Lanthanide and actinide ion complexes containing organic ligands investigated by surface-enhanced infrared absorption spectroscopy

平田 早紀子*; 日下 良二; 明地 省吾*; 為国 誠太*; 奥寺 洸介*; 浜田 昇賢*; 坂本 知優*; 本田 匠*; 松下 高輔*; 村松 悟*; et al.

Inorganic Chemistry, 62(1), p.474 - 486, 2023/01

https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.2c03618

A new technique, surface-enhanced infrared absorption (SEIRA) spectroscopy, was used for the structural investigation of lanthanide (Ln) and actinide (An) complexes containing organic ligands. We synthesized thiol derivatives of organic ligands with coordination sites similar to those of diglycolamide (DGA), Cyanex-272, and -tetrakis(2-pyridinylmethyl)-1,2-ethanediamine (TPEN), which have been used for separating Ln and An through solvent extraction. These ligands were attached on a gold surface deposited on an Si prism through S-Au covalent bonds; the gold surface enhanced the IR absorption intensity of the ligands. Aqueous solutions of Ln (Eu, Gd, Tb) and An (Am) ions were loaded onto the gold surface to form ion complexes. The IR spectra of the ion complexes were obtained using FT-IR spectroscopy in the attenuated total reflection mode. In this study, we developed a new sample preparation method for SEIRA spectroscopy that enabled us to obtain the IR spectra of the complexes with a small amount of ion solution (5 L). This is a significant advantage for the IR measurement of radiotoxic Am complexes. In the IR spectra of DGA, the band attributed to C=O stretching vibrations at 1630 cm shifted to a lower wavenumber by 20 cm upon complexation with Ln and An ions. Moreover, the amount of the red-shift was inversely proportional to the extraction equilibrium constant reported in previous studies on solvent extraction. The coordination ability of DGA toward Ln and An ions could be assessed using the band position of the C=O band. The Cyanex-272- and TPEN-like ligands synthesized in this report also showed noticeable SEIRA signals for Ln and An complexes. This study indicates that SEIRA spectroscopy can be used for the structural investigation of ion complexes and provides a microscopic understanding of selective extraction of Ln and An.

Time-resolved 3D visualization of liquid jet breakup and impingement behavior in a shallow liquid pool

木村 郁仁*; 山村 聡太*; 藤原 広太*; 吉田 啓之; 齋藤 慎平*; 金子 暁子*; 阿部 豊*

Nuclear Engineering and Design, 389, p.111660_1 - 111660_11, 2022/04

https://doi.org/10.1016/j.nucengdes.2022.111660

A new three-dimensional laser-induced fluorescent (3D-LIF) technology to obtain the hydrodynamic behavior of liquid jets in a shallow pool were developed. In this technology, firstly, a refractive index matching was applied to acquire a clear cross-sectional image. Secondly, a series of cross-sectional images was obtained by using a high-speed galvanometer scanner. Finally, to evaluate the unsteady 3D interface shape of liquid jet, a method was developed to reconstruct 3D shapes from the series of cross-sectional images obtained using the 3D-LIF method. The spatial and temporal resolutions of measurement were 4.7 4.7 1.0 lines/mm and 25 s, respectively. The shape of a 3D liquid jet in a liquid pool and its impingement, spreading and atomization behavior were reconstructed using the proposed method, successfully. The behaviors of atomized particles detached from the jet were obtained by applying data processing techniques. Diameters distribution and position of atomized droplets after detachment were estimated from the results.

Lattice Boltzmann modeling and simulation of forced-convection boiling on a cylinder

齋藤 慎平*; De Rosis, A.*; Fei, L.*; Luo, K. H.*; 海老原 健一; 金子 暁子*; 阿部 豊*

Physics of Fluids, 33(2), p.023307_1 - 023307_21, 2021/02

https://doi.org/10.1063/5.0032743

流れ場で沸騰が発生する現象は強制対流沸騰として知られている。今回、飽和条件の流れ場中の円柱上での沸騰システムを数値的に調査した。複雑な気液相変化現象に対処するために、擬ポテンシャル格子ボルツマン法(LBM)に基づく数値スキームを開発した。高いレイノルズ数の数値安定性を高めるため、衝突項を中心モーメント(CM)の空間で解いた。CMベースのLBMに適した力場スキームを採用することで簡潔でありながら堅牢なアルゴリズムとなっている。さらに、熱力学的一貫性を確保するために必要な追加項をCMの枠組みにおいて導出した。現在のスキームの有効性は、核形成,成長、および30-30000の間で変化するレイノルズ数の蒸気泡の離脱を含む一連の沸騰プロセスに対してテストされた。開発したCMベースのLBMは、初期気相などの人工的な入力なしに、核沸騰,遷移沸騰、および膜沸騰の沸騰様式を再現できる。結果からプール沸騰ではなく強制対流システムでも抜山曲線として知られる典型的な沸騰曲線が現れることが分かった。また、今回のシミュレーションは膜沸騰領域でも断続的な直接固液接触の実験的観察を支持することが分かった。

MnVAl Heusler alloy thin films; Appearance of antiferromagnetism and exchange bias in a layered structure with Fe

土屋 朋生*; 小林 亮太*; 窪田 崇秀*; 斉藤 耕太郎*; 小野 寛太*; 大原 高志; 中尾 朗子*; 高梨 弘毅*

Journal of Physics D; Applied Physics, 51(6), p.065001_1 - 065001_7, 2018/02

https://doi.org/10.1088/1361-6463/aaa41a

MnVAl Heusler alloy films were epitaxially grown on MgO(100) single-crystal substrates by ultra-high-vacuum magnetron sputtering. A2- and L21-type MnVAl order was controlled by the deposition temperature. A2-type MnVAl films showed no spontaneous magnetization, while L21-type MnVAl films showed ferrimagnetic behaviour with a maximum saturation magnetization of 220 emu/cm at room temperature (RT). An antiferromagnetic reflection was observed with neutron diffraction at RT for an A2-type MnVAl film deposited at 400C. A bilayer sample of the antiferromagnetic A2-type MnVAl and Fe showed an exchange bias of 120 Oe at 10 K.

Behavior of tritium in the vacuum vessel of JT-60U

小林 和容; 鳥養 祐二*; 齋藤 真貴子; Alimov, V. Kh.*; 宮 直之; 池田 佳隆

Fusion Science and Technology, 67(2), p.428 - 431, 2015/03

https://doi.org/10.13182/FST14-T46

JT-60Uは、20年間の重水素実験の後、解体が開始された。解体では、真空容器中のトリチウムの保持量が安全上重要な問題の一つである。そこで、真空容器として用いられたインコネル625中のトリチウムの挙動を把握することは、非常に重要である。本報告では、室温中でインコネル625からトリチウムは、1年間連続的に放出されることを明らかにした。また、約1年間でほとんどのトリチウムが放出され、その化学形は、HTOであることを明らかにした。これらデータをもとに今後は、JT-60Uで用いられた真空容器を使用し、トリチウムの挙動に関する研究を進める。

Preliminary assessment for dust contamination of ITER in-vessel transporter

齋藤 真貴子; 上野 健一; 丸山 孝仁; 村上 伸; 武田 信和; 角舘 聡; 中平 昌隆*; Tesini, A.*

Fusion Engineering and Design, 89(9-10), p.2352 - 2356, 2014/10

https://doi.org/10.1016/j.fusengdes.2014.02.023

ITERプラズマ運転終了後、真空容器内には放射化ダストが堆積する。ブランケット遠隔保守装置(IVT)は、真空容器内に展開されブランケットの交換を行う。その後IVTはホットセル建屋(HCF)に戻り、IVT自身もメンテナンスが必要となる。その際、IVT表面に付着した放射化ダストによりメンテナンス作業員が被ばくすると想定される。本研究では、HCFでのメンテナンス作業中の被ばく量を評価するため、IVTのダスト汚染量の見積を行った。ITERではIVT汚染シナリオが想定されている。また、プラズマ運転終了後からIVTのメンテナンスが行われるまでの時間を345日と仮定している。これらのシナリオから、汚染源を無限平板と仮定して放射化ダストからの実効線量率を計算した。その結果、W-181とTa-182が支配的な核種であることがわかった。ダストがすべてW-181又はTa-182であると仮定すると、それぞれ実効線量率は400Sv/hと100Sv/hであった。また、ITERで決められている線量規制値と想定されている年間最大作業時間から、実効線量率制限値を算出し、これは4.18Sv/hという値であった。この値を満たすために、除染プロセスを仮定し、除染後の実効線量率を算出した。

Dust removal experiments for ITER blanket remote handling system

上野 健一; 油谷 篤志; 齋藤 真貴子; 丸山 孝仁; 武田 信和; 村上 伸; 角舘 聡

Plasma and Fusion Research (Internet), 9, p.1405012_1 - 1405012_4, 2014/02

https://doi.org/10.1585/pfr.9.1405012

To reduce the maintenance workers dose rate caused by activated dust adhering to the ITER blanket remote handling system (BRHS), the dust must be removed from the BRHS surfaces. Dust that may adhere to the top surface of the BRHS rail from cyclic loading of the in-vessel transporter was considered to be the most difficult aspect for dust removal. Dust removal experiments were conducted to simulate the materials, conditions, and cyclic loading of actual BRHS operations. Tungsten powder was used to simulate the dust. A combination of dust removal methods including vacuum cleaning and brushing were applied to simulated dust that adhered to the test pieces. The results show that simulated dust was able to be removed following a 60-second vacuum cleaning and an additional 60-second vacuum cleaning and brushing. Trace amounts of simulated dust (7.810 g/mm) still remained after this additional cleaning.

Tritium distribution on the tungsten surface exposed to deuterium plasma and then to tritium gas

磯部 兼嗣; Alimov, V. Kh.*; 田口 明*; 齋藤 真貴子; 鳥養 祐二*; 波多野 雄治*; 山西 敏彦

Journal of Plasma and Fusion Research SERIES, Vol.10, p.81 - 84, 2013/02

http://www.jspf.or.jp/JPFRS/PDF/Vol10/jpfrs2013_10-081.pdf

重水素プラズマ照射したタングステン表面における水素補足サイトをイメージングプレート法とオートラジオグラフ法にて調べた。再結晶タングステン材を495から550Kで10D/mのフルエンスまで重水素プラズマで照射した。その後、473Kでトリチウムガスに曝露しトリチウムを試料に導入した。イメージングプレート法により、水素の補足サイトが照射した箇所で非常に高密度になっていることが明らかとなった。また、オートラジオグラフ法では、その水素が結晶粒界とブリスタに集積していることが明らかとなった。

クリアランスレベル以下の模擬解体金属再利用製品に起因する空間線量率評価手法の検討(受託研究)

岡本 亜紀子; 北見 康雄*; 安藤 佳明*; 中村 寿; 斎藤 公明; 中島 幹雄

JAERI-Tech 2002-051, 40 Pages, 2002/06

JAERI-Tech-2002-051.pdf:3.63MB

クリアランスレベル以下の解体金属廃棄物を用いた再利用製品の安全性確認に資するため、微量の放射性核種を含む模擬再利用製品(試験体)を製作し、これに起因する空間線量率を測定とシミュレーション計算により求めた。測定においては線スペクトルからストリッピング操作等により空間線量率を導出した。シミュレーション計算においては、モンテカルロ法による計算コードと、点減衰核積分法による計算コードを用いて空間線量率の算出を行った。バックグラウンドに極めて近い微弱な放射線であること,検出器と試験体の幾何学的条件が点線源等に比べて複雑であることなどに起因する測定及び計算における誤差要因を抽出し、これらに対して適当な補正を行うことにより、測定及び計算における結果はよく一致した。本報告は、試験体の製作から空間線量率の測定法とシミュレーション計算、及び両手法により得られた結果の比較評価についてまとめたものである。

BWR下部プレナム複雑構造物内ジェットブレイクアップ現象予測手法の開発,2; 可視化実験装置を用いたジェットブレイクアップ挙動の観測

齋藤 隆介*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 鈴木 貴行; 吉田 啓之; 永瀬 文久

no journal, , 

福島第一原子力発電所における炉内状況を把握するためには、炉心溶融事故発生時の溶融燃料の流動挙動を評価する必要がある。溶融燃料が炉心下部から圧力容器下部に落下する際に形成される溶融ジェットの挙動は、BWR下部プレナム内に存在する、制御棒案内管等の複雑構造物の影響を受けることが予想される。そこで原子力機構では、溶融ジェット挙動について、複雑構造物の影響を含め評価できる解析手法を開発している。本研究では、本解析手法開発で必要とされる検証データを取得するため、BWR下部プレナムを1/10スケールで模擬した平板型可視化装置等でジェット射出実験を行い、下部プレナム内複雑流動場におけるジェットブレイクアップ挙動及び周囲流動構造の計測を行う。本報告では、平板型可視化装置の製作に先立ち実施した、構造物の影響を評価するための予備可視化実験から得られたジェットブレイクアップ挙動に対する構造物の影響について報告する。