料の分析により、ウラン酸化物の不定比性を判別可能であることが示された。

口頭

電解析出したウラン化合物の状態分析

大内 和希; 松村 大樹; 辻 卓也; 小林 徹; 音部 治幹; 北辻 章浩

no journal, , 

電解析出したウラン(U)化合物をX線吸収微細構造(XAFS)及び電気化学インピーダンスにより分析した。U析出物中間体のXAFSスペクトルはU(IV)水酸化物と同定でき、電極表面上に形成したU析出物のインピーダンススペクトルの経時変化から、時間が経過すると抵抗値が大きくなることが分かった。以上より、電解析出したU化合物は、中間体としてU(IV)水酸化物を形成し、電気的な抵抗が大きい酸化物へ状態変化することがわかった。

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