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報告書

東海再処理施設周辺の環境放射線モニタリング結果; 2024年度

國分 祐司; 細見 健二; 井上 和美; 小池 優子; 内山 怜; 佐々木 一樹; 前原 勇志; 松尾 一樹; 上杉 美咲; 山下 大智; et al.

JAEA-Review 2025-057, 168 Pages, 2026/03

JAEA-Review-2025-057.pdf:2.43MB

核燃料サイクル工学研究所では、「日本原子力研究開発機構核燃料サイクル工学研究所再処理施設保安規定 第IV編 環境監視」に基づき、再処理施設周辺の環境放射線モニタリングを実施している。本報告書は、2024年4月から2025年3月までの間に実施した環境放射線モニタリングの結果、及び大気、海洋への放射性物質の放出に起因する周辺公衆の線量算出結果について、取りまとめたものである。なお、上記の環境放射線モニタリングの結果において、2011年3月に発生した東京電力株式会社(2016年4月1日付けで東京電力ホールディングス株式会社に変更)福島第一原子力発電所事故で放出された放射性物質の影響が一部の項目で見られた。また、環境監視計画の概要、測定方法の概要、測定結果及びその経時変化、気象統計結果、放射性廃棄物の放出状況、平常の変動幅の範囲を外れた値の評価について付録として収録した。

論文

Separation of Rh(III) and direct electrodeposition in phosphonium-based ionic liquids with electrochemical and spectroscopic analyses for extracted Rh(III) complex

徳満 駿*; 松宮 正彦*; 佐々木 祐二

Separation and Purification Technology, 382(Part 2), p.135631_1 - 135631_9, 2026/02

 被引用回数:0

Solvent extraction (SX) of Rh(III) and direct electrodeposition (ED) of Rh metal were carried out in five cycles using phosphonium-based ionic liquids (ILs). The comparatively high extraction performance (70.1%-86.2%) of Rh(III) was stably retained in each SX process. In the subsequent ED process, the electrodeposits were recovered on the cathode and the reasonable current efficiencies (74.9%-85.6%) were achieved in the IL system. The X-ray photoelectron spectroscopy revealed that the electrodeposits obtained during ED process were found to be in the metallic state.

論文

Mutual separation of Ru, Rh, and Pd via reflux-assisted extraction and reverse-extraction using ion-pair and solvation with S- and amino-N-donor reagents

佐々木 祐二; 金子 政志; 松宮 正彦*; 熊谷 友多

Journal of Molecular Liquids, 441, p.129013_1 - 129013_10, 2026/01

本研究で3種の軽白金族元素である、Ru, Rh, Pdの抽出、逆抽出による相互分離条件を決定した。ソフト配位子原子であるN又はSを用いて溶媒和抽出で効率的にPdを抽出、逆抽出できる。対して、RuとRhはアニオン性の金属イオンとカチオン性の抽出剤によるイオン対で抽出できる。陽、陰の両イオンは白金族元素を含む塩酸溶液中で存在し、その分配比はNTAアミドを用いてRuで100、Rhで10となる。3-6M HCl中、250$$^{circ}$$Cの加熱還流を施すことにより、高次のRu, Rh塩化物錯体を形成し、分配比を増大させる。これらの結果を利用して、3つの金属イオンの相互分離のフローダイアグラムを作成した。

論文

Influence of steam flow rate on oxidation kinetics of silicon carbide at 1400-1600 $$^{circ}$$C

Pham, V. H.; 倉田 正輝; 永江 勇二; 石橋 良*; 佐々木 政名*

Corrosion Science, 255, p.113098_1 - 113098_9, 2025/10

 被引用回数:3 パーセンタイル:77.86(Materials Science, Multidisciplinary)

Being expected as materials for accident tolerant fuel cladding tube, oxidation behavior and kinetics of silicon carbide (SiC) under extreme conditions like severe accidents must be elucidated. In this study, oxidation tests of SiC at 1400-1600 $$^{circ}$$C for 1-5 h, at atmospheric pressure, under two different flow rates of H$$_{2}$$O/Ar gas mixture have been conducted to investigate the influence of steam flow rate on the formation of SiO$$_{2}$$ scale and its subsequent volatilization. The oxidation tests were conducted via a newly developed test facility using laser as a heat source. Oxidation kinetics of SiC was evaluated via mass change of samples before and after the oxidation tests. Parabolic oxidation rate representative for SiO$$_{2}$$ formation and linear volatilization rate reflecting its volatilization were calculated, based on these mass changes. The Arrhenius dependence of the parabolic oxidation and linear volatilization rate constants were then plotted. Results of this study indicated that SiC exhibits excellent performance under the conditions investigated. Steam flow rate has a significant influence on volatilization of SiO$$_{2}$$ but has minor effects over its formation. Oxidation of SiC in steam at high temperature may follow mass gain or mass loss regime, depending on the steam flow rate. Two oxidation patterns were suggested and discussed. In the first oxidation pattern, the SiO$$_{2}$$ formation is dominated over its volatilization. The second oxidation pattern (steady stage) is reached when the SiO$$_{2}$$ formation rate is equivalent to its volatilization rate. Time to reach this steady stage was defined, based on the parabolic oxidation rate and linear volatilization rate.

論文

Extraction, separation and isolation of MA from Ln using two extractants (TODGA and ADAAM) and a masking agent (DTBA)

佐々木 祐二; 金子 政志; 熊谷 友多; 伴 康俊

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 8, p.202 - 204, 2025/09

2種の抽出剤(TODGA, ADAAM)と1種のマスキング剤(DTBA)が原子力機構で開発された。TODGAはアクチノイド(An)とランタノイド(Ln)の同時抽出、DTBAはAnとLnの相互分離、ADAAMは高いAm/Cm分離比(6)を示す。これらの試薬を使って、LnからAnの有効な分離法やAmの単離を検討した。ここではTODGA, DTBA, ADAAMを使った基礎的な抽出挙動を示し、An+Ln一括抽出、An/Ln分離、Am/Cm分離の有効な水相、有機相条件を提案する。

論文

Separation of Am from lanthanides and Cm using the ADAAM(EH)-DTBA extraction system and elucidation of its complexation with DTBA through DFT calculations

佐々木 祐二; 金子 政志; 熊谷 友多; 伴 康俊

Solvent Extraction and Ion Exchange, 43(5-6), p.768 - 784, 2025/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Multidisciplinary)

ADAAM(EH)-DTBA抽出系を使って高レベル廃液からAnとLnの相互分離法を開発した。ADAAM(EH)はCmと中希土からAmの分離が可能である。また、pH:2以下の条件でDTBAを用いるとAmと軽希土の分離が可能となり、Nd/Am分離比は10を超える。したがって、この抽出系はCmとLnの混合相からAmの単離を可能とする。DFT計算により、金属-DTBAの錯形成の特徴が明らかになり、NdよりAmとDTBAの結合が高いことを示唆した。

報告書

東海再処理施設周辺の環境放射線モニタリング結果; 2023年度

國分 祐司; 細見 健二; 永岡 美佳; 瀬谷 夏美; 井上 和美; 小池 優子; 内山 怜; 佐々木 一樹; 前原 勇志; 松尾 一樹; et al.

JAEA-Review 2024-054, 168 Pages, 2025/03

JAEA-Review-2024-054.pdf:2.73MB

核燃料サイクル工学研究所では、「日本原子力研究開発機構核燃料サイクル工学研究所再処理施設保安規定、第IV編環境監視」に基づき、再処理施設周辺の環境放射線モニタリングを実施している。本報告書は、2023年4月から2024年3月までの間に実施した環境放射線モニタリングの結果、及び大気、海洋への放射性物質の放出に起因する周辺公衆の線量算出結果について、取りまとめたものである。なお、上記の環境放射線モニタリングの結果において、2011年3月に発生した東京電力株式会社(2016年4月1日付けで東京電力ホールディングス株式会社に変更)福島第一原子力発電所事故で放出された放射性物質の影響が一部の項目でみられた。また、環境監視計画の概要、測定方法の概要、測定結果及びその経時変化、気象統計結果、放射性廃棄物の放出状況、平常の変動幅の範囲を外れた値の評価について付録として収録した。

論文

Comparisons of the masking effect of carboxylic, amic-acidic, and amidic compounds on lanthanides and Am complexation

佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 鈴木 達也*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 32(1), p.21 - 29, 2025/00

 被引用回数:2 パーセンタイル:64.02(Chemistry, Multidisciplinary)

カルボン酸、アミド酸、アミド化合物による希土類元素、Amへの錯形成能力の比較を行った。用いた化合物は、ジグリコールアミド、エチレンジアミン、ジエチレントリアミドの骨格を持つ化合物とその他2種のアミド化合物である。次のような結果が得られた、pH1.2以下でアミド酸素ドナーはカルボン酸の酸素ドナーより反応性が高いこと、中重希土類元素は軽希土類元素より高く反応すること、3級アミン窒素原子はプロトネーションを起こし、得られる分配比はpH依存があることなどを明らかにした。

論文

Recovery of rhodium by solvent extraction using $$N, N, N', N', N", N"$$-hexahexyl-nitrilotriacetamide and electrodeposition

松宮 正彦*; 徳満 駿*; 三島 卓己*; 佐々木 祐二

ECS Advances (Internet), 3(4), p.043001_1 - 043001_8, 2024/12

白金族元素のひとつであるRhの分離と精製は、従来法では塩酸による溶解と沈殿生成を繰り返す必要があり、より効率的な精製法の確立が求められている。そこで、NTAアミドを用いた溶媒抽出法と電析を組み合わせた精製法について研究した。その結果、NTAアミドによる有機溶媒へのRhの抽出はイオン対抽出機構によるものであり、抽出されたR(III)は電極上での3電子還元によりRh金属として析出することを明らかにした。また、連続的な溶媒抽出と直接電析により、Rhを回収できることを確認した。

論文

Solvation structure and thermodynamics for Ln(III), (Ln=Pr, Nd, Tb and Dy) complexes in phosphonium-based ionic liquids evaluated by Raman spectroscopy and DFT calculation

徳満 駿*; 三島 卓己*; 松宮 正彦*; 佐々木 祐二

Journal of Molecular Liquids, 414, Part A, p.126150_1 - 126150_8, 2024/11

希土類元素の電析による回収工程に用いる溶媒としてイオン液体が期待されている。リン酸系イオン液体は粘性が低く、高温で安定であるため、有望な溶媒である。イオン液体中の電析反応は金属イオンの溶存状態の影響を受けるが、回収工程で想定される高温条件での溶存状態と熱力学パラメータについては知見が不足している。そこで、本研究ではリン酸系イオン液体bis(trifluoromethyl sulfonyl)amide(TFSA)を用いて、ラマン分光により希土類元素(Pr, Nd, Tb, Dy)の溶存状態を調査し、温度依存性を取得することで熱力学パラメータを決定した。その結果、いずれの希土類元素もTFSAの5配位錯体を形成しやすく、錯体構造中ではTFSAはcis-異性体がより安定となることが分かった。加えて、密度汎関数法に基づく量子化学計算により錯体の結合エネルギー等を求め、実験により求めた熱力学的特性と矛盾しないことを確認した。

論文

Preliminary studies on ion-pair extractions of Zr, Hf, Nb, and Ta using extractants having tertiary N atom from H$$_{2}$$SO$$_{4}$$ and HF

佐々木 祐二; 金子 政志; 松宮 正彦*

Chemistry Letters, 53(9), p.upae164_1 - upae164_4, 2024/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Multidisciplinary)

これまで、カチオン性の抽出剤を使って、TcO$$_{4}$$$$^{-}$$などのアニオン種となる金属イオンを対象にイオン対抽出による分離法を開発してきた。イオン対抽出法は超アクチノイド元素やNb, Taといった有用金属の抽出も期待できる。最近塩酸溶液中で塩化物が配位してアニオン種となる白金族元素にも応用可能であることを見出したため、この方法をさらに発展させて、硫酸やフッ化水素酸中でアニオン種として存在するZr, Hf, Nb, Taの抽出を検討した。その結果、本法によるこれら金属イオンの抽出は可能であることを明らかにし、分配比の抽出剤濃度や振とう時間依存性などの基礎情報を取得した。

論文

Mutual separation of Am and Cm using ADAAM (alkyl DiAmide AMine) and reduction of volumes for liquid waste generated via batch-wise multistage extractions

佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 鈴木 英哉*

Journal of Nuclear Science and Technology, 61(7), p.883 - 893, 2024/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:64.60(Nuclear Science & Technology)

アルキルジアミドアミン(ADAAM)を使ったAm/Cm相互分離を行った。ADAAMは硝酸-ドデカン系で非常に高いAm/Cm分離比5.9を示した。1.5M硝酸-0.2M ADAAM条件を用いる多段抽出で抽出後の有機相中にAm 96.5%、Cm 1.06%回収できることを確認した。Am/Cm相互分離後に発生した水相、有機相体積削減のための付加的な多段抽出を行い、Am, Cmを2, 3段の水相に濃縮できることを確認した。

論文

令和3年度開始 廃炉・汚染水対策事業費補助金に係る補助事業「燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発(燃料デブリの分析精度の向上、熱挙動の推定及び簡易分析のための技術開発)」; 2022年度最終報告

小山 真一; 池内 宏知; 三次 岳志; 前田 宏治; 佐々木 新治; 大西 貴士; Tsai, T.-H.; 高野 公秀; 深谷 洋行; 中村 聡志; et al.

廃炉・汚染水・処理水対策事業事務局ホームページ(インターネット), 216 Pages, 2023/11

令和3年度及び4年度に原子力機構が補助事業者となって実施した令和3年度開始「廃炉・汚染水対策事業費補助金に係る補助事業(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発(燃料デブリの分析精度の向上、熱挙動の推定及び簡易分析のための技術開発))」の成果概要を最終報告として取りまとめた。本報告資料は、廃炉・汚染水・処理水対策事業事務局ウェブサイトにて公開される。

論文

Ion-pairing extraction and their reaction modeling of anionic M-Cl species with cationic NTAamide(C6) extractant and comparison with density functional theory calculations

木下 了磨; 佐々木 祐二; 金子 政志; 松宮 正彦*; 新奥 孝太*; 城石 英伸*

Hydrometallurgy, 222, p.106159_1 - 106159_12, 2023/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:14.46(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

原子力機構が開発した金属イオンの抽出剤NTAアミド(C6)の適用性を、一般産業分野における利用も視野にいれて各種の金属について調べた。塩化物イオンと高い反応性を持つ20種の金属イオンの溶媒抽出を行い、抽出しやすさや反応性を確認した。これらの金属は塩酸溶液でアニオン種として溶存するが、NTAアミドは第3級アミンを持ち塩酸溶液でプロトネーションを起こしカチオン性となるため、イオン対抽出反応が起こる。金属イオンの分配比は硝酸系より塩酸系で高く、金属イオン:NTAアミドのモル比が1:1で有機相に抽出される。12族の3種の元素(Zn, Cd, Hg)を取り上げ、DFT計算でイオン対抽出のモデリングを行い、分配比を算出し、実測値と同じ傾向であることを確かめた。

論文

Extraction of Rh(III) from hydrochloric acid by protonated NTAamide(C6) and analogous compounds and understanding of extraction equilibria by using UV spectroscopy and DFT calculations

佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 木下 了磨; 松宮 正彦*; 新奥 孝太*; 城石 英伸*

Analytical Sciences, 39(9), p.1575 - 1583, 2023/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:22.76(Chemistry, Analytical)

NTAアミドと関連化合物によって塩酸溶液からRhの抽出を行った。我々はここでRh-塩化物アニオンとプロトネートしたNTAアミドによるイオン対抽出を利用した。本抽出系で最大16のRh分配比を得た。調製時のRh錯体の存在割合が異なると、水分子-塩素イオンの交換速度が遅いために、Rh分配比は変化しうる。Rh-Cl錯体のUVスペクトルで504nmの最大吸収波長を持つときに最も高い分配比を示した。DFT計算から、この時水相に存在するRh錯体をRhCl$$_4$$(H$$_2$$O)$$_2$$$$^-$$とRhCl$$_5$$(H$$_2$$O)$$^2$$$$^-$$と推測した。NTAアミド濃度に対する抽出分配比の傾きの解析結果から、1:1反応で抽出されること、及び85mMのRhを有機相に抽出できることを確認した。

論文

Phase analysis of simulated nuclear fuel debris synthesized using UO$$_{2}$$, Zr, and stainless steel and leaching behavior of the fission products and matrix elements

頓名 龍太郎*; 佐々木 隆之*; 児玉 雄二*; 小林 大志*; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 熊谷 友多; 日下 良二; 渡邉 雅之

Nuclear Engineering and Technology, 55(4), p.1300 - 1309, 2023/04

 被引用回数:7 パーセンタイル:77.55(Nuclear Science & Technology)

UO$$_{2}$$・Zr・ステンレス鋼を出発物質として模擬デブリを合成し、形成された固相の分析と浸漬試験を行った。主要なU含有相は合成条件に依存し、不活性雰囲気下・1473KではUO$$_{2}$$相が維持されていた。1873Kでは(U,Zr)O$$_{2}$$固溶体相の形成が観測された。酸化性雰囲気では、1473Kの場合にはU$$_{3}$$O$$_{8}$$と(Fe,Cr)UO$$_{4}$$相の混合物が得られ、1873Kでは(U,Zr)O$$_{2}$$が形成された。浸漬試験により金属イオンの溶出挙動を調べるため、中性子照射により核分裂生成物を導入する、もしくは出発物質への添加によりその安定同位体を導入する処理を行った。試験の結果、Uの溶出挙動は、模擬デブリの性状や浸漬液の液性に依存することが確認された。CsやSr, Baは模擬デブリの固相組成に依存せず顕著な溶出を示した。一方で、多価イオンとなるEuとRuの溶出は抑制されることが観測され、模擬デブリ中でウラン相に固溶ないしは包含されたことによる影響が推察される。

論文

Preliminary studies of XANES and DFT calculation of Ru extraction by imino-diacetamide and related compounds

佐々木 祐二; 中瀬 正彦*; 金子 政志; 小林 徹; 竹下 健二*; 松宮 正彦*

Analytical Sciences, 5 Pages, 2023/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Analytical)

Ru抽出に関して、XANESスペクトルとDFT計算による理論的な検討を行った。各種鉱酸からMIDOA(メチルイミノジオクチルアセトアミド)によるRu分配比はHCl $$>$$ H$$_2$$SO$$_4$$ $$>$$ HNO$$_3$$ $$>$$ HClO$$_4$$の順になった。XANESスペクトルの結果から、HClから抽出したRuの原子価は低く、有機相中でアニオン性のRuの存在とこれによるイオン対抽出を示唆した。抽出剤相互のRu分配比の比較結果(NTAamide $$>$$ MIDOA $$>$$ IDOA)はDFT計算のHOMO, LUMO間のエネルギー差と一致した。これは抽出能力と反応熱量の間に重要な関連があることを示した。

論文

Combining a lipophilic phenanthroline carboxamide and a hydrophilic diglycolamide to increase the separation factors of adjacent light lanthanides

Simonnet, M.; 佐々木 祐二; 矢板 毅

Solvent Extraction and Ion Exchange, 41(7), p.857 - 867, 2023/00

 被引用回数:5 パーセンタイル:28.09(Chemistry, Multidisciplinary)

The combination of two neutral CHON reagents, a lipophilic phenanthroline dicarboxamide and a hydrophilic diglycolamide resulted in a synergistic separation of adjacent light lanthanides in nitrate medium as they present reversed extraction trends. Separation factors higher than 7 were obtained for the pair Pr/Nd, which is one of the highest values reported in the literature.

論文

Study on evaluation method of kernel migration of TRISO fuel for High Temperature Gas-cooled Reactor

深谷 裕司; 沖田 将一朗; 佐々木 孔英; 植田 祥平; 後藤 実; 大橋 弘史; Yan, X.

Nuclear Engineering and Design, 399, p.112033_1 - 112033_9, 2022/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

高温ガス炉のTRISO燃料の核移動を解析し潜在的な支配的な影響を調査した。核移動は主要な燃料破損モードであり、高温工学試験研究炉HTTRでは燃料の寿命を決定するために支配的な要因である。しかし、本研究では、結果と信頼性が評価方法に依存することを示す。この研究で使用される評価方法は、被覆燃料粒子の実際の分布と、結果として生じる非均質な燃料温度計算を考慮している。結果として、最も保守的な評価と比較して、核移動速度が約10%低い評価が得られることが分かった。

論文

Recovery of gold by solvent extraction and direct electrodeposition using phosphonium-based ionic liquids

松宮 正彦*; 木下 了磨*; 佐々木 祐二

Journal of the Electrochemical Society, 169(8), p.082513_1 - 082513_9, 2022/08

 被引用回数:10 パーセンタイル:45.76(Electrochemistry)

The phosphonium-based ionic liquids (IL), triethyl-$$n$$-pentyl, triethyl-$$n$$-octyl, and triethyl-$$n$$-dodecyl phosphonium bis (trifluoromethyl-sulfonyl)amide, ([P$$_{2225}$$][NTf$$_{2}$$), (X = 5, 8, and 12) were investigated for Au(III) extraction. Slope analyses confirmed the anion-exchange mechanism of Au(III) extraction by (P$$_{rm 222X}$$$$^{+}$$). The enthalpy, entropy, and Gibbs free energy for Au(III) extraction were determined using thermodynamic analysis. Electrochemical analysis revealed that extracted Au(III) can be reduced in two steps: (i) Au(III) + 2e$$^{-}$$ $$rightarrow$$ Au(I), (ii) Au(I) + e$$^{-}$$ $$rightarrow$$ Au(0)]. Because of the viscosity of the IL medium, the diffusion coefficient of the extracted Au(III) increases with increasing alkyl chain length.

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