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口頭

溶融塩電気化学法を用いた福島風化黒雲母からのセシウム除去と分離

本田 充紀; 後藤 琢也*; 坂中 佳秀*; 下山 巖; 岡本 芳浩; 鈴木 伸一; 矢板 毅

no journal, , 

福島における汚染土壌の除染と再生に向けた研究を推進している。我々は溶融塩電気化学法を用いて複数の結晶の電解による分離・回収の可能性について探索する。本研究では溶融塩電気化学法を用いて電気化学的に酸素ポテンシャルを制御する。今回カソード電極で想定する反応を、電気化学的な還元雰囲気下である-1.4Vの還元電位に固定し、700$$^{circ}$$Cで2時間反応を行った。溶融塩電気化学処理後のWBについてX線回折法(XRD)を用いて構造変化を検討した。XRDによる構造解析の結果では、WBのみと-1.4V/700$$^{circ}$$Cで2時間反応後および700$$^{circ}$$C加熱のみのXRDパターンを比較した。WBのみのパターンと比べ、溶融塩電気化学反応を用いて-1.4V電位/700$$^{circ}$$Cで2時間反応後は新たなパターンを確認した。これは電位をかけないで700$$^{circ}$$Cで2時間反応させた時と大きく異なっており、Cs除去後の生成物が異なっていることを示している。電位が無い場合では生成物は4つの結晶から構成されているが溶融塩電気化学反応後は生成物が3つで構成されることを確認した。これは還元雰囲気ではない条件の場合と比較して得られた生成物に変化が生じることを意味する。以上から溶融塩電気化学法を用いた電解による分離・回収へ向けた可能性を示せた。今後異なる電位反応による生成物の変化について検討する。

口頭

溶融塩を用いた福島風化黒雲母からのセシウム除去と電気化学的分離・回収

本田 充紀; 後藤 琢也*; 坂中 佳秀*; 下山 巖; 岡本 芳浩; 鈴木 伸一; 矢板 毅

no journal, , 

本研究では放射能汚染土壌の減容および再利用化へ向け溶融塩電気化学法によるCs除去および分離回収を行った。WB含有溶融塩(NaCl-CaCl$$_{2}$$)を用いて700$$^{circ}$$C加熱中のサイクリックボルタンメトリー(CV)測定にて、-2.2Vから+0.5Vの範囲でCV測定を行い、2対の酸化還元ピークを確認した。その後、-1.4V/700$$^{circ}$$Cの還元電位で2時間反応させた。WBはシリケートから構成される酸化物であるため還元電位にすることで[MO+2e$$^{-}$$$$rightarrow$$M+O$$^{2-}$$]反応を促進すると考えられる。WBを構成する元素は、Si, Fe, Al, Mg, Cs, K, Ti, Caであるがその中でFe, Al, Caのイオン化傾向を比較するとFe(-0.447V), Al(-1.662V), Ca(-2.76V)とCaが最も大きなイオン化傾向を示しイオン化傾向の小さい順に還元される。今回-1.4Vでの還元電位によりFeの還元反応が選択的に制御可能かを検討した。Feの価数変化についてXAFSによる局所構造解析を行った結果、3価から2価への変化を確認し、溶融塩電気化学法を用いた電解による分離・回収へ向けた可能性を示せた。今後異なる電位をもちいた反応による生成物の変化について検討する。

口頭

溶融塩電気化学法を用いた福島風化黒雲母からのセシウム除去と分離

本田 充紀; 後藤 琢也*; 坂中 佳秀*; 下山 巖; 岡本 芳浩; 鈴木 伸一; 矢板 毅

no journal, , 

福島における汚染土壌の除染と再生に向けて、我々はCsを収着する能力が高い風化黒雲母(WB)に対して、混合塩(NaCl+CaCl$$_{2}$$)を用いた熱処理によるCs除去に関する研究開発を実施している。Csを除去する際の脱離機構については、その場観察XAFS測定を用いて構造解析を行い、Csは高温過程において塩中に取り込まれることを明らかにした。またCs除去過程においてWB自体の構造は、複数の結晶へ変化することも分かってきた。次の段階として、溶融塩電気化学法を用いた電解による複数結晶の分離・回収を検討する。今回溶融塩電気化学法では、加熱温度700度、還元電位である-1.4Vにて2時間反応させた。反応前後のWBについて、XRDを用いて構造解析した。溶融塩電気化学処理を施した場合、電解をかけない場合と異なるパターンが得られ、生成物に変化が生じていることを確認した。溶融塩電気化学法により生成物の分離回収へ向けた可能性を示せた。

口頭

溶融塩電気化学法を用いた汚染土壌からのセシウム除去とその構造解析

本田 充紀; 後藤 琢也*; 坂中 佳秀*; 下山 巖; 岡本 芳浩; 鈴木 伸一; 矢板 毅

no journal, , 

福島の汚染土壌減容化へ向けて、土壌中の粘土鉱物からのセシウム除去と分離回収法の開発に取り組んでいる。我々はCs収着力が高い風化黒雲母(WB)からCsを除去する方法として混合塩(NaCl-CaCl$$_{2}$$)を添加して熱処理する方法を推進している。その結果、混合塩を添加して700$$^{circ}$$Cで加熱することにより100%のCsを除去し、Cs除去後に4種類の結晶(普通輝石, 和田石, 赤鉄鉱, 方解石)が創成されることを明らかにした。次のステップとして、溶融塩電気化学法を用いた電解析出による分離・回収の可能性について探索している。溶融塩電気化学法ではWB含有溶融塩(NaCl-CaCl$$_{2}$$)を用いて700$$^{circ}$$C加熱中に電解走査を行う。-2.2Vから+0.5Vの範囲で電位操走を行い、2対の酸化還元ピークを確認した。-1.4V/700$$^{circ}$$Cの還元電位により2時間反応させた後にXAFSによるCaおよびFe局所構造解析を行い、電解効果を検討した。その結果、-1.4Vの還元電位では、Caの構造変化は確認されなかったが、Feは3価から2価へ変化することを確認した。これはFeのみを2価へ還元することによる赤鉄鉱生成の抑制を示唆しており、溶融塩電気化学法を用いた電解による分離・回収へむけた可能性を示している。今後-1.0V/700$$^{circ}$$Cの異なる電解効果を確認することでより効果的な分離回収法の確立を目指す。

口頭

汚染土壌からのセシウム除去と溶融塩電気化学法を用いた電界効果

本田 充紀; 後藤 琢也*; 坂中 佳秀*; 岡本 芳浩; 鈴木 伸一; 矢板 毅

no journal, , 

福島環境回復への取り組みとして、土壌中の粘土鉱物からのセシウム除去と分離回収法の開発に取り組んでいる。我々はCs収着力が高い風化黒雲母(WB)からCsを除去する方法として混合塩(NaCl-CaCl$$_{2}$$)を添加して熱処理する方法を推進している。その結果、混合塩を添加して700$$^{circ}$$Cで加熱することにより100%のCsを除去し、Cs除去後に4種類の結晶(普通輝石, 和田石, 赤鉄鉱, 方解石)が創成されることを明らかにした。次のステップとして、溶融塩電気化学法を用いた電解析出による分離・回収の可能性について探索している。溶融塩電気化学法ではWB含有溶融塩(NaCl-CaCl$$_{2}$$)を用いて700$$^{circ}$$C加熱中に電解走査を行う。-2.2Vから+0.5Vの範囲で電位操走を行い、2対の酸化還元ピークを確認した。今回、還元ピークである-1.4V/700$$^{circ}$$Cと還元ピーク前の-1.0Vの異なる電位にて2時間反応させた後にXAFSによるCaおよびFe局所構造解析を行い、異なる電位における電解効果について報告する。

口頭

Electrochemical control of multi crystal formation from clay mineral in molten NaCl-CaCl$$_{2}$$

本田 充紀; 坂中 佳秀*; 後藤 琢也*; 鈴木 伸一; 矢板 毅

no journal, , 

Separation and collection of Cs-sorbing weathered biotite (WB) has been investigated by using molten salt electrochemistry under an electrochemical reductive condition. In the cyclic voltammogram measurement, several oxidation-reduction peaks were observed in the range of +0.5 V to -2.2 V. The peak at -1.4 V was assigned to a reduction reaction of Fe. The sample was fixed at -1.4 V in order to reduce Fe for 2 hours at 700 degree. X-ray fluorescence analysis indicates that Cs was completely removed from the WB. The structure of the WB was determined using X-ray diffraction techniques and local structure of Fe was analyzed using X-ray absorption fine structure (XAFS). The WB completely decomposed and hematite formation was suppressed after the electrochemical reaction and calcite, augite, and wadalite formation were confirmed. On the basis of this finding, we propose the separation / collection method by using molten salt electrochemistry.

口頭

溶融NaCl-CaCl$$_{2}$$を用いた粘土鉱物からのCs除去とその電解還元効果

本田 充紀; 後藤 琢也*; 坂中 佳秀*; 長谷川 友里; 鈴木 伸一; 矢板 毅

no journal, , 

溶融塩電気化学法を用いた汚染土壌からのセシウム除去と新規材料創製技術の開発に取り組んでいる。土壌主成分である鉄(Fe)を、溶融塩電気化学法により電解還元処理することで新規材料創製の可能性や機能性の付与を目指しているが、電解還元によるFeの構造変化について分かっていない。そこで放射光によるX線吸収分光法(XAFS)により(a)風化黒雲母(WB)のみの場合、(b)WB+混合塩添加/700$$^{circ}$$Cの場合、および(c)-1.4V(WB+混合塩添加/700$$^{circ}$$C)処理した場合を比較検討した。FeのK吸収端のXAFSスペクトルのpre-edgeピークから、(a)Fe$$^{3+}$$/Fe$$^{2+}$$の混合状態が、(b)ではFe$$^{3+}$$になり、(c)溶融塩電気化学法による電解還元によりFe$$^{2+}$$に還元されていることを明らかにした。

口頭

溶融塩電気化学法を用いた汚染土壌からのセシウム除去と放射光XAFS分析による電解還元効果の解明

本田 充紀; 後藤 琢也*; 坂中 佳秀*; 鈴木 伸一; 矢板 毅

no journal, , 

放射能汚染土壌の減容および再利用化へ向け、溶融塩電気化学法を用いた汚染土壌からのCs除去と電解還元処理によるエネルギー材料の創製実現へ向けた研究を推進している。溶融塩電気化学を用いた還元処理を行うことで、土壌中のFeの構造変化について放射光XAFS分析により検討した。FeのXAFSスペクトルにおいては価数変化に敏感であるpre-edgeピークに注目し構造解析を行った。ピーク位置を詳細に検討した結果、還元処理前のpre-edgeピークに対して、還元処理後のpre-edgeピークでは低エネルギーシフトを確認し、土壌中のFeのFe(3価)からFe(2価)への還元反応を明らかにした。これは、Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$からFe$$_{3}$$O$$_{4}$$へ結晶が変化する結果を示唆している。以上より溶融塩電気化学法により結晶生成過程を制御できる可能性を示せた。

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