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論文

Structural approach to understanding the solubility of metal hydroxides

小林 大志*; 中嶋 翔梧*; 元川 竜平; 松村 大樹; 斉藤 拓巳*; 佐々木 隆之*

Langmuir, 35(24), p.7995 - 8006, 2019/06

We report the hierarchical structure of zirconium hydroxide after aging at different temperatures to elucidate the factors governing zirconium solubility in aqueous solutions. Zirconium hydroxide solid phases after aging at 25, 40, 60, and 90$$^{circ}$$C under acidic to alkaline conditions were investigated using extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) and wide- and small-angle X-ray scattering (WAXS and SAXS) techniques to reveal the bulk and surface structures of the solid phases from the nanoscale to submicroscale. After aging at 25 $$^{circ}$$C, the fundamental building unit of the solid phase was a zirconium hydroxide tetramer. The tetramers formed primary particles approximately 3 nm in size, which in turn formed aggregates hundreds of nanometers in size. This hierarchical structure was found to be stable up to 60 $$^{circ}$$C under acidic and neutral conditions and up to 40 $$^{circ}$$C under alkaline conditions. After aging at 90 $$^{circ}$$C under acidic conditions and at 60 and 90 $$^{circ}$$C under alkaline conditions, the WAXS and EXAFS measurements suggested the crystallization of the solid phase. The transformation of the solid-phase structure by temperature was discussed in relation to the solubility product to understand the solubility-limiting solid phase. The solubility of zirconium hydroxide after aging at different temperatures was governed not only by the size of the primary particles, but also by their surface configuration.

論文

In Situ Time-Resolved XAFS Studies on Laser-induced Particle Formation of Palladium Metal in an Aqueous/EtOH solution

佐伯 盛久*; 松村 大樹; 蓬田 匠; 田口 富嗣*; 辻 卓也; 齋藤 寛之*; 大場 弘則*

Journal of Physical Chemistry C, 123(1), p.817 - 824, 2019/01

 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

PdCl$$_{4}$$$$^{2-}$$水溶液にパルスレーザーを照射した際の、パラジウム(Pd)微粒子の形成反応メカニズムを透過型電子顕微鏡(TEM)、およびエネルギー分散型X線吸収分光法(DXAFS)を用いて調べた。266 nmの波長のナノ秒レーザー照射により形成されたPd微粒子をTEMにより観測した結果、微粒子径が照射レーザーのフルエンスに依存し、高フルエンスのレーザー照射が微粒子形成を促進することを明らかにした。DXAFSの結果よりPd$$^{2+}$$の濃度を算出し、Finke-Watzkyの二段階反応に基づいた解析を行った。その結果、照射するレーザーのフォトンは、1光子過程のPdCl$$_{4}$$$$^{2-}$$の還元と、多光子過程のPd微粒子の自己触媒的な成長に寄与することを見出した。

論文

Characterization and thermodynamic study of humic acid in deep groundwater at Horonobe, Hokkaido, Japan

紀室 辰伍*; 桐島 陽*; 長尾 誠也*; 斎藤 拓巳*; 天野 由記; 宮川 和也; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(5), p.503 - 515, 2018/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:16.17(Nuclear Science & Technology)

高レベル放射性廃棄物から溶出した放射性核種が地下水中の天然有機物の一種である腐植物質と錯生成することで、放射性核種の移行が促進される可能性が指摘されており、腐植物質と金属イオンの錯生成を定量的に記述する試みがなされてきた。腐植物質は、組成不均質性を持つ高分子電解質であり、その性質は起源や履歴によって大きく異なる。本研究では、北海道幌延町の深度350m地下水中に溶存している腐植物質を抽出し、幌延腐植物質のプロトン化反応における反応機構を調べ、また、腐植物質の分子量および流体力学径を取得し、単純有機物やIHSSの標準腐植物質のそれらの結果と比較した。その結果、幌延の腐植物質は、表層の腐植物質に見られるような複雑な組成不均質性を持たない、より単純な構造を持ち、その反応メカニズムもより単純であることが分かった。本成果は、腐植物質の特性がその起源により大きく異なることを明らかにしたものであり、核種移行を考えるうえで、この点を考慮すべきであることを示唆している。

論文

Europium binding to humic substances extracted from deep underground sedimentary groundwater studied by time-resolved laser fluorescence spectroscopy

斉藤 拓巳*; 青柳 登; 寺島 元基

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(4), p.444 - 451, 2017/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:42.02(Nuclear Science & Technology)

高レベル放射性廃棄物の地層処分技術に係る研究開発では、III価のマイナーアクチノイドが、地下水中に存在する腐植物質との錯生成などの相互作用により、移行することが懸念されている。本研究では、この相互作用を理解するため、マイナーアクチノイドの化学アナログであるEu$$^{3+}$$イオンと、地表から250m以深における堆積層の地下水から採取した腐植物質との相互作用に関する分光計測を行った。時間分解レーザー誘起蛍光分光法とマルチモード因子分析法によって、スペクトルのpHあるいは塩濃度に依存した変化を解析・評価した。その結果、2つの因子が存在し、Eu$$^{3+}$$を含む異なる化学種に対応することが明らかになった。1つは、地表の腐植物質と錯生成した化学種であり、もう1つは、深部地下水の腐植物質と錯生成した化学種である。また、Eu$$^{3+}$$と腐植物質の相互作用は、地表の腐植物質よりも、深部地下の腐植物質の方が大きいことが分かった。この結果は、地下水中での核種移行の研究において、地表の腐植物質のみを取り扱うのでは不十分であり、深部地下に存在する腐植物質との相互作用が大きく影響することを意味している。

論文

Sorption of Eu$$^{3+}$$ on Na-montmorillonite studied by time-resolved laser fluorescence spectroscopy and surface complexation modeling

佐々木 隆之*; 上田 健揚*; 斉藤 拓巳; 青柳 登; 小林 大志*; 高木 郁二*; 木村 貴海; 舘 幸男

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(4), p.592 - 601, 2016/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:57.25(Nuclear Science & Technology)

ナトリウム型モンモリロナイトへのEu(III)の収着に対するpH, Eu濃度,硝酸塩濃度の影響について、バッチ収着試験と時間分解型レーザー誘起蛍光分光(TRLFS)によって調査された。0.01M硝酸ナトリウム中では分配係数(Kd)はpHにほとんど依存せず、一方で、1M硝酸ナトリウム中ではKdはpHに大きく依存した。陽イオン交換モデルと1サイトの静電補正を考慮しない表面錯体モデルを組み合せたモデルによってKdデータが解釈された。Eu表面化学種に対するTRLFSスペクトルはパラレル因子分析法(PARAFAC)により解析され、1つの外圏錯体(ファクターA)と2つの内圏錯体(ファクターB及びC)への対応が示唆された。ファクターAとBは、イオン交換サイトへ収着したEu、エッジの水酸基との内圏錯体に、それぞれ対応するものである。ファクターCは比較的高いpH、イオン強度条件で支配的であり、表面におけるEu(OH)$$_{3}$$の析出物と評価された。

論文

Sorption behavior of Np(V) on illite, shale and MX-80 in high ionic strength solutions

長崎 晋也*; 斉藤 拓巳; Yang, T.*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 308(1), p.143 - 153, 2016/04

 被引用回数:4 パーセンタイル:31.55(Chemistry, Analytical)

高塩濃度(6.0Mのイオン強度を有する模擬塩水、および、異なるNa/Ca比、イオン強度を有するNa-Ca-Cl溶液)、酸化的な雰囲気におけるイライト, 頁岩, ベントナイトへのNp(V)の吸着をバッチ法にて評価した。全ての固相に対して、吸着の分配比(Kd)はpHc、Na/Ca比の増加とともに上昇した。イライトと頁岩へのKdはイオン強度0.1$$sim$$4.6Mの範囲でイオン強度に依存せず、また、ベントナイトへのKdは1.0M以上でイオン強度に依存しなかった。

論文

平成28年度技術士試験「原子力・放射線部門」対策講座; 平成27年度技術士二次試験「原子力・放射線部門」; そのポイントを探る$$sim$$全体解説、必須科目及び選択科目の設問と解説

高橋 直樹; 芳中 一行; 原田 晃男; 山中 淳至; 上野 隆; 栗原 良一; 鈴木 惣十; 高松 操; 前田 茂貴; 井関 淳; et al.

日本原子力学会ホームページ(インターネット), 64 Pages, 2016/00

本資料は、平成28年度技術士試験(原子力・放射線部門)の受験を志す者への学習支援を目的とし、平成27年度技術士試験(原子力・放射線部門)の出題傾向分析や学習方法等についての全体解説、必須科目の解答と解説及び選択科目の模範解答や解答作成にあたってのポイント解説を行うものである。なお、本資料は技術士制度の普及と技術士育成を目的とした日本原子力学会から日本技術士会(原子力・放射線部会)への依頼に基づき、原子力機構所属の技術士及び社内外の各分野における専門家により作成を行ったものである。

論文

Synthesis, direct formation under high pressure, structure, and electronic properties of LiNbO$$_{3}$$-type oxide PbZnO$$_{3}$$

森 大輔*; 田中 樹恵*; 齋藤 寛之; 亀卦川 卓美*; 稲熊 宜之*

Inorganic Chemistry, 54(23), p.11405 - 11410, 2015/12

 被引用回数:9 パーセンタイル:33.96(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

A novel LiNbO$$_{3}$$-type (LN-type) lead zinc oxide, PbZnO$$_{3}$$, was successfully synthesized under high pressure and temperature. Rietveld structure refinement using synchrotron powder X-ray diffraction (XRD) data demonstrated that LN-type PbZnO$$_{3}$$ crystallized into a trigonal structure with a polar space group ($$R3c$$).

論文

Effects of weak organic acids on the size distribution and size-dependent metal binding of humic substances as studied by flow field-flow fractionation

山下 祐司*; 斉藤 拓巳

Journal of Environmental Chemical Engineering, 3(4), p.3024 - 3029, 2015/12

腐植物質はサイズや官能基組成の点で不均質な天然有機物であり、幅広い金属イオンと結合し、動態を変化させる。本研究では、ナノメートルスケールの連続的なサイズ分画が可能な流動場分画法を用いて、腐植物質のサイズ分布に与える有機酸の影響、および、腐植物質の分子サイズに依存した金属イオンの結合量の比較を行った。通常、pH緩衝剤としてもちいられるTris, MES, MOPSの3種類の有機酸存在下でのAldrichフミン酸(PAHA)のサイズ分布を調べた結果、Tris, MESでは、それぞれ、サイズの増加と減少が見られ、MOPSでは、有機酸無しの場合と同様のサイズが得られた。これらの結果は、TrisおよびMESとの相互作用により、PAHAのサイズが変化したことを示唆する。MOPS存在下で、PAHAに結合したユーロピウムとウランのサイズ分布を調べたところ、これらの金属イオンが特定の5nmのサイズを持つPAHA分子に高い親和性を示すことが分かった。

論文

Physicochemical and ion-binding properties of highly aliphatic humic substances extracted from deep sedimentary groundwater

斉藤 拓巳; 寺島 元基; 青柳 登; 長尾 誠也*; 藤嶽 暢英*; 大貫 敏彦

Environmental Science; Processes & Impacts, 17(8), p.1386 - 1395, 2015/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:78.45(Chemistry, Analytical)

堆積岩系深部地下水より抽出された腐植物質は脂肪鎖および硫黄含有量に富み、サイズも小さく、表層環境由来の腐植物質とは異なっていた。一方、この深部地下水腐植物質のプロトン解離性官能基量は表層腐植物質と同程度であるにも関わらず、銅イオンの結合量は小さくなった。NICA-Donnanモデルの適用から、このような銅イオンの小さな結合量が、低pHにおいて、銅イオンが化学的に均質なカルボキシル基に単座配位で結合していることに起因することが示唆された。そして、pHの増加にともなって、結合モードから、単座から、カルボキシル基とアルコール性水酸基が関わる多座配位に変化することが分かった。本研究は、表層環境由来の腐植物質と比較して、深部地下水腐植の物理化学的性質やイオンとの反応性が異なることを示すものである。

論文

Temperature of thermal spikes in amorphous silicon nitride films produced by 1.11 MeV C$$_{60}^{3+}$$ impacts

北山 巧*; 中嶋 薫*; 鈴木 基史*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; 松田 誠; 左高 正雄*; 辻本 将彦*; 磯田 正二*; 木村 健二*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 354, p.183 - 186, 2015/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:66.76(Instruments & Instrumentation)

According to an inelastic-thermal-spike (i-TS) model, which is regarded as the most promising among several models proposed to explain the formation of an ion track, a part of the energy deposited to electrons in a solid by a swift heavy ion is gradually transferred to target atoms via electron-phonon coupling. The temperature of target atoms rises along the ion path and consequently an ion track is formed when the temperature exceeds the melting point. Therefore, the temperature of target atoms along the ion path is regarded as a key parameter for the i-TS model; however, such a spatiotemporally-localized temperature is difficult to measure because the processes involved occur in a very short period ($$<$$ 10$$^{-10}$$ s) and in a very localized area. In this study, the temperature of target atoms along the ion path is estimated experimentally with transmission-electron-microscope (TEM) observation of desorption of Au nanoclusters (the melting point $$sim$$1300 K) on an amorphous Si$$_{3}$$N$$_{4}$$ thin film under 1.1-MeV C$$_{60}^{3+}$$-ion irradiation to the fluence of $$sim$$5$$times$$10$$^{10}$$ ions/cm$$^{2}$$. TEM images show that Au nanoclusters, deposited at the areal density of 1.16$$times$$10$$^{12}$$ particles/cm$$^{2}$$, disappear in a surface area with a diameter of $$sim$$20 nm around each ion track, whose diameter is $$sim$$4 nm, after irradiation. This indicates that the temperature at the film surface rises locally to at least 1300 K by the ion bombardment.

論文

Comparative study of granitic and sedimentary groundwater colloids by flow-field flow fractionation coupled with ICP-MS

斉藤 拓巳; 浜本 貴史*; 水野 崇; 岩月 輝希; 田中 知*

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 30(6), p.1229 - 1236, 2015/06

 被引用回数:8 パーセンタイル:31.7(Chemistry, Analytical)

流動場分画法とICP-MSを組み合わせることで、花崗岩系地下水および堆積岩系地下水に含まれるコロイドの連続的なサイズ分布と元素組成を評価した。花崗岩系地下水には、10nm以下と140nm以上の領域に、有機物コロイドや無機元素が存在していた。10nm以下に存在する有機物コロイドは発色団と蛍光団の分布の点で異なる複数の成分からなり、蛍光団に富む有機物コロイドと大部分の無機元素のサイズ分布が対応していた。堆積岩系地下水では、5nm以下のサイズ領域に、有機物コロイドと無機コロイドが存在し、より大きなサイズ領域に、無機コロイドが存在した。有機物コロイドはサイズと発色団と蛍光団の分布の点で均質であった。無機微量元素のサイズ分布は、元素によって異なり、異なるホスト相の存在が示唆された。

論文

Time-resolved laser-induced fluorescence spectroscopy combined with parallel factor analysis; A Robust speciation technique for UO$$_{2}$$$$^{2+}$$

斉藤 拓巳; 青柳 登; 木村 貴海

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1129 - 1132, 2015/02

 被引用回数:7 パーセンタイル:22.72(Chemistry, Analytical)

時間分解型レーザ蛍光法(TRLFS)は蛍光性イオンの化学種分布評価に有用な分析手法であり、その化学種弁別能はマルチモード因子分析の一種であるPARAFACと組み合わせることで、さらに向上する。本研究では、ケイ酸存在下でのウラニルの化学種分布の評価をTRLFSとPARAFACを組合せて行うことで、ウラニルへの同手法の適用性を示した。異なるケイ酸濃度で測定した一連のTRLFSデータにPARAFACを適用することで、フリーのUO$$_{2}$$$$^{2+}$$, UO$$_{2}$$SiO(OH)$$_{3}$$$$^{+}$$, UO$$_{2}$$OH$$^{+}$$に対応する3つの蛍光成分が存在することが分かった。そして、それらの成分の濃度変化より、ウラニルとケイ酸の錯生成の安定度定数を決定した。

論文

Geochemical and grain-size distribution of radioactive and stable cesium in Fukushima soils; Implications for their long-term behavior

斉藤 拓巳; 牧野 久識*; 田中 知*

Journal of Environmental Radioactivity, 138, p.11 - 18, 2014/12

 被引用回数:39 パーセンタイル:8.87(Environmental Sciences)

放射性セシウムは主に強酸溶解性画分と抽出残差に多く抽出され、また、比較的粒径の小さなシルト、粘土画分に含まれていた。X線回折より、これらのサイズ画分は雲母様鉱物やカオリンを多く含有することが分かった。また、各画分における放射性セシウム濃度と雲母様鉱物濃度には正の相関が有り、雲母様鉱物が土壌における放射性セシウムの固定化を担っていることが明らかになった。さらに、逐次抽出における放射性セシウムと安定セシウムの比は強酸溶解性画分において小さく、放射性セシウムの分布が完全には平衡になっておらず、将来的に、粘土鉱物へのゆっくりとした固定化がさらに進行することが示唆された。

論文

Sputtering of SiN films by 540 keV C$$_{60}$$$$^{2+}$$ ions observed using high-resolution Rutherford backscattering spectroscopy

中嶋 薫*; 森田 陽亮*; 北山 巧*; 鈴木 基史*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; 辻本 将彦*; 磯田 正二*; 藤居 義和*; 木村 健二*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 332, p.117 - 121, 2014/08

 被引用回数:7 パーセンタイル:30.82(Instruments & Instrumentation)

Our previous observation that an impact of sub-MeV C$$_{60}$$ ion makes an ion track in a thin amorphous silicon nitride (a-SiN) film suggests emission of thousands of atoms from the cylindrical region. Sputtering yields of a-SiN films by C$$_{60}$$ ions were evaluated in order to confirm this observation. A-SiN films deposited on Si(001) were irradiated with 540-keV C$$_{60}$$$$^{2+}$$ ions at fluences from 2.5$$times$$10$$^{11}$$ to 1$$times$$10$$^{14}$$ ions/cm$$^{2}$$. The compositional depth profiles of the irradiated samples were measured with high-resolution Rutherford backscattering spectroscopy, and the sputtering yields were estimated at 3900 $$pm$$ 500 N atoms/ion and 1500 $$pm$$ 1000 Si atoms/ion. The sputtering yield of N was two orders of magnitude larger than the elastic sputtering yield by the SRIM code or than the measured electronic sputtering yield of a-SiN by 50-MeV Cu ions previously reported. Such a large sputtering yield cannot be explained either by the elastic sputtering or by the electronic sputtering. However, an estimation of the synergistic effect based on the inelastic thermal spike model roughly explains the observed large sputtering yield, indicating that the synergistic effect of the nuclear and electronic stopping powers plays an important role.

論文

Comprehensive extraction study using $$N$$,$$N$$-dioctyldiglycolamic acid

下条 晃司郎; 中井 綾香*; 岡村 浩之; 斎藤 拓巳*; 大橋 朗*; 長縄 弘親

Analytical Sciences, 30(4), p.513 - 517, 2014/04

 被引用回数:7 パーセンタイル:59.11(Chemistry, Analytical)

We report on the acid dissociation constants ($$K$$$$_{a}$$) of diglycolamic acid-type ligands together with comprehensive data on the extraction performance of $$N$$,$$N$$-dioctyldiglycolamic acid (DODGAA) for 54 metal ions. The p$$K$$$$_{a}$$ of the diglycolamic acid framework was determined to be 3.54 in water by potentiometric titration, indicating that DODGAA is strongly acidic compared with carboxylic acid. DODGAA can quantitatively transfer various metal ions among the 54 metal ions through a proton-exchange reaction, and provides excellent extraction performance and separation ability for rare-earth metal ions, In(III), Fe(III), Hg(II), and Pb(II) among the 54 metal ions.

論文

Highly efficient extraction separation of lanthanides using a diglycolamic acid extractant

下条 晃司郎; 青柳 登; 斎藤 拓巳*; 岡村 浩之; 久保田 富生子*; 後藤 雅宏*; 長縄 弘親

Analytical Sciences, 30(2), p.263 - 269, 2014/02

 被引用回数:23 パーセンタイル:17.78(Chemistry, Analytical)

$$N$$,$$N$$-dioctyldiglycolamic acid (DODGAA) enables the quantitative partitioning of all Ln$$^{3+}$$ ions from moderately acidic solutions, while showing selectivity for heavier lanthanides, and provides remarkably high extraction separation performance for Ln$$^{3+}$$ compared with typical carboxylic acid extractants. Furthermore, the mutual separation abilities of DODGAA for light lanthanides are higher than those of organophosphorus extractants. Slope analysis, loading tests, and electrospray ionization mass spectrometry measurements demonstrated that the transfer of Ln$$^{3+}$$ with DODGAA proceeded through a proton-exchange reaction, forming a 1:3 complex, Ln(DODGAA)$$_{3}$$. The stripping of Ln$$^{3+}$$ from the extracting phase was successfully achieved under acidic conditions. Time-resolved laser-induced fluorescence spectroscopy revealed that the extracted Eu$$^{3+}$$ ions were completely dehydrated by complexation with DODGAA.

論文

Size and elemental analyses of nano colloids in deep granitic groundwater; Implications for transport of trace elements

斉藤 拓巳*; 鈴木 庸平*; 水野 崇

Colloids and Surfaces A; Physicochemical and Engineering Aspects, 435(Sp.IAP2012), p.48 - 55, 2013/10

瑞浪超深地層研究所の深度300mから採取した地下水中のコロイドのサイズ分布を把握するため、流体流動場分画法を用いた研究を行った。比較的低濃度に分布するコロイドを分析するため、限外ろ過、大規模なインジェクションループ及びスロットフローにより濃縮し、分析を行った。無機もしくは有機コロイドはUV/Vis及び蛍光検出器、さらには誘導結合プラズマ質量分析装置を流体流動場分画装置と接続し分析した。その結果、ランタニド(La, Ce, Eu, Lu)やアクチニド(U, Th)、重金属元素(Cu, Zn, W)といった元素がサイズ依存性を持って分布していることがわかった。

論文

レーザー分光を用いたアクチノイドの状態分析

青柳 登; 斉藤 拓巳*; 木村 貴海

ぶんせき, 2013(9), p.536 - 542, 2013/09

この総説では、アクチノイドイオンや錯体の状態分析を、レーザー分光によって行なった最近の研究を取り上げる。章立ての構成は、(1)アクチノイド化合物の研究動向、(2)レーザー分光によるアクチノイド化学状態分析の原理、(3)レーザー分光によるアクチノイド化学分析の現状と進歩、(4)今後の展望、である。著者らが最近取り組んでいる、クライオスタット温度のウランの分光測定や、マルチモード因子分析を用いた解析の応用例を紹介する。レーザー分光の優位性が読み取れる内容である。

論文

放射性廃棄物の地層処分における国内の地下水コロイド研究の現状と今後の展開

長尾 誠也*; 新堀 雄一*; 田中 忠夫; 佐々木 隆之*; 斉藤 拓巳*; 桐島 陽*; 吉川 英樹; 飯島 和毅; 濱 克宏; 岩月 輝希; et al.

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 20(1), p.3 - 14, 2013/06

本研究は、放射性廃棄物の地層処分における国内の地下水コロイドの影響評価研究の現状について各研究機関での研究を紹介し、実質的なネットワーク化と性能評価におけるコロイド影響の取り扱い方等について、今後の研究の方向性に関する提案を取りまとめた。具体的には、地下水コロイドの特性、地下環境における真性コロイドや擬似コロイドの移行挙動、国内における地下水コロイド研究の取り組み、コロイド評価の体系化、フィールド調査と実験室研究の連携、研究ネットワーク構築の必要性などについて解説するとともに、コロイド研究を展開するにあたって専門家が共有化しておくべき方向性を示した。

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