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報告書

原子力施設等の緊急時における被ばく評価事例集

川崎 将亜; 中嶌 純也; 吉田 圭佑; 加藤 小織; 西野 翔; 野崎 天生; 中川 雅博; 角田 潤一; 菅谷 雄基; 長谷川 里絵; et al.

JAEA-Data/Code 2017-004, 57 Pages, 2017/03

JAEA-Data-Code-2017-004.pdf:2.34MB

原子力施設の事故発生時においては、事故による影響及びその範囲を迅速に把握するために、放出された放射性物質による一般公衆への影響や事故による作業者の個人被ばく線量を早期に評価し報告することが求められる。そのため、原子力科学研究所放射線管理部においては、事故発生時の迅速な対応に資するために、一般公衆及び作業者の被ばく線量評価について、評価方法及び必要となる各種パラメータ等を想定される事故事例ごとにまとめ、事例集を整備した。本事例集では、原子力科学研究所で想定される各種事故に加え、過去の原子力事故で放出された放射性物質による被ばく評価について扱っており、これらは緊急時における被ばく評価についての知見・技術の継承にも用いることができる。

論文

Probing carbon edge exposure of iron phthalocyanine-based oxygen reduction catalysts by soft X-ray absorption spectroscopy

丹羽 秀治*; 斎藤 信*; 小林 正起*; 原田 慈久*; 尾嶋 正治*; 守屋 彰悟*; 松林 克征*; 難波江 裕太*; 黒木 重樹*; 池田 隆司; et al.

Journal of Power Sources, 223, p.30 - 35, 2013/02

 被引用回数:16 パーセンタイル:36.86(Chemistry, Physical)

固体高分子形燃料電池用の非白金で、安価で、高性能の炭素正極触媒をデザインするには、酸素還元反応の活性点を明らかにすることが重要である。しかしながら、このような複雑な系においては通常用いられる原子・電子構造プローブにより活性点を直接特定するのは困難である。本研究では、炭素1${it s}$X線吸収分光を用いて鉄フタロシアニンをもとにした触媒の炭素構造を観察し、$$pi^{ast}$$吸収端以下に炭素端の露出を意味する構造を見いだした。またその強度は酸素還元活性とよく相関することがわかった。これらの結果は、炭素1${it s}$X線吸収分光を用いることにより炭素正極触媒における酸素還元活性の評価が端の露出の観点から可能であることを示している。

論文

Indirect contribution of transition metal towards oxygen reduction reaction activity in iron phthalocyanine-based carbon catalysts for polymer electrolyte fuel cells

小林 正起*; 丹羽 秀治*; 斎藤 信*; 原田 慈久*; 尾嶋 正治*; 大渕 博宣*; 寺倉 清之*; 池田 隆司; 腰越 悠香*; 尾崎 純一*; et al.

Electrochimica Acta, 74, p.254 - 259, 2012/07

 被引用回数:38 パーセンタイル:15.62(Electrochemistry)

鉄フタロシアニンとフェノール樹脂の混合物を800$$^{circ}$$Cで焼成して得た炭素触媒における酸素還元活性に対する鉄の役割を明らかにすることを目的に残存鉄の電子構造をXAFS実験により酸洗いの前後で調べた。鉄のK端X線発光強度から酸洗いにより炭素触媒の残存鉄が36%減少することがわかった。XAFSスペクトルから鉄の成分が酸洗いにより変化しないことが明らかになった。これは鉄の化学状態によらず酸洗いにより残存鉄が取り除かれることを示唆する。酸洗いにより酸素還元能がほぼ不変であることから残存鉄は炭素触媒の酸素還元活性に直接寄与しておらず、おもに熱分解時にsp$$^{2}$$炭素のネットワーク構造を成長させる触媒として働くと考えられる。本研究の結果は鉄フタロシアニン由来の炭素触媒における酸素還元活点は炭素や窒素といった軽元素であることを示唆している。

論文

Role of residual transition-metal atoms in oxygen reduction reaction in cobalt phthalocyanine-based carbon cathode catalysts for polymer electrolyte fuel cell

小林 正起*; 丹羽 秀治*; 原田 慈久*; 堀場 弘司*; 尾嶋 正治*; 大渕 博宣*; 寺倉 清之*; 池田 隆司; 腰越 悠香*; 尾崎 純一*; et al.

Journal of Power Sources, 196(20), p.8346 - 8351, 2011/10

 被引用回数:26 パーセンタイル:27.67(Chemistry, Physical)

コバルトフタロシアニンとフェノール樹脂の混合物の熱分解によって合成したコバルトフタロシアニン由来の炭素触媒中の炭素原子の電子構造をX線吸収微細構造分析と硬X線光電子分光を用いて調べた。Co K端XAFSスペクトルからほとんどのコバルト原子は金属状態であるが酸洗い後でも少量の酸化コバルト成分があることがわかった。また、XAFSとHXPESのプローブ長の違いから酸洗い後においてCoクラスタ凝集体の表面領域はおもに金属Coから構成されていることがわかった。酸洗い前後で電気化学的性質がほとんど変化しなかったことから、残存金属Co又は酸化Co自体は炭素カソード触媒の酸素還元反応活性にほとんど寄与しておらず、炭素や窒素等の軽元素がコバルトフタロシアニン由来炭素触媒の活性点を構成していると考えられる。

論文

X-ray photoemission spectroscopy analysis of N-containing carbon-based cathode catalysts for polymer electrolyte fuel cells

丹羽 秀治*; 小林 正起*; 堀場 弘司*; 原田 慈久*; 尾嶋 正治*; 寺倉 清之*; 池田 隆司; 腰越 悠香*; 尾崎 純一*; 宮田 清蔵*; et al.

Journal of Power Sources, 196(3), p.1006 - 1011, 2011/02

 被引用回数:72 パーセンタイル:5.96(Chemistry, Physical)

固体高分子形燃料電池用窒素含有炭素ベース正極触媒3種類の電子構造を硬X線光電子分光で調べた結果を報告する。炭素1sスペクトルから酸素還元活性には$$sp^{2}$$炭素ネットワークが重要であること、窒素1sスペクトルから高活性なサンプルはグラファイト様窒素をより多く含むことがわかった。

論文

Enhanced catalytic activity of Carbon Alloy Catalysts codoped with boron and nitrogen for oxygen reduction reaction

池田 隆司; Boero, M.*; Huang, S.-F.*; 寺倉 清之*; 尾嶋 正治*; 尾崎 純一*; 宮田 清蔵*

Journal of Physical Chemistry C, 114(19), p.8933 - 8937, 2010/05

 被引用回数:53 パーセンタイル:12.71(Chemistry, Physical)

カーボンアロイ触媒(CAC)が燃料電池の白金代替電極触媒として注目されている。この理論計算による研究では、第一原理分子動力学によってCAC触媒の露出した端での可能な酸素吸着及び酸素還元過程を調べている。われわれのシミュレーションは、ホウ素と窒素の共ドープは安定性と反応性の両面からCAC触媒の活性をさらに向上させる有力な方法であることを示唆している。

論文

First-principles calculation of the electronic properties of graphene clusters doped with nitrogen and boron; Analysis of catalytic activity for the oxygen reduction reaction

Huang, S.-F.*; 寺倉 清之*; 尾崎 泰助*; 池田 隆司; Boero, M.*; 尾嶋 正治*; 尾崎 純一*; 宮田 清蔵*

Physical Review B, 80(23), p.235410_1 - 235410_12, 2009/12

 被引用回数:136 パーセンタイル:2.3(Materials Science, Multidisciplinary)

最近の研究により、窒素をドープしたカーボンアロイ触媒が燃料電池におけるカソード触媒の有力な候補であることが示唆されている。この論文は単純なクラスターモデルを用いて窒素ドープによって触媒活性が増強されるミクロな機構を明らかにすることを目的としている。密度汎関数理論に基づいた計算からドーパントの配置による電子構造及び安定性の違いを解析した。さらに、窒素とホウ素がコドープされた場合に解析を拡張することによって、窒素とホウ素のコドープによるさらなる触媒活性の向上を説明する2つの可能なシナリオを提案した。

論文

X-ray absorption analysis of nitrogen contribution to oxygen reduction reaction in carbon alloy cathode catalysts for polymer electrolyte fuel cells

丹羽 秀治*; 堀場 弘司*; 原田 慈久*; 尾嶋 正治*; 池田 隆司; 寺倉 清之*; 尾崎 純一*; 宮田 清蔵*

Journal of Power Sources, 187(1), p.93 - 97, 2009/02

 被引用回数:340 パーセンタイル:0.15(Chemistry, Physical)

固体高分子形燃料電池のための炭素ベースのカソード触媒に導入された窒素の電子構造をX線吸収分光法を用いて調べた。N 1s吸収スペクトルにおけるプレエッジ領域の$$pi^{ast}$$ピークの形状は窒素の化学状態の決定に用いることができ、酸素還元活性の指標として用いることができる。高活性な触媒はピリジン様窒素よりもグラファイト様窒素を比較的多く含むことがわかった。

論文

Carbon alloy catalysts; Active sites for oxygen reduction reaction

池田 隆司; Boero, M.*; Huang, S.-F.*; 寺倉 清之*; 尾嶋 正治*; 尾崎 純一*

Journal of Physical Chemistry C, 112(38), p.14706 - 14709, 2008/09

 被引用回数:355 パーセンタイル:0.51(Chemistry, Physical)

窒素をドープした炭素材をもとにした触媒が固体高分子形燃料電池の白金代替電極触媒として注目されている。本研究では、カーボンアロイ触媒における可能な酸素の吸着状態と吸着した酸素の還元過程をシミュレーションにより調べた。カソードの環境を模擬した分子動力学シミュレーションにより酸素分子の吸着は触媒材料のモルフォロジーと原子構造に依存することがわかった。また、カーボンアロイの特定の位置に窒素をドープすると金属がなくても触媒活性を示すことが明らかとなった。

論文

In-core SCC growth behavior of type 304 stainless steel in BWR simulated high-temperature water at JMTR

加治 芳行; 宇賀地 弘和; 塚田 隆; 中野 純一; 松井 義典; 川又 一夫; 柴田 晃; 近江 正男; 永田 暢明*; 堂崎 浩二*; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 45(8), p.725 - 734, 2008/08

 被引用回数:6 パーセンタイル:51.42(Nuclear Science & Technology)

照射誘起応力腐食割れ(IASCC)は、高経年化軽水炉のステンレス鋼構造物における重要課題の一つである。中性子照射量レベル約1$$times$$10$$^{25}$$n/m$$^{2}$$まで予備照射した304型ステンレス鋼のコンパクトテンション型試験片を使用して材料試験炉(JMTR)において沸騰水型原子炉(BWR)模擬環境条件で炉内IASCC進展試験を実施してきた。IASCC進展速度に及ぼす中性子/$$gamma$$線照射,応力,高温水環境の同時作用効果について検討するために、同じ電気化学電位条件下で種々の溶存酸素環境での照射済試験片を用いた炉外IASCC試験を実施した。本論文では、炉内SCC進展試験結果について議論し、IASCCにおける同時作用効果の観点から炉外試験結果との比較検討を行った結果、電気化学腐食電位が同じ条件では、IASCC進展速度に及ぼす照射,応力,高温水環境の同時作用効果は小さいことを示した。

論文

The H-Invitational Database (H-InvDB); A Comprehensive annotation resource for human genes and transcripts

山崎 千里*; 村上 勝彦*; 藤井 康之*; 佐藤 慶治*; 原田 えりみ*; 武田 淳一*; 谷家 貴之*; 坂手 龍一*; 喜久川 真吾*; 嶋田 誠*; et al.

Nucleic Acids Research, 36(Database), p.D793 - D799, 2008/01

 被引用回数:50 パーセンタイル:21.34(Biochemistry & Molecular Biology)

ヒトゲノム解析のために、転写産物データベースを構築した。34057個のタンパク質コード領域と、642個のタンパク質をコードしていないRNAを見いだすことができた。

論文

Present status of in-pile IASCC growth tests at JMTR

加治 芳行; 宇賀地 弘和; 中野 純一*; 松井 義典; 川又 一夫; 塚田 隆; 永田 暢秋*; 堂崎 浩二*; 瀧口 英樹*

HPR-364, Vol.1 (CD-ROM), 10 Pages, 2005/10

照射誘起応力腐食割れ(IASCC)は、軽水炉のステンレス鋼製構造物の長期運転において、重要な課題の一つである。IASCCの研究分野では、照射下でのSCC試験を実施することは大変困難なため、おもに照射材を用いたPIEを実施している。したがって、照射下SCC試験の重要な技術として、負荷応力レベル,水化学,照射条件等の効果に関する情報を得るために試験技術の開発を行ってきた。本報告では、開発した種々の技術、特に試験片の荷重制御,き裂進展モニタリング技術などについて述べ、JMTRにおける照射済み材料を用いた照射下IASCC進展試験の現状についても述べる。

論文

Development of test techniques for in-pile SCC initiation and growth tests and the current status of in-pile testing at JMTR

宇賀地 弘和; 加治 芳行; 中野 純一*; 松井 義典; 川又 一男; 塚田 隆; 永田 暢秋*; 堂崎 浩二*; 瀧口 英樹*

Proceedings of 12th International Conference on Environmental Degradation of Materials in Nuclear Power Systems-Water Reactors (CD-ROM), p.319 - 325, 2005/00

ステンレス鋼の照射誘起応力腐食割れ(IASCC)は軽水炉炉内機器の高経年化における重要な問題となっている。IASCCは中性子照射,応力及び高温高圧水環境が同時に作用して発生する現象であり、IASCCの機構解明のためにはその重畳効果を評価する必要があるが、炉内でのIASCC試験の実施が技術的に困難であるため、従来のIASCC研究は主として中性子照射を受けた材料を用いて炉外における照射後試験により実施されてきた。本研究では、原研大洗研の材料試験炉(JMTR)を用いて、沸騰水型軽水炉(BWR)の炉内環境を模擬した水質,温度及び圧力を高度に制御できる高温高圧水供給装置及び荷重負荷機構を有する照射下試験用キャプセルを開発するとともに、同キャプセルに照射済試験片を再装荷する技術を開発して、日本国内で初となる照射下SCC試験(き裂発生試験及びき裂進展試験)を実施している。本会議では、照射下試験のための技術開発及び照射下試験の現況について報告する。

報告書

IASCC研究用飽和温度キャプセルの製作

石川 和義; 菊地 泰二; 磯崎 太*; 井上 広己; 大場 敏弘; 松井 義典; 齋藤 隆; 中野 純一; 辻 宏和

JAERI-Tech 2002-061, 69 Pages, 2002/08

JAERI-Tech-2002-061.pdf:12.21MB

照射誘起応力腐食割れ(IASCC)に関する研究は、軽水炉の高経年化対策にかかわる重要課題であり、その現象を解明するためには、照射,環境,応力の複合作用における発生機構を明らかにする必要がある。このような状況から、IASCC研究における照射試験を材料試験炉(JMTR)で行うため、飽和温度キャプセルを製作した。飽和温度キャプセルは炉外の水環境制御装置から沸騰水型原子炉(BWR)の炉心環境を模擬した水質及び水温の高圧水を通水しながら照射試験を行う照射リグである。本報告は、(1)この飽和温度キャプセルの設計・製作にあたっての技術的検討課題を抽出し,(2)この課題についての各種試験を行い,(3)その結果を反映させて実施したキャプセル組立及び検査について述べたものである。

報告書

動燃再処理排水環境影響詳細調査結果(昭和53年7月$$sim$$昭和63年9月)

成田 脩; 石田 順一郎; 片桐 裕実; 林 直美; 宮河 直人; 渡辺 均; 小林 満; 並木 篤; 住谷 秀一; 黒須 五郎; et al.

PNC-TN8420 89-009, 238 Pages, 1989/08

PNC-TN8420-89-009.pdf:4.32MB

動燃再処理排水環境影響詳細調査は、海中放射能監視確認調査(再処理ホット試験期間中実施)の後を受け、また、再処理施設の本格運転に伴う茨城県からの要請に基づき、昭和53年7月から実施している。本資料は、調査を開始して以来10年が経過したことから、今回これまでに得られたデータの整理を行ったものである。10年間の調査実績を基に評価すると、海域全体としての放射能水準の変動は全く見られていない。また、再処理施設排水に起因すると思われる測定値は、$$^{3}$$Hについてスポット的に検出された以外は見出されなかった。

口頭

第一原理分子動力学によるカーボンアロイ触媒の反応サイト探索

池田 隆司; Boero, M.*; 寺倉 清之*; 尾嶋 正治*; 尾崎 純一*

no journal, , 

窒素ドープしたカーボンアロイ触媒が固体高分子形燃料電池の空気極における酸素分子還元反応の有力なPt代替触媒として注目を集めている。さらなる触媒機能の高度化のためには、触媒活性点や反応機構のミクロな理解が必須である。本研究では、炭素材を縁のあるグラフェンシートとして簡素化し、第一原理電子状態計算を基盤とした分子動力学計算により、グラフェンにおける触媒活性に寄与する窒素の配置、及び触媒活性点での酸素分子還元反応の反応機構を調べている。これまでに、窒素をグラフェンの特定の位置にドープすると金属がなくても触媒活性を示すことを見いだしている。われわれのシミュレーションによって示唆された触媒活性に寄与する窒素の配置は、放射光を用いた分光実験によって得られた結果と矛盾していない。本発表では、これまでに得られた結果をまとめて紹介する予定である。

口頭

Investigation of crack initiation behavior using pre-irradiated austenitic stainless steel at JMTR

塚田 隆; 宇賀地 弘和; 加治 芳行; 三輪 幸夫; 中野 純一; 松井 義典; 遠藤 慎也; 加藤 佳明; 永田 暢秋*; 堂崎 浩二*; et al.

no journal, , 

照射誘起応力腐食割れ(IASCC)は、近年軽水炉の炉内構造材の健全性・信頼性にかかわる重要な検討課題とされている。このため、JMTR炉内における照射下IASCC発生試験を、あらかじめ5$$times$$10$$^{24}$$n/m$$^{2}$$又は1$$times$$10$$^{25}$$n/m$$^{2}$$まで予備照射した試験片を用いて、沸騰水型軽水炉(BWR)の炉内を模擬する環境において実施した。照射材の炉内試験及び炉外試験の結果から、今回試験を行った条件の場合には、炉内における中性子/$$gamma$$線照射と応力/水環境の作用が重畳することの著しい影響は見いだされなかった。炉内照射下試験片の表面に微少な割れが観察され、その形態からそれらはSCCの発生であると見なせることを、炉外試験の結果から考察した。

口頭

第一原理分子動力学によるカーボンアロイ触媒の酸素還元反応過程の解析

池田 隆司; Boero, M.*; Huang, S.-F.*; 寺倉 清之*; 尾嶋 正治*; 尾崎 純一*; 宮田 清蔵*

no journal, , 

窒素をドープしたカーボンアロイ触媒が固体高分子形燃料電池の空気極における酸素分子還元反応の有力なPt代替触媒として注目を集めている。触媒活性のさらなる向上のためには、触媒活性点と反応機構のミクロな理解が必須である。本研究では、炭素材を端のあるグラフェンシートとして簡素化し、第一原理電子状態計算を基盤とした分子動力学計算により、グラフェンにおける触媒活性に寄与する窒素の配置、及び触媒活性点での酸素分子還元反応の反応機構を調べている。これまでに、窒素をグラフェンの特定の位置にドープすると金属がなくても触媒活性を示すことを見いだしている。われわれのシミュレーションによって示唆された触媒活性に寄与する窒素の配置は、放射光を用いた分光実験によって得られた結果と矛盾していない。本発表では、第一原理分子動力学に基づいた化学反応のシミュレーションによって得られたカーボンアロイ触媒の酸素還元反応過程を報告する。

口頭

ナノダイヤモンドより調製したカーボンナノオニオンの酸素還元活性

神成 尚克*; 尾崎 純一*; 山本 春也; 箱田 照幸; 八巻 徹也

no journal, , 

これまでに、鉄やコバルトの金属錯体と炭素前駆体ポリマーを同時に炭素化して形成したナノシェル炭素が固体高分子形燃料電池のカソード反応である電気化学的酸素還元反応に対して高い触媒活性を示すことを見いだしている。しかし、ナノシェル構造の形成に必要とされる金属元素の酸素還元活性への影響が十分に理解されていない。そこで本研究では、ナノダイヤモンドを1000$$sim$$2500$$^{circ}$$Cの範囲で熱処理を行うことで、ナノシェル炭素に構造が類似したカーボンナノオニオンを調製し、その酸素還元活性について調べた。その結果、1400$$^{circ}$$Cの熱処理で構造に乱れを含むカーボンナノオニオンの形成が確認され、また、酸素還元活性が発現することがわかった。さらに熱処理温度の上昇に伴い構造の乱れが減少し、多角形状のカーボンナノオニオンが形成されるが、その酸素還元活性は低下した。以上の結果から酸素還元活性は、炭素のナノシェル構造に由来すること、さらにナノシェル構造の乱れが酸素還元活性に寄与していることが示唆された。

口頭

ナトリウム中における溶融炉心物質の微粒化距離に対する実験相関式の適用性検討

松場 賢一; 磯崎 三喜男; 豊岡 淳一; 神山 健司; Zuev, V.*; Kolodeshnikov, A.*

no journal, , 

ナトリウム冷却高速炉の炉心崩壊事故時に原子炉容器下部プレナムへ流出する溶融炉心物質の微粒化挙動を評価するため、溶融炉心模擬物質(溶融アルミナ)をナトリウム中に流出させた試験の結果に対し、微粒化距離に関する実験相関式を適用し、その妥当性を検討した。

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