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報告書

鉛ビスマスのナトリウム中移行挙動予備試験; 反応挙動に及ぼす試験温度と鉛ビスマス量の影響

斉藤 淳一; 佐川 憲彦; 大野 修司; 浜田 広次; 宮原 信哉

JNC TN9400 2004-059, 133 Pages, 2004/09

JNC-TN9400-2004-059.pdf:6.05MB

高速炉実用化戦略調査研究(フェーズI)では、鉛ビスマスを中間熱媒体として利用する二次系簡素化概念が一つの候補として選定されている。本研究では実用化戦略調査研究(フェーズII)で鉛ビスマスのナトリウム中移行挙動を実験により明らかにすることを目的としている。液体ナトリウム中に液体鉛ビスマスを滴下する試験を試験温度と鉛ビスマス量を変えて実施した。その結果より、試験温度と鉛ビスマス滴下量がナトリウムと鉛ビスマスの反応挙動に及ぼす影響を明らかにした。試験により得られた結果を以下に示す。(1)試験温度が低い方が、ナトリウムと鉛ビスマスが反応し発熱するまでに時間を要する。このことは試験温度がナトリウムと鉛ビスマスの反応挙動に影響していることを示している。(2)鉛ビスマス滴下量はナトリウムと鉛ビスマスの反応により生成する反応生成物の量と種類に影響している。(3)ナトリウムと鉛ビスマスの反応による発熱量は、主に生成しているBiNa$$_{3}$$の生成エンタルピーから算出した生成熱とおおむね一致している。

報告書

鉛ビスマスのナトリウム中移行挙動予備試験

斉藤 淳一; 高井 俊秀; 佐川 憲彦; 大野 修司; 浜田 広次; 宮原 信哉

JNC TN9400 2003-057, 87 Pages, 2003/06

JNC-TN9400-2003-057.PDF:24.73MB

高速炉実用化戦略調査研究(フェーズI)では、鉛ビスマスを中間熱媒体として利用する二次系簡素化概念が一つの候補として選定されている。本研究では実用化戦略調査研究(フェーズII)で鉛ビスマスのナトリウム中移行挙動を実験により明らかにすることを目的とする。二次系簡素化の成立性を評価するための基礎データを取得する。摂氏400度で液体ナトリウム中に液体の鉛ビスマスを滴下する試験を2回実施している。以下の結果が得られている。(1)L1-1試験およびL1-2試験後のICPによる分析結果から、ナトリウム中の鉛濃度はビスマス濃度よりも高くなっている。ナトリウム中の鉛の溶解量はビスマスのそれよりも多いことを示している。これらの結果は従来の溶解度の測定結果と一致する。また、残渣中にはビスマスが最も多く含まれていることがわかった。(2)ナトリウム中に鉛ビスマスが滴下するとナトリウム液温は上昇する。装置の各部の温度変化から算出した総発熱量は、L1-2試験で137kJ/mol-LBEである。これらの反応熱はリーク検出に応用できる可能性がある。(3)L1-1試験およびL1-2試験後、ナトリウム中に黒い粒状固形物(反応生成物)が観察された。サンプリングフィンガー内の反応生成物を観察した結果、反応生成物は上部で5$$sim$$10$$mu$$m程度の微細な粒状である。下部では50$$sim$$100$$mu$$m程度の大きさである。(4)EDXによる成分分析の結果、反応生成物の主な構成元素はナトリウムとビスマスである。XRDによりBiNa3金属間化合物の回折ピークが検出されている。主要な反応生成物はBiNa3といえる。XRDによりPb4Na15の回折ピークも検出されている。しかしながら、SEMにおいてPb4Na15は観察できていない。さらに、これらの試験および分析結果より、鉛ビスマスのナトリウム中への移行挙動モデルを提案する。

報告書

ヨウ素の不活性ガス中拡散係数測定試験(III)

佐川 憲彦*

PNC TJ9613 97-002, 95 Pages, 1997/10

PNC-TJ9613-97-002.pdf:2.22MB

希ガス中におけるヨウ化セシウム蒸気の拡散係数を、Stefan法を改良した方法を用いて測定した。拡散カラム底部でヨウ化セシウム結晶を溶融し、拡散カラム中の希ガスをヨウ化セシウム蒸気で飽和にし、拡散カラム頂部のバルブを開いて、拡散して来る蒸気を搬送ガスによってイオン化センサーに導いた。ヨウ化セシウム濃度をイオン化センサーで連続測定し、その出力電流の過渡応答を解析することにより、拡散係数を測定した。アルゴンガス、クリプトンガスおよびキセノンガス中において631$$sim$$691$$^{circ}C$$の温度範囲で求めたヨウ化セシウム蒸気の拡散係数には、温度上昇とともに増加する傾向が認められるが、それぞれのガス中の拡散係数には有意な差は認められなかった。

報告書

ヨウ素の不活性ガス中拡散係数測定試験(II)

佐川 憲彦*

PNC TJ9613 97-001, 90 Pages, 1997/10

PNC-TJ9613-97-001.pdf:1.69MB

ヨウ素蒸気を赤熱したフィラメント上で電離させ、これを正電位を与えたコレクターで捕集するイオン化センサーを試作し、これを用いて希ガス中のヨウ素をオンライン計測して、その特性を測定した。気化器中でヨウ素結晶からヨウ素蒸気を発生させ、ヨウ素蒸気を希ガスで搬送してセンサーに導いた。センサーのイオン電流を連続測定し、センサーを通過したヨウ素蒸気を苛性ソーダ水溶液中に捕集して、化学分析によりヨウ素を定量した。イオン化センサー出力の時間積分値とヨウ素捕集量とを比較した結果、ステンレス鋼コレクターを用いたセンサーでは、出力の時間積分値とヨウ素捕集量の間には相関が見出せないが、白金コレクターを用いたセンサーでは、両者の間に直線関係が認められた。

論文

Iodine Mass Transfer from Xenon-Iodine Mixed Gas Bubble to Liquid Sodium Pool, 1

宮原 信哉; 佐川 憲彦; 下山 一仁

Journal of Nuclear Science and Technology, 33(2), p.128 - 133, 1996/00

希ガス気泡に随伴するヨウ素のナトリウム中への移行挙動に関する実験を実施した。実験はキセノンとヨウ素を封入した石英ガラス球を液体ナトリウムプール中で破壊することによって気泡を発生させ、カバーガスに移行したヨウ素をサンプリングする方法で行った。実験で観測したボイド計信号より得た気泡上昇速度の結果を基に、気泡形状に関する3つの無次元数を求めてきのこ笠状であることを明らかにすると共に、その終末速度に関する経験式による評価結果と実験結果との比較から、発生気泡が複数に分裂している可能性を示した。又、これを水中模擬実験によって確認した。一方、気泡内ヨウ素のナトリウム中への移行に関しては、実験結果を物質移行速度として整理することによって現象が2つのプロセスで進行していることを明らかにすると共に、これに及ぼす影響が気泡内初期ヨウ素濃度に顕著であり、ガラス球の大きさやナトリウム温度に依存しないことを初めて

論文

Iodine Mass Transfer from Xenon-Iodine Mixed Gas Bubble to Liquid Sodium Pool, 2

宮原 信哉; 佐川 憲彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 33(3), p.220 - 222, 1995/00

 被引用回数:7 パーセンタイル:55.69(Nuclear Science & Technology)

希ガス気泡に随伴するヨウ素のナトリウム中への移行挙動に関する実験結果を定量的に説明するための機構論的モデルを提案し、解析を行った。モデル化にあたっては、気泡内ヨウ素のNa中への移行挙動に関する実験結果を基に、Na中での気泡発生から1秒以内の速い移行とその後のゆっくりとした移行の二段階の現象としてとらえ、前者については静止した球状気泡内での化学反応を伴うヨウ素蒸気とナトリウム蒸気の拡散モデルを、後者については、Naプール中を上昇するきのこ笠状気泡からのヨウ化ナトリウムエアロゾルの沈着モデルを適用した。拡散モデルに基づいて計算したヨウ素の除染係数(DF)は、実験結果に見られた気泡内初期ヨウ素に濃度に比例するDFの急峻な立ち上がりを良く説明し、これが主に熱泳動に起因することを示した。また、沈着モデルによってその後のゆるやかな増加を説明できた。

論文

Transport and Deposition of Halide in Alkali Metal-Stainless Steel Systems, 2; Solubility of Sodium Iodide in Sodium Measured at Temperatures between 350-800$$^{circ}$$C

宮原 信哉; 佐川 憲彦; 曽根 徹; 原 広; Arakawa, Toru*

Journal of Nuclear Science and Technology, 29(4), p.351 - 357, 1992/04

液体ナトリウムにおけるヨウ化ナトリウムの溶解度を350$$^{circ}C$$から800$$^{circ}C$$の温度範囲で熱平衡にある溶液を分取する方法を用いて測定した。試験では、逆丁字型のステンレス鋼製カプセルの水平部を電気炉内で加熱しヨウ化ナトリウムの結晶2$$sim$$3gを75$$sim$$8gのナトリウム中に溶解した。平衡状態に達してから、水平軸のまわりに回転可能な電気炉と共に、カプセルを110度傾けて、溶液の一部を側部の採取質の中に移動させた。移動させた溶液は一括の資料として分析した。重量比ppm単位の溶解度Sはケルビン単位の温度の関数として表され、log S=8.46- 3440/T(660$$^{circ}C$$以上)、log S=9.65-4550/T (660$$^{circ}C$$以下)の形となって、高温領域ではBredigのデータと一致した。また、ヨウ化ナトリウムの熱物性値と個々の溶解度データから計算した部分モル余剰量は、CastlemanとTangが希薄溶液について求めたそれに近い値となった。

論文

Transport and Deposition of Halide in Alkali Metal-Stainless Steel Systems, 1; Deposition Behavior and Solubility of Sodium Iodide in Sodium in Capsules under Large Temperature Gradient

佐川 憲彦*

Journal of Nuclear Science and Technology, 28(4), p.305 - 313, 1991/00

ナトリウム中でとくに複雑な挙動を示すヨウ素の沈着を調べ、ヨウ素溶解度の信頼性あるデータを得るため、ナトリウム約20gをステンレス鋼カプセルに充填し、上部から加熱、下部から冷却して上下に高低の温度分布を作り、予め添加したヨウ素をカプセル底部に析出させる実験を行った。ヨウ素はカプセル底部に堆積・析出するとともに、カプセル管壁に化学吸着した。これらの影響を受けない中心部のナトリウム中におけるヨウ素濃度と、析出開始温度から溶解度を定義すると、Allan(UKAEA)が求めた溶解度に一致して、測定法が適切であることが明らかとなった。

論文

Experimental and Analysis Studies of Iodine Mass Transfer from Xenon-Iodine Mixed Gas Bubble to Liquid Sodium Pool

宮原 信哉; 佐川 憲彦; 下山 一仁

IWGFR 92, , 

希ガス気泡に随伴するI2蒸気のNa中への移行挙動に関するNa中模擬実験結果を定量的に解釈することを目的として,液相側の濃度拡散を律速とする単一気泡からの物質移行モデルと気泡内I2蒸気の気泡界面への気相側の濃度拡散を律速とする解析モデルを適用することにより検討を行った。結果を以下に示す。(1)Na中模擬実験における気泡は分裂している可能性が示唆された。(2)液相側の濃度拡散モデルによる物質移行係数は,実験結果より約一桁小さい。(3)気相側の濃度拡散を律速とする解析モデルでは,実験結果で見られた気泡内初期I2蒸気濃度が高いほどDFが大きくなる現象を説明できない。(4)気泡内ヨウ素のNa中への移行挙動をNa中での気泡発生から約1秒以内の速い移行とその後のゆっくりとした移行の2段階の現象として捉え,前者については球形気泡内での12蒸気とNa蒸気との化学反応に伴う熱と物質伝達を基本としたモデルを,

論文

Solubility Measurement of Sodium Iodide in Sodium-Stainless Steel Systems

宮原 信哉; 曽根 徹; 佐川 憲彦

Liquid Metal Systems; Material Behavior and Physical Chemistry in Liquid Metal Systems 2, , 

よう素のナトリウム中飽和溶解度を,ステンレス鋼製カプセルを使用して3種類の方法で測定した。測定試験は,J型カプセルでは等温場で加熱した飽和溶液をデカンテーションすることにより試料を得,短尺型カプセルでは同じく等温場で加熱した飽和溶液をクウェンチすることにより試料とした。長尺型カプセルではカプセルの上下方向に温度勾配をつけることにより飽和から未飽和までの領域を作り出し,これをクウェンチして試料とした。測定結果は,J型カプセルでは800$$sim$$650$$^{circ}C$$の範囲でBredigの結果とよく一致し,650$$sim$$350$$^{circ}C$$ではAllonらの結果の約10倍の飽和溶解度を示した。短尺型カプセルと長尺型カプセルではJ型カプセルの結果とよく一致したが,後者から得られた350$$^{circ}C$$以下の結果はAllonらの結果と一致する傾向も示した。これはステンレス鋼からの溶出成分が影響している可能性があり,熱力学的な検討を踏まえて考察した。

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