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論文

Effects of fine-scale surface alterations on tracer retention in a fractured crystalline rock from the Grimsel Test Site

舘 幸男; 伊藤 剛志*; 赤木 洋介*; 佐藤 久夫*; Martin, A. J.*

Water Resources Research, 54(11), p.9287 - 9305, 2018/11

 被引用回数:4 パーセンタイル:37.78(Environmental Sciences)

亀裂性結晶質岩中の放射性核種移行に対する割れ目表面の変質層の影響が、スイスのグリムゼル試験場の単一亀裂を有する花崗閃緑岩試料を用いた室内移行試験、表面分析、モデル化を組み合わせた包括的なアプローチによって調査された。5種類のトレーサーを用いた透過拡散試験,バッチ収着試験,通液試験を含む室内試験によって、移行遅延の程度はHDO, Se, Cs, Ni, Euの順に大きくなること、割れ目表面近傍に拡散に対する抵抗層が存在すること、拡散において陽イオン加速と陰イオン排除の効果が重要であることが確認された。X線CT及びEPMAによる観察から、割れ目周辺の鉱物分布の微視的な不均質性が把握された。これらの知見に基づき、風化したバーミキュライト層、配向した雲母層、マトリクス部から構成される3層モデルを構築し、それぞれの層の間隙率、収着・拡散パラメータを与えることで、通液試験で得られた全てのトレーサーの破過曲線と割れ目近傍のトレーサー濃度分布を良好に解釈することができた。

論文

Characterization of mineralogical controls on ammonium concentrations in deep groundwaters of the Horonobe area, Hokkaido

笹本 広; 佐藤 久夫*; Arthur, R. C.*

Journal of Geochemical Exploration, 188, p.318 - 325, 2018/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Geochemistry & Geophysics)

アンモニウムイオンは、還元条件下における深部地下水において重要な成分である。地層中でのセシウムの収着による遅延は、高レベル放射性廃棄物の長期安全性を確保する上で重要な役割を果たす。しかしながら、セシウムの収着は、地下水中に溶存するアンモニウムイオンの様な陽イオンによる収着競合の影響を受ける可能性がある。本研究では、日本における地下水の一例として、幌延で得られた地下水データを対象に、深部地下水におけるアンモニウムイオンの濃度を支配する反応を推定した。鉱物学的調査、地下水データを用いた熱力学的評価および電子線マイクロアナライザを用いた鉱物表面での窒素(N)分布調査により、地下水中のアンモニウムイオンは、カリウム(K)を含む粘土鉱物であるスメクタイト,イライト,イライト/スメクタイト混合層のカリウムと地下水中のアンモニウムイオンのイオン交換反応により濃度が支配されている可能性が示唆された。また、日本における地下水データセットからスクリーニングされた信頼性の高いデータと比較すると、幌延の地下水中のアンモニウムイオン濃度は、ガス田や油田地域の地下水に類似していることも明らかになった。

論文

Localization of cesium on montmorillonite surface investigated by frequency modulation atomic force microscopy

荒木 優希*; 佐藤 久夫*; 奥村 雅彦; 大西 洋*

Surface Science, 665, p.32 - 36, 2017/11

 被引用回数:9 パーセンタイル:53.71(Chemistry, Physical)

粘土鉱物表面におけるイオン交換反応は、通常その交換量だけに着目し、ミクロスコピックな研究はまだあまりなされていない。本研究では、反応が多く起こると考えられている粘土鉱物表面に着目し、周波数変調方式原子間力顕微鏡を用いてイオン分布を調べた。粘土鉱物はモンモリロナイト、イオンはセシウムイオンを対象として、研究を行った。その結果、セシウムが線状に分布し、その構造がしばらく保たれるという現象を発見した。第一原理シミュレーションにより、粘土鉱物内部の構造を評価したが、内部の電荷が直線構造を取る可能性は低いことが示された。これらの結果は、この直線構造の起源は粘土鉱物表面-イオン-水の三者による未解明吸着プロセスが存在することが示唆していると考えられる。

論文

Mineralogical, physical and chemical investigation of compacted Kunigel V1 bentonite in contact with a steel heater in the ABM test package 1 experiment, $"A$sp$"o$ Laboratory, Sweden

笹本 広; 磯貝 武司*; 菊池 広人*; 佐藤 久夫*; Svensson, D.*

Clay Minerals, 52(1), p.127 - 141, 2017/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:16.94(Chemistry, Physical)

圧縮ベントナイトは、高レベル放射性廃棄物の安全な処分のため、多くの国々において、人工バリア材の候補として検討されている。SKBは、スウェーデンのエスポにある硬岩研究所において、鉄製のヒータを用いて温度を上げた条件(最大で130$$^{circ}$$C程度)で、種々のベントナイトの安定性を比較するための原位置試験(ABM試験)を実施した。本報告では、日本のベントナイト(クニゲルV1)の試験結果について述べる。XRDやSEM-EDXを用いた鉱物学的調査の結果、ベントナイトの主成分であるスメクタイトが新たな粘土鉱物に変化する様子は認められなかった。しかしながら、鉄製ヒータ近傍のベントナイトには、スメクタイト層間における陽イオン交換(Na型からFe型へ)が生じていた。透水試験や膨潤試験による物理特性調査の結果、鉄製ヒータ近傍のベントナイトにおいても特性変化は生じていなかった。このような結果は、鉄-ベントナイト相互作用による影響範囲は限定的であり、陽イオン交換の発生も部分的であったことに起因すると考えられた。メチレンブルー吸着量測定、陽イオン交換容量および交換性陽イオン量といった化学特性調査の結果、これらのパラメータの水平方向での分布は一様で濃度勾配は認められなかった

報告書

走行サーベイシステムKURAMA-IIを用いた測定の基盤整備と実測への適用

津田 修一; 吉田 忠義; 中原 由紀夫; 佐藤 哲朗; 関 暁之; 松田 規宏; 安藤 真樹; 武宮 博; 谷垣 実*; 高宮 幸一*; et al.

JAEA-Technology 2013-037, 54 Pages, 2013/10

JAEA-Technology-2013-037.pdf:4.94MB

東京電力福島第一原子力発電所事故後における広域の詳細な空間線量率マップを作成するために、原子力機構は走行サーベイシステムKURAMA-IIを用いた測定を文部科学省の委託を受けて実施した。KURAMAは、一般乗用車に多数搭載して広範囲の空間線量率を詳細かつ短期間に把握することを目的として京都大学原子炉実験所で開発されたシステムである。KURAMAは、エネルギー補償型$$gamma$$線検出器で測定した線量率をGPSの測位データでタグ付けしながら記録する測定器、データを受け取り可視化のための処理や解析を行うサーバ、エンドユーザがデータを閲覧するためのクライアントから構成される。第2世代のKURAMA-IIでは更なる小型化、堅牢性の向上、データ送信の完全自動化等の機能が強化されたことによって、100台の同時測定が可能となり、広域の詳細な線量率マッピングをより短期間で実施することが可能になった。本報告では、KURAMA-IIによる測定データの信頼性を確保するために実施した基盤整備と、KURAMA-IIを空間線量率マッピング事業に適用した結果について述べるとともに、多数のKURAMA-IIを使用した走行サーベイの精度を保証するための効率的なKURAMA-IIの管理方法を提案した。

報告書

鉄共存下でのベントナイトの変質にかかわる実験的研究

笹本 広; 石井 智子*; 佐藤 久夫*; 九石 正美

JAEA-Research 2010-030, 64 Pages, 2010/09

JAEA-Research-2010-030.pdf:15.41MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分システムにおいて、オーバーパック(鉄)と緩衝材(ベントナイト)の相互作用による緩衝材変質への影響を評価することが必要である。本研究では、鉄共存下におけるベントナイト(スメクタイト)の変質にかかわる現象理解の向上を図るため、鉄-ベントナイト反応にかかわる室内試験を行った。試験にあたっては、文献調査により、既往の知見を整理し、変質に影響を与える主要因を抽出し、それらをパラメータとした室内試験を実施した。その結果、懸濁系で顕著な変質が生じる条件,変質生成物として推定される鉱物,懸濁系と圧縮系での変質挙動の違い等が明らかになった。

論文

コロイドプローブ原子間力顕微鏡によるNaCl水溶液中のモンモリロナイト粒子の相互作用力の測定

黒澤 進; 水上 雅史*; 佐藤 久夫*; 野澤 純*; 辻本 恵一*; 栗原 和枝*

日本原子力学会和文論文誌, 5(3), p.251 - 256, 2006/09

本研究では、コロイドプローブAFMにより、モンモリロナイト粒子間の相互作用力をイオン強度$$sim$$500mMの水溶液中で直接測定した。その結果、粒子間には斥力が支配的に作用することが観察され、モンモリロナイト粒子の分散性は高いことが示唆された。また、この測定結果において観られた粒子間が接近する距離での斥力は、DLVO理論による理論予測とは不一致を示すものであった。

口頭

高温条件下での鉄-ベントナイト相互作用に関する実験的研究

笹本 広; 九石 正美; 石井 智子*; 佐藤 久夫*; 加藤 博康*

no journal, , 

高温条件下での鉄-ベントナイト相互作用を対象に、ベントナイトの変質に影響を及ぼすと考えられる要因(スメクタイト組成,溶液条件,鉄-ベントナイト比)をパラメータとした変質実験を行った。その結果、温度だけでなく、今回考慮したような要因も変質挙動に与える影響が大きいことが示唆された。

口頭

Experimental investigation of iron-bentonite interactions under high temperature condition

笹本 広; 九石 正美; 石井 智子*; 佐藤 久夫*; 加藤 博康*

no journal, , 

高温条件下での鉄-ベントナイト相互作用を対象に、ベントナイトの変質に影響を及ぼすと考えられる要因(スメクタイト組成,溶液条件,鉄-ベントナイト比)をパラメータとした変質実験を行った。結果として、温度だけでなく、今回考慮したような要因も変質挙動に与える影響が大きいことが示唆された。

口頭

Experimental and modeling studies on iron-bentonite interactions

笹本 広; Wilson, J.*; 佐藤 久夫*; 九石 正美

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分における人工バリアでは、鉄製のオーバーパックの周囲に緩衝材としてベントナイトが設置される計画である。鉄-ベントナイトの相互作用に伴い、ベントナイトの主成分である膨潤性を有するスメクタイトが非膨潤性の鉱物に変化する可能性が危惧されている。本研究では、このようなスメクタイトの鉱物学的な変化が生じる条件や要因について、鉄粉とベントナイト粉を用いたバッチ式試験や鉄片を圧縮ベントナイト中に埋め込んだカラム式試験等により、実験的に調査した。また、想定される処分環境において、このような鉄-ベントナイト相互作用に伴う緩衝材の長期的な変質を評価するためのモデルを構築し、変質に影響を与える要因をパラメータとした影響評価解析を行い、長期的な影響評価において影響の大きい要因を推定した。

口頭

グリムゼル花崗閃緑岩の単一割れ目中の核種移行特性評価,2; 鉱物・間隙分析

佐藤 久夫*; 赤木 洋介*; 舘 幸男; 松本 一浩

no journal, , 

結晶質岩の割れ目中核種移行モデルの確証に資するため、スイスグリムゼル原位置試験場から採取した単一割れ目を含む花崗閃緑岩試料を対象に、X線CT測定より割れ目面からマトリクスを構成する鉱物分布を解析するとともに、EPMA元素マッピングによる鉱物分布解析によりその妥当性を確認した。これらの結果から、割れ目の開口幅や連続性、及び割れ目近傍の鉱物分布の不均質性等の定量的解析手法を検討した。

口頭

原位置試験により鉄と長期間接触させたクニゲルV1試料の変質挙動の調査

石寺 孝充; 笹本 広; 佐藤 久夫*

no journal, , 

原位置において鉄と長期間接触させたクニゲルV1試料中の鉱物の変質挙動について調査した。その結果、生成量は微量であるものの、バーチェリン, 鉄クロライト, 鉄サポナイトが生成していることが推定され、また、鉄とクニゲルV1試料の接触界面に、石膏とカルサイトの生成が確認された。

口頭

Investigations of mineral alteration in Kunigel V1 samples contacted with iron obtained from long-term in-situ experiments

石寺 孝充; 笹本 広; 佐藤 久夫*

no journal, , 

原位置において鉄と長期間接触させたクニゲルV1試料中の鉱物の変質挙動について調査した。その結果、生成量は微量であるものの、バーチェリン、鉄クロライト、鉄サポナイトが生成していることが推定され、また、鉄とクニゲルV1試料の接触界面に、石膏とカルサイトの生成が確認された。

口頭

Effects of heterogeneity at fracture surface for tracer migration in a fractured crystalline rock from the Grimsel Test Site

舘 幸男; 伊藤 剛志; 赤木 洋介*; 佐藤 久夫*; Martin, A. J.*

no journal, , 

亀裂性結晶質岩中の放射性核種移行に対する亀裂表面の不均質性の影響が、スイスのグリムゼル試験場の単一亀裂を有する花崗閃緑岩試料を用いた室内移行試験、表面分析、モデル化によって調査された。亀裂とマトリクス部におけるトレーサー移行挙動が透過拡散試験や通液試験を含む一連の室内試験により評価された。X線CT及びEPMAによる観察から、亀裂の開口幅や連続性、及び亀裂近傍の鉱物分布の不均質性が定量的に把握された。これらの知見に基づき、風化したバーミキュライト層、配向した雲母層、マトリクス部から構成される不均質な亀裂表層モデルを適用することによって、トレーサーの破過曲線を解釈することができた。

口頭

グリムゼル花崗閃緑岩中の不均質性を考慮した核種移行モデル開発

太田 良介*; 三津山 和朗*; 舘 幸男; 四辻 健治*; 佐藤 智文*; 佐藤 久夫*; Martin, A.*

no journal, , 

グリムゼル花崗閃緑岩を対象に、鉱物や間隙分布の不均質性を表現可能な核種移行モデルを開発し、不均質性が核種移行に及ぼす影響を評価するとともに、実測データとの比較からモデルの妥当性を確認した。

口頭

In situ interactions of concretes with mudstones from Horonobe URL

安楽 総太郎; 佐藤 久夫*; Walker, C.*; 天野 由記; 櫻井 彰孝; 中山 雅; 舘 幸男

no journal, , 

High content Fly ash Silica fume Cement (HFSC) has been developed as an alternative to ordinary Portland cement (OPC) to minimize the adverse effects caused by the formation of a hyperalkaline plume. In situ experiments were conducted at the Horonobe underground research laboratory (Hokkaido, Japan) where HFSC and OPC concretes were aged for 5.5 to 9.5 years in mudstones. Samples of the concrete/mudstone interface were then collected and characterized by EPMA, SEM and micro-XRD to evaluate the mineralogical changes. Similar mineralogical changes were observed across the concrete/mudstone interface for both HFSC and OPC experiments, and were associated with Ca depletion from the concretes and Ca diffusion into the mudstone. Ca depletion from HFSC and OPC was driven by the dissolution of C-A-S-H gel and portlandite, respectively. The higher solubility of portlandite led to greater Ca depletion and the mineralogical changes being more pronounced in the case of the OPC experiment. A crust of calcite formed at the concrete/mudstone interface by the reaction of Ca with the Na-HCO$$_{3}$$ dominant mudstone porewater. Ca diffusion into the mudstone caused the precipitation of secondary C-A-S-H minerals with compositions equivalent to the zeolite minerals clinoptilolite and/or phillipsite. Although the mineralogical changes were similar, they were more pronounced in the OPC experiment. HFSC is therefore considered a better alternative to OPC to minimize the adverse effects caused by the formation of a hyperalkaline plume.

口頭

Realistic modeling approach for tracer migration and retention in fractured crystalline rocks from the Grimsel Test Site

舘 幸男; 伊藤 剛志*; 深津 勇太; 赤木 洋介*; 佐藤 久夫*; Hu, Q.*; Martin, A. J.*

no journal, , 

In order to develop a realistic model and reliable parameters for long-term safety assessments of geological disposal, it is necessary to understand and quantify the effects of heterogeneities found around the fractures on RN transport processes in fractured crystalline rocks. This paper presents a comprehensive approach developed for coupling laboratory tests, microscopic observations and modeling in order to understand and quantify tracer transport processes occurring in natural fracture, using different types of fractured granodiorite sample from the Grimsel Test Site (GTS), Switzerland. Laboratory tests including through-diffusion, batch sorption and flow-through tests using five tracers with different retention properties indicated that tracer retention was consistently in the sequence of HDO $$<$$ Se $$<$$ Cs $$<$$ Ni $$<$$ Eu. Microscale heterogeneities around the fracture were clarified and quantified by coupling X-ray computed tomography and electron probe microanalysis. Realistic model incorporating heterogeneities around the fracture and their properties provided a much better interpretation for breakthrough curves of all tracers.

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