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Structural approach to understanding the solubility of metal hydroxides

小林 大志*; 中嶋 翔梧*; 元川 竜平; 松村 大樹; 斉藤 拓巳*; 佐々木 隆之*

Langmuir, 35(24), p.7995 - 8006, 2019/06

We report the hierarchical structure of zirconium hydroxide after aging at different temperatures to elucidate the factors governing zirconium solubility in aqueous solutions. Zirconium hydroxide solid phases after aging at 25, 40, 60, and 90$$^{circ}$$C under acidic to alkaline conditions were investigated using extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) and wide- and small-angle X-ray scattering (WAXS and SAXS) techniques to reveal the bulk and surface structures of the solid phases from the nanoscale to submicroscale. After aging at 25 $$^{circ}$$C, the fundamental building unit of the solid phase was a zirconium hydroxide tetramer. The tetramers formed primary particles approximately 3 nm in size, which in turn formed aggregates hundreds of nanometers in size. This hierarchical structure was found to be stable up to 60 $$^{circ}$$C under acidic and neutral conditions and up to 40 $$^{circ}$$C under alkaline conditions. After aging at 90 $$^{circ}$$C under acidic conditions and at 60 and 90 $$^{circ}$$C under alkaline conditions, the WAXS and EXAFS measurements suggested the crystallization of the solid phase. The transformation of the solid-phase structure by temperature was discussed in relation to the solubility product to understand the solubility-limiting solid phase. The solubility of zirconium hydroxide after aging at different temperatures was governed not only by the size of the primary particles, but also by their surface configuration.


A Thermodynamic model for ZrO$$_{2}$$(am) solubility at 25$$^{circ}$$C in the Ca$$^{2+}$$-Na$$^{+}$$-H$$^{+}$$-Cl$$^{-}$$-OH$$^{-}$$-H$$_{2}$$O system; A Critical review

Rai, D.*; 北村 暁; Altmaier, M.*; Rosso, K. M.*; 佐々木 隆之*; 小林 大志*

Journal of Solution Chemistry, 47(5), p.855 - 891, 2018/05

ジルコニウムについて、単核および複核の加水分解種の生成定数および非晶質二酸化ジルコニウム(ZrO$$_{2}$$(am))の溶解度積を導出した実験データをレビューした。このレビューを通して、加水分解種(Zr(OH)$$_{2}$$$$^{2+}$$, Zr(OH)$$_{4}$$(aq), Zr(OH)$$_{5}$$$$^{-}$$, Zr(OH)$$_{6}$$$$^{2-}$$およびCa$$_{3}$$Zr(OH)$$_{6}$$$$^{4+}$$)の生成定数やZrO$$_{2}$$(am)の溶解度積を新規に決定もしくは改訂した。


Determination of dissolved natural thorium and uranium in Horonobe and Mizunami Underground Research Laboratory groundwater and its thermodynamic analysis

佐々木 隆之*; 鴻上 貴之*; 小林 大志*; 桐島 陽*; 村上 裕晃; 天野 由記; 水野 崇; 岩月 輝希; 笹本 広; 宮川 和也

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(3), p.373 - 381, 2017/03



Interaction of rare earth elements and components of the Horonobe deep groundwater

桐島 陽*; 久野 温*; 雨宮 浩樹; 窪田 卓見*; 紀室 辰伍*; 天野 由記; 宮川 和也; 岩月 輝希; 水野 崇; 佐々木 隆之*; et al.

Chemosphere, 168, p.798 - 806, 2017/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:83.76(Environmental Sciences)



Thermodynamic model for Zr solubility in the presence of gluconic acid and isosaccharinic acid

小林 大志*; 手島 健志*; 佐々木 隆之*; 北村 暁

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(2), p.233 - 241, 2017/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:42.02(Nuclear Science & Technology)

グルコン酸およびイソサッカリン酸共存下におけるジルコニウムの溶解度について、水素イオン濃度指数(pH$$_{rm c}$$)および全グルコン酸もしくはイソサッカリン酸濃度の依存性を調査した。ジルコニウムの溶解度に及ぼすpH$$_{rm c}$$およびグルコン酸濃度依存性からは、中性水溶液中ではZr(OH)$$_{4}$$(GLU)$$_{2}$$$$^{2-}$$, pH$$_{rm c}$$が10以上のアルカリ性水溶液中ではZr(OH)$$_{4}$$(GLU)(GLU$$_{rm -H}$$)$$^{3-}$$の存在が示唆された。イソサッカリン酸共存下では、グルコン酸共存下と同様の化学形であるZr(OH)$$_{4}$$(ISA)$$_{2}$$$$^{2-}$$およびZr(OH)$$_{4}$$(ISA)(ISA$$_{rm -H}$$)$$^{3-}$$が、中性~アルカリ性水溶液中で支配的であると推定された。粉末X線回折の結果、グルコン酸およびイソサッカリン酸いずれの共存下においても、溶解度を制限する固相は非晶質ジルコニウム水酸化物(Zr(OH)$$_{4}$$(am))であると考えられた。ジルコニウムのグルコン酸およびイソサッカリン酸錯体の生成定数は、溶解度データの最小二乗解析によって決定され、既往の4価アクチニドの値と比較検討した。


Photonic crystals fabricated by block copolymerization-induced microphase separation

元川 竜平; 谷口 竜王*; 熊田 高之; 飯田 優羽*; 青柳 翔太*; 佐々木 祐亮*; 桑折 道済*; 岸川 圭希*

Macromolecules, 49(16), p.6041 - 6049, 2016/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:71.11(Polymer Science)

We present a method for fabricating photonic crystals (PCs) by polymerization-induced microphase separation of block copolymers (BCPs). Molecular weight of BCP for PCs is so large that it has been difficult for conventional solution casting and annealing methods to complete the microphase separation to form periodically-ordered submicron structures. Our method overcomes the difficulty by inducing the micro phase separation and transitions during the polymerization, when the molecular weight of the BCPs is small enough for the microphase separation and transitions. The microphase-separated structure is then enlarged while maintaining the self-similarity. We succeeded in fabricating PCs with reflection wavelength $$lambda$$m $$approx$$ 1000 nm and a full width at half maximum $$lambda$$ = 0.05 $$lambda$$m by living-radical bulk block-copolymerization of poly(methyl methacrylate)-block-polystyrene.


Issues concerning the determination of solubility products of sparingly soluble crystalline solids; Solubility of HfO$$_{2}$$(cr)

Rai, D.*; 北村 暁; Rosso, K. M.*; 佐々木 隆之*; 小林 大志*

Radiochimica Acta, 104(8), p.583 - 592, 2016/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:42.29(Chemistry, Inorganic & Nuclear)




関 晃太郎; 佐々木 誉幸*; 秋元 友寿*; 徳永 貴仁; 田中 究; 原賀 智子; 上野 隆; 石森 健一郎; 星 亜紀子; 亀尾 裕

JAEA-Technology 2016-013, 37 Pages, 2016/07




Sorption of Eu$$^{3+}$$ on Na-montmorillonite studied by time-resolved laser fluorescence spectroscopy and surface complexation modeling

佐々木 隆之*; 上田 健揚*; 斉藤 拓巳; 青柳 登; 小林 大志*; 高木 郁二*; 木村 貴海; 舘 幸男

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(4), p.592 - 601, 2016/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:57.25(Nuclear Science & Technology)

ナトリウム型モンモリロナイトへのEu(III)の収着に対するpH, Eu濃度,硝酸塩濃度の影響について、バッチ収着試験と時間分解型レーザー誘起蛍光分光(TRLFS)によって調査された。0.01M硝酸ナトリウム中では分配係数(Kd)はpHにほとんど依存せず、一方で、1M硝酸ナトリウム中ではKdはpHに大きく依存した。陽イオン交換モデルと1サイトの静電補正を考慮しない表面錯体モデルを組み合せたモデルによってKdデータが解釈された。Eu表面化学種に対するTRLFSスペクトルはパラレル因子分析法(PARAFAC)により解析され、1つの外圏錯体(ファクターA)と2つの内圏錯体(ファクターB及びC)への対応が示唆された。ファクターAとBは、イオン交換サイトへ収着したEu、エッジの水酸基との内圏錯体に、それぞれ対応するものである。ファクターCは比較的高いpH、イオン強度条件で支配的であり、表面におけるEu(OH)$$_{3}$$の析出物と評価された。


Distribution of radioactive nuclides of boring core samples extracted from concrete structures of reactor buildings in the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

前田 宏治; 佐々木 新治; 熊井 美咲; 佐藤 勇; 須藤 光雄; 逢坂 正彦; 後藤 哲夫*; 酒井 仁志*; 千金良 貴之*; 村田 裕俊*

Journal of Nuclear Science and Technology, 51(7-8), p.1006 - 1023, 2014/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:43.1(Nuclear Science & Technology)



Recent activities in the field of nuclear waste management and environmental science

大貫 敏彦; 佐々木 隆之*

Journal of Nuclear Science and Technology, 50(9), p.863 - 864, 2013/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:13.51(Nuclear Science & Technology)



Results of detailed analyses performed on boring cores extracted from the concrete floors of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant reactor buildings

前田 宏治; 佐々木 新治; 熊井 美咲; 佐藤 勇; 逢坂 正彦; 福嶋 峰夫; 川妻 伸二; 後藤 哲夫*; 酒井 仁志*; 千金良 貴之*; et al.

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference; Nuclear Energy at a Crossroads (GLOBAL 2013) (CD-ROM), p.272 - 277, 2013/09

Due to the earthquake and tsunami, and the following severe accident at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, concrete surfaces within the reactor buildings were exposed to radioactive liquid and vapor phase contaminants. In order to clarify the situation of this contamination in the buildings of Units 1-3, selected samples were transported to the FMF of JAEA-Oarai where they were subjected to analyses to determine the surface radionuclide concentrations and to characterize the radionuclide distributions. In particular, penetration of radio-Cs in the surface coatings layer and sub-surface concrete was evaluated. The analysis results indicate that the situation of contamination in the building of Unit 2 was different, and the protective coatings on the concrete floors provided significant protection against radionuclide penetration. The localized penetration of contamination was found to be confined within 1 mm of the surface of the coating layer of some mm.



長尾 誠也*; 新堀 雄一*; 田中 忠夫; 佐々木 隆之*; 斉藤 拓巳*; 桐島 陽*; 吉川 英樹; 飯島 和毅; 濱 克宏; 岩月 輝希; et al.

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 20(1), p.3 - 14, 2013/06



高温工学試験研究炉(HTTR)の使用済広領域中性子検出器の動作不能調査; サンプル試験及び破壊試験

篠原 正憲; 茂木 利広; 齋藤 賢司; 芳賀 広行; 佐々木 新治; 勝山 幸三; 高田 清志*; 東村 圭祐*; 藤井 淳一*; 鵜飼 隆由*; et al.

JAEA-Technology 2012-032, 29 Pages, 2012/11




Small-angle neutron scattering study on specific polymerization loci induced by a copolymerization of polymerizable surfactant and styrene during miniemulsion polymerization

元川 竜平; 谷口 竜王*; 佐々木 祐亮*; 榎本 勇人*; 村上 史泰*; 春谷 昌克*; 桑折 道済*; 中平 隆幸*

Macromolecules, 45(23), p.9435 - 9444, 2012/11

 被引用回数:5 パーセンタイル:74.14(Polymer Science)

We have investigated the origin of a specific polymerization locus that yielded copolymer particles with a bimodal gel permeation chromatographic profile in the early stage of miniemulsion polymerization of styrene (St) with C$$_{12}$$DMAEMA. The formation of particles by miniemulsion polymerization using C$$_{12}$$DMAEMA was investigated as a function of the polymerization time ($$t$$$$_{rm p}$$), and was compared with that using the non-polymerizable surfactant CTAB. GPC and elemental analysis indirectly predicted two different polymerization loci in the St/C$$_{12}$$DMAEMA/V50 polymerization system. Time-resolved SANS was used to directly observe and examine the specific polymerization loci in the miniemulsion polymerization solutions. The droplets formed in St/C$$_{12}$$DMAEMA/V50/PSt hydrophobe at the initial stage of the polymerization were not fully stabilized by C$$_{12}$$DMAEMA and poly(C$$_{12}$$DMAEMA-ran-St), and were found to build up the large aggregates. The spherical droplets were stabilized later in tp $$>$$ 20 min by forming a homogeneous dispersion in the water phase. Porod analysis of the power law scattering observed by SANS provided direct evidence for the specific polymerization loci, which appeared in the early stage of the polymerization system of St/C$$_{12}$$DMAEMA/V50/PSt hydrophobe on the surface of the droplet, and was the origin of the bimodal peaks in the GPC chromatogram.


汎用小型試験研究炉の概念検討; 平成22年度活動報告(共同研究)

今泉 友見; 宮内 優; 伊藤 正泰; 綿引 俊介; 永田 寛; 花川 裕規; 那珂 通裕; 川又 一夫; 山浦 高幸; 井手 広史; et al.

JAEA-Technology 2011-031, 123 Pages, 2012/01




Thermodynamic interpretation on solubility of neptunium, technetium, selenium and palladium in nitrate and ammonium solutions

北村 暁; 佐々木 隆之*

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 7 Pages, 2011/12



Development of advanced tritium breeding material with added lithium for ITER-TBM

星野 毅; 加藤 剣一*; 名取 ゆり*; 及川 史哲; 中野 菜都子*; 中村 和*; 佐々木 一哉*; 鈴木 晶大*; 寺井 隆幸*; 蓼沼 克嘉*

Journal of Nuclear Materials, 417(1-3), p.684 - 687, 2011/10

 被引用回数:30 パーセンタイル:5(Materials Science, Multidisciplinary)



Formation constants of Eu(III)-carboxylates determined by ion-selective liquid membrane electrode

佐々木 隆之*; 吉田 初美*; 北辻 章浩; 高木 郁二*; 森山 裕丈*

Chemistry Letters, 40(8), p.870 - 871, 2011/08

 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)



Phosphate conversion behaviors of FP chlorides with spent electrolyte recycling

小藤 博英; 天本 一平; 佐々木 一哉*; 安本 勝*; 高崎 康志*; 明珍 宗孝; 寺井 隆幸*

電気化学及び工業物理化学, 77(8), p.597 - 600, 2009/08



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