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論文

Mutual separation of Am and Cm using ADAAM (alkyl DiAmide AMine) and reduction of volumes for liquid waste generated via batch-wise multistage extractions

佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 鈴木 英哉*

Journal of Nuclear Science and Technology, 11 Pages, 2023/11

https://doi.org/10.1080/00223131.2023.2283214
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)

アルキルジアミドアミン(ADAAM)を使ったAm/Cm相互分離を行った。ADAAMは硝酸-ドデカン系で非常に高いAm/Cm分離比5.9を示した。1.5M硝酸-0.2M ADAAM条件を用いる多段抽出で抽出後の有機相中にAm 96.5%、Cm 1.06%回収できることを確認した。Am/Cm相互分離後に発生した水相、有機相体積削減のための付加的な多段抽出を行い、Am, Cmを2, 3段の水相に濃縮できることを確認した。

論文

Extraction of Rh(III) from hydrochloric acid by protonated NTAamide(C6) and analogous compounds and understanding of extraction equilibria by using UV spectroscopy and DFT calculations

佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 木下 了磨; 松宮 正彦*; 新奥 孝太*; 城石 英伸*

Analytical Sciences, 39(9), p.1575 - 1583, 2023/09

https://doi.org/10.1007/s44211-023-00376-8
 被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Analytical)

NTAアミドと関連化合物によって塩酸溶液からRhの抽出を行った。我々はここでRh-塩化物アニオンとプロトネートしたNTAアミドによるイオン対抽出を利用した。本抽出系で最大16のRh分配比を得た。調製時のRh錯体の存在割合が異なると、水分子-塩素イオンの交換速度が遅いために、Rh分配比は変化しうる。Rh-Cl錯体のUVスペクトルで504nmの最大吸収波長を持つときに最も高い分配比を示した。DFT計算から、この時水相に存在するRh錯体をRhCl$$_4$$(H$$_2$$O)$$_2$$$$^-$$とRhCl$$_5$$(H$$_2$$O)$$^2$$$$^-$$と推測した。NTAアミド濃度に対する抽出分配比の傾きの解析結果から、1:1反応で抽出されること、及び85mMのRhを有機相に抽出できることを確認した。

論文

Phase analysis of simulated nuclear fuel debris synthesized using UO$$_{2}$$, Zr, and stainless steel and leaching behavior of the fission products and matrix elements

頓名 龍太郎*; 佐々木 隆之*; 児玉 雄二*; 小林 大志*; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 熊谷 友多; 日下 良二; 渡邉 雅之

Nuclear Engineering and Technology, 55(4), p.1300 - 1309, 2023/04

https://doi.org/10.1016/j.net.2022.12.017
 被引用回数：1 パーセンタイル：72.91(Nuclear Science & Technology)

UO$$_{2}$$・Zr・ステンレス鋼を出発物質として模擬デブリを合成し、形成された固相の分析と浸漬試験を行った。主要なU含有相は合成条件に依存し、不活性雰囲気下・1473KではUO$$_{2}$$相が維持されていた。1873Kでは(U,Zr)O$$_{2}$$固溶体相の形成が観測された。酸化性雰囲気では、1473Kの場合にはU$$_{3}$$O$$_{8}$$と(Fe,Cr)UO$$_{4}$$相の混合物が得られ、1873Kでは(U,Zr)O$$_{2}$$が形成された。浸漬試験により金属イオンの溶出挙動を調べるため、中性子照射により核分裂生成物を導入する、もしくは出発物質への添加によりその安定同位体を導入する処理を行った。試験の結果、Uの溶出挙動は、模擬デブリの性状や浸漬液の液性に依存することが確認された。CsやSr, Baは模擬デブリの固相組成に依存せず顕著な溶出を示した。一方で、多価イオンとなるEuとRuの溶出は抑制されることが観測され、模擬デブリ中でウラン相に固溶ないしは包含されたことによる影響が推察される。

論文

Preliminary studies of XANES and DFT calculation of Ru extraction by imino-diacetamide and related compounds

佐々木 祐二; 中瀬 正彦*; 金子 政志; 小林 徹; 竹下 健二*; 松宮 正彦*

Analytical Sciences, 5 Pages, 2023/00

https://doi.org/10.1007/s44211-023-00453-y
 被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Analytical)

Ru抽出に関して、XANESスペクトルとDFT計算による理論的な検討を行った。各種鉱酸からMIDOA(メチルイミノジオクチルアセトアミド)によるRu分配比はHCl $$>$$ H$$_2$$SO$$_4$$ $$>$$ HNO$$_3$$ $$>$$ HClO$$_4$$の順になった。XANESスペクトルの結果から、HClから抽出したRuの原子価は低く、有機相中でアニオン性のRuの存在とこれによるイオン対抽出を示唆した。抽出剤相互のRu分配比の比較結果(NTAamide $$>$$ MIDOA $$>$$ IDOA)はDFT計算のHOMO, LUMO間のエネルギー差と一致した。これは抽出能力と反応熱量の間に重要な関連があることを示した。

論文

Study on evaluation method of kernel migration of TRISO fuel for High Temperature Gas-cooled Reactor

深谷 裕司; 沖田 将一朗; 佐々木 孔英; 植田 祥平; 後藤 実; 大橋 弘史; Yan, X.

Nuclear Engineering and Design, 399, p.112033_1 - 112033_9, 2022/12

https://doi.org/10.1016/j.nucengdes.2022.112033
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)

高温ガス炉のTRISO燃料の核移動を解析し潜在的な支配的な影響を調査した。核移動は主要な燃料破損モードであり、高温工学試験研究炉HTTRでは燃料の寿命を決定するために支配的な要因である。しかし、本研究では、結果と信頼性が評価方法に依存することを示す。この研究で使用される評価方法は、被覆燃料粒子の実際の分布と、結果として生じる非均質な燃料温度計算を考慮している。結果として、最も保守的な評価と比較して、核移動速度が約10%低い評価が得られることが分かった。

論文

Sodium-cooled Fast Reactors

大島 宏之; 森下 正樹*; 相澤 康介; 安藤 勝訓; 芦田 貴志; 近澤 佳隆; 堂田 哲広; 江沼 康弘; 江連 俊樹; 深野 義隆; et al.

Sodium-cooled Fast Reactors; JSME Series in Thermal and Nuclear Power Generation, Vol.3, 631 Pages, 2022/07

https://shop.elsevier.com/books/sodium-cooled-fast-reactors/morishita/978-0-12-824076-2

ナトリウム冷却高速炉(SFR: Sodium-cooled Fast Reactor)の歴史や、利点、課題を踏まえた安全性、設計、運用、メンテナンスなどについて解説する。AIを利用した設計手法など、SFRの実用化に向けた設計や研究開発についても述べる。

論文

アクチノイドと核分裂生成元素の溶媒抽出

佐々木 祐二

分離技術, 52(2), p.103 - 107, 2022/03

高レベル廃液中に含まれるAn, FP元素の溶媒抽出法による相互分離を目指している。Cs, Srはクラウン化合物で、Pd, MoはMIDOA(メチルイミノジオキサオクタンジアミド)、An+Ln回収はDGA化合物で抽出する。その後、An/Ln相互分離はDTBA(ジエチレントリアミン3酢酸2アミド)で、Am/Cm分離はDOODAをマスキング剤として用いる。論文中では一連の技術を紹介し、関連する結果をまとめて報告した。

論文

Complex formation of light and heavy lanthanides with DGA and DOODA, and its application to mutual separation in DGA-DOODA extraction system

野水 大輝; 佐々木 祐二; 金子 政志; 松宮 正彦*; 勝田 正一*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(3), p.1483 - 1493, 2022/03

https://doi.org/10.1007/s10967-022-08204-5
 被引用回数：4 パーセンタイル：68.71(Chemistry, Analytical)

我々は水溶性のジグリコールアミド(DGA)とジオキサオクタンジアミド(DOODA)による希土類元素の逐次錯形成を溶媒抽出系で調べた。抽出剤であるTODGAとDOODA(C8)はLnパターン(Ln分配比と原子番号の関係)の逆相関を示し、その組み合わせは相互分離に有効である。水系でDOODAは2分子、DGAは3分子希土類に配位することが分かった。10$$times$$10段の多段抽出を実施し、La, Pr, Ndは水相に、一方Sm-Dyは有機相に分離することができた。

論文

Multi-stage extraction and separation of Ln and An using TODGA and DTBA or DTPA accompanying pH adjustment with lactic acid and ethylenediamine

佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 松宮 正彦*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Separation Science and Technology, 57(16), p.2543 - 2553, 2022/00

https://doi.org/10.1080/01496395.2022.2080707
 被引用回数：3 パーセンタイル：29.84(Chemistry, Multidisciplinary)

TALSPEAK法を参考に、DGA抽出剤を用いてマスキング剤にDTPAとその類縁体であるDTBAを用いてLnとAnの相互分離を検討した。この系では、pH緩衝液に乳酸(LA)と、pH調整にエチレンジアミン(ED)を用いた。実験により、TODGA-DTPA-LA-NaOH, TODGA-DTPA-LA-ED, TODGA-DTBA-LAで同じ分配比や分離比を示した。多段抽出によるLn, Anの相互分離により、DGA-DTPA-LA-EDで水相へLnの平均回収率は3.73%でAmは98.1%、DGA-DTPA-LA-NaOH系で3.1(Ln) and 97.0(Am)%、DGA-DTBA-LA系で1.61(Ln) and 98.7(Am)%であった。

論文

Mutual separation of Ln and An using TODGA and DTBA with high organic acid concentrations

佐々木 祐二; 金子 政志; 松宮 正彦*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Solvent Extraction and Ion Exchange, 40(6), p.620 - 640, 2022/00

https://doi.org/10.1080/07366299.2021.2024650
 被引用回数：1 パーセンタイル：14.86(Chemistry, Multidisciplinary)

イオン半径の酷似する3価Ln, An分離は今でも挑戦的な研究である。ここでは、TODGAとDTBA(ジエチレントリアミントリ酢酸ジアミド)を使っての相互分離を検討した。過去の結果から我々はより安定な分離条件設定と高い分離性能を得ることを目的とした。希硝酸、DTBA濃度とpH緩衝液の乳酸を使ってpH条件を安定化した。その結果、有機相には97.1% Ndと1.59% Amを、及び水相には98.4% Amと2.95%のNdを分離回収できることを確認した。

論文

Separation of light and middle lanthanides using multistage extraction with diglycolamide extractant

松谷 貴史; 佐々木 祐二; 勝田 正一*

Analytical Sciences, 37(11), p.1603 - 1609, 2021/11

https://doi.org/10.2116/analsci.21P120
 被引用回数：7 パーセンタイル：48.15(Chemistry, Analytical)

ジグリコールアミドを使った多段抽出法による希土類元素の化学的挙動を調査した。破過曲線の測定結果から、金属抽出限界は分配比と利用した金属濃度に依存することが分かった。15段の多段抽出を行い、抽出曲線,逆抽出曲線と分離曲線を得た。これらの結果から、ジグリコールアミドの一種である(TDDGA)を使って、99% Smを回収する条件で1%のみNd共存する条件を得て、相互分離できることを確認した。

論文

Prediction of stability constants for novel chelates design in minor actinides partitioning over lanthanides using density functional theory calculation

金子 政志; 佐々木 祐二; 和田 恵梨子*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Chemistry Letters, 50(10), p.1765 - 1769, 2021/10

https://doi.org/10.1246/cl.210402
 被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Multidisciplinary)

密度汎関数計算を用いて、マイナーアクチノイドとランタノイドの新規分離試薬の分子設計に向けて水溶液中におけるEu$$^{3+}$$及びAm$$^{3+}$$錯体の安定度定数を予想した。実験値の安定度定数の対数と計算した錯生成エンタルピーは、一次の決定係数R$$^{2}$$ $$>$$ 0.98で相関した。さらに、新規キレート配位子の安定度定数の予測を試み、ジエチレントリアミン五酢酸キレート配位子の誘導体が、酸性条件での使用やAm$$^{3+}$$分離性能の観点から有用であることが示唆された。

論文

多様な原子燃料の概念と基礎設計,5; 高温ガス炉と溶融塩炉の燃料

植田 祥平; 佐々木 孔英; 有田 裕二*

日本原子力学会誌ATOMO$$Sigma$$, 63(8), p.615 - 620, 2021/08

https://doi.org/10.3327/jaesjb.63.8_615

日本原子力学会誌の連載講座「多様な原子燃料の概念と基礎設計」の第5回として「高温ガス炉と溶融塩炉の燃料」の題目で解説を行う。高温ガス炉の燃料である被覆燃料粒子は、高温ガス炉の高温の熱供給や優れた固有の安全性を支える鍵となる技術の一つである。本稿では高温ガス炉燃料の設計,製造技術,照射性能,実用化並びに高度化開発について述べる。一方、溶融塩炉で用いる溶融塩燃料は燃料自体が液体という特殊なものである。安全性や事故時の環境への影響など優れた性能が期待されているが、まだまだ明らかにすべき課題も多い。その現状について概説する。

論文

Density functional modeling of Am$$^{3+}$$/Eu$$^{3+}$$ selectivity with diethylenetriaminepentaacetic acid and its bisamide chelates.

金子 政志; 佐々木 祐二; 松宮 正彦*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(5), p.515 - 526, 2021/05

https://doi.org/10.1080/00223131.2020.1842267
 被引用回数：3 パーセンタイル：35.51(Nuclear Science & Technology)

マイナーアクチノイドの分離変換技術開発で重要であるAm$$^{3+}$$とEu$$^{3+}$$の金属イオン選択性を理解することを目的として、密度汎関数計算をジエチレントリアミン五酢酸(DTPA)及びそのビスアミド(DTPABA)キレート配位子との金属錯体の分子構造及び錯生成反応のモデル化に適用した。構造最適化計算により得られたDTPA及びDTPABAの錯体構造は、既に報告されている単結晶構造を再現した。錯生成反応におけるギブズエネルギー解析の結果、どちらのキレート配位子ともEu$$^{3+}$$イオンよりAm$$^{3+}$$イオンと安定な錯体を生成することが示され、実験結果のAm$$^{3+}$$/Eu$$^{3+}$$選択性と一致した。金属イオンと配位子との化学結合解析の結果、Am$$^{3+}$$の5f軌道とDTPA及びDTPABAの窒素ドナー原子との強い共有結合が、高いAm$$^{3+}$$選択性が発現した一因であることが示唆された。

論文

Fundamental study on multistage extraction using TDdDGA for separation of lanthanides present in Nd magnets

佐々木 祐二; 森田 圭介; 松宮 正彦*; 小野 遼真*; 城石 英伸*

JOM, 73(4), p.1037 - 1043, 2021/04

https://doi.org/10.1007/s11837-021-04586-1
 被引用回数：4 パーセンタイル：34.69(Materials Science, Multidisciplinary)

ジグリコールアミドの一種であるTDdDGAを用いるNdマグネットからのDy分離を試みた。すべての希土類元素はTDdDGAで抽出可能であり、そのDy/Nd分離比は10を超える。本研究で、0.1M TDdDGA/ドデカン(8段), 0.7M硝酸(金属入り10段), 0.7M硝酸(金属無し6段)の多段抽出を行い、99% Dyと1% Ndを有機相に回収されることを確認した。

論文

High temperature gas-cooled reactors

武田 哲明*; 稲垣 嘉之; 相原 純; 青木 健; 藤原 佑輔; 深谷 裕司; 後藤 実; Ho, H. Q.; 飯垣 和彦; 今井 良行; et al.

High Temperature Gas-Cooled Reactors; JSME Series in Thermal and Nuclear Power Generation, Vol.5, 464 Pages, 2021/02

https://doi.org/10.1016/C2018-0-05383-9

本書は、原子力機構における今までの高温ガス炉の研究開発の総括として、HTTRの設計、燃料、炉内構造物や中間熱交換器などの要素技術の開発、出力上昇試験、950$$^{circ}$$Cの高温運転、安全性実証試験などの運転経験及び成果についてまとめたものである。また、HTTRでの知見をもとに、商用炉の設計、高性能燃料、ヘリウムガスタービン、ISプロセスによる水素製造などの要素技術開発の現状について記述しており、今後の高温ガス炉の開発に非常に有用である。本書は、日本機械学会の動力エネルギーシステム部門による化石燃料及び原子力によるエネルギーシステムの技術書のシリーズの一冊として刊行されるものである。

論文

Synergistic solvent extraction of lanthanide ions with mixtures of D2EHPA and MIDPA in phosphonium-based ionic liquids

松宮 正彦*; 野水 大輝*; 土田 裕介*; 佐々木 祐二

Hydrometallurgy, 199, p.105539_1 - 105539_8, 2021/02

https://doi.org/10.1016/j.hydromet.2020.105539
 被引用回数：4 パーセンタイル：33.99(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

D2EHPA(A)とMIDPA(B)を用いる希土類元素のイオン液体中へ協同抽出が検討された。D2EHPAまたはMIDPAを単独で抽出に用いる際には、その抽出種は[LnA$$_{3}$$HA]か[LnB$$_{3}$$HB]であった。錯形成定数から、協同抽出錯体である[TbHA$$_{2}$$B$$_{2}$$]や[DyHA$$_{2}$$B$$_{2}$$]は単独抽出剤による[LnA$$_{3}$$HA],[LnB$$_{3}$$HB]等の錯体種より安定であることが確認された。分離係数を考慮すると、協同効果を用いてDyをPrやNdからの分離が可能であることを確認した。

論文

Trichotomic separation of light and heavy lanthanides and Am by batchwise multi-stage extractions using TODGA

松宮 正彦*; 土田 裕介*; 佐々木 祐二; 小野 遼真*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(1), p.597 - 607, 2021/01

https://doi.org/10.1007/s10967-020-07464-3
 被引用回数：2 パーセンタイル：24.28(Chemistry, Analytical)

軽,重希土類元素とAmの3分割法を達成するため、有機酸からTODGAを使ったバッチ式多段抽出法が検討された。マロン酸は水への溶解度が高く、水相の主成分として利用された。マロン酸からNd/Am分離比と、マロン酸+硝酸からLa/Am分離比はいずれも30程度であり、これらの水溶液を用いた。La+Ceは1Mマロン酸+0.05M硝酸、Amは3Mマロン酸、中,重希土類元素は0.1M TEDGAの水溶液で分離した。これにより、95%以上のAmを回収でき、希土類元素の共存量は16%以下であることを確認した。

論文

Solvent extraction of cesium using DtBuDB18C6 into various organic solvents

佐々木 祐二; 森田 圭介; 北辻 章浩; 伊藤 圭祐*; 吉塚 和治*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 28(2), p.121 - 131, 2021/00

https://doi.org/10.15261/serdj.28.121
 被引用回数：2 パーセンタイル：14.88(Chemistry, Multidisciplinary)

Csは高レベル廃液中で分離対象元素の一つである。しかし、Csはアルカリ金属に属し分離が難しい元素である。DtBuDB18C6はCs抽出に有効な化合物であるとされる。しかし、プロセスで用いられる希釈剤(ドデカンやオクタノール)への溶解度が低く、利用しづらく、他の希釈剤を検討した。その結果、ケトン,エーテル,エステル系の溶媒中にDtBuDB18C6の溶解度は高く、また、ケトン,アルコールを用いる場合、Cs分配比は比較的高いことが分かった。それぞれの抽出溶媒を用いて、Csの分配挙動,抽出条件,抽出容量などを検討した。

論文

Separation of rare earth elements by synergistic solvent extraction with phosphonium-based ionic liquids using a $$beta$$-diketone extractant and a neutral ligand

松宮 正彦*; 野水 大輝*; 土田 裕介*; 佐々木 祐二

Solvent Extraction and Ion Exchange, 39(7), p.764 - 784, 2021/00

https://doi.org/10.1080/07366299.2021.1889761
 被引用回数：3 パーセンタイル：22.95(Chemistry, Multidisciplinary)

$$beta$$ジケトンの一種である、Htta(テノイルトリフルオロアセトン)又はHbfa(ベンゾイルトリフルオロアセトン)とTOPOを用いてNd-Fe-Bマグネットから4つの希土類元素のイオン液体への抽出を試みた。期待される共同抽出が起こり、7回の連続抽出によって、TbとDyをその他の希土類元素から分離することができた。

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