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報告書

クラウン化合物によるトリチウム同位体分離プロセスの開発

藤根 幸雄; 清水 徳; 齋藤 恵一朗; 柴 是行

JAERI-M 89-176, 100 Pages, 1989/10

JAERI-M-89-176.pdf:2.23MB

本報告は、クラウン化合物を用いたリチウム同位体分離プロセスの研究開発結果をまとめたものである。クラウン化合物の一種であるクリプタンド221およびベンゾ-15-クラウン-5などは、リチウム同位体分離係数が、1.02~1.05であり、濃縮係数でイオン交換樹脂の場合の10倍以上である。本研究では、1段の分離を安定に次々と繰り返して所要の濃縮度に到達する方法を実現して、工業的なリチウム同位体分離法としての見通しを得ることに成功した。特に、クリプタンド2$$_{B}$$21樹脂を用いるプロセスでは、複数本のカラムから成る連続式クロマトグラフィ装置を製作してリチウム同位体分離の工学基礎実証を行って新分離プロセスを完成させた。

論文

Radial dispersion of a solute in the bed packed with ion-exchange resins

藤根 幸雄; 斎藤 恵一朗; 柴 是行

J.Chem.Eng.Jpn., 17(3), p.327 - 329, 1984/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:34.41(Engineering, Chemical)

平均粒径100,200,600$$mu$$mのイオン交換樹脂を充填した固定床内において希薄塩化ナトリウム水溶液をトレーサーとして半径方向混合拡散係数を測定した。レイノルズ数が0.02から0.4の範囲で、混合拡散係数は2$$times$$10$$^{-}$$$$^{4}$$から6$$times$$10$$^{-}$$$$^{4}$$cm$$^{2}$$/sの小さい値を示した。ペクレ数は、実験範囲でレイノルズ数とともに増加し、1から8の値であった。これらの実験値はクロマトグラフィによる同位体分離の操作条件に対応するものである。

論文

Lithium isotope separation by displacement chromatography using cryptand resin

藤根 幸雄; 斎藤 恵一朗; 柴 是行

Journal of Nuclear Science and Technology, 20(5), p.439 - 440, 1983/00

 被引用回数:52 パーセンタイル:99.42(Nuclear Science & Technology)

双環性クラウン化合物:〔2$$_{B}$$.2.1〕クリプタンドのモノマーをスチレン・ジビニルベンゼン重合体からなる樹脂粒に化学結合させたクリプタンド樹脂でクロマトグラフィ用のカラムを作り、リチウム吸着帯をカラム内で置換的に移動させることによりリチウム同位体分離を行った。リチウムの保持イオンとしてCs$$^{+}$$を、置換剤としてNa$$^{+}$$イオンを使い、溶媒としてメタノールを利用すると酢酸リチウムの吸着帯は溶離クロマトグラフィのように大きなティリングを示さず、2mの移動距離では、ほぼ一定の吸着帯長さを維持した。吸着帯内で、$$^{6}$$Liは後端側に$$^{7}$$Liは前端側に濃縮された。この分離系の同位体分離係数は1.014(40$$^{circ}$$C)であった。

論文

Steady-state characteristics of lithium isotope separation by a circuit of continuous displacement chromatography

藤根 幸雄; 斎藤 恵一朗; 柴 是行; 糸井 和明*

Sep.Sci.Technol., 17(13-14), p.1545 - 1563, 1983/00

連続式置換クロマトグラフィ用サーキットによるリチウム同位体分離実験を行い、その定常同位体濃度分布から分離性能を決める重要な因子の1つである理論段高さ(HETP)を求めた。そしてHETPと置換剤の流速および濃度との関係を得た。また、新しいHETPの推算式を誘導し、この式が、得られた実験値をよく説明することを示した。これにより、イオン交換樹脂中の拡散が2相間同位体交換反応の主要な抵抗となっていること、さらに、カラム内の液混合がHETPの値に強く影響していることをあきらかにした。

論文

The Effects of temperature and use of macroreticular resins in lithium isotope separation by displacement chromatography

藤根 幸雄; 斎藤 恵一朗; 柴 是行

Sep.Sci.Technol., 18(1), p.15 - 31, 1983/00

 被引用回数:15 パーセンタイル:77.22(Chemistry, Multidisciplinary)

イオン交換法によるリチウム同位体分離における温度の効果および多孔性イオン交換樹脂を使用した場合の効果について検討した。同位体分離係数は、温度を上げることによって小さくなり、また、多孔性イオン交換樹脂の分離係数は、普通のゲルタイプ樹脂の分離係数と等しかった。しかし、置換クロマトグラフにおいては、吸着帯の単位長さあたりの同位体分離性能は、温度上昇および多孔性イオン交換樹脂を使うことにより改良された。これは、相間物質移動を速くしたことによりHETP(理論段高さ)が小さくなったためである。

論文

Liquid mixing in a large-sized column of ion exchange

藤根 幸雄; 斎藤 恵一朗; 柴 是行; 糸井 利明*

Solvent Extraction and Ion Exchange, 1(1), p.113 - 126, 1983/00

クロマトグラフィによる同位体分離技術の開発においては液混合を小さくしたままで塔径を拡大することが重要である。本論文では、液混合に大きな影響を及ぼすと考えられる液分散器の4つの異なった型のものを製作し、大型50cm直径のイオン交換塔に取り付けて、液混合の大きさを代表する軸方向放散係数をステップ応答法により測定した。この結果を、小口径1,2cm直径のイオン交換塔に対する結果と比較したところ、適当な分散器を用いた場合には、大型塔で、小口径の塔よりも液混合が小さくなる条件があることが明らかとなった。

論文

Transient behavior of lithium isotope separation by displacement chromatography

藤根 幸雄; 斎藤 恵一朗; 柴 是行

Sep.Sci.Technol., 17(11), p.1309 - 1325, 1982/00

 被引用回数:12 パーセンタイル:74.01(Chemistry, Multidisciplinary)

強酸性陽イオン交換樹脂、Diaion SK116(100$$mu$$m)を充填した直系2cmのカラムから成る連続置換クロマトグラフィのサーキットを使用して、定常および非定常状態におけるリチウム同位体濃度分布を測定した。これらの濃度分布は、リチウム吸着帯を全還流操作の方形カスケードと仮定した計算結果と良い一致を示すことがわかった。

報告書

イオン交換法によるリチウム同位体分離プロセスの概要

藤根 幸雄; 斎藤 恵一朗; 成瀬 雄二; 柴 是行; 小菅 正夫*; 糸井 利明*; 吉川 友彦*

JAERI-M 9735, 45 Pages, 1981/10

JAERI-M-9735.pdf:1.29MB

置換クロマトグラフィによるリチウム同位体分離プラントの概略的設計を行った。従来、得られているデータを基礎に、100kg-7Li/Year生産規模のプラントの建設費および分離費を試算し、その経済性について検討した。また、自動制御方式による連続式置換クロマトグラフィ実験装置を試作し、置換クロマトグラフィ操作が安定に作動することを確めた。これらの結果から、本方法がリチウム同位体分離法として有望であることが明らかとなった。

報告書

ステップ応答法による同位体分離用大型イオン交換塔の液混合特性の測定

藤根 幸雄; 斎藤 恵一朗; 岩本 多實; 糸井 利明*

JAERI-M 9573, 34 Pages, 1981/07

JAERI-M-9573.pdf:0.85MB

置換クロマトグラフィによる同位体分離を目的とするイオン交換塔をスケールアップする際に問題となる液の混合特性を、平均200$$mu$$mのイオン交換樹脂を充填した50cm$$phi$$のイオン交換塔に、数種類の分散・集液器を取り付けて、NaCl水溶液によるステップ応答法により測定した。その結果、樹脂層上部液溜まり部が小さく、かつ、多孔板型の集液器を使用した場合に最も液混合が小さいことが明らかとなった。また、十分なリチウム同位体分離性能が確認されている2cm$$phi$$のクロマトカラムよりも良好な混合、分散性を示すステップ応答曲線が50cm$$phi$$塔で得られたことにより、2cm$$phi$$の分離性能を低下させることなく処理量の大幅な増大が可能であることが明らかとなった。

報告書

多孔質隔膜法によるアルゴン同位体の分離・3; Hertz型カスケードの全還流操作による分離特性

吉田 浩; 藤根 幸雄; 斎藤 恵一朗; 大内 操; 成瀬 雄二

JAERI-M 8527, 49 Pages, 1979/11

JAERI-M-8527.pdf:1.42MB

本報告は、2分割型拡散筒から構成されたHertz型カスケードによるアルゴン同位体分離研究のうち、全還流条件における実験結果について述べたものである。本研究によりHertz型カスケードでは、カスケードの運転特性が安定しており操作が容易であることならびに2分割型拡散筒の分割比を増すほど段分離係数が向上することを実証した。2分割型拡散筒は、分離係数に影響を及ぼす諸因子のうちカットの効果を最大限に活用したものであり、カスケード所要段数を大巾に削減する上で極めて有用な分離器といえる。

報告書

多孔質隔膜法によるクリプトン放出低減化プラントの概念設計

吉田 浩; 藤根 幸雄; 清水 徳; 斎藤 恵一朗; 大内 操; 水林 博; 岩田 功*; 成瀬 雄二

JAERI-M 8494, 291 Pages, 1979/10

JAERI-M-8494.pdf:7.21MB

再処理工場廃ガス処理を目的とした多孔質隔膜法によるクリプトン放出低減化プラントの概念設計を行った。即ち、2分割型拡散筒からなるHertz型カスケードを中心とした排ガス前処理系、第1カスケード系、貯蔵系、建家などを含むシステム全体の仕様(システム構成、エンジニアリングフローシート、主要構成機器の諸元、プラントレイアウト、建家、遮蔽、支援設備)および運転方法を明らかにし、種々の条件下におけるプラントの建設費および操業費を推定した。この結果、本法が技術的にも経済的にも液化蒸留法および溶媒吸収法に遜色のないことが明らかになった。

報告書

多孔質隔膜法によるアルゴン同位体の分離,2; 通常型方形カスケードの全還流操作による分離特性

吉田 浩; 藤根 幸雄; 斎藤 恵一朗; 大内 操; 成瀬 雄二

JAERI-M 8374, 50 Pages, 1979/08

JAERI-M-8374.pdf:1.56MB

本法は、多孔質隔膜を装着した5段からなる工学的規模の方形カスケード実験装置を用いて実施したアルゴン同位体の分離に関するものである。ここでは、カスケードの基本的な運転方法の1つである全還流操作をとり上げ、カスケードおよび拡散筒の分離特性と操作条件との相関を調べた。本研究により以下のことが明らかになった。(1)実験に用いたアルミナ隔膜の細孔直径d、細孔長さl、迷宮度d$$^{2}$$は、それぞれ約400A、2000~2200$$mu$$および13~15(-)と推定された。(2)本隔膜の透過係数Qexpは供給流圧力Phの広い範囲(0.6~2kg/cm$$^{2}$$A)において一定であり、アルゴン同位体の分離過程がほぼ理想的なKnudsen流の条件に従うものであると推定された。(3)分離係数影響因子の評価法の1つとして、隔膜透過レイノルズ数(Re)bをパラメータとする次のような補正因子k=0.980-e$$^{-}$$$$^{0}$$$$^{.}$$$$^{8}$$$$^{0}$$$$^{3}$$$$^{(}$$$$^{R}$$$$^{e}$$$$^{)}$$$$^{b}$$を得た。(4)隔膜近傍における流れの効果Z$$_{3}$$の評価式としてガスの流速、物性値および隔膜の表面摩擦係数を関数とする実験式を得た。

報告書

多孔質隔膜法によるN$$_{2}$$-Kr系の分離; 再処理工場オフガス中のクリプトン除去・回収に関する予備的検討

成瀬 雄二; 吉田 浩; 藤根 幸雄; 松田 祐二; 清水 徳; 斎藤 恵一朗

JAERI-M 7275, 40 Pages, 1977/09

JAERI-M-7275.pdf:1.07MB

環境保全の観点から、再処理工場オフガス中のクリプトン分離-85の放出は、できるだけ少なく抑えることが望ましい。このために、液化蒸留法、溶媒吸収法、選択透過膜法など幾つかの方法が研究されている。多孔質隔膜法(ガス拡散法)により得られる分離係数は、一般に小さいが、無機多孔質隔膜の挿入された2分割型拡散筒の採用により、段分離係数をかなり改善することができた。カスケードの所要段数、濃度分布、隔膜面積、拡散筒寸法、圧縮機所要動力などについてクリプトン除去プラントの予備設計を行ったところ、カスケードの配置は非常にコンパクトにまとまり、操作も簡単であることが判明した。以上の研究により、多孔質隔膜法は、クリプトンの除去・回収法として、安全性および操作の容易さから可能性の高い技術の一つであることが明らかになった。

口頭

Passive $$gamma$$ spectrometry of low-volatile FPs for accountancy of special nuclear material in molten core material of Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant; Numerical simulation of leakage $$gamma$$-ray from molten core materials in hypothetical canister

相楽 洋*; 芝 知宙*; 富川 裕文; 石見 明洋; 堀 啓一郎; 齊藤 正樹*

no journal, , 

福島第一原子力発電所1, 2及び3号機における溶融燃料の核物質計量管理について、様々な技術のフィージビリティスタディが実施されている。技術の一つとして、低揮発性FPのパッシブガンマスペクトロメトリによる推定手法のフィージビリティスタディが、TMI-2での経験を参照しつつ進められており、FPとアクチニドのインベントリーの相関関係についてBWR特有の軸方向中性子スペクトル,ボイド率,燃焼度,濃縮度分布に関する感度解析、球モデルの溶融燃料からの漏えい$$gamma$$線について検討を実施してきた。本発表では、核物質量を求めるのに利用する低揮発性かつ高エネルギーを放出するFP放射能量の決定のために実施した仮想キャニスタ中の溶融燃料からの漏えい$$gamma$$線の数値シミュレーション結果等について報告する。

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