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論文

Effect of $$B$$-site randomness on the antiferroelectric/relaxor nature of the ground state; Diffuse and inelastic X-ray scattering study of Pb(In$$_{1/2}$$Nb$$_{1/2}$$)O$$_3$$

大和田 謙二*; 塚田 慎也*; 福田 竜生; 筒井 智嗣*; Baron, A. Q. R.*; 水木 純一郎*; 大和 英弘*; 安田 直彦*; 寺内 暉*

Physical Review B, 98(5), p.054106_1 - 054106_10, 2018/08

 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

The effect of $$B$$-site randomness on the antiferroelectric/relaxor nature of the ground state was investigated by studying diffuse and inelastic X-ray scattering from ordered and disordered Pb(In$$_{1/2}$$Nb$$_{1/2}$$)O$$_3$$ (O- and D-PIN) single crystals. The diffuse scattering measurement of O-PIN (antiferroelectric at $$T<T_N$$) shows the existence of ferroelectrically interactive local polarization above $$T_N$$. Inelastic X-ray scattering shows that the transverse-acoustic (TA) and transverse-optic (TO) modes are dominant at $$Tsim$$800 K, while the central peak (CP) and TA modes are coupled and majorly contribute to the critical behavior of the diffuse scattering at $$T_N$$. Upon these results, the $$B$$-site randomness is discussed in terms of suppressing the antiferroelectric instability and enhancing the polarization fluctuation.

論文

Chemical form analysis of reaction products in Cs-adsorption on stainless steel by means of HAXPES and SEM/EDX

小畠 雅明; 岡根 哲夫; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 大和田 謙二; 小林 啓介*; 山上 浩志; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Materials, 498, p.387 - 394, 2018/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:38.14(Materials Science, Multidisciplinary)

本研究では、軽水炉原子炉の重大事故時におけるセシウム(Cs)吸着挙動を理解するために、Si濃度の異なるSUS304ステンレス鋼表面のCsの化学状態とその分布について、HAXPESおよびSEM/EDXによって調べた。その結果、Siが高濃度に分布する場所にCsが選択的に吸着されることが判明した。Cs生成物について、Siの含有量が低い場合には主としてCsFeSiO$$_{4}$$が生成されるが、Siの含有量が高い場合にはCsFeSiO$$_{4}$$に加えCs$$_{2}$$Si$$_{2}$$O$$_{5}$$とCs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$も生成される。SS表面上の吸着プロセスで生成されたCs化合物の化学形態は、SSに最初に含まれるSiの濃度および化学状態と密接に相関している。

論文

Mineralogical characterization of radioactive particles from Fukushima soil using $$mu$$-XRD with synchrotron radiation

甕 聡子*; 向井 広樹*; 綿貫 徹; 大和田 謙二; 福田 竜生; 町田 晃彦; 倉又 千咲*; 菊池 亮佑*; 矢板 毅; 小暮 敏博*

Journal of Mineralogical and Petrological Sciences, 111(5), p.305 - 312, 2016/10

 被引用回数:8 パーセンタイル:30.18(Mineralogy)

福島土壌粒子から放射能をもつ粒子を選び出し、50ミクロン程度の粒子一粒ごとに鉱物種の同定を放射光X線回折によって行った。板状の風化雲母の粒については様々な度合のバーミキュライト化されたものが見出された。ごく微粒子の塊である土壌粒子からは、長石や石英に加えてスメクタイト状の粘土鉱物が検出された。

論文

Negative correlation between electrical response and domain size in a Ti-composition-gradient Pb[(Mg$$_{1/3}$$Nb$$_{2/3}$$)$$_{1-x}$$Ti$$_{x}$$]O$$_{3}$$ crystal near the morphotropic phase boundary

清水 大輔*; 塚田 慎也*; 松浦 直人*; 坂本 潤哉*; 小島 誠治*; 並河 一道*; 水木 純一郎; 大和田 謙二

Physical Review B, 92(17), p.174121_1 - 174121_5, 2015/11

 被引用回数:4 パーセンタイル:66.91(Materials Science, Multidisciplinary)

Ti組成が傾斜した単結晶試料Pb[(Mg$$_{1/3}$$Nb$$_{2/3}$$)$$_{1-x}$$Ti$$_{x}$$]O$$_{3}$$を用いてモルフォトロピック相境界(MPB)近傍の相図ならびに電気応答と結晶コヒーレンス長の相関を調べた。結晶は29mol%と34.7mol%付近に相境界がありそれらは単斜晶相MB-単斜晶相MC,単斜晶相MC-正方晶相境界と対応する。結晶コヒーレンス長のTi濃度依存性は電気応答と強い負の相関を示しており、これらはMPB近傍におけるドメインサイズ効果として説明可能である。

論文

Spontaneous formation of suboxidic coordination around Co in ferromagnetic rutile Ti$$_{0.95}$$Co$$_{0.05}$$O$$_2$$ film

Hu, W.*; 林 好一*; 福村 知昭*; 赤木 和人*; 塚田 捷*; 八方 直久*; 細川 伸也*; 大和田 謙二; 高橋 正光; 鈴木 基寛*; et al.

Applied Physics Letters, 106(22), p.222403_1 - 222403_5, 2015/06

 被引用回数:21 パーセンタイル:16.17(Physics, Applied)

The local atomic structures around Co in high temperature diluted ferromagnetic semiconductor Co-doped TiO$$_2$$ has been investigated using X-ray fluorescence holography and X-ray absorption fine structure experiments. While the Co atoms in the Ti$$_{0.99}$$Co$$_{0.01}$$O$$_2$$ simply substituted for Ti sites in the rutile structure, a suboxidic arrangement of CoO$$_2$$Ti$$_4$$ was found to form around Co in the Ti$$_{0.95}$$Co$$_{0.05}$$O$$_2$$ films. First-principles calculations supported the stability of the aggregated suboxidic clusters in the rutile TiO$$_2$$. The suboxidic coordination may be the source of strong exchange interaction, resulting in the high Curie temperature in Co-dopedTiO$$_2$$.

論文

Heterophase fluctuations near $$T_{rm c}$$ in the relaxor ferroelectrics (1-x)Pb(Zn$$_{1/3}$$Nb$$_{2/3}$$)O$$_{3}$$-xPbTiO$$_{3}$$ ($$x$$ = 0.09) studied by X-ray diffuse scattering and coherent X-ray scattering

大和田 謙二; 水木 純一郎*; 松下 三芳*; 並河 一道*

Physical Review B, 90(10), p.104109_1 - 104109_12, 2014/09

 被引用回数:4 パーセンタイル:70.33(Materials Science, Multidisciplinary)

X線散漫散乱法とコヒーレントX線散乱法を相補利用し、リラクサー強誘電体91%Pb(Zn$$_{1/3}$$Nb$$_{2/3}$$)O$$_{3}$$-9%PbTiO$$_{3}$$の強誘電相転移(455K)を調べ、その近傍でヘテロ相ゆらぎが発生していることを明らかにした。ヘテロ相ゆらぎは強誘電相転移(1次相転移)の前駆現象であるばかりでなく、低周波誘電応答の起源とも考えられる。

論文

Acute and obtuse rhombohedrons in the local structures of relaxor ferroelectric Pb(Mg$$_{1/3}$$Nb$$_{2/3}$$)O$$_3$$

Hu, W.*; 林 好一*; 大和田 謙二; Chen, J.*; 八方 直久*; 細川 伸也*; 高橋 正光; Bokov, A.*; Ye, Z.-G*

Physical Review B, 89(14), p.140103_1 - 140103_5, 2014/04

 被引用回数:24 パーセンタイル:16.22(Materials Science, Multidisciplinary)

The local structures around Nb and Pb in the relaxor ferroelectric Pb(Mg$$_{1/3}$$Nb$$_{2/3}$$)O$$_3$$ were investigated by X-ray fluorescence holography. The Pb atomic images around Nb showed a rhombohedral distortion of the crystal unit cells. The Pb-Pb correlated images showed a local structure of body-center-like $$2a_0times 2a_0 times 2a_0$$ superlattice, proving a rigid three-dimensional network structural model combining the two kinds of rhombohedrons. This superstructure and the fluctuating Pb and Nb atoms play an important role in the relaxor behavior of this material.

論文

Full-coherent free electron laser seeded by 13th- and 15th-order harmonics of near-infrared femtosecond laser pulses

佐藤 尭洋*; 岩崎 純史*; 大和田 成起*; 山内 薫*; 高橋 栄治*; 緑川 克美*; 青山 誠; 山川 考一; 富樫 格*; 深見 健司*; et al.

Journal of Physics B; Atomic, Molecular and Optical Physics, 46(16), p.164006_1 - 164006_6, 2013/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:81.05(Optics)

自由電子レーザー(FEL)は、自己増幅自発放射方式を用いているため、発振したレーザー光のスペクトルや時間波形がスパイク状構造になる欠点がある。この問題点を解決するために、短波長光源である高次高調波をFELにインジェクションし、スペクトルや時間波形にスパイク構造のない極端紫外領域のシード型FELの研究開発を進めている。高次高調波を発生させるドライブレーザーである高出力フェムト秒・チタンサファイアCPAレーザーシステムは、これまで原子力機構で培ったレーザー技術を設計に活かし、レーザーシステムの構築を行った。そして、このドライブレーザーをXeガス中に集光して得られる13次高調波(波長61.7nm)、15次高調波(波長53.4nm)をシード光としてFELへインジェクションし、極端紫外領域でシード型FEL(波長61.2nm)の発振に世界で初めて成功した。また、シードFEL光のコントラスト比についても検討した。この結果について発表する。

論文

リラクサー強誘電体におけるコヒーレントX線散乱実験の現状

大和田 謙二

高圧力の科学と技術, 23(3), p.245 - 251, 2013/08

コヒーレントX線利用は次世代放射光科学の主流となる。多くの実験手法が第三世代放射光源を用いて開発されてきている。本解説ではコヒーレントX線利用の一例として、いわゆるX線光子相関分光法に注目し、光子相関分光法のリラクサー強誘電体への応用の現状について報告する。

論文

Damped soft phonons and diffuse scattering in (Bi$$_{1/2}$$Na$$_{1/2}$$)TiO$$_{3}$$

松浦 直人*; 飯田 裕之*; 廣田 和馬*; 大和田 謙二; 野口 祐二*; 宮山 勝*

Physical Review B, 87(6), p.064109_1 - 064109_10, 2013/02

 被引用回数:22 パーセンタイル:20.46(Materials Science, Multidisciplinary)

(Bi$$_{1/2}$$Na$$_{1/2}$$)TiO$$_{3}$$においては600K付近を最大とする誘電率の緩やかな温度変化の他、それに伴う圧電効果の減少が脱分極温度460K-480Kより上で観測される。その起源を中性子散乱を用いて調べた。その結果、$$Gamma$$点近傍で強く過減衰したwater-fall的ソフトフォノンが脱分極温度付近で観測されたほか、M点においては誘電率の温度依存性に対応する温度依存性を持つ超格子反射が観測された。これらは、正方晶/菱面体晶相が共存するなかでの強誘電クラスターのダイナミックな性質、これらは脱分極やwater-fallを与える、が重要であることを示している。

論文

リラクサーにおけるランダムネスとフラストレーション; Pb(In$$_{1/2}$$Nb$$_{1/2}$$)O$$_{3}$$の構造物性研究

大和田 謙二

日本結晶学会誌, 54(3), p.147 - 154, 2012/06

Bサイトのランダムネスは鉛複合ペロブスカイト型酸化物Pb(B'B'')O$$_{3}$$におけるリラクサー発現に本質的な役割を果たしている。しかし、Bサイトランダムネスのミクロな効果は理解されていない。われわれはPb(B'B'')O$$_{3}$$系のうち、Bサイトの制御できるPb(In$$_{1/2}$$Nb$$_{1/2}$$)O$$_{3}$$(PIN)に注目した。PINはそのBサイトの秩序度により反強誘電体からリラクサーにまでその状態を変えることができる。本稿においては、PINにおけるBサイトランダムネス効果に対するわれわれの理解を紹介するとともに、Pb(B'B'')O$$_{3}$$におけるランダムネスとフラストレーションの効果について触れる。

論文

Two-dimensional charge fluctuation in $$beta$$-Na$$_{0.33}$$V$$_{2}$$O$$_{5}$$

大和田 謙二; 山内 徹*; 藤井 保彦*; 上田 寛*

Physical Review B, 85(13), p.134102_1 - 134102_4, 2012/04

 被引用回数:5 パーセンタイル:68.39(Materials Science, Multidisciplinary)

$$beta$$-Na$$_{0.33}$$V$$_{2}$$O$$_{5}$$の金属-絶縁体転移における臨界現象の研究を行った。臨界指数$$beta$$は0.226(3)を示し、また、異方的な散漫散乱分布から系が2次元的であり、かつ、秩序変数が非Ising的であることが明らかになった。非Ising的な秩序変数は系が$$alpha$$'-NaV$$_{2}$$O$$_{5}$$のように単純な秩序-無秩序相転移ではなく、電荷密度波的であることを示している。つまり、各Vサイトの電荷は離散的(0か1)ではなく連続的(0から1)であり、その並びも変調している。これらの結果は中性子回折やNMR測定結果とも矛盾しない。

論文

X-ray photon correlation spectroscopy of structural fluctuations in relaxor ferroelectrics PZN-9%PT

大和田 謙二; 下村 晋*; 中尾 裕則*; 松下 三芳*; 並河 一道*; 水木 純一郎

Journal of Physics; Conference Series, 320, p.012086_1 - 012086_5, 2011/09

 パーセンタイル:100

91$$%$$Pb(Zn$$_{1/3}$$Nb$$_{2/3}$$)O$$_{3}$$-9$$%$$PbTiO$$_{3}$$においてX線光子相関分光を行い、$$T_{rm C}$$近傍において遅い構造揺らぎを見いだした。その遅い構造揺らぎは遅い成分と早い成分からなる。われわれは早い成分を抽出し10秒ほどの緩和時間を得た。これらの揺らぎはマクロな正方晶とミクロな射法対称性の競合によるものであり、低周波誘電率を与えるものであると推測される。

論文

Effect of B-site randomness on the antiferroelectric/relaxor nature of the ground state; Inelastic X-ray scattering study of Pb(In$$_{1/2}$$Nb$$_{1/2}$$)O$$_{3}$$

大和田 謙二; 福田 竜生; 水木 純一郎; 廣田 和馬*; 寺内 暉*; 筒井 智嗣*; Baron, A. Q. R.*; 大和 英弘*; 安田 直彦*

Journal of the Korean Physical Society, 59(3), p.2509 - 2514, 2011/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:75.59(Physics, Multidisciplinary)

Pb(In$$_{1/2}$$Nb$$_{1/2}$$)O$$_{3}$$(PIN)はペロヴスカイトBサイトの秩序度により反強誘電状態,強誘電状態,リラクサー状態を取りうる物質である。秩序PINは鉛複合ペロヴスカイトPb(B'B'')O$$_{3}$$においてBサイトランダムネスのない系であり、Bサイトランダムネスによる反強誘電状態/リラクサー状態の起源を探るには理想的な物質である。われわれはX線非弾性散乱実験を行った。準弾性散乱(QE)は臨界スローダウンを示し横波音響(TA)フォノンは反強誘電転移点($$T_{rm N}$$)までソフト化を示す一方、横波光学モードは低温までソフト化を続けた。これらの結果は、反強誘電相転移はQEの起源とTAフォノンによるものであるが、強誘電相関は確固としてその背後に存在していることを示している。これらの結果を元に、Bサイトランダムネスの効果について議論する。

論文

Polarization-analyzed resonant inelastic X-ray scattering of the orbital excitations in KCuF$$_3$$

石井 賢司; 石原 純夫*; 村上 洋一*; 池内 和彦*; 葛下 かおり*; 稲見 俊哉; 大和田 謙二; 吉田 雅洋; Jarrige, I.; 多々見 央*; et al.

Physical Review B, 83(24), p.241101_1 - 241101_4, 2011/06

 被引用回数:18 パーセンタイル:30.21(Materials Science, Multidisciplinary)

We report a Cu $$K$$-edge resonant inelastic X-ray scattering (RIXS) study of orbital excitations in KCuF$$_3$$. By performing the polarization analysis of the scattered photons, we disclose that the excitation between the $$e_g$$ orbitals and the excitations from $$t_{2g}$$ to $$e_g$$ exhibit distinct polarization dependence. The polarization dependence of the respective excitations is interpreted based on a phenomenological consideration of the symmetry of the RIXS process that yields a necessary condition for observing the excitations. In addition, we show that the orbital excitations are dispersionless within our experimental resolution.

論文

Contribution of intermediate submicrometer structures to physical properties near $$T$$$$_{rm c}$$ in Pb(Zn$$_{1/3}$$Nb$$_{2/3}$$)O$$_{3}$$-9%PbTiO$$_{3}$$PbTiO$$_{3}$$

大和田 謙二; 水木 純一郎; 並河 一道*; 松下 三芳*; 下村 晋*; 中尾 裕則*; 廣田 和馬*

Physical Review B, 83(22), p.224115_1 - 224115_7, 2011/06

 被引用回数:6 パーセンタイル:63.73(Materials Science, Multidisciplinary)

コヒーレントX線回折法,X線散漫散乱法,通常のX線回折法,誘電率測定を相補利用した結果、Pb(Zn$$_{1/3}$$Nb$$_{2/3}$$)O$$_{3}$$-9%PbTiO$$_{3}$$においてマクロスケール,ミクロスケール,ナノスケールといった多重距離スケールを考慮した取り扱いが可能になり、それぞれのスケール階層の物性への寄与が議論できるようになった。

論文

Extreme ultraviolet free electron laser seeded with high-order harmonic of Ti:sapphore laser

富樫 格*; 高橋 栄治*; 緑川 克美*; 青山 誠; 山川 考一; 佐藤 尭洋*; 岩崎 純史*; 大和田 成起*; 沖野 友哉*; 山内 薫*; et al.

Optics Express (Internet), 19(1), p.317 - 324, 2011/01

 被引用回数:74 パーセンタイル:2.85(Optics)

自由電子レーザー(FEL)は、共振器を使用しない自己増幅自発放射(SASE)方式を用いている。この方式では、自然放射光を種光としてレーザー発振・増幅するため、発振したレーザー光のスペクトルや時間波形がスパイク状構造になる欠点がある。この問題点を解決するために、短波長光源である高次高調波をFELにインジェクションし、スペクトルや時間波形にスパイク構造のないフルコヒーレント化された極端紫外領域のシード型自由電子レーザーの研究開発を進めている。高次高調波を発生させるドライブレーザーである高出力フェムト秒・チタンサファイアCPAレーザーシステムは、これまで原子力機構で培ったレーザー技術を設計に活かし、レーザーシステムの構築を行った。そして、このドライブレーザーをXeガス中に集光して得られる13次高調波(波長61.2nm)をシード光としてFELへインジェクションし、極端紫外領域でシード型FEL(波長61.2nm)の発振に世界で初めて成功した。高次高調波のシーディングによりSASE方式特有のスパイク構造がなくなり、スムーズなスペクトルが得られた。

論文

高分解能X線非弾性散乱実験と計算機実験によるPb(In$$_{1/2}$$Nb$$_{1/2}$$)O$$_{3}$$の研究; 反強誘電状態からリラクサーまでを制御するBサイトランダムネスの効果

大和田 謙二; 富田 裕介*

日本物理学会誌, 65(10), p.800 - 804, 2010/10

鉛ペロヴスカイトリラクサーPINにおけるBサイトランダムネスの効果について実験・理論両面からアプローチし、考察を行った。PINにおけるフォノン分散計測がX線非弾性散乱により可能になったことで、PINにはその状態にかかわらず本質的に強誘電不安定性が存在することが明らかとなった。一方、O-PINでは反強誘電相転移に関与する反強誘電不安定性が観測された。以上から、Bサイトランダムネスは反強誘電モードの不安定化を促進・抑制する機能を持っており、反強誘電状態,強誘電状態,リラクサー状態を「相対的」に安定化させるものと推測される。他方、双極子相互作用とBサイトの原子配置を反映する軸異方性の2つから構成される理論模型では、周期的な軸異方性の下では反強誘電状態が安定であることを示した。また、軸異方性の配置が乱れると本来安定であった強誘電状態が局所的に現れ、軸異方性(Bサイト)のランダムネスが反強誘電状態・強誘電状態の発現を支配していることを示した。

論文

X-ray photon correlation spectroscopy study in valence fluctuation compound Eu$$_{3}$$S$$_{4}$$

中尾 裕則*; 大和田 謙二; 下村 晋*; 落合 明*; 並河 一道*; 水木 純一郎; 三村 秀和*; 山内 和人*; 村上 洋一*

AIP Conference Proceedings 1234, p.935 - 938, 2010/06

 被引用回数:2 パーセンタイル:24.85

X-ray photon correlation spectroscopy (XPCS) is a powerful tool to perform direct measurements of the dynamics of fluctuations in condensed matter systems at atomic resolution. Here we have investigated spatial and time correlations of domains in the valence fluctuated phase in a typical valence fluctuation compound Eu$$_{3}$$S$$_{4}$$ near the charge ordering temperature ($$T_{CO}$$). The spatial correlation was observed at the fundamental reflection (4 4 4) using coherent diffraction techniques, which indicated that the domain size is longer than 200 nm near $$T_{CO}$$. The time correlation of the domain was measured by the XPCS technique, and we found that the slow fluctuation of the order of 10 second exists only near $$T_{CO}$$.

論文

Powder X-ray diffraction study of Ne up to 240 GPa

竹村 謙一*; 綿貫 徹; 大和田 謙二; 町田 晃彦; 大村 彩子*; 青木 勝敏

Journal of Physics; Conference Series, 215, p.012017_1 - 012017_4, 2010/03

 被引用回数:10 パーセンタイル:3.9

Neの粉末回折実験を237GPaの超高圧まで行った。特に弱い200反射を観測するために、回折側にチューブクロススリットを設置し、それにより試料以外のアンビルからの散乱X線を大幅に除去することができた。超高圧状態でのNeでは回折線の111と200の位置の圧力依存性には差がみられ、超高圧状態では、大きな一軸性応力が生じていることがわかった。また、解析からは111面が最も影響されないような一軸性応力が生じていることが明らかとなった。

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