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論文

Characterization and storage of radioactive zeolite waste

山岸 功; 永石 隆二; 加藤 千明; 森田 圭介; 寺田 敦彦; 上地 優; 日野 竜太郎; 佐藤 博之; 西原 健司; 津幡 靖宏; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 51(7-8), p.1044 - 1053, 2014/07

 被引用回数:7 パーセンタイル:39.24(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所の放射性塩水の処理で発生した使用済ゼオライト吸着塔の安全保管を目的として、ゼオライト系吸着材Herscheliteの基礎特性を研究し、水素発生及び容器の塩分腐食を評価した。Herschelite試料の水素発生量は、試料の水位と溶存種に依存する。これは、発生した水素が、水面へ拡散移動する過程で、ラジカルにより酸化されるためである。このような水の液深効果を考慮して、海水あるいは純水に浸かったHerscheliteからの水素発生率を評価した。これら基礎特性データを用いて、基準となる崩壊熱504Wの吸着塔内の水素濃度を熱流動解析した。その結果、塔内に残留する洗浄水の有無に係わらず、水素濃度は爆発下限界(4%)に至らないと評価された。吸着塔容器材料であるステンレス鋼SUS316Lの定常腐食電位は、吸収線量率とともに増加したが、Herscheliteを共存させることで増加が抑制された。崩壊熱504Wの吸着塔底部の環境は750Gy/h-60$$^{circ}$$C以下と評価され、20,000ppmCl$$^{-}$$濃度以下では、Herscheliteと接触した316L鋼の局部腐食は直ちに発生しないと考えられる。

論文

Safe storage of zeolite adsorbents used for treatment of accident-generated water at Fukushima Daiichi Power Station

山岸 功; 永石 隆二; 寺田 敦彦; 上地 優; 加藤 千明; 森田 圭介; 西原 健司; 津幡 靖宏; Ji, W.*; 福島 久志*; et al.

IAEA-CN-211 (Internet), 5 Pages, 2013/01

福島第一原子力発電所事故では、損傷炉心の冷却のために大量の放射性汚染水が発生した。塩水を含む汚染水処理にはゼオライトによるセシウム吸着が適用されたが、使用済ゼオライトは高放射能廃棄物となるため、その安定保管が喫緊の課題である。原子力機構は水処理設備の運転で生じる二次廃棄物管理の研究開発を実施しており、使用済ゼオライトの安定保管に関しては、性状の調査及び現行保管方法の有効性評価を行っている。評価においては、崩壊熱の影響、水の放射線分解による水素発生、塩水に曝された容器の健全性を考慮する必要がある。本発表では、これまでに得られた成果について報告する。

論文

Burning of MOX fuels in LWRs; Fuel history effects on thermal properties of hull and end piece wastes and the repository performance

平野 史生; 佐藤 正知*; 小崎 完*; 稲垣 八穂広*; 岩崎 智彦*; 大江 俊昭*; 加藤 和之*; 北山 一美*; 長崎 晋也*; 新堀 雄一*

Journal of Nuclear Science and Technology, 49(3), p.310 - 319, 2012/03

AA2011-0278.pdf:0.56MB

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

軽水炉から取り出したMOX使用済燃料を再処理した後に発生するハルエンドピース廃棄体について、地層処分に対する廃棄体の発熱の影響を検討した。MOX使用済燃料の発熱率と、その再処理後に生じるハルエンドピース廃棄体の発熱率は、MOX燃料を軽水炉に装荷する前の履歴に依存して変化する。ここでの履歴とは、再処理してプルトニウムを取り出す前のウラン燃料の燃焼度,冷却期間、及び再処理後に製造されたMOX燃料の貯蔵期間を指す。これらMOX使用済燃料の再処理に伴い発生するハルエンドピース廃棄体の発熱率は、使用済ウラン燃料を長期に渡り冷却した後に(例えば50年間)再処理し、MOX燃料を製造する場合等においても、燃焼度45GWd/tのウラン燃料の再処理で発生するハルエンドピース廃棄体と比較すると極めて高い。こうした廃棄体をセメント固化して地層処分する場合、セメントの温度上限値を80$$^{circ}$$Cとし、MOX燃料の燃焼度を45GWd/tとすると、1体の廃棄体パッケージに収納できるハルエンドピース廃棄体の量は、キャニスターの本数に換算すると0.7-1.6本となり、ウラン燃料の場合の4本と比較すると極めて少ないとの結果が得られた。

論文

J-ACTINET activities of training and education for actinide science research

湊 和生; 小無 健司*; 山名 元*; 山中 伸介*; 長崎 晋也*; 池田 泰久*; 佐藤 正知*; 有田 裕二*; 出光 一哉*; 小山 正史*

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/12

アクチノイド科学の研究は、革新的原子力技術の持続的な発展を維持するためには欠くことのできないものである。アクチノイド元素は放射性であるので、それらを取り扱うアクチノイド科学の研究を行うには、閉じ込めや遮へい機能のある特殊な設備が必要である。これらの特殊な施設・設備を維持するには通常よりも費用が掛かるため、大学などにおいてはその数が減少してきている。研究施設の密接な協力のもとに、アクチノイド科学の研究を活性化させるとともに、この分野で活躍する人材を育成するために、J-ACTINETを2008年に設立した。若手研究者に研究のノウハウを継承し、視野を広げてもらうために、研究プログラムを実施した。また、サマースクール及び計算科学スクールを開催し、大学生,大学院生,若手研究者にアクチノイド科学に触れてもらう機会を提供した。これらのスクールでは、講義ばかりではなく、実習を必須のものとして実施した。さらに、大学院生,若手研究者を海外のサマースクールや国際会議に派遣した。

論文

Effect of exchangeable cations on apparent diffusion of Ca$$^{2+}$$ ions in Na- and Ca-montmorillonite mixtures

小崎 完*; 澤口 拓磨; 藤島 敦; 佐藤 正知*

Physics and Chemistry of the Earth, 35(6-8), p.254 - 258, 2010/00

 被引用回数:10 パーセンタイル:56.65(Geosciences, Multidisciplinary)

モンモリロナイトを主成分とする圧縮ベントナイトは、高レベル放射性廃棄物の地層処分において緩衝材の候補材とされている。処分場において想定されるベントナイトの変質の一つとして交換性陽イオンであるNa$$^{+}$$のCa$$^{2+}$$への部分的な置換が考えられる。Ca$$^{2+}$$はセメント系材料から溶出し、緩衝材内に拡散する。本研究では、ベントナイト緩衝材の性能を低下させる可能性のある上記変質を評価するため、種々のCa$$^{2+}$$イオン当量分率に調整したNa/Ca混在型モンモリロナイトを用いた非定常一次元拡散試験を行い、HTOとCa$$^{2+}$$イオンの見かけの拡散係数を決定した。乾燥密度1.0Mg m$$^{-3}$$におけるHTOの見かけの拡散係数はCa$$^{2+}$$イオン当量分率が増加するに従い、わずかに増加した。しかしながら、同乾燥密度におけるCa$$^{2+}$$の見かけの拡散係数及び拡散の活性化エネルギーはCa$$^{2+}$$イオン当量分率に依存しなかった。この結果より、おもに間隙水中を拡散すると想定されるHTOとは異なり、Ca$$^{2+}$$イオンの拡散は層間で支配的に起こっていると考えられる。

論文

Flexible fuel cycle R&D for the smooth FBR deployment

深澤 哲生*; 山下 淳一*; 星野 国義*; 笹平 朗*; 井上 正*; 湊 和生; 佐藤 正知*

Proceedings of 16th Pacific Basin Nuclear Conference (PBNC-16) (CD-ROM), 6 Pages, 2008/10

軽水炉から高速増殖炉への移行期のサイクルシステムを検討することが重要である。移行期のシナリオを注意深く検討するとともに、高速増殖炉の円滑な導入のための柔軟な燃料サイクル(FFCI)を提案した。FFCIでは、軽水炉使用済燃料から、まずウランを約90%取り除き、残ったリサイクル原料(40%U,15%Pu,45%その他元素)から、高速増殖炉の導入状況に合わせながら、U/Puを回収し燃料製造を行う。FFCIの利点は、使用済燃料のまま保管するよりも体積を小さくすることができるとともに、高速増殖炉の導入速度に合わせて、Pu濃度の高いリサイクル原料を貯蔵又はPuをリサイクル原料から回収して燃料として供給できることである。

論文

Uranium recovery in LWR reprocessing and plutonium/residual uranium conditioning in FBR reprocessing for the transition from LWR to FBR

深澤 哲生*; 山下 淳一*; 星野 国義*; 笹平 朗*; 井上 正*; 湊 和生; 佐藤 正知*

Proceedings of 3rd International ATALANTE Conference (ATALANTE 2008) (CD-ROM), 7 Pages, 2008/05

軽水炉(LWR)から高速増殖炉(FBR)への移行期において、種々の不確定要因を考慮した移行シナリオを網羅的に検討し、各シナリオに柔軟に対応できる燃料サイクルシステムを開発中である。そこでは、軽水炉使用済燃料からのウランの粗分離、並びにプルトニウム/ウラン/核分裂生成物の一時保管及び適時の再処理によるFBRへのプルトニウム燃料の供給を柱としている。柔軟性確保手段の比較検討結果を報告する。国の原子力政策大綱によれば、経済性等の条件が整うことを前提にFBRは2050年頃から導入するものとし、FBRの導入に必要な第二再処理設備は2010年から検討することになっている。第二再処理は今後40$$sim$$100年の将来にかかわるため種々の変動・不確実性が想定され、それらに対する柔軟性の確保は重要である。Pu需給バランスの観点から変動に対し柔軟性を確保する手段について比較評価し、課題摘出・燃料サイクルシステムへの適用性等の検討を行った。

論文

Development of a performance analysis code for vibro-packed MOX fuels

石井 徹哉; 根本 潤一*; 浅賀 健男; 佐藤 正知*; Mayorshin, A.*; Shishalov, O.*; Kryukov, F.*

Journal of Nuclear Science and Technology, 45(4), p.263 - 273, 2008/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:87.54(Nuclear Science & Technology)

高速炉用MOXバイパック燃料の照射挙動解析コードを開発するため、炉外試験等で得られた知見をもとにバイパック燃料用挙動評価モデル群を構築し、それらをペレット型燃料用挙動解析コードCEDARに導入し、CEDAR-VIPAC版を整備した。このCEDAR-VIPAC版の解析機能を検証するためにロシアで照射されたMOXバイパック燃料の照射挙動解析を実施した結果、モデル化が適切に行えていることを確認できた。

論文

Kinetic behavior of water as migration media in compacted montmorillonite using H$$_{2}$$$$^{18}$$O and applying electric potential gradient

田中 真悟*; 野田 菜摘子*; 東原 知広*; 佐藤 正知*; 小崎 完*; 佐藤 治夫; 畑中 耕一郎

Physics and Chemistry of the Earth, 33(Suppl.1), p.S163 - S168, 2008/00

圧縮ベントナイト中の物質移行経路について検討するため、ベントナイトの主成分であるモンモリロナイト中の水の移行挙動について調べた。$$^{18}$$Oを水のトレーサとし、モンモリロナイトの乾燥密度1.0, 1.2, 1.4Mg/m$$^{3}$$に対して拡散実験と電気浸透実験を行った。拡散実験からは見掛けの拡散係数を、電気浸透実験からは移流速度と水理学的分散係数を決定するとともに、これまでに報告されているHe, Na, Clのデータと比較することにより移行経路について検討した。各イオンの濃度分布とピーク位置の比較から、分散係数はHe, H$$_{2}$$O, Cl, Naの順に減少し、この違いは化学種によって移行経路が異なるとともに、移行経路の違いによって分散係数が異なったことによると考えられた。

論文

Characterization of homoionic Fe$$^{2+}$$-type montmorillonite; Potential chemical species of iron contaminant

香西 直文; 稲田 貢一*; 安達 美総*; 川村 幸*; 樫本 裕輔*; 小崎 完*; 佐藤 正知*; 大貫 敏彦; 酒井 卓郎; 佐藤 隆博; et al.

Journal of Solid State Chemistry, 180(8), p.2279 - 2289, 2007/08

 被引用回数:11 パーセンタイル:54.39(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

陽イオン交換サイトにFe$$^{2+}$$イオンを吸着しているFe$$^{2+}$$型モンモリロナイトは、ベントナイト緩衝材の理想的な変質生成物である。著者らは既報において、不活性ガス雰囲気でFeCl$$_{2}$$水溶液を用いることによって、ほぼすべての陽イオン交換サイトにFe$$^{2+}$$イオンを吸着させたFe$$^{2+}$$型モンモリロナイトを調製した。本研究では調製した試料中に生成した可能性がある鉄の不純物化学種について検討した。試料全体に少量の塩素イオンが残留していることがわかった。これは、FeCl$$_{2}$$溶液中でFeCl$$^{+}$$が粘土に吸着したこと、さらに過剰塩除去処理中にFeCl$$^{+}$$から解離するはずのCl$$^{-}$$が粘土中に閉じこめられたためと考えられる。後者については、次の2つの理由が考えられる。まず、Fe$$^{2+}$$の吸着によって閉じた粘土層間からのCl$$^{-}$$拡散速度が遅いこと、あるいは残留したFeCl$$^{+}$$の一部が溶解度の低い水酸化物に変化したことである。

論文

Lattice thermal expansions of (Dy,Zr)N solid solutions

高野 公秀; 田上 進; 湊 和生; 小崎 完*; 佐藤 正知*

Journal of Alloys and Compounds, 439(1-2), p.215 - 220, 2007/07

 被引用回数:13 パーセンタイル:34.03(Chemistry, Physical)

ZrNはMA含有窒化物燃料の希釈材の一候補として考えられている。ここでは、粉末冶金法で調製したZrN, DyN及び(Dy,Zr)N固溶体について高温X線回折法で格子定数の温度依存性を測定し、線熱膨張係数を得た。293Kから1300Kまでの平均線熱膨張係数は、ZrNの7.86$$times$$10$$^{-6}$$からDyNの9.54$$times$$10$$^{-6}$$K$$^{-1}$$までDy含有量の増加とともに増大した。熱膨張係数の組成依存性の結果からの類推により、ZrNを希釈材としたMA含有窒化物燃料の熱膨張係数はMA含有窒化物より低く抑えられること、またその結果燃料の融点あるいは分解温度は高くなる効果が期待できる。

論文

A New method for Fe(II)-montmorillonite preparation using Fe(II)-nitrilotriacetate complex

Manjanna, J.*; 小崎 完*; 香西 直文; 佐藤 正知*

Journal of Nuclear Science and Technology, 44(7), p.929 - 932, 2007/07

 被引用回数:13 パーセンタイル:27.51(Nuclear Science & Technology)

本研究では、Fe(II)型モンモリロナイト試料の新しい調製方法を開発した。この方法では、還元剤共存下で鉄酸化物をNTAにより溶解し、Fe(II)-NTA錯体を調製する。次に、このFe(II)-NTA錯体とモンモリロナイトを接触させ、Fe$$^{2+}$$イオンをモンモリロナイトに吸着させ、Fe(II)型モンモリロナイト試料を得る。この方法の特徴は、すべてのプロセスにおいて不活性ガス雰囲気が不要であること、及びFe$$^{2+}$$とイオン対を作りやすいCl$$^{-}$$などの陰イオンを全く含まないことである。

報告書

「放射性廃棄物処分研究のためのネットワーク」第1回情報交換会講演資料集(共同研究)

中山 真一; 長崎 晋也*; 稲垣 八穂広*; 大江 俊昭*; 佐々木 隆之*; 佐藤 正知*; 佐藤 努*; 田中 知*; 杤山 修*; 長尾 誠也*; et al.

JAEA-Conf 2007-003, 120 Pages, 2007/03

JAEA-Conf-2007-003.pdf:53.18MB

「放射性廃棄物処分研究のためのネットワーク」は、放射性廃棄物処分のための基礎研究を促進し、また若手研究者を育成することを目的として、日本原子力研究開発機構の「連携重点研究」制度をその枠組みとして設立された研究者ネットワークである。その第1回情報交換会が、2006年8月4日、日本原子力研究開発機構の原子力科学研究所において開催された。本講演資料集は、本課題の第1回情報交換会における発表、及び討論をまとめたものである。

報告書

緩衝材中の核種移行挙動に及ぼす処分環境因子に関する基礎的研究(II)

小崎 完*; 佐藤 正知*

JNC-TJ8400 2004-022, 39 Pages, 2005/02

JNC-TJ8400-2004-022.pdf:0.94MB

圧縮ベントナイトは、高レベル放射性廃棄物の地層処分において有力な緩衝材候補であり、その重要な機能の一つは、廃棄体から周囲の岩盤までの放射性核種の移行を遅延することである。従って、圧縮ベントナイト中の放射性核種の拡散挙動は、地層処分の安全評価のための重要な研究課題の一つである。そこで本研究では、Na型モンモリロナイトの主要な交換性陽イオンであるNa$$^{+}$$イオンが放射性核種の拡散挙動に影響を及ぼし得ることから、Na型モンモリロナイト中のNa$$^{+}$$イオンに対する透過拡散実験を行った。拡散実験では、異なる拡散温度において、拡散によってモンモリロナイト試料中に浸入する$$^{22}$$Naの累積浸入量とモンモリロナイト試料より浸出する$$^{22}$$Naの累積透過量の経時変化を測定した。累積透過量に対して最適な実効拡散係数および保持因子を、拡散体系の中での$$^{22}$$Na の同位体希釈を考慮する解析法と考慮しない解析法の2つの方法で求めた。しかしながら、解析で得られたそれらのパラメータは、累積浸入量に対しては適合しなかった。このことは、拡散の体系の中に、未知の拡散プロセスが存在することを示唆している。

報告書

緩衝材中の核種移行挙動に及ぼす処分環境因子に関する基礎的研究

小崎 完*; 佐藤 正知*

JNC-TJ8400 2003-075, 34 Pages, 2004/03

JNC-TJ8400-2003-075.pdf:1.31MB

圧縮ベントナイトは、高レベル放射性廃棄物の地層処分において有力な緩衝材候補であり、その重要な機能の一つは、廃棄体から周囲の岩盤までの放射性核種の移行を遅延することである。従って、緩衝材の性能評価のため、ベントナイト中の放射性核種の拡散挙動が多くの研究者によって精力的に研究されてきている。しかしながら、ベントナイト中の放射性核種の拡散メカニズムは未だ十分理解されておらず、また実験データも塩濃度の低い溶液で膨潤した試料に対して室温でとられたものが大部分であり、これは実際の処分条件と一致しないことが多い。そこで本研究では、塩濃度の高いNaCl溶液で膨潤したNa型モンモリロナイト中の塩化物イオンの見かけの拡散係数を拡散温度を変えて決定した。また、各塩濃度における見かけの拡散係数の温度依存性から、拡散の活性化エネルギーを決定した。塩化物イオンの見かけの拡散係数は塩濃度の増加とともにわずかに増加することが明らかになった。一方、拡散の活性化エネルギーはほぼ一定(約12 kJ mol$$^{-1}$$)であり、自由水中の値(17.4 kJ mol$$^{-1}$$)より低い値であることがわかった。モンモリロナイト中の放射性核種の拡散に及ぼす塩濃度の影響をモンモリロナイトの微細構造とそこでのイオンの分布の観点から議論した。その結果、Na$$^{+}$$イオンの拡散挙動は、塩濃度が増加することで支配的な拡散プロセスが空隙拡散、表面拡散、層間拡散の間で移り変わることによって引き起こされるものとして説明できた。

報告書

鉄の酸化還元・元素濃集機能による能動的廃棄物処分および環境保全システムに関する基礎的研究, 原子力基礎研究 H11-003 (委託研究)

大橋 弘士*; 佐藤 正知*; 小崎 完*

JAERI-Tech 2002-021, 52 Pages, 2002/03

JAERI-Tech-2002-021.pdf:2.95MB

有害な重金属や有機物質あるいは放射性物質によって汚染した土壌に対する新しい修復技術として、汚染の除去並びに土壌中に鉄腐食生成物を層状に沈殿させることが可能な、鉄陽電極界面動電法を提案し、有効性を検討した。その結果、鉄腐食生成物がSe,Npの遅廷能を有していることを確認するとともに、生成物の鉱物学的特性についても明らかにした。したがって、鉄陽電極界面導電法は、汚染土壌に対する有望な環境修復技術の一つである。

論文

Characterization of Fe-montmorillonite; A Simulant of buffer materials accommodating overpack corrosion product

香西 直文; 安達 美総*; 川村 幸*; 稲田 貢一*; 小崎 完*; 佐藤 正知*; 大橋 弘士*; 大貫 敏彦; 馬場 恒孝

Journal of Nuclear Science and Technology, 38(12), p.1141 - 1143, 2001/12

本論文ではFe型モンモリロナイトの特性評価について述べる。Fe型モンモリロナイトは、炭素鋼オーバーパック腐食生成物が緩衝材中を拡散した状態を模擬している。Na型やCa型の天然のモンモリロナイトは陰イオンであるSe(VI)を吸着しない。著者らは、Fe型モンモリロナイトがSe(VI)を吸着することを見いだした。

論文

Apparent diffusion coefficients and chemical species of neptunium(V) in compacted na-montmorillonite

香西 直文; 稲田 貢一*; 小崎 完*; 佐藤 正知*; 大橋 弘士*; 馬場 恒孝

Journal of Contaminant Hydrology, 47(2-4), p.149 - 158, 2001/02

 被引用回数:14 パーセンタイル:54.31

Na$$^{+}$$型に調製した圧密モンモリロナイト中でのNp(V)の拡散挙動を非定常拡散法により検討した。見かけの拡散係数の温度変化から求められる拡散の活性化エネルギーから拡散経路について議論した。また、選択的逐次抽出法により、拡散中の核種の化学形等を議論した。圧密度1.0g/cm$$^{3}$$のときの見かけの拡散係数は、15$$^{circ}$$Cでの3.7$$times$$10$$^{-12}$$m$$^{2}$$s$$^{-1}$$から50$$^{circ}$$Cでの9.2$$times$$10$$^{-12}$$m$$^{2}$$s$$^{-1}$$まで温度とともに増加した。見かけの拡散係数をT$$^{-1}$$に対してプロットすると良い直線性を示し、この傾きから得られる拡散の活性化エネルギーは17.8KJmol$$^{-1}$$であった。この値はイオンが自由水中を拡散するときの活性化エネルギー値に近い。圧密度を最大1.6g/cm$$^{3}$$まで高めたときの結果及び選択的逐次抽出実験結果等から総合的にNp(V)の拡散メカニズムを検討する。

論文

Observation of Microstructures of Compacted Bentonite by Microfocus X-Ray Computerized Tomography (Micro-CT)

鈴木 覚; 佐藤 正知*; 大橋 弘士*; 香西 直文*

Journal of Nuclear Science and Technology, 38(8), p.697 - 699, 2001/00

 被引用回数:13 パーセンタイル:28.3(Nuclear Science & Technology)

X線マイクロCT法により、乾燥時と含水時のベントナイトの微細構造の変化について"その場"観測した。

論文

核種移行モデルにおける収着分配係数の概念とその適用性

朽山 修*; 高須 亜紀*; 池田 孝夫*; 木村 英雄; 佐藤 正知*; 長崎 晋也*; 中山 真一; 新堀 雄一*; 古屋 廣高*; 三頭 聰明*; et al.

原子力バックエンド研究, 5(1), p.3 - 19, 1998/08

放射性廃棄物の地層処分の安全評価において、現在用いられている核種移行モデルは主として、固体物質による遅延効果を収着分配係数K$$_{d}$$を用いて評価している。しかしながら、収着はその機構が未だ十分解明されていない現象であるため、移行モデルK$$_{d}$$を用いるにあたっては、いくつかの注意が必要となる。この問題は、収着が固体と水の界面あるいはその近傍で起こる不均一系の反応であることと、核種の移行媒体である地質媒体の物理的性質や化学的性質が一様でないことに起因している。本論文はK$$_{d}$$を用いて記述できる収着現象の範囲について考え、さらに原位置での核種移行の評価に対するK$$_{d}$$による記述の妥当性と適用性について考察した。

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