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下田 紗音子*; 中澤 俊之*; 加藤 博康*; 舘 幸男; 清田 佳美*
Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1665, p.179 - 184, 2014/09
セメント系材料によるアルカリ環境の影響については、高レベル廃棄物地層処分の性能評価において評価される必要がある。本研究では、幌延深地層研究所の堆積岩のアルカリ変質及び未変質試料を用いて、Cs, Ni, Thの収着挙動を調査した。バッチ法で得られた模擬地下水系でのCs, Ni, ThのK
は、変質の度合いに応じて変化した。CsのKは変質とともに増加傾向を示し、二次鉱物がイオン交換反応によるCs収着に寄与していることが示唆された。一方、NiとThのKは変質の進行とともに低下した。この変化は、NiとThの表面錯体による収着を支配する粘土鉱物の溶解に起因している可能性がある。これらの結果は、岩石のアルカリ変質がKに及ぼす影響が、変質岩石の表面特性と収着メカニズムに依存することを示すものである。
寺島 元基; 長尾 誠也*; 岩月 輝希; 藤嶽 暢英*; 清田 佳美*; 飯島 和毅; 吉川 英樹
Journal of Nuclear Science and Technology, 49(8), p.804 - 815, 2012/08
被引用回数：12 パーセンタイル：66.54(Nuclear Science & Technology)Dissolved humic substances (HSs), i.e., fulvic and humic acids, were isolated from deep groundwater in Horonobe area, Hokkaido, Japan. Eu binding abilities of the groundwater HSs were evaluated by means of three-dimensional fluorescence quenching technique. The conditional binding constants (K'), assuming 1:1 binding, were estimated at pH 5.0 and ionic strength of 0.1. The logK'values of the fulvic and humic acids were comparable with each other regardless of the fluorescence peak positions. Based on the comparisons with the logK' values of HSs from surface environments and commercial product (i.e., Aldrich humic acid), it was found that the Horonobe groundwater HSs had the smallest affinity. The results of Aldrich HA-based comparison also showed that the Horonobe groundwater HSs have the lowest affinity in the bindings of trivalent radionuclides compared to the groundwater HSs isolated from different aquifers. These findings suggest that origin of deep groundwater HSs needs to be considered in assessing the effects of HSs on speciation of radionuclides in deep groundwaters in geological disposal system.
, I
and HTO in samples of the argillaceous Wakkanai Formation from the Horonobe URL, Japan; Clay-based modeling approach舘 幸男; 四辻 健治; 清田 佳美*; 油井 三和
Geochimica et Cosmochimica Acta, 75(22), p.6742 - 6759, 2011/11
被引用回数：58 パーセンタイル：82.25(Geochemistry & Geophysics)幌延深地層研究所の稚内層試料中のCs, I, HTOの拡散・収着挙動を、地下水のイオン強度影響に着目して、透過拡散とバッチ収着試験によって調査した。実効拡散係数
はイオン強度の影響が明瞭で、イオン強度の増加とともに、Csのは減少、Iは増加、HTOは変化なく、陽イオン濃集,陰イオン排除の効果が確認された。Csの分配係数Kdは、拡散法とバッチ法で整合的な結果が得られ、イオン交換の競合の結果としてイオン強度とともに減少した。拡散・収着現象が、含まれるイライトとスメクタイトの粘土成分によって支配されると仮定し、粘土鉱物を主体としたモデル化アプローチを検討した。モデルによって一連の実験データがおおむね説明可能であり、粘土粒子とナノサイズ間隙がこの岩石中のイオンの移行挙動に支配的に寄与していることが示唆された。
舘 幸男; 中澤 俊之*; Ochs, M.*; 四辻 健治; 陶山 忠宏; 清田 佳美; 山田 憲和*; 油井 三和
Radiochimica Acta, 98(9-11), p.711 - 718, 2010/11
被引用回数：25 パーセンタイル：84.21(Chemistry, Inorganic & Nuclear)放射性廃棄物地層処分の安全評価において重要となる圧縮ベントナイト中の核種の収着・拡散挙動を把握・評価するため、圧縮モンモリロナイト中のNp(V)の収着・拡散挙動に及ぼす炭酸濃度と塩濃度の影響を、実験とモデルの両面から調査した。密度800kg/m
の圧縮モンモリロナイト中のNp(V)の実効拡散係数()と分配係数(
)が、塩濃度(0.05, 0.5MのNaCl)と炭酸濃度(0, 0.01MのNaHCO
)の異なる4種類の条件下で取得した。炭酸が存在しない系ではは塩濃度とともに減少し、炭酸共存系では逆の傾向を示した。は炭酸が共存する系で1桁減少する結果が得られた。これらの収着・拡散挙動は、地球化学平衡計算,イオン交換と表面錯体反応を考慮した収着モデル,狭隘間隙中の電気二重層を考慮した拡散モデルによって解釈された。現象論収着・拡散モデルが、圧縮系での複雑な化学種の収着・拡散挙動の予測評価に有効であることを示した。
清田 佳美; 寺島 元基; 舘 幸男; 飯島 和毅; 中澤 俊之*; 山田 憲和*; 油井 三和
Radiochimica Acta, 98(9-11), p.703 - 709, 2010/11
被引用回数：3 パーセンタイル：24.08(Chemistry, Inorganic & Nuclear)フミン物質共存下で堆積岩におけるEuの収着,拡散挙動について調べた。拡散挙動はリザーバー減衰拡散試験法により観察した。リザーバーにおける核種濃度の減衰曲線から、フミン物質と核種の間に錯形成などの相互作用が働いているものと推察された。一方、リザーバー内のフミン物質濃度の有意な減少は認められなかった。フミン酸の共存によりEuの岩石に対する収着量が低下する条件があることが明らかとなった。Euの収着,拡散挙動は、フミン酸の影響を受けることが明らかとなった。
石井 康雄; 清田 佳美; 舘 幸男; 吉川 英樹
Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1265, p.233 - 238, 2010/09
拡散試験における試験溶液の淀みやフィルター拡散抵抗などの試験条件変化についてCs, Iを用いて測定し、モデル解析を用いてこれら効果の不確実性について見積もった。拡散パラメーター取得において、RD法だけではなく、同時にIDデータを取得して解析することで誤差を有効に低減できることを実験並びにモデル解析により明らかにした。
舘 幸男; 四辻 健治; 清田 佳美; 油井 三和
Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1193, p.545 - 552, 2009/05
圧密モンモリロナイト中の陽イオンと陰イオンの拡散収着挙動の塩濃度影響を、実験的評価とモデル評価の両面から評価した。精製ナトリウム型モンモリロナイトを乾燥密度800kg/mに調整し、0.01, 0.1, 0.5Mの3種類のNaCl溶液で飽和させた系で、Through-diffusion試験によって、セシウムとヨウ素の実効拡散係数と容量因子を取得した。信頼性の高いデータ取得の観点から、トレーサー減衰曲線,破過曲線,内部プロファイルの複数のカーブからパラメータを決定する手法の適用を試み、さらにin-diffusion試験,バッチ収着試験との比較を行った。取得された実効拡散係数は、陽イオンのセシウムでは塩濃度とともに減少し、陰イオンのヨウ素では逆の傾向を示した。セシウムの収着分配係数については、塩濃度とともに減少する傾向が得られ、バッチ収着試験の結果と整合的であった。これらの陽イオン・陰イオンの実効拡散係数の塩濃度依存性は、電気二重層に基づく拡散モデルによって解釈し、さらに収着モデルと組合せることにより、収着効果を含む見かけの拡散係数を説明できた。
高橋 宏明; 清田 佳美; 油井 三和
Diffusion Fundamentals (Internet), 11(89), p.1 - 11, 2009/00
堆積岩の高分解能3次元画像をナノフォーカスX線CT測定により得た。堆積岩の3次元微細構造をコンピュータプログラムにより解析し、屈曲度及び幾何学的収れん度を算出した。また、同じ堆積岩に対してトリチウム水の拡散実験及び水銀圧入法による測定を実施した。堆積岩中のトリチウム水の拡散を支配する因子を理解するために、これらの結果を比較した。これらの結果は、本研究で対象とした系におけるトリチウム水の拡散を支配しているのは、収れん度ではなく屈曲度と有効間隙率であることを示唆した。本研究で用いた試料は、日本の放射性廃棄物地層処分研究を実施している幌延深地層研究センター周辺の稚内層の珪質泥岩である。
舘 幸男; 清田 佳美; 土井 玲祐; Xia, X.*; 油井 三和
Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1124, p.573 - 579, 2009/00
Diffusion and sorption of Cs in the sedimentary rock of Horonobe generic URL site were studied in the present study. The retardation parameters, De and Kd, of rock for Cs were measured by both batch sorption and intact diffusion experiments with the comparison of obtained retardation parameters each other. The tracer depletion, breakthrough and inner concentration data in the through diffusion experiment were simulated simultaneously by the conventional transport model with one set of the retardation parameters. The Kd values obtained from the data fitting were consistent with those obtained by the batch sorption experiment with crushed rock. The obtained sorption parameters were also simulated based on geochemical model calculation to interpret the sorption behavior theoretically under the assumption of dominant sorption minerals and their sorption mechanism.
清田 佳美; 舘 幸男; 北村 暁; 高橋 宏明; 中澤 俊之*; 山田 憲和*
no journal, ,
天然バリアにおける間隙水中有機物質が核種移行に及ぼす影響は不明な点が多い。間隙水中の有機物が核種移行に及ぼす影響とその範囲を把握することにより、バリア材の核種移行性能評価における不確実性の低減を図ることが重要である。本調査では、幌延の堆積岩を用いて、堆積岩中のSe(IV)収着,移行に及ぼす有機物質(フミン物質)の影響を調査した結果を報告する。まず、フミン物質水溶液(模擬幌延地下水条件)の長期安定性、Se(IV), Th(IV)の溶解性に及ぼすフミン物質共存影響について予備検討した。幌延堆積岩の地下水組成,有機物濃度及び予備検討結果に基づき、堆積岩のSe収着,拡散試験に供する試験液条件を決定した。ついで、堆積岩のSe収着特性(フミン物質共存影響)を把握するとともに、透過拡散手法によりSeの堆積岩中移行に及ぼすフミン物質共存影響データを取得した。フミン物質100mg/l以下の条件では、Seの溶解性,堆積岩収着・拡散に及ぼす影響は小さいものと判断できた。Th(IV)では、100mg/lのフミン物質共存時に堆積岩収着量が減少し、影響が見られた。
高橋 宏明; 清田 佳美; 宮原 要; 油井 三和
no journal, ,
透過拡散実験で得られる拡散係数は、核種移行に対する岩石の遅延性能評価のための重要な因子であり、岩石の間隙率や間隙形状に影響される。しかしながら、間隙形状を直接的に測定することは困難である。本研究では、幌延深地層研究サイトから採取した堆積岩のマクロポア形状をX線CTで撮像し、得られた3次元画像の解析により間隙径分布及び収れん度を求め、拡散実験から求めた収れん度と比較検討した。画像解析により算出した収れん度とヨウ化物イオンの拡散係数から求めた収れん度を比較すると後者の方が少し大きい値を示し、後者はイオン強度が高くなると前者の値との差が広がった。これは、拡散試験では、間隙壁と陰イオンとの相互作用の程度が溶液中のイオン強度増加に伴って弱められるとの解釈に一致する。
舘 幸男; 清田 佳美; 土井 玲祐; 油井 三和
no journal, ,
幌延堆積岩中のCsの収着拡散挙動を、バッチ収着試験と拡散試験によって調べ、信頼性の高い実験的評価手法とモデル評価手法を検討した。特に、インタクトな岩石に対する収着遅延パラメータを高い精度で評価するために、透過法拡散試験で得られるトレーサー減衰曲線,破過曲線,内部プロファイルの複数のデータからパラメータを導出する手法を提案した。拡散試験によって得られた収着分配係数は、バッチ法で得られた値とも整合的であり、さらに、収着支配鉱物であるイライトとスメクタイトとのイオン交換反応を考慮したモデルによって解釈された。
舘 幸男; 清田 佳美; 四辻 健治; 油井 三和
no journal, ,
岩石中拡散遅延現象の信頼性の高い実験的評価手法とモデル評価手法を構築する観点から、幌延堆積岩中のイオンの拡散・収着遅延挙動を、異なる塩濃度条件下で、拡散試験及びバッチ収着試験により調べた。実効拡散係数はCs+で塩濃度の増加に伴い減少し、I-では逆の傾向を示した。Csの収着分配係数は、拡散法とバッチ法で整合的な結果が得られた。幌延堆積岩に含まれるスメクタイトとイライトの粘土成分によって拡散・収着がおもに支配されると仮定して、粘土鉱物を中心としたモデルアプローチを検討した。モデルによって一連の実験データがおおむね説明可能であり、粘土粒子とナノサイズ間隙が幌延堆積岩のイオンの移行挙動に支配的に寄与していることが示唆された。
清田 佳美; 舘 幸男; 吉川 英樹; 油井 三和
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物の地層処分における人工バリアの性能評価において、核種の移行パラメータは重要な評価指標である。圧縮ベントナイト中の核種の実効拡散係数を求める試験では、外部溶液リザーバ及びベントナイトの吐出を抑止する多孔質フィルタを用いる装置構成を適用し、リザーバ溶液の濃度を基準として実効拡散係数を測定する。この装置構成では、ベントナイト-リザーバ溶液界面の濃度(境界条件)がリザーバ溶液中の濃度と異なる可能性があり、測定される実効拡散係数に及ぼす影響は不確実性が内在する。本研究では、圧縮ベントナイトとリザーバ溶液界面の境界条件が測定される実効拡散係数に及ぼす影響を調査する目的で、種々の塩濃度,圧縮密度条件で界面の電位差測定を行った。Donnan平衡及びPoisson-Boltzman則を用いて、電位差情報からリザーバ溶液中と圧縮ベントナイト中の可動イオンの濃度差を推定し、観測される実効拡散係数に及ぼす影響を理論的に考察した。塩濃度の低い溶液条件では、実効拡散係数を二倍程度高めに見積もる可能性があることを明らかにした。
寺島 元基; 清田 佳美; 岩月 輝希; 飯島 和毅; 吉川 英樹; 油井 三和; 長尾 誠也*
no journal, ,
土壌や河川に由来する腐植物質の金属イオン結合能についての知見は、必ずしも深部地下環境に由来する腐植物質に適用できるとは限らない。本研究では、幌延深地層研究センター敷地内地下水から腐植物質を分離・精製し、蛍光消光法により地下水に由来する腐植物質のEu(III)結合能について調査した。結果、深部地下水に由来する腐植物質は、Aldrichフミン酸とは異なる結合能を有することを明らかにした。
高橋 宏明; 清田 佳美; 油井 三和
no journal, ,
天然バリア中の核種拡散メカニズムを理解するために、幌延深地層研究サイトから採取した稚内層の珪質泥岩のX線ナノCT撮像を行い、得られた3次元画像の解析により間隙の屈曲度及び収れん度を求めた。これらと透過拡散実験及び水銀圧入法によって得られた結果との関係を検討した。X線CT解析により収れん度及び屈曲度の分布を求め、それぞれの平均値は0.47及び2.59と算出された。屈曲度に関して、X線CT解析からの値は、収れん度を1と仮定したときのHTO拡散実験からの値2.15及び水銀圧入法からの値2.07とおおむね一致した。これは、HTOの拡散では収れん度の寄与が少ないことを示唆する。また、X線CT解析からの屈曲度は、おおむね等方的であり、直行する拡散方向に対する拡散実験結果と一致した。
寺島 元基; 長尾 誠也*; 岩月 輝希; 佐々木 祥人; 清田 佳美; 吉川 英樹
no journal, ,
北海道幌延地域の深部地下水に溶存した腐植物質(フルボ酸及びフミン酸)を分離・精製し、Eu(III)に対する条件付安定度定数を蛍光消光法から評価した。得られた条件付安定度定数は、フルボ酸とフミン酸でほぼ同じであり、Aldrichフミン酸の値と比較して一桁以上小さいことがわかった。以上の結果から、土壌や河川水から分離・精製した腐植物質を対象としたこれまでの錯形成に関する知見(モデルとパラメータセット)を幌延地下水腐植物質の錯形成解析に適用する場合、Eu(III)の錯形成量を過大評価する可能性があることを提示した。
石井 康雄; 清田 佳美*; 舘 幸男; 岡崎 充宏*; 黒澤 精一*
no journal, ,
高収着性核種であるAmの圧縮ベントナイト中の核種の収着・拡散現象を評価するため、バッチ系収着データ及びトレーサー減衰法による圧縮系収着・拡散データの信頼性の高い取得・評価手法の開発を行った。
高橋 宏明; 清田 佳美*; 油井 三和
no journal, ,
圧縮ベントナイトの透過拡散実験で得られる実効拡散係数は、核種移行遅延性能評価における重要な遅延性能パラメータであり、これは内部微細構造に影響される。このため、これを直接測定し定量化することは拡散機構を理解するために重要である。本研究では、圧縮クニピアFのHDO透過拡散実験及びX線ナノCT解析により、実測した拡散係数と内部微細構造との関係を検討し、圧縮クニピアFの内部微細構造を3次元可視化するとともに、内部構成の分類と定量化の可能性を示した。
中澤 俊之*; 下田 紗音子*; 山田 憲和*; 舘 幸男; 清田 佳美*; 油井 三和
no journal, ,
地層処分安全評価において信頼性の高い核種移行パラメータを設定するうえで、圧縮ベントナイト中の収着・拡散パラメータの信頼性の高い実験手法とモデル評価手法を構築する必要がある。本研究では、従来の透過拡散法及びトレーサ減衰法を基本に、内部プロファイルを含む複数の濃度曲線の取得、それらの同時解釈の組合せによって、信頼性の高いパラメータを導出する手法を開発するとともに、さまざまな核種と環境条件を対象にその適用性を確認した。
