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笹本 広; 油井 三和; Randolph C Arthu*; Apted, M. J.*; 岩月 輝希
JNC TN8400 2001-019, 56 Pages, 2001/02
JNC-TN8400-2001-019.pdf:1.67MB
本報告書の目的は、特に高レベル放射性廃棄物の地層処分への関わり合いに着目し、酸化還元反応「redox」について調査・レビューを行うことである。概説としては、基本的理論や問題点および日本の高レベル放射性廃棄物地層処分におけるredox評価に関連する調査の提案について焦点をおいている。Redoxについてのより包括的な論述や多数の関連する問題点については、本報告書で引用した教科書等を見て頂きたい。日本における高レベル放射性廃棄物の地層処分研究に係わる第2次取りまとめ(H12)において、深部地質環境における強還元状態は、要所となる仮定である。深地層処分場からの多価の放射性元素(例えば、Tc、Se、U、Pu、Npなど)やその娘核種の浸出挙動は、酸化還元状態に鋭敏である。さらに、オーバーパックや緩衝材の様なバリア材料の性能は、酸化還元状態に影響を受けるかもしれない。この様な重要性から、本報告書では、サイト特性調査や処分場の性能評価をサポートするため、今後行うべき研究のトピックスについて以下の様にまとめた。・対象とするシステムのEhに関する概念モデルを完全にテストするためには、地下水および反応性のある鉱物について、微量元素や同位体に関する情報の取得や評価が必要になるであろう。・酸化還元反応における揮発性化学種(例えば、酸素や水素など)の重要性および処分場が設置される様な500m
1000mという深度での高い圧力のため、redoxの調査を室内で行う上では、実際の処分条件下を模擬できる様な加圧機能を備えた試験装置が必要になるであろう。・酸化性地下水の浸入による酸化還元境界の潜在的な変化に対する処分システムの安定性(redox capacity:酸化還元能力)について実験的に確認しておくべきである。・潜在的な処分サイトに対し、redox index、およびredox kineticsを一体化した総括的な概念モデルを確立する必要がある。
笹本 広; 油井 三和; Randolph C Arthu*
JNC TN8400 2001-016, 67 Pages, 2001/02
JNC-TN8400-2001-016.pdf:1.85MB
茂原地域は、南関東ガス田と呼ばれる水溶性天然ガス鉱床地域に位置する。茂原地域では、圧縮ベントナイト中の廃棄物ガラスの長期耐久性評価に資するため、海成泥質岩中に含まれる火山ガラスの調査が行われている。この調査の際に得られた海水系地下水の水質データを基に海水系地下水の水質変遷に関するモデリングを行った。以下に、その結果をまとめる。・茂原地域の地下水は、採水深度が深いため水圧が高く、多量の溶存ガスを含む。そのため、地表で採取された地下水は、原位置の状態を反映しているかどうかチェックする必要がある。・一例として、地表で脱ガスした炭酸ガスを地下水に溶存させる方法により、茂原地域における原位置での地下水のpHを推定した。その結果、地表でのpH測定値に比べて、最大1程度、pHが低くなることが推定された。推定にあたっては、地層中に認められる鉱物組成を考慮し、地下水が方解石に対して飽和であると仮定した。上記の様な推定方法は、海外の専門家との議論においても妥当であると考えられた。また、以下の様な検討を行うことにより、原位置の状態をより現実的に推定できる可能性が示唆された。・炭酸ガスの脱ガスと同時に、炭酸塩鉱物の沈殿反応の可能性・炭酸ガス以外の溶存ガス(例えば、硫化水素ガス)による酸化還元状態への影響
笹本 広; 油井 三和; Randolph C Arthu*
JNC TN8400 99-074, 84 Pages, 1999/12
東濃鉱山における原位置試験は、主に第三紀堆積岩を対象として行われている。新第三紀堆積岩中の地下水の地球化学的調査により、主に以下の点が明らかになった。地下水の起源は、降水である。深部の地下水は、還元性である。第三紀堆積岩下部の地下水は、14C年代測定から、13,000年15,000年程度の年代が推定される比較的古い地下水である。比較的浅部の地下水はCa-Na-HCO3型であるが、より深部になるとNa-HCO3型になるような深度方向での水質タイプの変化が認められる。上記の様な地球化学的特性を示す東濃鉱山の第三紀堆積岩中の地下水に関して、地下水の起源と地下水-岩石反応の進展を考慮した地球化学平衡モデルをもとに、地下水水質のモデル化を試みた。その結果、土壌中での炭酸分圧の値、岩体中での以下の鉱物を平衡と仮定することで地下水のpH、Ehおよび主要イオン(Si, Na, Ca, K, Al, 炭酸および硫酸)濃度について、実測値をほぼ近似することができた。・土壌中での炭酸分圧: logPco2 = -1.0・岩体中での平衡鉱物:玉随(Si濃度)、アルバイト(Na濃度), カオリナイト(Al濃度), 方解石(Caおよび炭酸濃度), 白雲母(K濃度), 黄鉄鉱(硫酸濃度、Eh)しかしながら、東濃サイトの地質情報は、地下水水質形成モデルを構築する上で必ずしも十分であるとは言えない。特に、より詳細な鉱物データ(たとえば、斜長石、粘土鉱物や沸石に関する詳細なデータなど)は、モデルを改良する上で必要である。したがって、モデルの中で考慮する主要な反応については、再検討する必要があるかもしれない。本報告書では、代替モデルの一つとして、室内での岩石-水反応試験結果をもとにイオン交換平衡定数を求め、イオン交換反応を考慮した地下水水質のモデル化も試みた。しかしながら、イオン交換反応を考慮したモデルについては、今後さらに検討を要する。
油井 三和; 笹本 広; Randolph C Arthu*
JNC TN8400 99-030, 201 Pages, 1999/07
原子力委員会が策定した我が国における地層処分計画によれば、核燃料サイクル開発機構は、高レベル放射性廃棄物地層処分の性能評価に関する第2次取りまとめを西暦2,000年前までに公表し、国へ提出することになっている(原子力委員会、1997)。本報告書では、高レベル放射性廃棄物地層処分システムの性能評価上重要となる地質環境条件の一つである地下水の地球化学的特性に関して、第1次取りまとめの考察に加え、実測値を基にした統計学的解析(2変量散布図)をもとに、幅広い地質環境を想定し、かつ性能評価上の重要性を考慮して、以下の仮想的な5種類のモデル地下水を設定した。・降水系高pH型地下水・降水系低pH型地下水・海水系高pH型地下水・海水系低pH型地下水・混合系中性型地下水 また、多変量に基づく実測地下水データの統計学的解析による地下水分類の妥当性の検討結果、実測値の信頼性、地下水水質形成に関する地球化学的根拠および資源のある地域を選定しないという我が国の処分コンセプトを踏まえ、上記5種類のモデル地下水に対して、地層処分システムの安全評価上設定する地下水水質としての優先順位を検討した。その結果、第2次取りまとめにおける以下の各性能評価解析ケースに対して、各々、以下のモデル地下水を選定した。・レファレンスケース地下水:降水系高pH型地下水・地質環境変更ケース地下水:海水系高pH型地下水 さらに、核燃料サイクル開発機構が開発した地下水水質形成モデルの概念について、海外の専門家と議論した。このモデルは、地下水の起源と地下水-岩石反応の進展を考慮した地球化学平衡モデルにより、深部の地下水水質を推測するものである。海外の専門家との間では、より現実的な地下水水質形成モデルを構築する上で重要な点について主に議論し、貴重な知見を得ることができた。