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論文

ウラン含有模擬廃棄物ガラスの評価研究

永井 崇之; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 岡本 芳浩

2019年度「物質・デバイス領域共同研究拠点」および「人・環境と物質をつなぐイノベーション創出ダイナミック・アライアンス」研究成果・活動報告書(CD-ROM), P. 20191107_1, 2020/11

本研究は、ウラン(U)濃度を高めたホウケイ酸ガラス組成中のUの化学状態を把握するため、異なる原料ガラス組成を用いてU含有ガラスを作製し、放射光XAFS測定によりUの原子価等を評価した。ホウケイ酸ガラス組成へのU溶解度はUO$$_{3}$$換算で15wt%以上であり、U含有ガラス中のUはガラス相に概ね6価状態で均一に存在する。

報告書

軟X線領域のXAFS測定による模擬廃棄物ガラスの構造評価(共同研究)

永井 崇之; 岡本 芳浩; 山岸 弘奈*; 太田 俊明*; 小島 一男*; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*

JAEA-Research 2020-009, 48 Pages, 2020/09

JAEA-Research-2020-009.pdf:4.67MB

廃棄物ガラス中のガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、その廃棄物ガラスの化学組成によって変化する。本研究では原料ガラスや模擬廃棄物ガラス試料を作製し、軟X線領域のXAFS測定によりホウ素(B),酸素(O)及び廃棄物成分のセリウム(Ce)やセシウム(Cs)等の化学的状態及び局所構造を評価した。化学組成や原料ガラス形態等が異なるガラス試料を対象に、BのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、Na$$_{2}$$O濃度が高くなるとB-Oの4配位sp$$^{3}$$構造(BO$$_{4}$$)の存在比が高まる傾向を確認した。また、OのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、OのK吸収端スペクトルで観察されるプリエッジの高さは、試料中のFe濃度に依存することを確認した。長期化学的耐久性を評価した浸出試験前後のガラス試料表面を対象に、BのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、浸出試験後に試料表面のB-Oの4配位sp$$^{3}$$構造(BO$$_{4}$$)の存在比が高まる傾向を確認した。また、CeやCsのM吸収端等のXANESスペクトルを測定した結果、表層に存在するCeは浸出試験により酸化され、表層のCsの多くが浸出試験後に失われていることを確認した。また、XAFS測定に供したガラス試料の状態をラマン分光測定で確認した結果、原料ガラス形態や作製方法によって同様な化学組成であってもラマンスペクトルが異なることを確認した。

論文

Development of three-dimensional distribution visualization technology for boron using energy resolved neutron-imaging system (RADEN)

阿部 雄太; 土川 雄介; 甲斐 哲也; 松本 吉弘*; Parker, J. D.*; 篠原 武尚; 大石 佑治*; 加美山 隆*; 永江 勇二; 佐藤 一憲

Proceedings of 2020 International Conference on Nuclear Engineering (ICONE 2020) (Internet), 6 Pages, 2020/08

Boron carbide is used as a neutron-absorbing material in Fukushima-Daiichi Nuclear Power Station (1F), producing borides that are twice as hard as oxides (such as UO$$_{2}$$ and ZrO$$_{2}$$). The high neutron absorption of boron affects the evaluation of re-criticality during the process of debris retrieval. Therefore, it is important not only to determine the presence of boron but also to investigate the distribution of boron inside the material in a non-destructive manner during decommissioning. To address the uncertainties in the core material relocation behavior of boiling water reactor (BWR) during a severe accident (SA), solidified melt specimens of a simulated fuel assembly were prepared by plasma heating. If core material melting and relocation (CMMR) specimens can be used to estimate the B distribution in 1F Unit-3, that will provide valuable information in the decommissioning of 1F. To address this, the authors focused on the energy-resolved neutron imaging system, RADEN, which utilizes a wide energy range, from meV to keV. This is an innovative three-dimensional analysis technology for boride distribution that affects the evaluation of hardness and re-criticality. In the calibration standard samples (Zr$$_{x}$$B$$_{1-x}$$ and Fe$$_{x}$$B$$_{1-x}$$), there was a good correlation between boron concentration and the energy-dependence of the cross sections of cold and epi-thermal neutrons. In the CMMR specimens, boron distribution was confirmed from the contrast difference between cold and epi-thermal neutrons. In the future, the results of calibration standard samples will be applied to the results of CMMR specimens. With this method, three-dimensional boron distribution will be measured, and the understanding of boride distribution 1F Unit-3 will be improved, which may be reflected in an improved SA code.

論文

The Energy-resolved neutron imaging system, RADEN

篠原 武尚; 甲斐 哲也; 及川 健一; 中谷 健; 瀬川 麻里子; 廣井 孝介; Su, Y.; 大井 元貴; 原田 正英; 飯倉 寛; et al.

Review of Scientific Instruments, 91(4), p.043302_1 - 043302_20, 2020/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:30.41(Instruments & Instrumentation)

The energy-resolved neutron imaging system, RADEN, has been installed at the pulsed neutron source in the Materials and Life Science Experimental Facility of the Japan Proton Accelerator Research Complex. In addition to conventional neutron radiography and tomography, RADEN, the world's first imaging beam-line at a pulsed neutron source, provides three main options for new, quantitative neutron imaging techniques: Bragg-edge imaging to visualize the spatial distribution of crystallographic information, resonance absorption imaging for elemental composition and temperature information, and polarized neutron imaging for magnetic field information. This paper describes the results of characterization studies of the neutronic performance and installed devices at RADEN and shows the results of several demonstration studies for pulsed neutron imaging.

論文

Pulsed neutron imaging based crystallographic structure study of a Japanese sword made by Sukemasa in the Muromachi period

及川 健一; 鬼柳 善明*; 佐藤 博隆*; 大前 良磨*; Pham, A.*; 渡辺 賢一*; 松本 吉弘*; 篠原 武尚; 甲斐 哲也; Harjo, S.; et al.

Materials Research Proceedings, Vol.15, p.207 - 213, 2020/02

Japanese swords are very attractive not only as a work of art but also a metallurgical point of view. Since Japanese vintage swords became valuable, it is indispensable to establish non-destructive analysis method to identify some peculiar characteristics. Bragg edge imaging gives real-space distributions of bulk information in a crystalline material as well as neutron tomography. In this work, we investigated crystallographic information of a Japanese sword made by Sukemasa in Izumi province in the first quarter of the 16th century. The experiments have been performed at RADEN at J-PARC. The Sukemasa sword was measured with a counting-type 2D detector and with a CCD camera. We are now analyzing the measured 2D-transmission spectra using RITS code to obtain spatial distribution of the crystallite size, the texture variation, the d110 shift and its broadening. Complementary data analysis using white beam tomography is also on going. Detailed analysis results will be presented.

報告書

模擬廃棄物ガラス試料のXAFS測定研究(共同研究)

永井 崇之; 捧 賢一; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 山岸 弘奈*; 太田 俊明*; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*; 高橋 友恵*; et al.

JAEA-Research 2019-003, 94 Pages, 2019/09

JAEA-Research-2019-003.pdf:7.92MB

廃棄物ガラス中のガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、固化体の化学組成によって変化する。本研究は、リン又はバナジウムを添加したホウケイ酸ガラスと模擬廃液から模擬廃棄物ガラス試料を作製し、廃棄物濃度によるガラス成分の軽元素や廃棄物成分の希土類元素等の化学状態及び局所構造をXAFS測定により評価した。

論文

Structural change of borosilicate glass by neutron irradiation

永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 関本 俊*

KURNS Progress Report 2018, P. 105, 2019/08

中性子照射によるホウケイ酸ガラスの構造変化を詳細に理解することを目的に、2017年度に京都大学研究炉KURにて照射実験を行い、2018年度に照射後のガラス試料の構造変化をラマン分光測定で評価した。照射前後のラマンスペクトルを比較した結果、照射によってSi-O架橋構造のピーク高さの変化を観察した。

論文

ウラン含有模擬廃棄物ガラスの評価研究

永井 崇之; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 岡本 芳浩

「物質・デバイス領域共同研究拠点」および「人・環境と物質をつなぐイノベーション創出ダイナミック・アライアンス」研究成果・活動報告書(平成30年度)(CD-ROM), P. 20181080_1, 2019/06

本研究は、ホウケイ酸ガラス中に含まれる鉄(Fe)が2価と3価の混在状態を示す点に着目し、Feを共存させたガラス原料へウラン(U)を添加溶融し、ガラス中のU化学状態を放射光XAFS測定により評価した。Feを共存させたガラス中のUは、還元雰囲気での溶融処理後もガラス相内に4価状態で存在することを確認した。

論文

Gamma-ray glow preceding downward terrestrial gamma-ray flash

和田 有希*; 榎戸 輝揚*; 中村 佳敬*; 古田 禄大; 湯浅 孝行*; 中澤 知洋*; 森本 健志*; 佐藤 光輝*; 松元 崇弘*; 米徳 大輔*; et al.

Communications Physics (Internet), 2(1), p.67_1 - 67_9, 2019/06

 被引用回数:6 パーセンタイル:25.43(Physics, Multidisciplinary)

Two types of high-energy events have been detected from thunderstorms. One is "terrestrial gamma-ray flashes" (TGFs), sub-millisecond emissions coinciding with lightning discharges. The other is minute-lasting "gamma-ray glows". Although both phenomena are thought to originate from relativistic runaway electron avalanches in strong electric fields, the connection between them is not well understood. Here we report unequivocal simultaneous detection of a gamma-ray glow termination and a downward TGF, observed from the ground. During a winter thunderstorm in Japan on 9 January 2018, our detectors caught a gamma-ray glow, which moved for $$/sim$$ 100 s with ambient wind, and then abruptly ceased with a lightning discharge. Simultaneously, the detectors observed photonuclear reactions triggered by a downward TGF, whose radio pulse was located within $$sim$$ 1 km from where the glow ceased. It is suggested that the highly-electrified region producing the glow was related to the initiation of the downward TGF.

論文

Thermodynamic study of the complexation of humic acid by calorimetry

紀室 辰伍; 桐島 陽*; 北辻 章浩; 宮川 和也; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

Journal of Chemical Thermodynamics, 132, p.352 - 362, 2019/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:27.25(Thermodynamics)

幌延深部地下水から抽出したフミン酸及び一般的なフミン酸と、銅(II)イオン及びウラニル(VI)イオンとの錯生成反応に対して熱量滴定法を適用し、ギブス自由エネルギー, 反応エンタルピー及び反応エントロピーを決定した。一般的なフミン酸の錯生成反応が高分子電解質性と組成不均質性によって特徴付けられるのに対し、幌延深部地下水フミン酸の錯生成反応ではどちらの影響も確認されなかった。反応熱力学量を正確に決定することから、深部地下水フミン酸の特徴的な反応機構が明らかになった。

論文

Transient ionization of the mesosphere during auroral breakup; Arase satellite and ground-based conjugate observations at Syowa Station

片岡 龍峰*; 西山 尚典*; 田中 良昌*; 門倉 昭*; 内田 ヘルベルト陽仁*; 海老原 祐輔*; 江尻 省*; 冨川 喜弘*; 堤 雅基*; 佐藤 薫*; et al.

Earth, Planets and Space (Internet), 71, p.9_1 - 9_10, 2019/01

 被引用回数:4 パーセンタイル:25.48(Geosciences, Multidisciplinary)

2017年6月30日22時21分から26分(世界時)にかけて、昭和基地にあるPANSYレーダーによってオーロラ爆発時の中間圏における過渡電離が観測された。通常、中間圏における過渡電離は100keV以上の高エネルギー電子が中間圏まで到達することにより引き起こされるが、同時間帯においてあらせ衛星が観測した100keV以上の電子フラックスは有意な上昇を示していなかった。このことから、本イベントは、10keV以下の低エネルギー電子が大量に熱圏に降り注ぐことにより発生したX線による電離であるとの仮説を立てた。この仮説の妥当性を検証するため、粒子・重イオン挙動解析コードPHITSを用いて様々なエネルギースペクトルを持つ電子が大気上空に進入した場合の電離分布を計算した。その結果、10keV以下の電子でも中間圏において十分な電離を引き起こすことが可能であることが分かり、仮説の妥当性が証明された。

論文

XAFS測定によるホウケイ酸ガラス中のウラン化学状態評価

永井 崇之; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

Photon Factory Activity Report 2018 (Internet), 2 Pages, 2019/00

Feを含むガラス原料を用いてウラン含有ガラス試料を作製し、UとFeの化学状態を評価した。その結果、アルゴンー酸素混合ガス掃気の酸化性雰囲気で作製した場合、Feの共存による影響はなく、6価状態でガラス中に存在することを確認した。一方、アルゴン-水素混合ガス掃気条件の還元雰囲気で作製した場合、Feが共存すると還元されたUが4価状態でガラス相に存在することを確認した。

論文

Recent progress on practical materials study by Bragg edge imaging at J-PARC

及川 健一; Su, Y.; 鬼柳 亮嗣; 川崎 卓郎; 篠原 武尚; 甲斐 哲也; 廣井 孝介; Harjo, S.; Parker, J. D.*; 松本 吉弘*; et al.

Physica B; Condensed Matter, 551, p.436 - 442, 2018/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:87.78(Physics, Condensed Matter)

We are promoting for practical product observation by the energy-resolved neutron imaging method using high-intensity pulsed neutrons at J-PARC, under the Photon and Quantum Basic Research Coordinated Development Program from the Ministry of Education, Culture, Sports, Science and Technology, Japan. Bragg edge imaging, one of the energy-resolved neutron imaging methods for visualizing material properties, was applied to feasibility study of the temperature distribution of copper rod, complementary study of the texture and strain distribution of bent steel plates using neutron diffraction and EBSD, and so on. Outline of results obtained by these imaging experiments will be presented.

論文

Characteristics of the 2012 model lithium-6 time-analyzer neutron detector (LiTA12) system as a high efficiency detector for resonance absorption imaging

甲斐 哲也; 佐藤 節夫*; 廣井 孝介; Su, Y.; 瀬川 麻里子; Parker, J. D.*; 松本 吉弘*; 林田 洋寿*; 篠原 武尚; 及川 健一; et al.

Physica B; Condensed Matter, 551, p.496 - 500, 2018/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:87.78(Physics, Condensed Matter)

The 2012 model lithium-6 time-analyzer neutron detector (LiTA12) system, based on a lithium glass scintillator and multi-anode photomultiplier tube, has the highest neutron efficiency among the detectors for pulsed neutron imaging together with a flexibility of the efficiency by changing the thickness of the lithium glass. The authors expect this detector system could become a main detector system for the energy-resolved neutron imaging system, RADEN, at J-PARC, and have started evaluation of the LiTA12 system. For example, spatial resolution for resonance absorption imaging was evaluated by using a line-pair pattern made by 3 micro meter thick gold on a quartz plate. Less than 1 mm width line pairs were resolved at an 8 Mcps neutron counting rate and around 5 eV neutron energy.

報告書

模擬廃棄物含有バナジウム添加ホウケイ酸ガラス試料の評価研究

永井 崇之; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*; 廣野 和也*; 本間 将啓*; 小林 博美*; 高橋 友恵*; et al.

JAEA-Research 2018-007, 87 Pages, 2018/11

JAEA-Research-2018-007.pdf:61.21MB

本研究は、資源エネルギー庁の「放射性廃棄物の減容化に向けたガラス固化技術の基盤研究事業」における、高レベル放射性廃液の充填率を高められる原料ガラス組成の開発として実施した。候補組成であるバナジウム(V)添加ガラス原料カレットへ模擬高レベル放射性廃液を混合溶融して作製した模擬廃棄物ガラス試料を対象に、レーザアブレーション(LA)法ICP-AES分析, ラマン分光測定及び放射光XAFS測定により評価を実施した。

報告書

原子力施設廃止措置費用簡易評価コード(DECOST)利用マニュアル

高橋 信雄; 末金 百合花; 阪場 亮祐*; 黒澤 卓也*; 佐藤 公一; 目黒 義弘

JAEA-Testing 2018-002, 45 Pages, 2018/07

JAEA-Testing-2018-002.pdf:4.44MB

日本原子力研究開発機構は、原子炉施設, 再処理施設, 核燃料施設, 研究施設等の原子力施設を有している。これら施設は施設の使用目的の終了や老朽化等により、いずれ廃止措置を行うことになるが、廃止措置に先立ち、廃止措置費用を評価する必要がある。これまでに、施設の特徴や類似性、解体工法等を基に廃止措置費用を短時間で効率的に計算できる評価手法(DECOST)を開発してきた。本報告書は、DECOSTの利便性向上を目的に、利用マニュアルとして作成した。DECOSTで用いる評価式を提示し、評価の対象となる原子力施設の種類ごとにその利用方法を具体的に解説した。加えて、評価の際に必要となる施設情報や解体廃棄物量等の設定方法も示した。

論文

Preheat effect on titanium plate fabricated by sputter-free selective laser melting in vacuum

佐藤 雄二*; 塚本 雅裕*; 菖蒲 敬久; 山下 順広*; 山縣 秀人*; 西 貴哉*; 東野 律子*; 大久保 友政*; 中野 人志*; 阿部 信行*

Applied Physics A, 124(4), p.288_1 - 288_6, 2018/04

 被引用回数:8 パーセンタイル:32.09(Materials Science, Multidisciplinary)

レーザーコーティングによる高品質な金属膜生成をめざし、本研究ではシンクロトロン放射光実験により、レーザー照射により溶融したチタンの動態を調べた。濡れ性の指標として、レーザ照射中を30keVのシンクロトロンX線により、Ti64ベースプレートとTi球との接触角を測定した。その結果、ベースプレートの温度が上昇すると接触角は低下し、ベースプレートの温度が500$$^{circ}$$Cのときに接触角度は28度まで減少することを確認した。そして予熱をした状態でレーザーコーティングを行うとスパッタリングが少なく、表面粗さも少ない高品質な金属膜の生成に成功したが、この要因として濡れ性の改善が大きく関与していることを明らかにした。

論文

XAFS測定によるホウケイ酸ガラス中のウラン化学状態評価

永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

Photon Factory Activity Report 2017, 2 Pages, 2018/00

本研究は、ホウケイ酸ガラス中に含有させたウランの化学状態を把握するため、ウラン含有ガラス試料のXAFS測定を実施した把握することを目的に実施した。アルゴン-酸素混合ガス掃気条件で溶製したホウケイ酸ガラス中のウランは、原料ガラス成分のSi/Bモル比を多少変動しても6価状態にある。また、アルゴン-水素混合ガス掃気条件の還元雰囲気で溶製したホウケイ酸ガラス中のウランが還元されるものの、一部はUO$$_{2}$$としてガラス相から析出する可能性がある。

論文

放射光XAFSおよびイメージングXAFS法による模擬ガラス試料中のロジウム元素の化学状態分析

岡本 芳浩; 永井 崇之; 塩飽 秀啓; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*

日本原子力学会和文論文誌, 16(4), p.180 - 190, 2017/12

模擬ガラス中のロジウムの化学状態を調べるために、X線吸収微細構造(XAFS)およびイメージングXAFS分析を実施した。ガラス中のロジウムの化学形は、EXAFSデータの線形結合解析の結果から、84%がRhO$$_{2}$$、残り16%がRh金属と見積もられた。イメージングXAFS分析によると、ルテニウムと共存しているロジウムの化学形は、RhO$$_{2}$$であった。これは、模擬ガラス中に、安定な(Ru,Rh)O$$_{2}$$固溶体が存在することを示唆している。一方、ルテニウムと分布が一致しないロジウムの化学形は金属であった。ガラス中の金属ロジウムは、凝集体になる傾向があった。これらの結果から、ロジウムの化学状態は、ルテニウム元素の存在とその分布に強く影響を受けると結論付けられた。

論文

Study of fission using multi-nucleon transfer reactions

西尾 勝久; 廣瀬 健太郎; Vermeulen, M. J.; 牧井 宏之; Orlandi, R.; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 佐藤 哲也; 永目 諭一郎; et al.

EPJ Web of Conferences, 163, p.00041_1 - 00041_6, 2017/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:25.96

We are promoting a study of fission using multi-nucleon transfer (MNT) reactions, where excited states in neutron-rich actinide nuclei, which cannot be accessed by particle capture and/or fusion reactions, are populated. Also, the excited states in the fissioning nucleus are widely populated by the MNT reactions, from which effects of excitation energy on fission properties can be investigated. Experiments were carried out at the JAEA tandem facility in Tokai, Japan. We studied reactions using the $$^{18}$$O beam and several actinide target nuclei such as $$^{232}$$Th, $$^{238}$$U, $$^{237}$$Np, $$^{248}$$Cm. Ejectile nucleus was identified by a silicon $$Delta$$E-E telescope to identify transfer channel and hence the compound nucleus. Fission fragments were detected by multi-wire proportional counters, and fission fragment mass distributions (FFMDs) were measured for each isotope. Measured FFMDs are reproduced by a calculation based on the fluctuation-dissipation model, and importance of multi-chance fission concept is investigated. Fission fragment angular distribution relative to the recoil direction suggested the increase of the spin of the fissioning nucleus with the number of transferred nucleons.

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