Challenging studies by accelerator mass spectrometry for the development of environmental radiology; Status report on the analysis of Sr and Cs by AMS

本多 真紀; Martschini, M.*; Wieser, A.*; Marchhart, O.*; Lachner, J.*; Priller, A.*; Steier, P.*; Golser, R.*; 坂口 綾*

JAEA-Conf 2022-001, p.85 - 90, 2022/11

https://doi.org/10.11484/jaea-conf-2022-001

加速器質量分析(AMS)は、原子核実験で主に利用させれてきたタンデム加速器に質量分析を組み合わせた分析法である。AMSの測定対象は半減期が10-10年の放射性核種である。この程度の半減期の放射性核種に対しては、その放射能を測定するよりも、その質量を測定する手法の方が10-10倍の感度で測定可能である。この特徴を利用してAMSは地球惑星科学、原子力分野等の研究に幅広く適応されている。様々な研究の中でもWallner et al. (2021, 2016)は地球惑星科学の分野で優れた成果を得ている。彼らは環境試料に含まれるFeとPuの超高感度分析に成功した。これらは天体内で起こる中性子の連続捕獲(r-process)によって生成される放射性核種である。この他に、発表者らの最新の研究ではレーザーによる同重体分離とAMSとを組み合わせた新AMSシステム(ウィーン大学VERA)による環境試料中のSrとCsの超高感度分析に成功した。環境中のSr測定手法としては娘核種Yのミルキングによる線測定が依然主力であるが、本成果によってAMSが実用的な新規分析法となることが示された。本発表ではSrとCsを中心に超高感度分析の技術開発の現状を報告する。

Developing accelerator mass spectrometry capabilities for anthropogenic radionuclide analysis to extend the set of oceanographic tracers

Hain, K.*; Martschini, M.*; Glce, F.*; 本多 真紀; Lachner, J.*; Kern, M.*; Pitters, J.*; Quinto, F.*; 坂口 綾*; Steier, P.*; et al.

Frontiers in Marine Science (Internet), 9, p.837515_1 - 837515_17, 2022/03

https://doi.org/10.3389/fmars.2022.837515

Vienna Environmental Research Accelerator (VERA)における加速器質量分析(AMS)の最近の大きな進歩は、検出効率向上とアイソバー抑制向上であり、環境中の極微量の長寿命放射性核種を分析する可能性を開くものである。これらの核種はU, Cs, Tc及びSrであり、通常は安定して海水中に溶存していることから、海洋混合・循環や放射性物質の広がりを研究する海洋トレーサーへの適応が重要になる。特に、同位体比U/UとCs/Csは元素分別の影響を受けないため、放出源の特定に有力なフィンガープリントであることが我々の研究によって実証されている。検出効率の向上により、10Lの海水試料で主要長寿命アクチニドU, Np, Pu, Amに加え、非常に稀なUを分析することが可能となり、北西太平洋におけるアクチノイドの典型的な深度プロファイルを得ることに成功した。特にSr分析に関しては、IAEAの標準物質(例えばIAEA-A-12)を用いて我々の新しいアプローチが海洋学的研究へ応用可能であることを示した。我々の推定では、SrとCsそれぞれの分析に必要な海水はわずか(1-3)Lである。

Quasifree neutron knockout reaction reveals a small -Orbital component in the Borromean nucleus B

Yang, Z. H.*; 久保田 悠樹*; Corsi, A.*; 吉田 数貴; Sun, X.-X.*; Li, J. G.*; 木村 真明*; Michel, N.*; 緒方 一介*; Yuan, C. X.*; et al.

Physical Review Letters, 126(8), p.082501_1 - 082501_8, 2021/02

AA2020-0819.pdf:1.29MB

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.126.082501

ボロミアン核であり中性子ハロー構造が期待されるBに対する(,)反応実験を行った。断面積の運動量分布を分析することで、と軌道の分光学的因子を決定した。驚くべきことに、の分光学的因子は9(2)%と小さいことが明らかになった。この結果は、連続状態を含むdeformed relativistic Hartree-Bogoliubov理論によってよく説明された。本研究の結果によると、現在知られているハロー構造を持つとされる原子核の中でBはおよび軌道の成分が最も小さく、または軌道成分が支配的であることが必ずしもハロー構造の前提条件ではない可能性を示唆している。

Characterization of two types of cesium-bearing microparticles emitted from the Fukushima accident via multiple synchrotron radiation analyses

三浦 輝*; 栗原 雄一; 山本 政儀*; 坂口 綾*; 山口 紀子*; 関澤 央輝*; 新田 清文*; 桧垣 正吾*; 津旨 大輔*; 板井 啓明*; et al.

Scientific Reports (Internet), 10, p.11421_1 - 11421_9, 2020/07

https://doi.org/10.1038/s41598-020-68318-2

A part of radiocesium emitted during the Fukushima nuclear accident was incorporated in glassy microparticles. We tried to understand the radioactive particles systematically by analyzing a large number of particles. Micro-X-ray computed tomography combined with X-ray fluorescence analysis revealed the presence of many voids and iron-rich part within Type-B particles. The Cs concentration (Bq mm) of Type-A particles was 10,000 times higher than that of Type-B particles. Among the Type-B particles, the spherical ones had higher concentration of volatile elements than the non-spherical ones. These differences suggested that Type-A particles were formed through gas condensation, whereas Type-B particles were formed through melt solidification.

Repeatability and reproducibility of measurements of low dissolved radiocesium concentrations in freshwater using different pre-concentration methods

栗原 モモ*; 保高 徹生*; 青野 辰雄*; 芦川 信雄*; 海老名 裕之*; 飯島 健*; 石丸 圭*; 金井 羅門*; 苅部 甚一*; 近内 弥恵*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 322(2), p.477 - 485, 2019/11

https://doi.org/10.1007/s10967-019-06696-2

福島県の淡水に含まれる低レベル溶存態放射性セシウム濃度の測定に関する繰り返し精度と再現精度を評価した。21の実験施設が5つの異なる前濃縮法(プルシアンブルー含浸フィルターカートリッジ,リンモリブデン酸アンモニウム共沈,蒸発,固相抽出ディスク、およびイオン交換樹脂カラム)によって10L試料3検体を前濃縮し、放射性セシウム濃度を測定した。全Cs濃度測定結果のzスコアは2以内で、手法間の誤差は小さいことが示された。一方で、各実験施設内の相対標準偏差に比べて、施設間の相対標準偏差は大きかった。

Kinetics of silver photodiffusion into amorphous GeS films; Case of pre-reaction

坂口 佳史*; 花島 隆泰*; 青木 裕之; 朝岡 秀人; Simon, A.-A. A.*; Mitkova, M.*

Physica Status Solidi (A), 215(12), p.1800049_1 - 1800049_12, 2018/06

https://doi.org/10.1002/pssa.201800049

Silver photodiffusion into amorphous chalcogenide has attracted much attention because of its potential applications for example in memory devices. For its development, it is important to know how Ag ions diffuse in chalcogenide layers upon light exposure. In this paper, the photo-induced effect on pre-reacted films before light exposure, originating from Ag/GeS/Si substrate and GeS/Ag/Si substrate is investigated, using neutron reflectivity, X-ray reflectivity, and X-ray diffraction. Two types of pre-reacted films according to the original stacking order are obtained. In both cases, a pure Ag layer almost disappeared, and there is a small amount of monoclinic AgS. The reaction time for the photodiffusion is shorter, in both cases, than that in Ag/GeS with a pure Ag layer, indicating a different reaction process. After prolonged light exposure, a uniform amorphous reaction layer is produced in the films originating from the Ag/GeS/Si substrate, while both an amorphous reaction product and the AgS fragments exist in the films originating from GeS/Ag/Si substrate. The mechanism of the specific photo-reaction is discussed in terms of the role of the AgS fragments.

Estimation of desorption ratios of radio/stable caesium from environmental samples (aerosols and soils) leached with seawater, diluted seawater and ultrapure water

坂口 綾*; 千賀 晴香*; 田中 万也; 鶴田 治雄*; 高橋 嘉夫*

Geochemical Journal, 52(2), p.187 - 199, 2018/00

https://doi.org/10.2343/geochemj.2.0496

2011年3月15日に川崎市で採取したエアロゾル試料を海水を用いてリーチング実験を行った。その結果、30日間でCsの60%が試料から溶出した。また、福島原子力発電所事故の2か月後に川俣町で採取した土壌試料を海水,超純水及び希釈海水(海水:超純水=1:1)でそれぞれリーチング実験を行った。223日間のリーチング実験の結果、海水では15%を超えるCsの溶出率であったが、希釈海水では9%に低下した。超純水では溶出率が1%以下と非常に低い値であった。Csは全体の傾向としてCsと同様の溶出挙動を示した。

Comparison of solid-water partitions of radiocesium in river waters in Fukushima and Chernobyl Areas

高橋 嘉夫*; Fan, Q.*; 菅 大暉*; 田中 万也; 坂口 綾*; 武市 泰男*; 小野 寛太*; 間瀬 一彦*; 加藤 憲二*; Kanivets, V. V.*

Scientific Reports (Internet), 7(1), p.12407_1 - 12407_11, 2017/09

https://doi.org/10.1038/s41598-017-12391-7

本研究では、河川における粒子状物質及び堆積物への放射性セシウムの分配挙動を支配する要因に関して、福島とチェルノブイリの違いに着目した。プリピァチ川(チェルノブイリ)では溶存態の放射性セシウムが主要であった。これは鉱物粒子表面を有機物がコーティングすることにより放射性セシウムの吸着を阻害しているためであると考えられる。一方、口太川(福島)ではこうした有機物による阻害効果は小さく鉱物粒子に強く吸着していることが明らかとなった。福島とチェルノブイリの河川におけるこうした対照的な放射性セシウムの挙動は、両者の地質や土壌タイプの違いを反映していると考えられる。

Cumulative history recorded in the depth distribution of radiocesium in sediments deposited on a sandbar

田中 万也; 近藤 宏壮*; 坂口 綾*; 高橋 嘉夫*

Journal of Environmental Radioactivity, 150, p.213 - 219, 2015/12

https://doi.org/10.1016/j.jenvrad.2015.08.022

福島県の阿武隈川の砂州において表層から深さ20cmまでの堆積物を採取した。採取した堆積物はバルク試料の放射性セシウム濃度を測定するとともにサイズ分画した試料の測定も同様に行った。その結果、砂州堆積物には福島原子力発電所事故後の河川における放射性セシウムの堆積過程が記録されていることが明らかとなった。

An Extensive study of the concentrations of particulate/dissolved radiocaesium derived from the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident in various river systems and their relationship with catchment inventory

吉村 和也; 恩田 裕一*; 坂口 綾*; 山本 政儀*; 松浦 裕樹*

Journal of Environmental Radioactivity, 139, p.370 - 378, 2015/01

https://doi.org/10.1016/j.jenvrad.2014.08.021

An extensive investigation of particulate radiocaesium in suspended solids and dissolved radiocaesium in river water was undertaken at 30 sites in Fukushima and Miyagi Prefectures in December 2012, and their relationships with catchment inventory and the solid/liquid distribution coefficient () were evaluated. Rivers located in the coastal region on the north side of the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant exhibited relatively higher particulate radiocaesium concentrations. Significant correlations were found between concentrations of particulate/dissolved radiocaesium and average catchment inventories, indicating that the concentrations of particulate/dissolved radiocaesium could be approximated from the catchment inventory. Particulate radiocaesium concentration was significantly correlated with dissolved radiocaesium concentration (with the exception of concentrations measured in estuaries), and the geometric mean was calculated.