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論文

溶液化が困難な放射性廃棄物中のZr-93分析に向けたLA-ICP-MSによる固体試料中Zr同位体新規定量分析

森井 志織; 蓬田 匠; 浅井 志保*; 大内 和希; 岡 壽崇; 北辻 章浩

KEK Proceedings 2023-2, p.132 - 137, 2023/11

放射性廃棄物処分時の安全評価対象核種であるZr-93分析の簡易化法として、溶液化が困難な固体試料に含まれるZr同位体をレーザーアブレーション(LA)-ICP-MSで分析する固体同位体希釈質量分析法(固体IDMS)を検討した。固体放射性廃棄物を模擬した分析試料(模擬固体試料)に固体状のスパイク(同位体参照固体)を添加して作製したIDMS用試料をLA-ICP-MSにより同位体比測定し、固体IDMSの成立性を調べた。その結果、溶解操作を経ずに模擬固体試料中のZr同位体の定量分析が固体IDMSにより可能であることが実証でき、溶液化が困難な放射性廃棄物中Zr-93の新規分析法として実現できる見込みが得られた。

論文

高レベル放射性廃棄物中のZr-93迅速分析に向けたLA-ICP-MSによる固体試料中Zr同位体測定法の開発

森井 志織; 蓬田 匠; 浅井 志保*; 大内 和希; 岡 壽崇; 北辻 章浩

分析化学, 72(10.11), p.441 - 448, 2023/10

高レベル放射性廃棄物(HLW)等の処分時の安全評価対象核種のひとつであるZr-93のICP-MS定量分析をより迅速化する手法として、Zrを選択的に固相抽出した試料をそのままレーザーアブレーション(LA)してICP-MSで定量分析する技術開発を行った。DGAレジンにZrのみを吸着させる新規Zr固体試料調製法により、試料調製時間を従来よりも大幅に短縮した。Zr固体試料をLA-ICP-MS測定するための最適なレーザー照射条件を検討した。開発した手法をHLW模擬試料中のZr同位体定量に適用した結果、IDMSにより求めた同位体定量値は試料の元素濃度から求めた含有量と不確かさの範囲で一致したため、実際の放射性廃棄物試料中のZr-93についても同様の手順で定量できる見込みを得た。

論文

Uranium hydroxide/oxide deposits on uranyl reduction

大内 和希; 松村 大樹; 辻 卓也; 小林 徹; 音部 治幹; 北辻 章浩

RSC Advances (Internet), 13(24), p.16321 - 16326, 2023/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

電気化学水晶振動子マイクロバランス、インピーダンススペクトル及びX線吸収微細構造測定の結果から、ウラニルイオン(U$$^{rm VI}$$O$$_{2}$$$$^{2+}$$)の還元に伴う析出物の化学状態変化を明らかにした。U$$^{rm VI}$$O$$_{2}$$$$^{2+}$$の還元に伴い、(1)U$$^{rm V}$$の不均化によりU$$^{rm IV}$$が生成する。(2)U$$^{rm IV}$$はU$$^{rm IV}$$水酸化物として析出物を形成し、(3)最終的に水酸化物より大きな電気抵抗を持つU$$^{rm IV}$$酸化物に変化する析出機構が提案される。

論文

Application of high-energy-resolution X-ray absorption spectroscopy at the U L$$_{3}$$-edge to assess the U(V) electronic structure in FeUO$$_{4}$$

蓬田 匠; 秋山 大輔*; 大内 和希; 熊谷 友多; 東 晃太朗*; 北辻 章浩; 桐島 陽*; 河村 直己*; 高橋 嘉夫*

Inorganic Chemistry, 61(50), p.20206 - 20210, 2022/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:39.57(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

近年、U(VI)が(IV)に還元される時の中間体や、長期安定性をもつU(V)化合物の特異的な物性に関する研究が注目されている。しかし、U(V)の電子状態を詳細に分析した例は少ない。本研究では、U(V)の化合物のFeUO$$_{4}$$中のU(V)の電子状態を高エネルギー分解能蛍光検出(HERFD)-X線吸収端微細構造分光法(XANES)によって調べた。X線発光分光器を用いて取得したFeUO$$_{4}$$中のUのL$$_{3}$$端HERFD-XANESスペクトルから、従来のXANESスペクトルにはないピーク分裂をはじめて観測することができた。理論計算によるXANESスペクトルのシミュレーションの結果、このピーク分裂が良く再現でき、6d軌道の分裂によるものであることが明らかになった。この発見により、環境中で従来検出が困難であったU(V)の検出が容易になると期待され、環境科学をはじめとした幅広い分野での応用が期待される。

論文

Analysis of particles containing alpha-emitters in stagnant water at torus room of Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station's Unit 2 reactor

蓬田 匠; 大内 和希; 岡 壽崇; 北辻 章浩; 駒 義和; 今野 勝弘*

Scientific Reports (Internet), 12(1), p.7191_1 - 7191_10, 2022/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:56.75(Multidisciplinary Sciences)

福島第一原子力発電所2号機トーラス室滞留水に含まれる$$alpha$$線放出核種の存在形態を、走査型電子顕微鏡X線検出(SEM-EDX)やアルファトラック法により分析した。SEM-EDXによる観察の結果、Uを主成分とするサブ$$mu$$m$$sim$$$$mu$$mサイズの粒子を複数同定できた。これらの粒子はZrなどの燃料被覆管や構造材を構成する元素を含んでいる。また、同じ粒径フラクションの固形分に含まれるU同位体比(235/238)は、原子炉燃料のそれと一致した。このことから、U粒子は原子炉に由来し、これが微細化したものであることを示している。アルファトラック分析により同定した$$alpha$$核種含有粒子は、粒径数10$$mu$$m$$sim$$~数100$$mu$$mのサイズであり、SEM-EDXの元素分析の結果、鉄を主成分としていた。$$alpha$$核種の物質量は極わずかであることから、Pu, Am, Cm等が鉄粒子上に付着する形態であると考えられる。分析した滞留水中の固形分試料では、Uと他の$$alpha$$核種の存在形態が異なる場合があることが明らかになった。

論文

Design of microchannel suitable for packing with anion exchange resins; Uranium separation from seawater containing a large amount of cesium

大内 和希; 塚原 剛彦*; Brandt, A.*; 武藤 由樹*; 生田目 望*; 北辻 章浩

Analytical Sciences, 37(12), p.1789 - 1794, 2021/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:7.11(Chemistry, Analytical)

安全かつ廃棄物削減のための分離技術の開発として、陰イオン交換樹脂を充填したマイクロチップカラムを用いて、ウラン(U)の分離プロセスのスケールダウンを試みた。マイクロ流路を適切に設計することによって理想的なUの分離性能が得られた。実試料としての海水に適用し海水中Uの濃度の定量に成功したことから、本研究で作製したマイクロチップカラムが十分な実用性を有している。また、一般市販品のカラムを用いたU分離と比較して、カラムサイズは1/5000未満まで縮小することに成功した。

論文

Layered structure in the crystalline adsorption layer and the leaching process of poly(vinyl alcohol) revealed by neutron reflectivity

宮崎 司*; 宮田 登*; 有馬 寛*; 吉良 弘*; 大内 啓一*; 笠井 聡*; 津村 佳弘*; 青木 裕之

Langmuir, 37(32), p.9873 - 9882, 2021/08

 被引用回数:4 パーセンタイル:39.59(Chemistry, Multidisciplinary)

We investigated the structure of the crystalline adsorption layer of poly(vinyl alcohol) (PVA) in hot water by neutron reflectivity in two cases: when the adsorption layer is exposed on the substrate by leaching the upper bulk layer and when it is deeply embedded between a relatively thick PVA film and substrate. In both cases, the PVA adsorption layer consists of three layers on the Si substrate. The bottom layer, consisting of amorphous chains that are strongly constrained on the substrate, is not swollen even in hot water at 90$$^{circ}$$C. The middle layer, consisting of amorphous chains that are much more mobile compared with those in the bottom layer, has no freedom to assume a crystalline form. Only the molecular chains in the top layer are crystallizable in the adsorption layer, leading to a heterogeneous layered structure in the film thickness direction. This layered structure is attributed to the crystallizable chains of PVA during the formation of the adsorption layer driven by hydrogen bonding. However, the structure and dynamics in the adsorption layer may differ in both cases because the molecular chains in the vicinity of the surface seem to be affected by surface effects even in the adsorption layer.

論文

Electrochemical studies of uranium (IV) in an ionic liquid-DMF mixture to build a redox flow battery using uranium as an electrode active material

大内 和希; 小松 篤史; 鷹尾 康一朗*; 北辻 章浩; 渡邉 雅之

Chemistry Letters, 50(6), p.1169 - 1172, 2021/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:7.13(Chemistry, Multidisciplinary)

ウランを電極活物質として用いるレドックスフロー電池を構築するためにイオン液体-DMF混合溶媒中での塩化ウラン(IV)の電気化学挙動を調べた。結果としてレドックスフロー電池のアノード反応として利用可能である準可逆なU$$^{III}$$/U$$^{IV}$$対を見出した。

論文

Deposition of uranium oxide following the reduction in weak acid solution using Electrochemical Quartz Crystal Microbalance (EQCM)

大内 和希; 音部 治幹; 北辻 章浩; 山本 正弘

ECS Transactions, 75(27), p.51 - 57, 2017/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:38.46

本研究では、電気化学水晶子マイクロバランス(EQCM)を用いてウランの原子価変化に伴う4価ウランの電解析出反応を調査した。弱酸性溶液中で6価ウランの還元反応のEQCM測定を行ったところ、4価ウランの析出物が電極表面に観測された。析出挙動、析出のpH依存性および析出物の酸化電位から、析出機構を推定した。析出は3段階で進行し、析出開始までの誘導過程では、不均化反応により生成した4価ウランが、4価ウラン水酸化物の核を形成する。核が形成すると析出物は成長し始める(成長過程)。この過程では、電極表面の析出物が5価から4価ウランへの反応を触媒し、還元電流と析出速度の一時的な増大が観測される。電極表面が析出で覆われると還元および析出反応が一定速度で進行する(状態変化過程)。この過程では、4価ウラン水酸化物がより安定な状態であるウラン酸化物へ変化する。

論文

iBNCT用線形加速器のビームコミッショニング

内藤 富士雄*; 穴見 昌三*; 池上 清*; 魚田 雅彦*; 大内 利勝*; 大西 貴博*; 大場 俊幸*; 帯名 崇*; 川村 真人*; 熊田 博明*; et al.

Proceedings of 13th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.1244 - 1246, 2016/11

いばらき中性子医療研究センターのホウ素中性子捕獲療法(iBNCT)システムは線形加速器で加速された8MeVの陽子をBe標的に照射し、中性子を発生させる。この線形加速器システムはイオン源, RFQ, DTL, ビーム輸送系と標的で構成されている。このシステムによる中性子の発生は2015年末に確認されているが、その後システムの安定性とビーム強度を共に高めるため多くの改修を施した。そして本格的なビームコミッショニングを2016年5月中旬から開始する。その作業の進展状況と結果を報告する。

論文

High-efficiency contact grating fabricated on the basis of a Fabry-Perot type resonator for terahertz wave generation

吉田 芙美子; 永島 圭介; 坪内 雅明; 越智 義浩; 圓山 桃子; 杉山 僚

Japanese Journal of Applied Physics, 55(1), p.012201_1 - 012201_5, 2016/01

 被引用回数:6 パーセンタイル:29.47(Physics, Applied)

We have designed and fabricated a contact grating device to increase diffraction efficiency on the basis of the principle of the Fabry-Perot resonator. The grating structure and layer thicknesses were carefully determined by considering the electric field strength in the device and the fabrication accuracy of the grating. The prototype device had a peak diffraction efficiency of 71% at an incident angle of 42$$^{circ}$$; these values were slightly different from the design values of 78% and 44.5$$^{circ}$$, respectively. Numerical calculations revealed that this deviation was caused by the fabricated grating structure. A higher terahertz power will be expected with a device as per the design.

論文

Yb:YAG thin-disk chirped pulse amplification laser system for intense terahertz pulse generation

越智 義浩; 永島 圭介; 圓山 桃子; 坪内 雅明; 吉田 芙美子; 河野 七瀬; 森 道昭; 杉山 僚

Optics Express (Internet), 23(11), p.15057 - 15064, 2015/06

 被引用回数:25 パーセンタイル:78.83(Optics)

高強度テラヘルツパルス発生を目的とした繰り返し周波数1kHzのピコ秒CPAレーザーシステムを開発した。本レーザーシステムではYb:YAG薄ディスクを増幅媒質として用いており、再生増幅器にて出力エネルギー10mJ以上、スペクトル帯域1.2nmのパルスが得られている。レーザーパルスはパルス圧縮器によりパルス幅1.3psに圧縮され、テラヘルツパルス発生に供された。結果、LiNbO$$_{3}$$中での光整流を介して中心周波数0.3THz、パルスエネルギー4$$mu$$Jのテラヘルツパルスを1kHzの繰り返しにて発生することに成功した。

論文

Detailed deposition density maps constructed by large-scale soil sampling for $$gamma$$-ray emitting radioactive nuclides from the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident

斎藤 公明; 谷畑 勇夫*; 藤原 守; 齊藤 敬*; 下浦 享*; 大塚 孝治*; 恩田 裕一*; 星 正治*; 池内 嘉宏*; 高橋 史明; et al.

Journal of Environmental Radioactivity, 139, p.308 - 319, 2015/01

 被引用回数:216 パーセンタイル:98.81(Environmental Sciences)

The soil deposition density maps of $$gamma$$-ray emitting radioactive nuclides from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (NPP) accident were constructed on the basis of the results from large-scale soil sampling. The 10,915 soil samples were collected at 2,168 locations. $$gamma$$-rays emitted from the samples were measured by Ge detectors and analyzed using a reliable unified method. The determined radioactivity was corrected to that as of June 14, 2011 by taking into account the intrinsic decay constant of each nuclide. Finally the maps were created for $$^{134}$$Cs, $$^{137}$$Cs, $$^{131}$$I, $$^{rm 129m}$$Te and $$^{rm 110m}$$Ag. The radioactivity ratio of $$^{134}$$Cs to $$^{137}$$Cs was almost constant as 0.91 irrelevant to the soil sampling location. Effective doses for 50 years after the accident were evaluated for external and inhalation exposures due to the observed radioactive nuclides. The radiation doses from radioactive cesium were found to be much higher than those from other radioactive nuclides.

論文

Current status of the driver laser system for intense terahertz wave generation

田中 桃子; 越智 義浩; 小菅 淳; 岡田 大; 森 道昭; 桐山 博光; 坪内 雅明; 永島 圭介

JAEA-Conf 2014-001, p.32 - 33, 2014/09

テラヘルツ波発生用ドライバーレーザーとして、Yb:YAGシンディスクを利得媒質として用いた高強度キロヘルツレーザーシステムを構築した。再生増幅器は4バウンスの構成とし、最大10mJの出力を得た。また、圧縮後のパルスを用いてLiNbO$$_{3}$$結晶によるテラヘルツ波発生のデモンストレーションを行った。

論文

Contact grating device with Fabry-Perot resonator for effective terahertz light generation

坪内 雅明; 永島 圭介; 吉田 芙美子; 越智 義浩; 圓山 桃子

Optics Letters, 39(18), p.5439 - 5442, 2014/09

 被引用回数:34 パーセンタイル:86.29(Optics)

Heblingらによって概念が提唱された接触型回折格子を実現し、高品質高強度なTHz光発生を目指した。波面傾斜させる回折格子をTHz光発生デバイス(結晶)上に形成することにより、THz光の結晶内光路長が増大することなく大口径化が実現される。本デバイスでは、(a)波面傾斜光を生成する回折光を高効率で得る、(b)高強度励起光照射に耐えうる高いダメージ閾値を有する、の2点を満たすことが特に重要である。Mg-sLiNbO$$_{3}$$結晶は比較的高いダメージ閾値を有するが、回折効率は最大2割程度と低く、高効率なTHz光発生は期待できない。そこでダメージ閾値が高く、かつ高効率な回折が期待されるようなデバイスとして、結晶上に多層膜を蒸着し、その多層膜の表層に回折格子を工作することを考案した。本デバイスにより入射角44.5度で波長1030nmの励起光を照射した場合、回折効率は80%と高い値が得られると期待された。

論文

原子力機構-東海タンデム加速器の現状

松田 誠; 左高 正雄; 竹内 末広; 月橋 芳廣; 花島 進; 阿部 信市; 長 明彦; 石崎 暢洋; 田山 豪一; 仲野谷 孝充; et al.

JAEA-Conf 2008-005, p.42 - 45, 2008/03

2006年度のタンデム加速器の利用運転日数は201日であった。最高加速電圧は18MVを維持し、利用されたイオン種は19元素(26核種)であった。昨年度、発生した故障事例として、加速器の入射ビームラインでビーム形状が変動する現象が発生した。原因は静電四重極レンズの電極コネクタの接触不良であった。一般に開放端の電極の接続状況を確認することは難しいが、われわれは静電容量結合法による診断で接続異常箇所の特定を行った。この手法はほかの静電光学要素に適用できる技術である。ほかにターミナル電圧が不安定となる事象が発生した。チャージング電流が通常の6割程度しか流れていないため、タンクを開放してチャージング系の総点検を行った。その結果、抵抗の破損とケーブルの製作及び取付不良が確認され、修理を行った。研究会では昨年度の加速器の運転・利用状況及び整備・開発状況について発表する。

論文

原子力機構・東海タンデム加速器の現状

松田 誠; 竹内 末広; 月橋 芳廣; 花島 進; 阿部 信市; 長 明彦; 石崎 暢洋; 田山 豪一; 仲野谷 孝充; 株本 裕史; et al.

第19回タンデム加速器及びその周辺技術の研究会報告集, p.9 - 12, 2007/01

2005年度のタンデム加速器の運転日数は182日であった。最高端子電圧は19.1MVを記録し、18MVで計8日間の実験利用が行われた。利用されたイオン種は21元素であり、$$^{18}$$Oの利用が全体の約2割で、$$^{1}$$H, $$^{7}$$Li, $$^{136}$$Xeの利用はそれぞれ約1割を占め、$$^{1}$$H, $$^{7}$$Liはおもに短寿命核加速実験での一次ビームに利用された。加速器の定期整備では通常の整備項目以外に、高電圧端子内イオン源を高電圧端子の180$$^{circ}$$偏向電磁石の上流側に移設する作業を行った。この配置により質量電荷比の近いビームを精度よく分離し加速管へ入射できるようになった。また負イオンビーム入射ラインのミスアライメントの修正を行った結果ビーム通過率が改善した。昨年度はタンク開放を必要とする故障が2件発生し、どちらも高電圧端子内の180$$^{circ}$$電磁石電源に起因するものであった。高エネルギー加速器研究機構と共同で進めている短寿命核加速実験施設の実験利用が開始され、$$^{8}$$Liを用いた実験が行われた。今後、年間50日の短寿命核ビームを用いた実験が行われる予定である。

論文

原子力機構-東海タンデム加速器施設の現状

松田 誠; 竹内 末広; 月橋 芳廣; 花島 進; 阿部 信市; 長 明彦; 石崎 暢洋; 田山 豪一; 仲野谷 孝充; 株本 裕史; et al.

Proceedings of 3rd Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan and 31st Linear Accelerator Meeting in Japan, p.275 - 277, 2006/00

2005年度のタンデム加速器の運転日数は182日であった。加速管の更新により最高端子電圧は19.1MVに達し18MVでの実験利用が開始された。利用イオン種は21元素(28核種)であり、$$^{18}$$Oの利用が全体の約2割で、おもに核化学実験に利用された。p, $$^{7}$$Li, $$^{136}$$Xeの利用はそれぞれ約1割を占め、p, $$^{7}$$LiはおもにTRIACの一次ビームに利用された。超伝導ブースターの運転日数は34日で、昨年度から始まったTRIACの実験利用は12日であった。開発事項としては、タンデム加速器では加速管を更新し最高電圧が19MVに達した。また高電圧端子内イオン源の14.5GHzECRイオン源への更新計画が進行している。超伝導ブースターは1994年以来高エネルギービームの加速に利用されてきたが、近年になりインジウムガスケットに起因する真空リークが発生している。空洞のQ値も下がってきており、対策として空洞に高圧超純水洗浄を施し性能を復活させる試験を進めている。KEKと共同で進めてきたTRIACは2005年3月に完成し、10月から利用が開始された。TRIACからのビームを超伝導ブースターにて5$$sim$$8MeV/uのエネルギーまで加速する計画を進めており、TRIACからの1.1MeV/uのビームを効率よく加速するため、low$$beta$$空洞の開発を行っている。

論文

原研タンデム加速器の現状

松田 誠; 竹内 末広; 月橋 芳廣; 堀江 活三*; 大内 勲*; 花島 進; 阿部 信市; 石崎 暢洋; 田山 豪一; 仲野谷 孝充; et al.

第18回タンデム加速器及びその周辺技術の研究会報告集, p.11 - 14, 2005/11

2004年度の原研タンデム加速器の運転日数は、7月に高電圧端子との通信トラブルが発生したが、例年並の214日(約5000時間)を維持できた。そのうちブースターの利用運転は42日であった。最高端子電圧は高圧超純水洗浄を施したコンプレスドジオメトリ型加速管の更新により、約1年余りでビーム無しで18.7MV、ビーム有りで18.0MVを記録し建設以来の最高となった。KEKと共同で進めてきた短寿命核加速実験施設(TRIAC)の設置に伴い、新たなインターロックシステムを構築した。一方TRIACは3月に施設検査を終了し、ウランの陽子誘起核分裂反応で生成された$$^{138}$$Xe(T$$_{1/2}$$=14min)ビームの加速に初めて成功した。本研究会では、2004年度における運転,整備及び利用状況について報告する。

論文

原研タンデム加速器の現状

松田 誠; 竹内 末広; 月橋 芳廣; 堀江 活三; 大内 勲; 花島 進; 阿部 信市; 石崎 暢洋; 田山 豪一; 仲野谷 孝充; et al.

第17回タンデム加速器及びその周辺技術の研究会報告集, p.1 - 4, 2004/00

原研タンデム加速器では昨年度、加速管をコンプレスドジオメトリ型の加速管へ更新した。加速管内の超音波及び高圧純水洗浄の効果により、わずか1週間程のコンディショニングで更新前の約16MVの端子電圧を達成することができた。充分なコンディショニング時間を確保できなかったが、1MV及び2MVユニットでは平均で110%の電圧を達成し、フルカラムによる電圧上昇試験で18.2MVを達成した。そのほか強力なターミナルイオン源への更新のために入射系の改造を行うべく準備を進めており、昨年度ガスストリッパー装置の撤去を行った。短寿命核加速施設は昨年度までの3年間で施設の建設及び装置の設置はほぼ終了し、今年度中の短寿命核の加速実験を目指して装置全体の立ち上げ及びインターロックなどの安全装置の製作を現在行っている。また短寿命核加速施設からの1MeV/uのビームを既存の超電導ブースターで加速できるように現在のブースターの前段部に$$beta$$$$_{opt}$$=6%のlow$$beta$$空洞を設置し最大5$$sim$$7MeV/uまで加速する計画を進めている。研究会ではこのほかに昨年度のタンデム加速器施設の運転、整備の状況について報告する。

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