令和4年度緊急時対応技術適用のためのバックグラウンド航空機モニタリング及び無人航空機による放射線モニタリングに係る技術開発(受託研究)

普天間 章; 眞田 幸尚; 佐々木 美雪; 川崎 義晴*; 岩井 毅行*; 平賀 祥吾*; 萩野谷 仁*; 松永 祐樹*; 圷 雄一郎*; 新井 仁規*; et al.

JAEA-Technology 2023-026, 161 Pages, 2024/03

JAEA-Technology-2023-026.pdf:14.66MB

2011年(平成23年)3月11日に発生した東北地方太平洋沖地震による津波に起因した東京電力福島第一原子力発電所事故によって、大量の放射性物質が周辺環境に飛散した。事故直後より、放射線の分布を迅速かつ広範囲に測定する手法として、有人ヘリコプター等を用いた航空機モニタリングが活用されている。本モニタリング技術を原子力施設等の事故時における緊急時モニタリングに活用し、モニタリング結果を迅速に提供するために、全国の発電所周辺におけるバックグラウンド放射線量や地形的特徴、管制空域等の情報を事前に整備している。令和4年度は関西電力(株)美浜発電所並びに日本原子力発電(株)敦賀発電所及び四国電力(株)伊方発電所の周辺について航空機モニタリングを実施し、バックグランド放射線量及び管制区域等の情報を整備した。さらに、有人ヘリコプター等を用いた航空機モニタリングの代替技術として期待されている無人航空機によるモニタリングの技術開発を進めた。本報告書は、それらの結果及び抽出された技術的課題についてまとめたものである。

燃料デブリ化学の現在地

佐藤 修彰*; 桐島 陽*; 佐々木 隆之*; 高野 公秀; 熊谷 友多; 佐藤 宗一; 田中 康介

燃料デブリ化学の現在地, 178 Pages, 2023/11

東京電力福島第一原子力発電所(1F)事故の廃炉作業は、燃料デブリの試験的取り出しや、その後の計画の検討が進められているが、今後も長期間を要する見込みであり、次世代への廃炉やデブリに関わる科学技術の継承、すなわち人材育成が重要かつ不可欠といえる。そのために、廃炉に特化した内容についての具体的な教科書が必要と考えた。1Fの燃料デブリに関しては、まだまだ、十分なことが分かっておらず、詳細についての記述は難しい。しかしながら、事故後12年を経過し、1Fの状況について分かってきたこともあり、また、過去の過酷事故の例を合わせて現状を整理してみることは、これからの展開に必要不可欠である。そこで、廃炉や燃料デブリに関する研究開発に携わってきた専門家、研究者により、固体化学や溶液化学、分析化学、さらには放射化学、放射線化学の観点から、燃料デブリ化学研究のこれまでの進展を本書「燃料デブリ化学の現在地」としてまとめた。

Phase analysis of simulated nuclear fuel debris synthesized using UO, Zr, and stainless steel and leaching behavior of the fission products and matrix elements

頓名 龍太郎*; 佐々木 隆之*; 児玉 雄二*; 小林 大志*; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 熊谷 友多; 日下 良二; 渡邉 雅之

Nuclear Engineering and Technology, 55(4), p.1300 - 1309, 2023/04

https://doi.org/10.1016/j.net.2022.12.017

UO・Zr・ステンレス鋼を出発物質として模擬デブリを合成し、形成された固相の分析と浸漬試験を行った。主要なU含有相は合成条件に依存し、不活性雰囲気下・1473KではUO相が維持されていた。1873Kでは(U,Zr)O固溶体相の形成が観測された。酸化性雰囲気では、1473Kの場合にはUOと(Fe,Cr)UO相の混合物が得られ、1873Kでは(U,Zr)Oが形成された。浸漬試験により金属イオンの溶出挙動を調べるため、中性子照射により核分裂生成物を導入する、もしくは出発物質への添加によりその安定同位体を導入する処理を行った。試験の結果、Uの溶出挙動は、模擬デブリの性状や浸漬液の液性に依存することが確認された。CsやSr, Baは模擬デブリの固相組成に依存せず顕著な溶出を示した。一方で、多価イオンとなるEuとRuの溶出は抑制されることが観測され、模擬デブリ中でウラン相に固溶ないしは包含されたことによる影響が推察される。

令和3年度緊急時対応技術適用のためのバックグラウンド航空機モニタリング(受託研究)

普天間 章; 眞田 幸尚; 佐々木 美雪; 川崎 義晴*; 岩井 毅行*; 平賀 祥吾*; 萩野谷 仁*; 松永 祐樹*; 圷 雄一郎*; 外間 智規; et al.

JAEA-Technology 2022-028, 127 Pages, 2023/02

JAEA-Technology-2022-028.pdf:15.21MB

2011年3月11日に発生した東日本大震災による津波に起因した東京電力福島第一原子力発電所事故によって、大量の放射性物質が周辺環境に飛散した。事故直後より放射性核種の分布を迅速かつ広範囲に測定する手法として、有人ヘリコプター等を用いた航空機モニタリングが活用されている。本モニタリング技術を原子力施設等の事故時における緊急時モニタリングに活用し、モニタリング結果を迅速に提供するために、全国の発電所周辺におけるバックグラウンド放射線量や地形的特徴、管制空域等の情報を事前に整備している。令和3年度は大飯発電所並びに高浜発電所周辺について航空機モニタリングを実施し、バックグランド放射線量及び管制区域等の情報を整備した。さらに、本モニタリングの代替技術として期待されている無人飛行機による、原子力災害を想定した運用技術開発を進めた。本報告書は、それらの結果及び抽出された技術的課題についてまとめたものである。

Basic study on tritium monitor using plastic scintillator for treated water discharge at Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

眞田 幸尚; 阿部 智久; 佐々木 美雪; 菅野 麻里奈*; 山田 勉*; 中曽根 孝政*; 宮崎 信之*; 押切 圭介*; 渡部 浩司*

Journal of Nuclear Science and Technology, 10 Pages, 2023/00

https://doi.org/10.1080/00223131.2023.2258880

主な放射性物質を除去した「処理水」にはトリチウムが含まれており、日本のステークホルダーからはどのように処理するかが議論されている。施設内の処理水の量は限界に達しており、日本政府は、2023年度(年度:年度)までに海に放流することを決定した。本研究では、福島第一原子力発電所(FDNPS)のトリチウム水放出用のシンプルで実用的なトリチウムモニターを開発した。シンプルで実用的なトリチウムモニターは、薄いプラスチックシンチレーターシートに基づくFDNPSトリチウム水放出用に開発された。開発されたデバイスは、標準的なトリチウム溶液と最小検出可能活性を計算する方法を使用して較正された。厚さ0.25mmのシンチレータ15個を0.26Lのフローセルに配置して、サンプル水を供給し、3,200mmの有効表面積を得ることができる。完全な水でのトリチウム水の効率は0.000035cpsBqである。単純なシールド条件下で検出可能な最小活性は7,800BqLであった(測定時間は3,600秒であった)。

Structural Approach to Understanding the Formation of Amorphous Metal Hydroxides

小林 大志*; 伏見 朋和*; 水越 寛文*; 元川 竜平; 佐々木 隆之*

Langmuir, 38(48), p.14656 - 14665, 2022/12

https://doi.org/10.1021/acs.langmuir.2c02081

This study investigates the colloidal behavior of M(IV)(OH) based on its zeta potential and hierarchical structure. The zeta potentials of ZrO and ThO in NaCl, NaNO, and CaCl solutions under various pH and ionic strength conditions were measured and elucidated by a surface ionization and complexation model combined with an electric double layer. Based on the assumed similarity of the surface reactions, the model was applied to interpret the zeta potentials of Zr(OH) and Th(OH) in NaCl, NaNO, and CaCl solutions. The differences in the model parameters were deduced from the different origins of M(IV)(OH) formed by hydrolysis reactions. The size distributions of the selected Zr(OH) suspensions measured by dynamic light scattering techniques suggest that the classical Derjaguin-Landau-Verwey-Overbeek (DLVO) theory governs the colloidal behavior of large aggregates. Additionally, the small angle X-ray scattering measurements elucidated the structure of Zr(OH) in the nanometer scale. The primary and secondary particle sizes were found to be more dependent on the ionic strength of the electrolyte solutions than on the zeta potentials. The direct interaction of counter ions may affect the formation of primary and secondary particles with comparable size ranges.

Structure, stability, and actinide leaching of simulated nuclear fuel debris synthesized from UO, Zr, and stainless-steel

桐島 陽*; 秋山 大輔*; 熊谷 友多; 日下 良二; 中田 正美; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 佐藤 修彰*

Journal of Nuclear Materials, 567, p.153842_1 - 153842_15, 2022/08

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2022.153842

福島第一原子力発電所事故では、UOやZr,ステンレス鋼(SUS)の高温反応により燃料デブリが形成されたとみられる。この燃料デブリの化学構造や安定性を理解するため、UO-Zr-SUS系模擬デブリ試料の合成と物性評価を行い、より単純な組成の試料と比較した。模擬デブリ試料の合成では、不活性雰囲気(Ar)もしくは酸化雰囲気(Ar + 2% O)において1600Cで1時間から12時間の加熱処理を行った。NpおよびAmをトレーサーとして添加し、浸漬試験ではUに加えてこれらの核種の溶出を測定した。試料の物性評価は、XRD, SEM-EDX,ラマン分光法およびメスバウアー分光法により行った。その結果、模擬デブリの主なU含有相は、加熱処理時の雰囲気に依らず、Zr(IV)およびFe(II)が固溶したUO相であることが分かった。模擬デブリ試料の純水もしくは海水への浸漬試験では、1年以上の浸漬の後も主な固相の結晶構造には変化が観測されず、化学的に安定であることが示された。さらに、U, Np, Amの溶出率はいずれも0.08%以下と、溶出は極めて限定的であることが明らかとなった。

東海再処理施設高放射性廃液貯蔵場周辺における地盤改良工事

大森 一樹; 山内 祥; 柳橋 太; 佐々木 俊一; 和田 拓也; 鈴木 久規; 堂村 和幸; 竹内 謙二

日本保全学会第18回学術講演会要旨集, p.245 - 248, 2022/07

廃止措置段階に移行した東海再処理施設においては、高放射性廃液貯蔵場に多量の高放射性廃液を保管している。高放射性廃液によるリスク低減のためのガラス固化処置を鋭意実施しているものの、高放射性廃液の処理が完了しリスクが無くなるまでには20年程度の期間を要することから、重要な安全機能(閉じ込め機能及び崩壊熱除去機能)が損なわれることのないよう、地震に対する安全性向上対策を図ることを最優先の課題としている。耐震評価の結果、高放射性廃液貯蔵場建家自体は耐震性を有するものの、建物と地盤に作用する拘束力が不足するおそれがあることから、高放射性廃液貯蔵場周辺の地盤をコンクリートで置換する工事を行こととした。工事にあたっては、既設埋設物を防護する対策や、近傍で実施する他工事との調整など、安全と品質を確保しながら工事を行う必要があったため、専属のチームを設置し、工程管理,保安管理の対応を図った。

燃料デブリの過酸化水素による酸化劣化に関する研究

熊谷 友多; 日下 良二; 中田 正美; 渡邉 雅之; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 佐々木 隆之*

放射線化学(インターネット), (113), p.61 - 64, 2022/04

東京電力福島第一原子力発電所(1F)事故では燃料や被覆管、構造材料等が高温で反応して燃料デブリが形成されたとみられている。1F炉内は注水や地下水の流入で湿潤な環境にあり、放射線による水の分解が継続していると考えられ、これが燃料デブリの化学的な性状に影響する可能性がある。1F燃料デブリの組成や形状については、いまだに十分な情報が得られていないが、炉内や周辺で採取された微粒子の分析結果では、様々な組成が観測されており、事故進展における温度履歴や物質移動の複雑さを反映していると考えられる。1Fサンプルのように複雑組成の混合物については、水の放射線分解が与える影響に関する知見が乏しい。そこで、水の放射線分解の影響として想定すべき燃料デブリの性状変化を明らかにするため、模擬デブリ試料を用いてHO水溶液への浸漬試験を行った。その結果、HOの反応により、模擬デブリ試料からウランが溶出し、過酸化ウラニルの形成が進むことが分かった。またUO相の固溶体形成によるHOに対する安定化が観測された。これらの酸化劣化の過程は、ウラン含有相の反応性や安定性に基づいて説明できることを明らかにした。

移動物体に対応した蛍光X線イメージング装置の開発と特性評価

淵田 知希*; 浦田 泰成*; 松山 嗣史*; 村上 昌史; 吉田 幸彦; 植田 昭彦; 町田 昌彦; 佐々木 紀樹; 辻 幸一*

X線分析の進歩,53, p.77 - 87, 2022/03

蛍光X線(XRF: X-ray fluorescence)分析法はX線を試料に照射し、発生した蛍光X線を検出することで試料の元素分析を行う手法である。試料を走査しながら連続的なXRF分析を行うことで、二次元の元素分布像の取得が可能である。本研究では、ベルトコンベア上を連続的に移動する試料に対して、二次元の元素分布像を迅速に取得するためのXRF分析装置を開発した。元素分布像の測定は、X線を広範囲に照射したベルトコンベアを横切る方向に、コリメーターを取り付けた検出器を走査することにより実施し、この方法における試料や検出器の移動方向の空間分解能や検出限界を検証した。また、2種類の金属試料について同時に元素分布像を測定し、開発した装置により多元素同時イメージングが実施できることを実証した。