溶融及び凝固条件が模擬廃棄物ガラス構造に与える影響

永井 崇之; 青山 雄亮; 岡本 芳浩; 長谷川 毅彦*; 佐藤 誠一*; 菊池 哲也*; 畠山 清司*

JAEA-Research 2025-012, 43 Pages, 2026/01

JAEA-Research-2025-012.pdf:6.99MB

高レベル放射性廃液のガラス固化プロセス研究において、模擬廃棄物ガラスに内在した析出物をXRDで検出しているが、析出物の状態(微細、極微量)によってXRDパターンに析出物ピークが観察されない場合がある。本研究は、ガラス中の廃棄物成分の溶存状態をより詳細に把握するため、溶融条件や凝固条件を変えて作製した模擬廃棄物ガラスを対象に、ラマン分光測定等によりガラス構造を評価した。XRDパターンで析出物ピークが観察されなかった模擬廃棄物ガラスをラマン分光測定した結果、ガラス相内の微細な異物を検出できることが分かった。また、ガラス作製において、溶融状態のガラスを撹拌することや、溶融状態からの冷却速度を速くすることによって、ガラス相内の異物生成を抑制する可能性が高いことを確認した。ラマン分光計を用いて模擬廃棄物ガラスのSi-O架橋組織を評価した結果、異物が内在する部位と異物が存在しない部位でSi-O架橋組織に違いはなかった。このため、ラマン分光測定で検出された異物はCeOやCaMoOでなく、spinel等の化合物組成であると考えられる。高エネルギー加速器研究機構の放射光実験施設において、模擬廃棄物ガラス内部の状況をX線透過画像観察した結果、溶融状態のガラスを撹拌する操作は、ガラス相内に内在する気泡を低減する効果が認められた。また、ガラスに含まれるMo, Ce, SiのXAFS測定を行った結果、溶融状態での撹拌操作はガラスに含まれるMo, Ce, Siの化学状態に影響しないことを確認した。

The Development and application of the stirred-reactor coupon analysis (SRCA) test method

Reiser, J. T.*; Neeway, J. J.*; Cooley, S. K.*; Parruzot, B.*; Heredia-Langner, A.*; Gin, S.*; Thomas, M.*; Smith, N. J.*; Icenhower, J. P.*; Stone-Weiss, N.*; et al.

International Journal of Applied Glass Science, 16(4), p.e16707_1 - e16707_16, 2025/10

https://doi.org/10.1111/ijag.16707

A new technique, termed the stirred-reactor coupon analysis (SRCA) method, has been developed to measure the rate of glass dissolution in forward-rate conditions. Monolithic glass coupons are partially masked with an inert material before placement in a large volume of well-mixed solution with known chemistry and temperature for a predetermined duration. After the test, the mask is removed, and the difference in step height between the protected area and the exposed corroded portions of the sample coupon is measured to determine the extent of glass dissolution. The step height is converted to a rate measurement using the test duration and glass density. Test parameters such as sample surface preparation and test duration were evaluated to determine their effects on the measured rates. Additionally, results from an interlaboratory study (ILS) consisting of 12 laboratories from 11 different institutions are presented, where each laboratory performed 12 independent tests. When removing experimental outlier data, the 95% reproducibility limits for the SRCA method has no statistical difference with previously published standardized test methods used to determine the forward rate of glass dissolution. Overall, this paper describes steps necessary to perform the test method and provides the statistical calculations to evaluate test accuracy.

Assessment of individual external exposure doses based on environmental radiation in areas affected by the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station accident

佐藤 里奈; 吉村 和也; 眞田 幸尚; 三上 智; 山田 勉*; 中曽根 孝政*; 金井塚 清一*; 佐藤 哲朗*; 森 翼*; 高木 毬衣*

Environment International, 194, p.109148_1 - 109148_8, 2024/12

https://doi.org/10.1016/j.envint.2024.109148

周辺線量当量による個人の外部被ばく線量評価は、個人線量計が適用できない、予測的及び遡及的な評価に用いられる。しかし、様々なパラメータを用いるため個人線量測定による評価よりも誤差を含む傾向がある。そこで本研究では、周辺線量当量から個人の外部被ばく線量を精度良く評価するため、生活パターンと、建物や乗り物による遮蔽効果を考慮して実効線量を評価するモデルを作成した。モデルパラメータは、2020から2021年に福島第一原子力発電所の被災地域で測定した屋内外の環境放射線のロバストなデータセットを基に評価した。モデルの精度は、2020年に福島県内で測定した106人日の個人線量と比較し評価した。モデルによる推定実効線量は、実測個人線量をよく表し、モデルが個人線量計と同様に個人の被ばく線量推計に活用できることが示された。さらに、このモデルは、環境放射線データを用いることで、個人の被ばく線量を予測的及び遡及的に精度良く評価でき、放射線防護に有用なツールである。

軟X線領域のXAFS測定によるホウケイ酸ガラスの構造評価,3(共同研究)

永井 崇之; 岡本 芳浩; 山岸 弘奈*; 柴田 大輔*; 小島 一男*; 長谷川 毅彦*; 佐藤 誠一*; 深谷 茜音*; 畠山 清司*

JAEA-Research 2023-004, 45 Pages, 2023/09

JAEA-Research-2023-004.pdf:6.07MB

ホウケイ酸ガラス中のガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、その化学組成によって変化する。本研究は、ガラス固化体を模擬したガラス(以下、模擬廃棄物ガラス)を対象に軟X線領域のXAFS測定を実施し、原料ガラス成分のホウ素(B)やケイ素(Si)、廃棄物成分の鉄(Fe)やセシウム(Cs)の化学的状態等を評価した。模擬廃棄物ガラスの化学的安定性を把握するため、浸出試験に供したガラス表面を対象に、BのK吸収端、FeのL、L吸収端及びCsのM、M吸収端のXANESスペクトル測定を行った。その結果、浸出液に曝露されたガラス表面は変化し、明瞭なXANESスペクトルが得にくくなることが分かった。BのK吸収端XANESスペクトルから、浸出試験後の試料表面は未浸漬の試料表面と比較してB-Oの3配位構造(BO)が増加し、4配位構造(BO)が減少する傾向を確認した。FeのL、L吸収端及びCsのM、M吸収端のXANESスペクトルから、浸漬時間が長くなるに従って、ガラス表面に存在するCsが浸出液中へ溶出することを確認した。未浸漬の模擬廃棄物ガラスを対象に、SiのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、NaO濃度によるXANESスペクトルの変化が廃棄物成分濃度による変化より大きいことを確認した。

軟X線領域のXAFS測定によるホウケイ酸ガラスの構造評価,2(共同研究)

永井 崇之; 岡本 芳浩; 山岸 弘奈*; 小島 一男*; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*

JAEA-Research 2022-008, 37 Pages, 2022/10

JAEA-Research-2022-008.pdf:5.27MB

ホウケイ酸ガラス中のガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、その化学組成によって変化する。本研究は、原料ガラスや模擬廃棄物ガラスを対象に軟X線領域のXAFS測定を実施し、原料ガラス成分のホウ素(B)やケイ素(Si)、廃棄物成分の鉄(Fe)やセシウム(Cs)の化学的状態等を評価した。模擬廃棄物ガラスの化学的安定性を把握するため、浸出試験に供した模擬廃棄物ガラス表面を対象に、FeのL、L吸収端及びCsのM、M吸収端XANESスペクトルを測定した。その結果、浸出時間の経過とともにガラス試料重量の減少や浸出液中の溶出元素濃度の増加が確認された状況と同様、CsのM、M吸収端XANESスペクトルが消失し、FeのL、L吸収端スペクトル形状が変化することを確認した。また、浸出試験後の模擬廃棄物ガラスは、ラマン分光測定でも観察されたように表面に化合物層を形成するため、明瞭なBのK吸収端XANESスペクトルは得られないことが分かった。NaO濃度によるSi局所構造への影響を確認するため、NaO濃度が異なる原料ガラスを対象に、全電子収量法(PEY)でSiのK吸収端XANESスペクトルを測定した。その結果、NaO濃度が高くなるとSiのK吸収端ピークエネルギーは低下し、7wt%NaO前後でピーク強度が高くなることを確認した。

軟X線領域のXAFS測定による模擬廃棄物ガラスの構造評価(共同研究)

永井 崇之; 岡本 芳浩; 山岸 弘奈*; 太田 俊明*; 小島 一男*; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*

JAEA-Research 2020-009, 48 Pages, 2020/09

JAEA-Research-2020-009.pdf:4.53MB

廃棄物ガラス中のガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、その廃棄物ガラスの化学組成によって変化する。本研究では原料ガラスや模擬廃棄物ガラス試料を作製し、軟X線領域のXAFS測定によりホウ素(B),酸素(O)及び廃棄物成分のセリウム(Ce)やセシウム(Cs)等の化学的状態及び局所構造を評価した。化学組成や原料ガラス形態等が異なるガラス試料を対象に、BのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、NaO濃度が高くなるとB-Oの4配位sp構造(BO)の存在比が高まる傾向を確認した。また、OのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、OのK吸収端スペクトルで観察されるプリエッジの高さは、試料中のFe濃度に依存することを確認した。長期化学的耐久性を評価した浸出試験前後のガラス試料表面を対象に、BのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、浸出試験後に試料表面のB-Oの4配位sp構造(BO)の存在比が高まる傾向を確認した。また、CeやCsのM吸収端等のXANESスペクトルを測定した結果、表層に存在するCeは浸出試験により酸化され、表層のCsの多くが浸出試験後に失われていることを確認した。また、XAFS測定に供したガラス試料の状態をラマン分光測定で確認した結果、原料ガラス形態や作製方法によって同様な化学組成であってもラマンスペクトルが異なることを確認した。

模擬廃棄物含有バナジウム添加ホウケイ酸ガラス試料の評価研究

永井 崇之; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*; 廣野 和也*; 本間 将啓*; 小林 博美*; 高橋 友恵*; et al.

JAEA-Research 2018-007, 87 Pages, 2018/11

JAEA-Research-2018-007.pdf:61.21MB

本研究は、資源エネルギー庁の「放射性廃棄物の減容化に向けたガラス固化技術の基盤研究事業」における、高レベル放射性廃液の充填率を高められる原料ガラス組成の開発として実施した。候補組成であるバナジウム(V)添加ガラス原料カレットへ模擬高レベル放射性廃液を混合溶融して作製した模擬廃棄物ガラス試料を対象に、レーザアブレーション(LA)法ICP-AES分析, ラマン分光測定及び放射光XAFS測定により評価を実施した。

TRU廃棄物の処理・処分技術に関する研究開発; 平成22年度報告

亀井 玄人; 本田 明; 小田 治恵; 平野 史生; 市毛 悟; 栗本 宜孝; 星野 清一; 赤木 洋介; 佐藤 信之; 高橋 邦明; et al.

JAEA-Research 2012-010, 80 Pages, 2012/06

JAEA-Research-2012-010.pdf:7.45MB

TRU廃棄物の地層処分研究開発については国の全体計画に基づき、併置処分の評価にかかわる信頼性向上、ジェネリックな評価基盤の拡充及び幅広い地質環境に柔軟に対応するための代替技術開発が進められている。原子力機構においても処理,処分の両面で全体基本計画のなかの分担課題に取り組んでいる。本年報は平成22年度のそれらの進捗と、平成18年度以降過去5か年の成果の要点を記すもので、具体的課題としては、(1)ニアフィールドの構造力学評価(構造力学評価モデルの開発・整備、岩盤クリープモデルの導入及び検証計算、処分施設の長期的な変形挙動解析)、(2)性能評価(セメント変質、高アルカリ性環境における緩衝材及び岩盤の長期化学挙動、硝酸塩影響)及び(3)代替技術(硝酸塩分解技術)である。

TRU廃棄物の処理・処分技術に関する研究開発; 平成21年度報告

亀井 玄人; 本田 明; 三原 守弘; 小田 治恵; 市毛 悟; 栗本 宜孝; 星野 清一; 赤木 洋介; 佐藤 信之; 村上 裕*; et al.

JAEA-Research 2011-002, 82 Pages, 2011/03

JAEA-Research-2011-002.pdf:5.64MB

TRU廃棄物の地層処分研究開発については国の全体基本計画に基づき、併置処分の評価にかかわる信頼性向上,ジェネリックな評価基盤の拡充及び幅広い地質環境に柔軟に対応するための代替技術開発が進められている。原子力機構においても処理,処分の両面で全体基本計画のなかの分担課題に取り組んでいる。本年報は平成21年度のそれらの進捗を記すもので、具体的課題としては、(1)ニアフィールドの構造力学評価(構造力学評価モデルの開発・整備,岩盤クリープモデルの導入及び検証計算,処分施設の長期的な変形挙動解析)、(2)性能評価(核種移行データ取得・整備,セメント変質,高アルカリ性環境における緩衝材及び岩盤の長期化学挙動,硝酸塩影響)及び(3)代替技術(硝酸塩分解技術)である。

Chemiluminescence ELISA for the detection of oxidative DNA base damage using anti-8-hydroxy-2'-deoxyguanosine antibody; Application to the detection of irradiated foods

菊地 正博; Gunawardane, C. R.; Alam, M. K.; Mohd Dzomir, A. Z.; Pitipanaarachchi, R. C.; 舟山 知夫; 浜田 信行*; 坂下 哲哉; 和田 成一*; 佐藤 勝也; et al.

Radioisotopes, 56(9), p.509 - 517, 2007/09

https://doi.org/10.3769/radioisotopes.56.509

食糧の保存中の損耗防止や衛生確保,食中毒防止のために電離放射線を食品に照射する場合、その適切な管理には汎用性のある照射食品検知法(照射の有無の判別法)が必要である。そこで、照射食品と非照射食品を識別するため、抗8-OHdG抗体を用いた化学発光-酵素免疫測定(ELISA)法によるDNAの酸化的塩基損傷検出法を開発した。ELISA反応の条件検討は、8-hydroxyguanine(8-oxoG)を含む30-merのオリゴヌクレオチドを用いて行い、その条件でオリゴヌクレオチド中の8-oxoG含量と化学発光強度の関係が得られた。この化学発光ELISA法では、3kGyを越える線量で照射された鶏肉・豚肉・牛肉を識別できることが示唆された。この方法では、照射肉と非照射肉の識別に要する肉片は20mgで十分である。