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論文

Dissolution behavior of calcium uranate under oxidizing and reducing conditions

加藤 雄斗*; 佐々木 隆之*; 頓名 龍太郎*; 小林 大志*; 岡本 芳浩

Applied Geochemistry, 175, p.106196_1 - 106196_9, 2024/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:41.61(Geochemistry & Geophysics)

To assess the chemical stability of CaUO$$_{4}$$ in different aqueous environments, static immersion tests were performed under various redox conditions and carbonate ion concentrations. The dissolution mechanism of CaUO$$_{4}$$ was examined using data from solid and liquid analyses, along with chemical thermodynamic calculations. Under reducing conditions and without carbonate, U(VI) in CaUO$$_{4}$$ was reduced to U(V) and the mineral was converted into non-stoichiometric CaUO$$_{4-x}$$. The dissolved uranium was then further reduced to U(IV) in the aqueous media, forming UO$$_{2}$$(am), which controlled the U solubility. Under oxidizing conditions and in the absence of carbonate, dissolved uranium formed metaschoepite ((UO$$_{3}$$)2H$$_{2}$$O(cr)) at pH $$leqq$$ 7 and sodium diuranate (Na$$_{2}$$U$$_{2}$$O$$_{7}$$H$$_{2}$$O(cr)) at pH $$>$$ 7, which controlled uranium solubility. In oxidizing conditions with carbonate present, the apparent solubility of U was lower than predicted by the solid-phase solubility calculations. The concentration of U was constrained to levels similar to that of calcium when the calcium concentration reached saturation with CaCO$$_{3}$$. Additionally, the dissolution of calcium from CaUO$$_{4}$$ influenced uranium dissolution.

論文

Theoretical study of cellobiose conversion by supported metal catalysts

中田 悠人; 佐々木 岳彦*; Thomsen, B.; 志賀 基之

Chemical Physics Letters, 845, p.141285_1 - 141285_9, 2024/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Physical)

密度汎関数理論とメタダイナミクスシミュレーションを用いて、シリカ担持白金触媒およびパラジウム触媒を用いた熱水中でのセロビオース加水分解とグルコース水素化反応を研究した。その結果、セロビオースの加水分解は、金属に吸着した水素原子またはシリカに流出したプロトンの攻撃によって進行し、グルコースを形成することがわかった。グルコースは、白金/水界面に吸着した水素原子によって水素化され、ソルビトールを形成する。白金/水界面における加水分解と水素化の反応障壁は、いずれもパラジウム/水界面における反応障壁よりも低い。このことは、白金がパラジウムよりも優れた触媒として機能するという実験結果を説明する。

論文

Evaluation of the production amount of $$^{225}$$Ac and its uncertainty through the $$^{226}$$Ra(n,2n) reaction in the experimental fast reactor Joyo

佐々木 悠人*; 佐野 亜々留; 佐々木 新治; 岩本 信之; 大内 和希; 北辻 章浩; 高木 直行*; 前田 茂貴

Journal of Nuclear Science and Technology, 61(4), p.509 - 520, 2024/04

 被引用回数:5 パーセンタイル:78.63(Nuclear Science & Technology)

$$^{225}$$Acは医薬品向け$$alpha$$放出核種として注目されており、今後需要が増えることが見込まれる。創薬分野の研究開発のみならず経済安全保障の観点でも国産化が急務である。「常陽」では、$$^{225}$$Ac製造の技術基盤を確立するため、「常陽」に隣接するPIE施設への照射装置の迅速な払出し技術の確立、$$^{226}$$Raの中性子照射による$$^{225}$$Ac製造量評価、$$^{226}$$Raから$$^{225}$$Acを効率的に回収するための分離プロセスを検討している。本発表では、「常陽」での照射からPIE施設への移送、化学処理の経過時間による減衰並びに核反応断面積及び解析の不確かさを考慮しても十分な$$^{225}$$Ac製造が可能なこと及びDGAレジンを吸着材として用いることにより、Ra及び照射により生成が予想される不純物を除去しAcを単離できる見通しについて報告する。また、医療側のニーズを踏まえた製造量についても報告する。

論文

Status of the $$^{226}$$Ra nuclear data library and its impact on the production amount of $$^{225}$$Ac via the $$^{226}$$Ra (n,2n) reaction

佐々木 悠人; 岩本 信之; 高木 直行*; 前田 茂貴

Journal of Nuclear Science and Technology, 61(2), p.251 - 260, 2024/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

$$^{225}$$Acは、標的アルファ療法の有望なアルファ放出核種である。しかし、現在の$$^{225}$$Ac供給能力は世界で約63GBq/yであり、これは主にいくつかの研究所に貯蔵されている$$^{225}$$Acジェネレータである$$^{229}$$Thの保有量に依存している。このため、代替の$$^{225}$$Ac製造方法が強く望まれている。加速器と原子炉を使用して$$^{226}$$Raと$$^{232}$$Thをターゲットとする$$^{225}$$Acとその親核種の製造方法の研究開発は、世界中で活発に進められている。著者らは、高速実験炉「常陽」の利活用として、高速中性子スペクトルを用いた$$^{226}$$Ra(n,2n)$$^{225}$$Ra法に着目した。本研究では、$$^{225}$$Ac生成のターゲットである$$^{226}$$Raの核データライブラリを調査し、さまざまな核データライブラリで$$^{225}$$Acの製造量を評価し、その違い、影響を評価した。共分散データを含む核反応断面積はTENDL-2021、JEFF-3.3、およびEAF-2010に格納されたが、主要な核データライブラリであるENDFまたはJENDLには格納されていなかった。また、核データライブラリ間に有意な差があり、$$^{225}$$Raの生成量が有意に異なっており、核データの再評価、共分散データの整備などをJENDLへ提言した。

論文

Effect of $$^{226}$$Ra purity as a target for $$^{225}$$Ac production using a fast reactor

佐々木 悠人; 前田 茂貴

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 333, p.5987 - 5996, 2024/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Analytical)

研究者たちは、標的アルファ線治療のための$$^{225}$$Acが不足しているため、$$^{225}$$Acの代替製造法を求めている。廃棄物由来の$$^{226}$$Raを用いる製造法が検討されているが、$$^{226}$$Raの入手が問題である。そのため、ウラン鉱石から$$^{226}$$Raを回収する方法を検討する一方で、$$^{232}$$Th由来の$$^{228}$$Raが鉱物に混入することを懸念している。そこで、高速炉を用いた$$^{226}$$Ra核変換による$$^{225}$$Ac製造法における$$^{228}$$Ra汚染の影響を評価した。その結果、製造された$$^{225}$$Acには毒性の強い$$^{228}$$Acが混入していた。しかし、$$^{225}$$Acと$$^{228}$$Acの半減期の違いを利用して、5-8日間冷却した後、アクチニウムを化学分離することにより、純粋な$$^{225}$$Acが得られることがわかった。

論文

22A beam production of the uniform negative ions in the JT-60 negative ion source

吉田 雅史; 花田 磨砂也; 小島 有志; 柏木 美恵子; Grisham, L. R.*; 畑山 明聖*; 柴田 崇統*; 山本 崇史*; 秋野 昇; 遠藤 安栄; et al.

Fusion Engineering and Design, 96-97, p.616 - 619, 2015/10

 被引用回数:13 パーセンタイル:69.44(Nuclear Science & Technology)

JT-60SAのプラズマ加熱および電流駆動装置として利用する世界最大の負イオン源では、要求値となる22Aの大電流負イオンビームの100秒生成を目指している。そのためには、40cm$$times$$110cm(全1000穴)のビーム引出面積から生成されるビームの一様性を改善する必要がある。そこで、負イオンビームの親粒子である水素原子および水素イオンをより一様に生成するために、磁場分布・高速電子分布計算結果および実験結果に基づいて、従来の横磁場構造からテント型磁場構造を基にした新たな磁場構造に改良した。これにより、全プラズマ電極に対する一様な領域は、従来よりも1.5倍まで改良し、この一様な領域からJT-60SAの要求値を満たす22Aのビーム生成を可能にした。このときのビーム電流密度は210A/m$$^{2}$$であり、これはITERの負イオン源にて要求される200A/m$$^{2}$$をも満たすビーム生成に成功した。

論文

Improvement of uniformity of the negative ion beams by Tent-shaped magnetic field in the JT-60 negative ion source

吉田 雅史; 花田 磨砂也; 小島 有志; 柏木 美恵子; Grisham, L. R.*; 秋野 昇; 遠藤 安栄; 小又 将夫; 藻垣 和彦; 根本 修司; et al.

Review of Scientific Instruments, 85(2), p.02B314_1 - 02B314_4, 2014/02

 被引用回数:16 パーセンタイル:54.54(Instruments & Instrumentation)

負イオン中性入射装置では、JT-60SAにて要求される22Aの大電流を生成するために、負イオン源内の負イオンビームの一様性を改善する必要がある。本研究では、イオン源の磁場構造を従来のカスプ磁場配位からテント型磁場配位に改良した。磁場構造を改良することによって、負イオンビームの一様性を負イオンの生成効率を劣化させることなく、10%以下に改善することができた。

論文

Origin of non-uniformity of the source plasmas in JT-60 negative ion source

吉田 雅史; 花田 磨砂也; 小島 有志; 井上 多加志; 柏木 美恵子; Grisham, L. R.*; 秋野 昇; 遠藤 安栄; 小又 将夫; 藻垣 和彦; et al.

Plasma and Fusion Research (Internet), 8(Sp.1), p.2405146_1 - 2405146_4, 2013/11

本研究では、JT-60負イオン源の端部から引き出される負イオンビームの密度が低い原因を明らかにするために、負イオン源内での負イオン生成の元となる水素イオン及び水素原子の密度分布を静電プローブ及び分光計測にて調べた。またフィラメントから電子の軌道分布を計算コードにて求めた。その結果、負イオンビームの密度が低くなる原因は、電子のB$$times$$grad Bドリフトによって負イオンが非一様に生成されるためであることがわかった。また、負イオンビームが電子数の多い端部では高密度の負イオンを、電子数の少ない反対側の端部では低密度の負イオンを引き出すために歪んでしまい、接地電極に当たっていることも明らかとなった。

論文

Small-angle neutron scattering study on specific polymerization loci induced by a copolymerization of polymerizable surfactant and styrene during miniemulsion polymerization

元川 竜平; 谷口 竜王*; 佐々木 祐亮*; 榎本 勇人*; 村上 史泰*; 春谷 昌克*; 桑折 道済*; 中平 隆幸*

Macromolecules, 45(23), p.9435 - 9444, 2012/11

 被引用回数:9 パーセンタイル:28.59(Polymer Science)

We have investigated the origin of a specific polymerization locus that yielded copolymer particles with a bimodal gel permeation chromatographic profile in the early stage of miniemulsion polymerization of styrene (St) with C$$_{12}$$DMAEMA. The formation of particles by miniemulsion polymerization using C$$_{12}$$DMAEMA was investigated as a function of the polymerization time ($$t$$$$_{rm p}$$), and was compared with that using the non-polymerizable surfactant CTAB. GPC and elemental analysis indirectly predicted two different polymerization loci in the St/C$$_{12}$$DMAEMA/V50 polymerization system. Time-resolved SANS was used to directly observe and examine the specific polymerization loci in the miniemulsion polymerization solutions. The droplets formed in St/C$$_{12}$$DMAEMA/V50/PSt hydrophobe at the initial stage of the polymerization were not fully stabilized by C$$_{12}$$DMAEMA and poly(C$$_{12}$$DMAEMA-ran-St), and were found to build up the large aggregates. The spherical droplets were stabilized later in tp $$>$$ 20 min by forming a homogeneous dispersion in the water phase. Porod analysis of the power law scattering observed by SANS provided direct evidence for the specific polymerization loci, which appeared in the early stage of the polymerization system of St/C$$_{12}$$DMAEMA/V50/PSt hydrophobe on the surface of the droplet, and was the origin of the bimodal peaks in the GPC chromatogram.

口頭

国内の原子力インフラを活用した医用RI自給技術の確立に向けた研究開発,5; 高速実験炉「常陽」を用いたAc-225の製造

佐野 亜々留; 前田 茂貴; 板垣 亘; 佐々木 新治; 佐々木 悠人*; 高木 直行*

no journal, , 

Ac-225は医薬品向け$$alpha$$放出核種として注目されており、今後需要が増えることが見込まれる。創薬分野の研究開発のみならず経済安全保障の観点でも国産化が急務である。本研究では、Ac-225製造の技術基盤を確立するため、解析による高速実験炉「常陽」でのAc-225製造量評価と、「常陽」から隣接するPIE施設に照射されたターゲットを輸送するために使用される既設設備の改良の概念設計を実施した。実際の医薬品原料として供給できる製造量を確認した結果を報告する。

口頭

既設原子炉による医用RIの生成,1; 高速実験炉常陽の炉心中心/反射体領域におけるAc-225生成

岩橋 大希*; 佐々木 悠人*; 前田 茂貴; 高木 直行*

no journal, , 

Ac-225は、前立腺がん等の治療に用いる標的$$alpha$$療法(TAT)の放射性同位元素として注目されている。そこで、高速炉常陽にRa-226を装荷し、核変換によってAc-225を生成する方法を検討した。炉心中心部の高速中性子を利用した(n,2n)反応と、反射体領域で熱化した中性子を利用した(3n,$$alpha$$$$beta$$)反応によってAc-225生成が見込める。

口頭

既設原子炉による医用RIの生成,2; 高速実験炉常陽でのMo/Tc生成のためのスペクトル場調整

佐々木 悠人*; 岩橋 大希*; 前田 茂貴; 高木 直行*

no journal, , 

診断用のRIとして最も需要の高いMo-99(半減期:66時間)/Tc-99m(半減期:6時間)は、100%輸入に依存している。そのため、海外の製造用原子炉の老朽化や自然災害に伴う輸送トラブル等による供給の不安定性から国産化が期待されており、RI専門部会でも議論が活発化している。本研究では、高速実験炉「常陽」の炉心周辺の中性子減速場を活用したMo-98の中性子捕獲反応によって効率的にMo-99を生成する方法を検討した。具体的には、炉心構成,ターゲット装荷位置,減速集合体材料及びその充填割合等でパラメータサーベイをし、最も効率的な炉心構成を明らかにした。

口頭

既設原子炉による医用RIの生成,3; 常陽とPWRの医用RI生成特性比較

高木 直行*; 岩橋 大希*; 佐々木 悠人*; 前田 茂貴

no journal, , 

高速実験炉「常陽」および商用PWRにおけるTc-99m, Ac-225の生成特性を比較し、それぞれの特徴をまとめ、国内インフラを用いた医療用RIの国産化の可能性を示した。

口頭

Domestic production of Mo-99 and Ac-225 using commercial PWR and fast experimental reactor Joyo

高木 直行*; 岩橋 大希*; 佐々木 悠人*; 前田 茂貴

no journal, , 

日本における国内の準備を改善/達成するために既存の核分裂炉を使用した医療用放射性同位体(RI)の製造技術を研究している。現在検討されている標的核種は、医療診断で最も一般的に使用されているMo/Tcと、標的$$alpha$$線治療に有効な$$alpha$$放出核種として最近知られているAc-225である。既存の核分裂炉,加圧水側軽水炉および高速実験炉「常陽」が、電気を消費せず、新しいプラント建設を必要とせずに、発電や照射試験の副産物として、医療用アイソトープ製造のための優れた施設として機能する可能性を示した。

口頭

国立研究開発法人日本原子力研究開発機構医療用RI製造; 高速実験炉「常陽」を活用したRI製造

佐々木 悠人

no journal, , 

日本原子力研究開発機構の取り組みとして医療用RI製造を進めており、高速実験炉「常陽」を活用したRI製造のポテンシャルについて報告する。

口頭

Optimization of neutron spectrum field for radioisotope production in the experimental fast reactor Joyo

佐々木 悠人; 岩本 信之; 前田 茂貴; 高木 直行*

no journal, , 

我が国では、既存の核分裂炉を用いた医療用放射性同位元素(RI)製造のための国内態勢の整備・実現に向けた研究が進められている。濃縮ウラン(HEU, LEU)を原料としない$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcの製造方法として、高速実験炉「常陽」の炉心周辺に設置される中性子減速場を利用した中性子放射化法による効率的な$$^{99}$$Moの製造を検討した。その結果、ベリリウム充填率60%の中性子減速集合体を用いて照射場で7日間照射することにより、231$$pm$$33TBqの$$^{99}$$Moを製造できることがわかった。この量は、2週間に1回の供給を考慮しても、国内の1週間分の需要をまかなえる量である。しかし、常陽は年1回の検査で生産継続が難しいため、他の研究炉や加速器とのベストミックスによる供給体制を確立すれば、安定供給は可能であろう。

口頭

Production of medical radioisotopes using the experimental fast reactor Joyo

佐々木 悠人; 岡垣 昌樹; 前田 茂貴

no journal, , 

高速実験炉「常陽」は、OECD加盟国唯一の高速炉である。燃料増殖やナトリウム自然循環による炉心冷却など、高速炉特有の実証試験に利用されてきた。現在は、新規制基準への適合に向けた工事が進められており、2026年度の再稼働を予定している。再稼働後は、高速実証炉の開発、核融合材料等の照射試験、医療用RIの製造など、多目的に活用される予定である。特に、医療用RIの製造は、$$^{225}$$Acの製造に必要な(n,2n)反応など、高速炉特有の高速中性子スペクトルを最大限に活用する方法だけでなく、$$^{99}$$Moの製造に必要な(n,$$gamma$$)反応のように熱中性子スペクトル環境下での照射も、各種減速材により柔軟に中性子スペクトルを調整することで可能となる。本会議では、高速実験炉「常陽」を用いた医療用RIの製造技術について報告する。

口頭

Experimental fast reactor "Joyo" Toward the restart of operation

佐々木 悠人

no journal, , 

「常陽」の運転再開後に実施予定の研究開発や運転再開に向けた新規制基準対応工事の状況について説明するとともに、内閣府が策定した医療用等ラジオアイソトープ製造・利用推進アクションプランの中で掲げる2026年度中のアクチニウム-225製造実証に関する概要について報告する。

口頭

Evaluation of $$^{225}$$Ac production rate and its uncertainty in the experimental fast reactor Joyo utilizing the total Monte Carlo method

佐々木 悠人; 岩橋 大希*; 前田 茂貴; 高木 直行*

no journal, , 

Ac-225は医薬品向け$$alpha$$放出核種として注目されており、今後需要が増えることが見込まれる。創薬分野の研究開発のみならず経済安全保障の観点でも国産化が急務である。本研究では、Ac-225製造の技術基盤を確立するため、解析による高速実験炉「常陽」でのAc-225製造量評価とその不確かさ評価、「常陽」から隣接するPIE施設に照射されたターゲットを輸送するために使用される既設設備の改良の概念設計を実施した。実際の医薬品原料として供給できる製造量を確認した結果を報告する。

口頭

JT-60負イオン生成電源の長パルス運転

佐々木 駿一; 遠藤 安栄; 照沼 勇斗; 花田 磨砂也; 小島 有志

no journal, , 

日本原子力研究開発機構では、超伝導トカマクを利用して高性能プラズマを長時間保持するために、JT-60Uに超伝導コイルを用いたJT-60SAへ改修する計画が進められている。本計画に従って、負イオン源を利用した中性粒子加熱装置(N-NBI装置)においては、既設の電源やビームライン機器等を改造し、現在の定格入射時間10秒を100秒へ更新することが要求されている。電源設備に関しては、既存の短パルス用電源設備を必要最小限の改造で長パルス入射に対応する。既に一部電源の長パルス化改造を実施しており、今回、長パルス化改造済みの電源の長パルス実証試験及び改造未実施の電源の限界試験を実施した。本発表では、JT-60SAに向けたN-NBI用負イオン生成電源の改造及び長パルス実証試験の結果について報告する。

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