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Raman identification and characterization of chemical components included in simulated nuclear fuel debris synthesized from uranium, stainless steel, and zirconium

日下 良二; 熊谷 友多; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(5), p.603 - 613, 2023/05

Raman spectroscopy is a powerful technique for studying nuclear materials. However, it has been scarcely utilized for nuclear fuel debris. Here, we present a Raman study of several types of simulated nuclear debris synthesized from uranium, stainless steel, and zirconium to identify and characterize chemical components included in the simulated debris. Raman spectroscopy sensitively identified many kinds of chemical components: cubic UO$$_{2}$$, U$$_{3}$$O$$_{8}$$, (Fe,Cr)UO$$_{4}$$ (iron-chromium uranate), spinel oxides, monoclinic ZrO$$_{2}$$, tetragonal ZrO$$_{2}$$, and Zr$$_{3}$$O. Some details concerning the chemical states of each component included in the simulated debris were obtained (e.g., spinel oxides were suggested to consist of Fe, Cr, Ni, Zr, and U). The results obtained here will be helpful in the Raman analysis of actual nuclear debris, such as that in the Fukushima-Daiichi nuclear power plants.


Phase analysis of simulated nuclear fuel debris synthesized using UO$$_{2}$$, Zr, and stainless steel and leaching behavior of the fission products and matrix elements

頓名 龍太郎*; 佐々木 隆之*; 児玉 雄二*; 小林 大志*; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 熊谷 友多; 日下 良二; 渡邉 雅之

Nuclear Engineering and Technology, 55(4), p.1300 - 1309, 2023/04


UO$$_{2}$$・Zr・ステンレス鋼を出発物質として模擬デブリを合成し、形成された固相の分析と浸漬試験を行った。主要なU含有相は合成条件に依存し、不活性雰囲気下・1473KではUO$$_{2}$$相が維持されていた。1873Kでは(U,Zr)O$$_{2}$$固溶体相の形成が観測された。酸化性雰囲気では、1473Kの場合にはU$$_{3}$$O$$_{8}$$と(Fe,Cr)UO$$_{4}$$相の混合物が得られ、1873Kでは(U,Zr)O$$_{2}$$が形成された。浸漬試験により金属イオンの溶出挙動を調べるため、中性子照射により核分裂生成物を導入する、もしくは出発物質への添加によりその安定同位体を導入する処理を行った。試験の結果、Uの溶出挙動は、模擬デブリの性状や浸漬液の液性に依存することが確認された。CsやSr, Baは模擬デブリの固相組成に依存せず顕著な溶出を示した。一方で、多価イオンとなるEuとRuの溶出は抑制されることが観測され、模擬デブリ中でウラン相に固溶ないしは包含されたことによる影響が推察される。


Structural Approach to Understanding the Formation of Amorphous Metal Hydroxides

小林 大志*; 伏見 朋和*; 水越 寛文*; 元川 竜平; 佐々木 隆之*

Langmuir, 38(48), p.14656 - 14665, 2022/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

This study investigates the colloidal behavior of M(IV)(OH)$$_{4}$$ based on its zeta potential and hierarchical structure. The zeta potentials of ZrO$$_{2}$$ and ThO$$_{2}$$ in NaCl, NaNO$$_{3}$$, and CaCl$$_{2}$$ solutions under various pH and ionic strength conditions were measured and elucidated by a surface ionization and complexation model combined with an electric double layer. Based on the assumed similarity of the surface reactions, the model was applied to interpret the zeta potentials of Zr(OH)$$_{4}$$ and Th(OH)$$_{4}$$ in NaCl, NaNO$$_{3}$$, and CaCl$$_{2}$$ solutions. The differences in the model parameters were deduced from the different origins of M(IV)(OH)$$_{4}$$ formed by hydrolysis reactions. The size distributions of the selected Zr(OH)$$_{4}$$ suspensions measured by dynamic light scattering techniques suggest that the classical Derjaguin-Landau-Verwey-Overbeek (DLVO) theory governs the colloidal behavior of large aggregates. Additionally, the small angle X-ray scattering measurements elucidated the structure of Zr(OH)$$_{4}$$ in the nanometer scale. The primary and secondary particle sizes were found to be more dependent on the ionic strength of the electrolyte solutions than on the zeta potentials. The direct interaction of counter ions may affect the formation of primary and secondary particles with comparable size ranges.


Materials science and fuel technologies of uranium and plutonium mixed oxide

加藤 正人; 町田 昌彦; 廣岡 瞬; 中道 晋哉; 生澤 佳久; 中村 博樹; 小林 恵太; 小澤 隆之; 前田 宏治; 佐々木 新治; et al.

Materials Science and Fuel Technologies of Uranium and Plutonium mixed Oxide, 171 Pages, 2022/10



Structure, stability, and actinide leaching of simulated nuclear fuel debris synthesized from UO$$_{2}$$, Zr, and stainless-steel

桐島 陽*; 秋山 大輔*; 熊谷 友多; 日下 良二; 中田 正美; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 佐藤 修彰*

Journal of Nuclear Materials, 567, p.153842_1 - 153842_15, 2022/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:83.13(Materials Science, Multidisciplinary)

福島第一原子力発電所事故では、UO$$_{2}$$やZr,ステンレス鋼(SUS)の高温反応により燃料デブリが形成されたとみられる。この燃料デブリの化学構造や安定性を理解するため、UO$$_{2}$$-Zr-SUS系模擬デブリ試料の合成と物性評価を行い、より単純な組成の試料と比較した。模擬デブリ試料の合成では、不活性雰囲気(Ar)もしくは酸化雰囲気(Ar + 2% O$$_{2}$$)において1600$$^{circ}$$Cで1時間から12時間の加熱処理を行った。$$^{237}$$Npおよび$$^{241}$$Amをトレーサーとして添加し、浸漬試験ではUに加えてこれらの核種の溶出を測定した。試料の物性評価は、XRD, SEM-EDX,ラマン分光法およびメスバウアー分光法により行った。その結果、模擬デブリの主なU含有相は、加熱処理時の雰囲気に依らず、Zr(IV)およびFe(II)が固溶したUO$$_{2}$$相であることが分かった。模擬デブリ試料の純水もしくは海水への浸漬試験では、1年以上の浸漬の後も主な固相の結晶構造には変化が観測されず、化学的に安定であることが示された。さらに、U, Np, Amの溶出率はいずれも0.08%以下と、溶出は極めて限定的であることが明らかとなった。


Uranium dissolution and uranyl peroxide formation by immersion of simulated fuel debris in aqueous H$$_{2}$$O$$_{2}$$ solution

熊谷 友多; 日下 良二; 中田 正美; 渡邉 雅之; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 佐々木 隆之*

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(8), p.961 - 971, 2022/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:62.84(Nuclear Science & Technology)




熊谷 友多; 日下 良二; 中田 正美; 渡邉 雅之; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 佐々木 隆之*

放射線化学(インターネット), (113), p.61 - 64, 2022/04



Sorption of Cs$$^{+}$$ and Eu$$^{3+}$$ ions onto sedimentary rock in the presence of gamma-irradiated humic acid

Zhao, Q.*; 齊藤 毅*; 宮川 和也; 笹本 広; 小林 大志*; 佐々木 隆之*

Journal of Hazardous Materials, 428, p.128211_1 - 128211_10, 2022/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:45.14(Engineering, Environmental)




佐藤 修彰*; 桐島 陽*; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 上原 章寛*; 武田 志乃*; 北辻 章浩; 音部 治幹; 小林 大志*

トリウム,プルトニウムおよびMAの化学, 254 Pages, 2022/03

核燃料物質としてトリウム(第1部)やプルトニウム(第2部)の化学について、固体化学や溶液化学といった基礎から、実験方法、評価方法、燃料サイクルなど応用について詳細に述べる。さらに、第3部としてMA(マイナーアクチノイド: Np, Am, Cm, Pa)についての固体化学や溶液化学を紹介する。


Rabi-oscillation spectroscopy of the hyperfine structure of muonium atoms

西村 昇一郎*; 鳥居 寛之*; 深尾 祥紀*; 伊藤 孝; 岩崎 雅彦*; 神田 聡太郎*; 川越 清以*; Kawall, D.*; 河村 成肇*; 黒澤 宣之*; et al.

Physical Review A, 104(2), p.L020801_1 - L020801_6, 2021/08

 被引用回数:7 パーセンタイル:81.08(Optics)

As a method to determine the resonance frequency, Rabi-oscillation spectroscopy has been developed. In contrast to conventional spectroscopy which draws the resonance curve, Rabi-oscillation spectroscopy fits the time evolution of the Rabi oscillation. By selecting the optimized frequency, it is shown that the precision is twice as good as conventional spectroscopy with a frequency sweep. Furthermore, the data under different conditions can be treated in a unified manner, allowing more efficient measurements for systems consisting of a limited number of short-lived particles produced by accelerators such as muons. We have developed a fitting function that takes into account the spatial distribution of muonium and the spatial distribution of the microwave intensity to apply this method to ground-state muonium hyperfine structure measurements at zero field. It was applied to the actual measurement data, and the resonance frequencies were determined under various conditions. The result of our analysis gives $$nu_{rm HFS}$$ = 4 463 301.61 $$pm$$ 0.71 kHz.


Distribution of studtite and metastudtite generated on the surface of U$$_{3}$$O$$_{8}$$; Application of Raman imaging technique to uranium compound

日下 良二; 熊谷 友多; 蓬田 匠; 高野 公秀; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(6), p.629 - 634, 2021/06

 被引用回数:5 パーセンタイル:64.77(Nuclear Science & Technology)

Studtite and metastudtite are uranyl peroxides formed on nuclear fuel in water through the reaction with H$$_{2}$$O$$_{2}$$ produced by the radiolysis of water. However, it is unclear how the two types of uranyl peroxides are generated and distributed on the surface of nuclear fuel. Here, we used Raman imaging technique to exemplify distribution data of the two uranyl peroxides formed on the surface of a U$$_{3}$$O$$_{8}$$ pellet through immersion in a H$$_{2}$$O$$_{2}$$ aqueous solution. As a result, we observed that studtite and metastudtite are heterogeneously distributed on the U$$_{3}$$O$$_{8}$$ surface. No clear correlation between the distributions of studtite and metastudtite was observed, suggesting that the two uranyl peroxides are independently generated on the surface of U$$_{3}$$O$$_{8}$$. We anticipate that this Raman imaging technique could reveal how these uranyl peroxides are generated and distributed on the surface of the nuclear fuel debris in the Fukushima-Daiichi Nuclear Power Plants.


Radiocaesium accumulation capacity of epiphytic lichens and adjacent barks collected at the perimeter boundary site of the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station

土肥 輝美; 大村 嘉人*; 吉村 和也; 佐々木 隆之*; 藤原 健壮; 金井塚 清一*; 中間 茂雄; 飯島 和毅

PLOS ONE (Internet), 16(5), p.e0251828_1 - e0251828_16, 2021/05

 被引用回数:4 パーセンタイル:45.72(Multidisciplinary Sciences)

We investigated the radiocaesium content of nine epiphytic foliose lichens species and the adjacent barks at the boundary of the FDNPS six years after the accident in 2011. The $$^{137}$$Cs-inventory were determined to compare Cs retentions of lichens and barks under the same growth conditions. The $$^{137}$$Cs -inventory of lichens were respectively 7.9- and 3.8-times greater than the adjacent barks. Furthermore, we examined the Cs distribution within these samples using autoradiography (AR) and on the surfaces with an EPMA. AR results showed strong local spotting and heterogeneous distributions of radioactivity in both the lichen and bark samples, although the intensities were lower in the barks. In addition, radioactivity was distributed more towards the inwards of the lichen samples than the peripheries. This suggests that lichen can retain $$^{137}$$Cs that is chemically immobilized in particulates intracellularly, unlike bark.


ウランの化学(II); 方法と実践

佐藤 修彰*; 桐島 陽*; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 上原 章寛*; 武田 志乃*

ウランの化学(II); 方法と実践, 143 Pages, 2021/03



Vertical distribution of $$^{90}$$Sr and $$^{137}$$Cs in soils near the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

佐々木 隆之*; 的場 大輔*; 土肥 輝美; 藤原 健壮; 小林 大志*; 飯島 和毅

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 326(1), p.303 - 314, 2020/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:32(Chemistry, Analytical)

The radioactivity concentrations for $$^{90}$$Sr and $$^{137}$$Cs in soil samples collected near Fukushima Daiichi Nuclear Power Station were investigated. The depth profile of $$^{137}$$Cs from the surface soil to 20 cm showed a typical decreasing tendency, that is, high radioactivity from the surface down to 5 cm due to the strong sorption of specific minerals. After deposition of $$^{90}$$Sr, $$^{90}$$Sr has migrated to deeper soil layers in the past 5 years compared to $$^{137}$$Cs. This tendency was supported by the results of sequential extraction to identify the predominant sorption species, and by the sorption coefficients determined by batch-wise sorption experiments.


JRR-2, JRR-3及びホットラボから発生した放射性廃棄物に対する放射化学分析

飛田 実*; 原賀 智子; 佐々木 誉幸*; 関 晃太郎*; 大森 弘幸*; 河内山 真美; 下村 祐介; 石森 健一郎; 亀尾 裕

JAEA-Data/Code 2019-016, 72 Pages, 2020/02


日本原子力研究開発機構の研究施設等から発生する研究施設等廃棄物は、放射能レベルに応じて将来的に浅地中埋設処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討に資するため、原子力科学研究所内で保管されているJRR-2、JRR-3及びホットラボから発生した放射性廃棄物から分析試料を採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、平成28年度から平成30年度に取得した25核種($$^{3}$$H, $$^{14}$$C, $$^{36}$$Cl, $$^{60}$$Co, $$^{63}$$Ni, $$^{90}$$Sr, $$^{94}$$Nb, $$^{93}$$Mo, $$^{99}$$Tc, $$^{108m}$$Ag, $$^{126}$$Sn, $$^{129}$$I, $$^{137}$$Cs, $$^{152}$$Eu, $$^{154}$$Eu, $$^{233}$$U, $$^{234}$$U, $$^{238}$$U, $$^{238}$$Pu, $$^{239}$$Pu, $$^{240}$$Pu, $$^{241}$$Pu, $$^{241}$$Am, $$^{243}$$Am, $$^{244}$$Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価法検討のための基礎資料としてまとめたものである。


Thermodynamic interpretation of uranium(IV/VI) solubility in the presence of $$alpha$$-isosaccharinic acid

小林 大志*; 佐々木 隆之*; 北村 暁

Journal of Chemical Thermodynamics, 138, p.151 - 158, 2019/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:0.01(Thermodynamics)

イソサッカリン酸共存下における4価および6価ウランの溶解度を、水素イオン濃度指数(pH$$_{c}$$)6$$sim$$13、イソサッカリン酸濃度10$$^{-4}$$$$sim$$10$$^{-1.2}$$ mol/dm$$^{3}$$の範囲で調査した。ウラン(IV)溶解度のpH$$_{c}$$およびイソサッカリン酸濃度依存性から、pH$$_{c}$$ 6$$sim$$12における支配的な溶存化学種はU(OH)$$_{4}$$(ISA)$$_{2}$$$$^{2-}$$と考えられた。また、ウラン(VI)については、pH$$_{c}$$ 7$$sim$$12における支配的な溶存化学種がUO$$_{2}$$(OH)$$_{3}$$(ISA)$$_{2}$$$$^{2-}$$であると考えられた。ウラン(IVおよびVI)のイソサッカリン酸錯体の生成定数を、溶解度データの最小二乗適合により算出した。得られた錯生成定数を用いることで、イソサッカリン酸共存下におけるウラン(IVおよびVI)の溶解度を熱力学的に説明できることがわかった。


Structural approach to understanding the solubility of metal hydroxides

小林 大志*; 中嶋 翔梧*; 元川 竜平; 松村 大樹; 斉藤 拓巳*; 佐々木 隆之*

Langmuir, 35(24), p.7995 - 8006, 2019/06

 被引用回数:2 パーセンタイル:10.69(Chemistry, Multidisciplinary)

We report the hierarchical structure of zirconium hydroxide after aging at different temperatures to elucidate the factors governing zirconium solubility in aqueous solutions. Zirconium hydroxide solid phases after aging at 25, 40, 60, and 90$$^{circ}$$C under acidic to alkaline conditions were investigated using extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) and wide- and small-angle X-ray scattering (WAXS and SAXS) techniques to reveal the bulk and surface structures of the solid phases from the nanoscale to submicroscale. After aging at 25 $$^{circ}$$C, the fundamental building unit of the solid phase was a zirconium hydroxide tetramer. The tetramers formed primary particles approximately 3 nm in size, which in turn formed aggregates hundreds of nanometers in size. This hierarchical structure was found to be stable up to 60 $$^{circ}$$C under acidic and neutral conditions and up to 40 $$^{circ}$$C under alkaline conditions. After aging at 90 $$^{circ}$$C under acidic conditions and at 60 and 90 $$^{circ}$$C under alkaline conditions, the WAXS and EXAFS measurements suggested the crystallization of the solid phase. The transformation of the solid-phase structure by temperature was discussed in relation to the solubility product to understand the solubility-limiting solid phase. The solubility of zirconium hydroxide after aging at different temperatures was governed not only by the size of the primary particles, but also by their surface configuration.


New precise measurements of muonium hyperfine structure at J-PARC MUSE

Strasser, P.*; 阿部 充志*; 青木 正治*; Choi, S.*; 深尾 祥紀*; 東 芳隆*; 樋口 嵩*; 飯沼 裕美*; 池戸 豊*; 石田 勝彦*; et al.

EPJ Web of Conferences, 198, p.00003_1 - 00003_8, 2019/01

 被引用回数:12 パーセンタイル:99.37

High precision measurements of the ground state hyperfine structure (HFS) of muonium is a stringent tool for testing bound-state quantum electrodynamics (QED) theory, determining fundamental constants of the muon magnetic moment and mass, and searches for new physics. Muonium is the most suitable system to test QED because both theoretical and experimental values can be precisely determined. Previous measurements were performed decades ago at LAMPF with uncertainties mostly dominated by statistical errors. At the J-PARC Muon Science Facility (MUSE), the MuSEUM collaboration is planning complementary measurements of muonium HFS both at zero and high magnetic field. The new high-intensity muon beam that will soon be available at H-Line will provide an opportunity to improve the precision of these measurements by one order of magnitude. An overview of the different aspects of these new muonium HFS measurements, the current status of the preparation for high-field measurements, and the latest results at zero field are presented.


A Thermodynamic model for ZrO$$_{2}$$(am) solubility at 25$$^{circ}$$C in the Ca$$^{2+}$$-Na$$^{+}$$-H$$^{+}$$-Cl$$^{-}$$-OH$$^{-}$$-H$$_{2}$$O system; A Critical review

Rai, D.*; 北村 暁; Altmaier, M.*; Rosso, K. M.*; 佐々木 隆之*; 小林 大志*

Journal of Solution Chemistry, 47(5), p.855 - 891, 2018/05

 被引用回数:8 パーセンタイル:9.96(Chemistry, Physical)

ジルコニウムについて、単核および複核の加水分解種の生成定数および非晶質二酸化ジルコニウム(ZrO$$_{2}$$(am))の溶解度積を導出した実験データをレビューした。このレビューを通して、加水分解種(Zr(OH)$$_{2}$$$$^{2+}$$, Zr(OH)$$_{4}$$(aq), Zr(OH)$$_{5}$$$$^{-}$$, Zr(OH)$$_{6}$$$$^{2-}$$およびCa$$_{3}$$Zr(OH)$$_{6}$$$$^{4+}$$)の生成定数やZrO$$_{2}$$(am)の溶解度積を新規に決定もしくは改訂した。


Determination of dissolved natural thorium and uranium in Horonobe and Mizunami Underground Research Laboratory groundwater and its thermodynamic analysis

佐々木 隆之*; 鴻上 貴之*; 小林 大志*; 桐島 陽*; 村上 裕晃; 天野 由記; 水野 崇; 岩月 輝希; 笹本 広; 宮川 和也

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(3), p.373 - 381, 2017/03


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