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論文

Synthesis of BaSiH$$_6$$ hydridosilicate at high pressures; A Bridge to BaSiH$$_8$$ polyhydride

Beyer, D. C.*; Spektor, K.*; Vekilova, O. Y.*; Grins, J.*; Barros Brant Carvalho, P. H.*; Leinbach, L. J.*; Sannemo-Targama, M.*; Bhat, S.*; Baran, V.*; Etter, M.*; et al.

ACS Omega (Internet), 10(15), p.15029 - 15035, 2025/04

 被引用回数:0

SiH$$_6$$八面体部位を特徴とするヒドリドケイ酸塩は、水素貯蔵と水素化物イオン伝導に関連する潜在的な性質を持つかなり新しい化合物のクラスである。ここでは、Zintl相水素化物BaSiH$$_{sim 1.8}$$を4GPa以上の圧力でH$$_2$$流体と反応させ、その後常圧まで減圧して得られた新しい代表的なBaSiH$$_6$$について報告する。SiH$$_{6}^{2-}$$イオンはBa$$^{2+}$$対イオンによって八面体に配位している。Ba原子とSi原子の配置は理想的なfcc NaCl構造からわずかにずれている。IRとラマンスペクトルからSiH$$_{6}^{2-}$$の屈曲と伸縮モードがそれぞれ800-1200と1400-1800cm$$^{-1}$$の範囲で観測された。BaSiH$$_6$$は95$$^circ$$Cまで熱的に安定であり、それ以上ではBaH$$_2$$とSiに分解する。DFT計算により、直接バンドギャップは2.5eVであることが示された。BaSiH$$_6$$の発見により、ギガパスカル圧力(10GPa以下)のシリサイドの水素化反応からアクセス可能なヒドリドケイ酸塩の化合物クラスが固まった。BaSiH$$_6$$の構造的性質は、超伝導ポリハイドライドBaSiH$$_8$$を予測されるより高い圧力で水素化するための中間体(あるいは前駆体)であることを示唆している。

論文

Addendum: Site occupancy of interstitial deuterium atoms in face-centred cubic iron

町田 晃彦*; 齋藤 寛之*; 杉本 秀彦*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 遠藤 成輝*; 片山 芳則*; 飯塚 理子*; 佐藤 豊人*; 松尾 元彰*; et al.

Nature Communications (Internet), 15, p.8861_1 - 8861_2, 2024/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Multidisciplinary Sciences)

前回の論文(Nature Commun. 5, 5063 (2014))では、988Kと6.3GPaで収集した中性子粉末回折パターンのリートベルト精密化によって、fcc Fe金属格子に溶解したD原子のサイト占有率を調べた。fcc金属格子には、八面体サイトと四面体サイトの2つのD原子収容可能な格子間サイトがある。リートベルト精密化により、D原子は主に八面体サイトを0.532占有し、わずかに四面体サイトを0.056占有することがわかった。その後、Antonov (Phys. Rev. Mater. 2019))による密度汎関数理論(DFT)計算の結果、四面体サイトの占有エネルギーは八面体サイトの占有エネルギーよりも著しく高く、988Kの高温でも四面体サイトの占有は起こりにくいことがわかった。消衰補正は粉末回折パターンに適用されることはまれであり、前回の精密化には含まれていなかった。その結果、八面体の占有率は0.60に増加し、四面体の占有率はゼロに減少した。D原子の八面体サイトのみの占有は、以前の結果とは対照的ではあるが、DFT計算と一致している。

論文

高圧中性子回折実験のためのダイヤモンドアンビルセルの開発

町田 真一*; 服部 高典; 中野 智志*; 佐野 亜沙美; 舟越 賢一*; 阿部 淳*

高圧力の科学と技術, 34(3), p.134 - 142, 2024/09

J-PARC物質・生命科学実験施設PLANETビームラインにおいて、高圧中性子回折実験用ダイヤモンドアンビルセル(DAC)を開発した。高圧発生には円錐形状で支持されたダイヤモンドアンビルを用いた。その結果、69.4GPaまでのD$$_2$$O氷の中性子データを得ることに成功した。また、中性子回折測定に適したガスケット材料を検討した。11種類の合金を試験し、SUS304, Inconel718, M2052 (73Mn-20Cu-5Ni-2Fe, at%)合金が優れた性能を示した。特にM2052ヌルマトリクス合金は、入射ビームがガスケットに当たることが避けられない中性子回折実験に有用であることが実証された。われわれは、D$$_2$$O氷に対して少なくとも43.3GPaまでリートベルト解析が可能な中性子回折プロファイルを得ることができた。

論文

Hydroxyl group/fluorine disorder in deuterated magnesium hydroxyfluoride and behaviors of hydrogen bonds under high pressure

He, X.*; 鍵 裕之*; 小松 一生*; 飯塚 理子*; 岡島 元*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 町田 真一*; 阿部 淳*; 後藤 弘匡*; et al.

Journal of Molecular Structure, 1310, p.138271_1 - 138271_8, 2024/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Physical)

重水素化ヒドロキシフルオロマグネシウム[理想組成はMg(OD)F]のO-D$$cdotcdotcdot$$F水素結合の高圧応答を中性子粉末回折とラマン分光法を用いて調べた。常温でのリートベルト解析の結果、化学組成はMg(OD)$$_{0.920(12)}$$F$$_{1.080(12)}$$であり、結晶構造中で水酸基/フッ素(OD/F)が無秩序化して、2つの水素結合配置が生じていることが分かった。構造解析の結果、水素結合配置は9.8GPaまで維持され、圧力による水素結合の強化は見られなかった。常圧でのラマンスペクトルでは、2613, 2694, 2718cm$$^{-1}$$に3つの水酸基伸縮バンドが観測された。O-D伸縮モードの周波数が高いことから、ヒドロキシル基は弱い水素結合相互作用、あるいは水素結合を持たないことが示唆された。20.2GPaまでは、2694cm$$^{-1}$$を中心とするモードは圧力によってブルーシフトを示し、水素結合は圧縮されても強化されないことが明らかになった。これは、中性子回折の結果と一致した。水素結合の存否と、常圧および高圧での水酸基のブルーシフトの原因について議論した。

論文

Hydrogen bond symmetrisation in D$$_2$$O ice observed by neutron diffraction

小松 一生*; 服部 高典; Klotz, S.*; 町田 真一*; 山下 恵史朗*; 伊藤 颯*; 小林 大輝*; 入舩 徹男*; 新名 亨*; 佐野 亜沙美; et al.

Nature Communications (Internet), 15, p.5100_1 - 5100_7, 2024/06

 被引用回数:4 パーセンタイル:68.89(Multidisciplinary Sciences)

水素結合の対称化とは、水素原子が水素結合の中心に位置する現象である。理論的研究により、氷VIIの水素結合は、圧力が増加するにつれて、水素の分布を変化させながら、いくつかの中間状態を経て、最終的に対称化すると予測されている。これまで、多くの実験的研究が行われてきたにもかかわらず、その水素の位置や転移圧力は一貫していない。われわれは、100GPa以上の圧力で中性子回折実験を行い、氷中の水素分布を決定し、隣接酸素間での分布が80GPa付近で2つから1つになり水素結合が対称化することを世界で初めて観測した。

論文

Neutron diffraction; A Primer

Dronskowski, R.*; Br$"u$ckel, T.*; Kohlmann, H.*; Avdeev, M.*; Houben, A.*; Meven, M.*; Hofmann, M.*; 神山 崇*; Zobel, M.*; Schweika, W.*; et al.

Zeitschrift f$"u$r Kristallographie; Crystalline Materials, 239(5-6), p.139 - 166, 2024/06

 被引用回数:4 パーセンタイル:89.17(Crystallography)

中性子回折は結晶線や関連物質の構造を決定するための最も強力な技術のひとつと考えられる。中性子は核分裂、核破砕、低エネルギー核反応から放出され、粉末回折法、飛行時間法、単結晶法、その他、結晶や磁性体の構造を明らかにするのに最適な技術として利用することができる。高い中性子束と十分な輝度を利用した中性子回折では、散漫散乱にも活用でき、オペランド実験や、新物質の高圧実験にも適している。また中性子の同位体を区別、磁性を決定できるという利点は、例えばエネルギー変換・貯蔵材料、磁性体、タンパク質構造における軽元素の構造とダイナミクスに関する重要な科学的疑問に答える上でも極めて重要である。この論文では、中性子回折の現状を要約するとともに、最近の進歩や新しいアイデア、例えば新しい装置の設計、そしてそこから派生するものについてもレビューする。

論文

Hydrogenation of silicon-bearing hexagonal close-packed iron and its implications for density deficits in the inner core

森 悠一郎*; 鍵 裕之*; 青木 勝敏*; 高野 将大*; 柿澤 翔*; 佐野 亜沙美; 舟越 賢一*

Earth and Planetary Science Letters, 634, p.118673_1 - 118673_8, 2024/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:52.52(Geochemistry & Geophysics)

水素による鉄の体積膨張に対するケイ素の効果を調べるため、高圧高温下でのhcp-Fe$$_{0.95}$$Si$$_{0.05}$$の中性子回折実験とX線回折実験を行った。中性子回折実験は重水素化hcp-Fe$$_{0.95}$$Si$$_{0.05}$$に対して13.5GPa, 900K及び12.1GPa, 300Kで行い、得られたプロファイルからリートベルト解析を用いて水素占有率を決定した。hcp-Fe-SiのP-V-T状態方程式を組み合わせることにより、hcp-Fe$$_{0.95}$$Si$$_{0.05}$$の水素による体積膨張が純粋なhcp鉄の体積膨張よりも10%大きいことを示した。得られた値を用いて、内核の密度欠損を再現できる水素量を見積もったところ、シリコンの影響がない場合に比べて50%減少した。hcp-Fe$$_{0.95}$$Si$$_{0.05}$$で内核の密度欠損を再現した場合、内核と外核で可能な水素量xはそれぞれ0.07と0.12-0.15と計算された。

論文

Low reactivity of stoichiometric FeS with hydrogen at high-pressure and high-temperature conditions

高野 将大*; 鍵 裕之*; 森 悠一郎*; 青木 勝敏*; 柿澤 翔*; 佐野 亜沙美; 飯塚 理子*; 土屋 卓*

Journal of Mineralogical and Petrological Sciences (Internet), 119(1), p.240122_1 - 240122_9, 2024/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Mineralogy)

硫化鉄(FeS)の高圧高温下での水素化は、水素と硫黄が地球や他の地球型惑星のコアの軽元素として有望な候補であることから注目されている。これまでのFeSの水素化反応に関する報告では、出発物質の化学組成は十分に明らかにされていなかった。本研究では、Fe1.000S(トロイライト)を出発物質としたFe-S-H系の高温高圧条件下での中性子回折とX線回折のその場測定を報告する。決定された占有率は、以前の研究で報告されたものより著しく低く、FeSの水素化は硫化鉄の化学組成に強く影響されることを示している。

論文

The Hydrogen-bond network in sodium chloride tridecahydrate; Analogy with ice VI

山下 恵史朗*; 中山 和也*; 小松 一生*; 大原 高志; 宗像 孝司*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 鍵 裕之*

Acta Crystallographica Section B; Structural Science, Crystal Engineering and Materials (Internet), 79(5), p.414 - 426, 2023/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:45.80(Chemistry, Multidisciplinary)

最近発見された塩化ナトリウムの超水和物(NaCl$$cdot$$ 13H(D)$$_{2}$$O)の構造を1.7GPa, 298Kでのその場単結晶中性子回折によって決定した。この物質は大きな水素結合ネットワークを持ち、いくつかの水分子は分岐水素結合や5配位水分子のような歪んだ結合の特徴を持つ。水素結合ネットワークは、ネットワークトポロジーと水素結合の無秩序性という点で、氷VIと類似している。擬似対称性によって接続されたネットワークの構成要素を区別しなければ、このハイドレートの全体的なネットワーク構造は、氷VIのネットワーク構造に対応する小さな構造単位に分解することで表現できる。この水素結合ネットワークは、既知の塩水和物とは対照的に、水分子の配向の乱れを含んでいる。ここでは、イオン種を含む水素結合ネットワークに関するさらなる洞察のための例を示す。

論文

Deuterium content and site occupancy in iron sulfide at high pressure and temperature determined using in situ neutron diffraction measurements

Abeykoon, S.*; Howard, C.*; Dominijanni, S.*; Eberhard, L.*; Kurnosov, A.*; Frost, D. J.*; Boffa Ballaran, T.*; 寺崎 英紀*; 坂巻 竜也*; 鈴木 昭夫*; et al.

Journal of Geophysical Research; Solid Earth, 128(9), p.e2023JB026710_1 - e2023JB026710_17, 2023/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:34.50(Geochemistry & Geophysics)

少量の硫化鉄鉱物は、地球のマントルから産出するほとんどの岩石や、天然のダイヤモンドに内包物として含まれている。水素は高温高圧下で硫化鉄鉱物に溶解している可能性があるが、地表の温度と圧力では失われている。本研究では、高温高圧下における硫化鉄中の重水素量を、11.4GPa, 1300Kまでの条件でJ-PARCのPLANETでの6軸型マルチアンビルプレスを用いたその場観察中性子回折実験により決定した。硫化鉄水素化物中の全重水素含有量は高温高圧下で増加することが明らかになった。この結果を用いて、大陸深部のリソスフェアマントル中の硫化鉄鉱物の水素含有量を見積もったところ、1700-2700ppmの範囲にあることがわかった。これはバルクマントル中の約2-3ppmの水素に相当する。

論文

Hydrogen occupation and hydrogen-induced volume expansion in Fe$$_{0.9}$$Ni$$_{0.1}$$D$$_x$$ at high $$P-T$$ conditions

市東 力*; 鍵 裕之*; 柿澤 翔*; 青木 勝敏*; 小松 一生*; 飯塚 理子*; 阿部 淳*; 齋藤 寛之*; 佐野 亜沙美; 服部 高典

American Mineralogist, 108(4), p.659 - 666, 2023/04

 被引用回数:5 パーセンタイル:73.97(Geochemistry & Geophysics)

Fe$$_{0.9}$$Ni$$_{0.1}$$H$$_x$$(D$$_x$$)の12GPa, 1000Kまでの高温高圧下における相関係と結晶構造をその場X線及び中性子回折測定により明らかにした。今回実験した温度圧力下において、Fe$$_{0.9}$$Ni$$_{0.1}$$H$$_x$$(D$$_x$$)ではFeH$$_x$$(D$$_x$$)とは異なり、重水素原子は面心立方構造(fcc)中の四面体サイトを占有しないことが明らかになった。単位重水素あたりの水素誘起膨張体積$$v_mathrm{D}$$は、fcc相で2.45(4) $AA$^3$$、hcp相で3.31(6) $AA$^3$$であり、FeD$$_x$$におけるそれぞれの値より著しく大きいことが明らかになった。また、$$v_mathrm{D}$$は温度の上昇に伴いわずかに増加した。この結果は、鉄に10%ニッケルを添加するだけで、金属中の水素の挙動が劇的に変化することを示唆している。$$v_mathrm{D}$$が圧力に関係なく一定であると仮定すると、地球内核の最大水素含有量は海洋の水素量の1-2倍であると推定される。

論文

Hydrogen vibration excitations of ZrH$$_{1.8}$$ and TiH$$_{1.84}$$ up to 21 GPa by incoherent inelastic neutron scattering

服部 高典; 中村 充孝; 飯田 一樹*; 町田 晃彦*; 佐野 亜沙美; 町田 真一*; 有馬 寛*; 大下 英敏*; 本田 孝志*; 池田 一貴*; et al.

Physical Review B, 106(13), p.134309_1 - 134309_9, 2022/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:0.00(Materials Science, Multidisciplinary)

量子調和振動子(QHO)で近似できる蛍石型のZrH$$_{1.8}$$とTiH$$_{1.84}$$の水素の振動励起を非弾性非干渉性中性子散乱によって21GPaおよび4GPaまで調べた。第一励起の振動エネルギー$$E_1$$はそれぞれ$$E_1$$(meV) = 141.4(2) + 1.02(2)$$P$$(GPa)および$$E_1$$(meV) = 149.4(1) + 1.21(8)$$P$$(GPa)で表され、圧力とともに上昇した。格子定数の圧力変化と組み合わせて得られた金属水素原子間距離($$d_{M-H}$$)と$$E_1$$の関係は、$$E_1$$(meV) = 1.62(9)$$times$$ 10$$^3$$ $$d_{M-H}^{-3.31(8)}$$($AA)$および$$E_1$$(meV) = 1.47(21)$$times$$ 10$$^3$$ $$d_{M-H}^{-3.5(2)}$$($AA)$であった。これらのカーブの傾きは、様々な蛍石型の金属水素化物の常圧下のトレンドに比べ、急峻であった。$$E_1$$から得られた水素波動関数の広がりは、格子間サイトよりも縮み易いことが分かった。高圧下における水素の波動関数の優先的な収縮や小さな$$d_{M-H}$$における$$E_1$$の急峻な立ち上がりは金属原子のイオンコアが水素原子よりも堅いために水素原子が高圧下でより狭い領域に閉じ込められるために起こると考えられる。

論文

Application of analysis for assembly of integrated components to steel member connections for seismic safety assessment of plant structures, 2; Plastic analysis

西田 明美; 村上 高宏*; 里田 啓*; 浅野 祐也*; Guo, Z. H.*; 大嶋 昌巳*; 松川 圭輔*; 中島 憲宏

Transactions of the 26th International Conference on Structural Mechanics in Reactor Technology (SMiRT-26) (Internet), 10 Pages, 2022/07

巨大地震に対する原子力プラント等の耐震安全評価に資するため、プラント構造の地震時挙動を把握し現実的応答解析を可能とすることは重要な課題となっている。プラント構造の地震時挙動に大きな影響を与える部位のひとつに接合部が挙げられる。特に部材接合部のモデル化は従来経験的手法に依存しており、ピンまたは剛とみなして保守的な評価がなされてきた。そこで本研究では、接合部の3次元詳細モデルを活用し、より現実的な挙動を再現するための接合部モデル化手法を開発することを最終目的とする。その1では、これまでに開発した3次元詳細解析技術を活用し、鉄骨部材からなるプラント構造の接合部を対象として、弾性領域における接合部の現実的な半剛接の剛性評価を実施し、得られた結果について報告した。本論文では、弾塑性載荷実験の結果と比較することで弾塑性領域における3次元詳細解析手法の妥当性を確認するとともに、その1と同じ接合部モデルを用いて数値実験を実施し、得られた知見を述べる。具体的には、プラント構造の設計に利用されるフレームモデルの回転ばね要素の非線形関数を定義するための重要なパラメータを、回転剛性,降伏点,塑性回転量などの観点で整理し、接合部の塑性変形を含む現実的な剛性評価のための見通しを得た。得られた成果を原子力施設の鉄骨構造接合部のモデル化に適用することで、プラント耐震安全性の合理的評価が期待される。

論文

Crystalline fully carboxylated polyacetylene obtained under high pressure as a Li-ion battery anode material

Wang, X.*; Tang, X.*; Zhang, P.*; Wang, Y.*; Gao, D.*; Liu, J.*; Hui, K.*; Wang, Y.*; Dong, X.*; 服部 高典; et al.

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 12(50), p.12055 - 12061, 2021/12

 被引用回数:14 パーセンタイル:71.93(Chemistry, Physical)

置換ポリアセチレンは、ポリアセチレン骨格の化学的安定性,物性,付加機能の向上が期待されるが、その多様性は非常に限られている。今回我々は、固体のアセチレンジカルボン酸に外圧を加えることにより、従来の方法では合成が非常に困難であったトランス-ポリアセチレン骨格上のすべての炭素がカルボキシル基に結合した結晶性のポリ-ジカルボキシルアセチレンができることを報告する。重合は、水素結合を利用したトポケミカル反応であった。このユニークな構造は、カルボニル基の極めて高い含有量とポリアセチレン骨格の高い導電性を組み合わせたもので、リチウムイオン電池(LIB)負極として高い比容量と優れたサイクル/レート性能を示す。我々は、完全に機能化された結晶性ポリアセチレンを紹介し、高分子LIB材料や活性基を多く含む高分子材料合成のために圧力重合が有力な方法であることを提案する。

論文

Behavior of light elements in iron-silicate-water-sulfur system during early Earth's evolution

飯塚 理子*; 後藤 弘匡*; 市東 力*; 福山 鴻*; 森 悠一郎*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 舟越 賢一*; 鍵 裕之*

Scientific Reports (Internet), 11(1), p.12632_1 - 12632_10, 2021/06

 被引用回数:5 パーセンタイル:28.01(Multidisciplinary Sciences)

FeNi合金からなる地球核は、H, C, O, Si, Sなどの軽元素を含んでいると考えられている。その中でHは、宇宙に最も存在する元素であり、最も有望な候補である。これまでの我々の中性子回折実験から、鉄-水系において、水素が他の元素より優先的に鉄に取り込まれることが分かっている。今回、初期地球の組成で水を含んだ鉄-ケイ酸塩系において、Sが及ぼす影響を調べた。その結果、一連の鉄の相転移、含水ケイ酸塩の脱水酸基およびカンラン石・輝石の形成を観察した。またFeの共存相としてFeSが現れた。Hがいる条件でもFeSの格子体積が一定であることから、FeSに水素は入らず、FeSはむしろFeの水素化を阻害することがわかった。高温高圧下から回収された試料を観察すると、FeにはHとSが入っており、HおよびSはFe(H$$_{x}$$)-FeS系の融点を下げる効果があることが分かった。一方回収試料には、C, O, Siなどの他の軽元素は含まれていないため、地球核形成時には、まずFeH$$_{x}$$およびFeSができ、その後さらに高温高圧下でFeHxやFeSが融解した後でないと、それらは核に取り込まれないことが分かった。

論文

Crystal structure of nesquehonite, MgCO$$_{3}$$ $$cdot$$ 3H(D)$$_{2}$$O by neutron diffraction and effect of pH on structural formulas of nesquehonite

山本 弦一郎*; 興野 純*; 阿部 淳*; 佐野 亜沙美; 服部 高典

Journal of Mineralogical and Petrological Sciences, 116(2), p.96 - 103, 2021/04

 被引用回数:7 パーセンタイル:47.70(Mineralogy)

炭酸マグネシウム水和物nesquehoniteの組成,構造,形成条件を調べるために、中性子回折,ラマン分光、および熱分析を行った。飛行時間型中性子回折により、$$a$$=7.72100(12)$AA, $b$$=5.37518(7)$AA, $c$$=12.1430(3)$AA, $beta$$=90.165(4)$$^circ$$の格子定数、$$P$$2$$_{1}/n$$の空間群を持つ単斜晶であることが明らかとなった。また、構造内では、2つの重水素原子がO1, O2、およびO6原子に配位して水分子を形成していた。構造内に水分子が3つあることは、nesquehoniteの構造式がMg(HCO$$_{3}$$)(OH) $$cdot $$2H$$_{2}$$OではなくMgCO$$_{3}$$ $$cdot$$ 3H$$_{2}$$Oであることを示している。

論文

High-pressure and high-temperature neutron-diffraction experiments using Kawai-type multi-anvil assemblies

佐野 亜沙美; 柿澤 翔*; 市東 力*; 服部 高典; 町田 真一*; 阿部 淳*; 舟越 賢一*; 鍵 裕之*

High Pressure Research, 41(1), p.65 - 74, 2021/03

 被引用回数:4 パーセンタイル:39.17(Physics, Multidisciplinary)

高温高圧下における中性子散乱実験のために、河合型マルチアンビルセル(MA6-8)を開発した。信号強度を確保しするために、1段目アンビルにはスリットおよびテーパーを施して開口角を確保した。中性子の透過率の高いSiCバインダーの焼結ダイアモンドを2段目アンビルに使用することで、最高23.1GPaにおいて充分な強度の信号を取得することに成功した。また超硬合金を2段目アンビルに使用した実験では16.2GPa, 973Kでのデータ取得に成功し、超硬合金製アンビルの有用性を示した。本研究により、J-PARCのPLANETにおいてこれまで利用されてきたMA6-6では到達できなかった温度・圧力条件をMA6-8が達成できることが示された。

論文

Observation of dihydrogen bonds in high-pressure phases of ammonia borane by X-ray and neutron diffraction measurements

中野 智志*; 佐野 亜沙美; 服部 高典; 町田 真一*; 小松 一生*; 藤久 裕司*; 山脇 浩*; 後藤 義人*; 亀卦川 卓美*

Inorganic Chemistry, 60(5), p.3065 - 3073, 2021/03

 被引用回数:13 パーセンタイル:74.63(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

アンモニアボランのX線および中性子回折実験を常圧及び高圧下で行った。常圧下で二水素結合中のH-H距離は、ファンデルワールス半径の2倍(2.4${AA}$)よりも短い。約1.2GPaでの常圧相から第一高圧相への相転移で、半分の水素は原子間距離が延び、二水素結合が壊れた。さらに加圧すると、すべての原子間距離は2.4${AA}$よりも短くなり、二水素結合が再び形成された。さらに、約11GPaで、空間群$$P2_1$$(Z=2)を持つ第二高圧相(HP2)へ転移した。この時、分子軸はより傾き、二水素結合の種類は6から11へと増えた。第3の相転移の直前(18.9GPa)で、最短の二水素結合は1.65${AA}$になった。本研究は、高圧下の構造相転移によりアンモニアボラン中の二水素結合が破壊、再形成するのを実験的に初めて観測したものである。

論文

Origin of magnetovolume effect in a cobaltite

Miao, P.*; Tan, Z.*; Lee, S. H.*; 石川 喜久*; 鳥居 周輝*; 米村 雅雄*; 幸田 章宏*; 小松 一生*; 町田 真一*; 佐野 亜沙美; et al.

Physical Review B, 103(9), p.094302_1 - 094302_18, 2021/03

 被引用回数:4 パーセンタイル:24.91(Materials Science, Multidisciplinary)

層状ペロブスカイトPrBaCo$$_{2}$$O$$_{5.5}$$は、熱膨張のない複合材料を作るために必要な負の熱膨張(NTE)を示す。NTEは、自発的な磁気秩序と密接に関連していることがわかっていた(磁気体積効果: MVE)。今回、われわれは、PrBaCo$$_{2}$$O$$_{5.5}$$の連続的な磁気体積効果が、本質的には不連続であり、大きな体積を持つ反強磁性絶縁体(AFILV)から、小さな体積をもつ強磁性卑絶縁体(FLISV)への磁気電気的相転移に起因することを明らかにした。また、磁気電気効果(ME)は、温度,キャリアドーピング,静水圧,磁場などの複数の外部刺激に対して高い感度を示した。これは、これまでよく知られている対称性の破れを伴う巨大磁気抵抗やマルチフェロイック効果などのMEとは対照的であり、輝コバルト鉱のMEは同一の結晶構造で起こる。われわれの発見は、MEとNTEを実現するための新しい方法を示しており、それは新しい技術に応用されるかもしれない。

論文

Suppressed lattice disorder for large emission enhancement and structural robustness in hybrid lead iodide perovskite discovered by high-pressure isotope effect

Kong, L.*; Gong, J.*; Hu, Q.*; Capitani, F.*; Celeste, A.*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; Li, N.*; Yang, W.*; Liu, G.*; et al.

Advanced Functional Materials, 31(9), p.2009131_1 - 2009131_12, 2021/02

 被引用回数:31 パーセンタイル:82.84(Chemistry, Multidisciplinary)

有機-無機ハロゲン化物ペロブスカイトは非常に柔らかいために、圧力などの外部刺激により格子定数を容易に変化させることができ、有用な光電特性を引き出すのに有効である。一方でこの特性は、多少の加圧でも、格子を歪ませてしまい、光と物質の相互作用を弱め、それによる性能の低下を引き起こす。そこで本研究では、代表的な物質であるヨウ化メチルアンモニウム鉛に対して圧力効果および同位体効果を調べ、それらが格子歪を抑制することが分かった。このことは、それらが、これまで得られなかったような光学的,機械的特性を持つ物質を得る手段として有効であることを示している。

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