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論文

Methodology development and determination of solubility-limiting solid phases for a performance assessment of geological disposal of high-level radioactive and TRU wastes

北村 暁; 吉田 泰*; 後藤 考裕*; 澁谷 早苗*

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 27(2), p.58 - 71, 2020/12

高レベル放射性廃棄物および地層処分相当のTRU廃棄物の地層処分における地層処分システムの性能を評価するためには、地下水や緩衝材間隙水中における放射性核種の溶解度評価が必要である。その溶解度評価のためには、溶解度を制限する固相(溶解度制限固相)を選定する必要がある。本報告では、透明性の高い選定過程が示せるように、熱力学データベースを用いて溶解度制限固相の候補となる固相の飽和指数を算出することで溶解度制限固相を判断する選定手法を構築した。本手法では、飽和指数が大きい固相ほど溶解度制限固相の候補になることを基本とするものの、当該固相の生成や溶解度制限が現実的であるかどうかについて、文献調査により判断することとした。併せて、わが国における最新の安全評価報告書で定義された緩衝材およびセメント間隙水組成に対し、種々の組成を類型化した上で性能評価対象元素の溶解度制限固相を選定した。

論文

A Systematic radionuclide migration parameter setting approach for potential siting environments in Japan

浜本 貴史*; 石田 圭輔*; 澁谷 早苗*; 藤崎 淳*; 舘 幸男; 石黒 勝彦*; McKinley, I. G.*

Proceedings of 2019 International High-Level Radioactive Waste Management Conference (IHLRWM 2019) (USB Flash Drive), p.77 - 82, 2019/04

NUMO's recently published safety case involves utilisation of the safety case approach to provide a basis for preparation for future phases of work and development of a template for later, more complete and rigorous, safety cases. Advances include capturing potential siting environments in Site Descriptive Models (SDMs) and focusing post-closure safety assessment methodology on repository designs tailored to these SDMs. Radionuclide-specific parameters in the engineered barrier system (EBS), such as solubilities, sorption and diffusion values, are selected based on established chemical models that take into account evolution of porewater chemistry, alteration of EBS material and different host rock properties. Existing chemical thermodynamic databases developed in Japan have been used for the coupled geochemical and mass transport analyses applied to set these parameters. Nevertheless, in view of fundamental uncertainties in the thermodynamic approach, expert judgment played a key role in the process. This paper discusses the methodology used to set "reasonably conservative" radionuclide migration parameters for the illustrative SDMs, with a focus on chemistry which can be captured in existing models only by introducing significant simplifications.

報告書

堆積岩類及びセメント系材料に対する収着・拡散データの調査・評価(NUMO-JAEA共同研究報告書; 2016-2017年度)(共同研究)

浜本 貴史*; 松原 竜太*; 澁谷 早苗*; 陶山 忠宏*; 舘 幸男

JAEA-Data/Code 2017-014, 31 Pages, 2018/03

JAEA-Data-Code-2017-014.pdf:2.1MB
JAEA-Data-Code-2017-014-appendix(CD-ROM).zip:0.61MB

現在、原子力発電環境整備機構(NUMO)と原子力機構(JAEA)の双方で、地層処分の安全評価手法の開発を進めている。これら安全評価に資するため、国内外の最新の知見を踏まえたパラメータ設定手法の構築を、NUMOとJAEAで共同研究として実施している。本報では、この共同研究の一環として実施した、収着・拡散データベースの拡充のための国内外の最新の収着・拡散データの調査と信頼度評価の結果を報告する。今回の調査では、堆積岩とセメント系材料を中心に調査と信頼度評価を行い、収着データとしては、文献数19件、データ数1、746件、拡散データとしては、文献数25件、データ数593件分について、収着・拡散データベースの中で利用可能な形式でデータを整備した。

論文

地層処分性能評価のための岩石に対する収着分配係数の設定手法の構築; 花崗岩を対象とした適用性評価

舘 幸男; 陶山 忠宏*; 澁谷 早苗*

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 24(2), p.109 - 133, 2017/12

性能評価解析において、収着分配係数K$$_{rm d}$$は、地球化学条件の変動範囲や不確実性を含む具体的な性能評価条件を考慮して設定する必要がある。性能評価のための岩石へのK$$_{rm d}$$設定手法を、(i)収着データベースから抽出されるデータ群の直接的利用、(ii)データ取得条件と性能評価条件の差異を補正する半定量的条件変換手法、(iii)熱力学的収着モデルの3つを組み合わせることにより構築した。この設定手法の適用性を評価するため、これら3つの手法を適用して、花崗岩に対するCs及びAmのK$$_{rm d}$$値と不確実性の導出と比較を行った。その結果、データやモデルについて十分な情報が利用可能な場合、異なる手法間で整合的な設定値を導出可能であることを確認した。この手法間の比較を踏まえ、性能評価対象の25元素を対象に、実測データ群に基づく分配係数と不確実性の設定を試み、最近の海外の性能評価プロジェクトにおけるK$$_{rm d}$$データセットと比較した。本手法によって、実際のサイト条件への適用を含む段階に応じた分配係数及び不確実性を設定することが可能となる。

論文

Assessment of sorption and diffusion in the rock matrix in the NUMO safety case

浜本 貴史*; 澁谷 早苗*; 石田 圭輔*; 藤崎 淳*; 山田 基幸*; 舘 幸男

Proceedings of 6th East Asia Forum on Radwaste Management Conference (EAFORM 2017) (Internet), 6 Pages, 2017/12

NUMOでは日本における地層処分の成立性と安全性を示すためのジェネリックなセーフティケースを開発している。このセーフティケースにおける安全評価のために、3種類の母岩を対象として分配係数及び実効拡散係数パラメータを設定するとともに、その不確実性や今後の課題について議論した。

報告書

概要調査段階における設計・性能評価手法の高度化,3; NUMO-JAEA共同研究報告書(2013年度)(共同研究)

柴田 雅博; 澤田 淳; 舘 幸男; 牧野 仁史; 若杉 圭一郎; 三ツ井 誠一郎; 北村 暁; 吉川 英樹; 小田 治恵; 石寺 孝充; et al.

JAEA-Research 2014-030, 457 Pages, 2015/03

JAEA-Research-2014-030.pdf:199.23MB

原子力機構(JAEA)がこれまで蓄積してきた技術やノウハウを、原子力発電環境整備機構(NUMO)が今後行う精密調査地区の選定等の処分事業に適用できるよう、実施主体の視点に沿って実用化を図っていくための具体的な考え方と進め方を策定すること等を目的として、2011年度よりJAEAとNUMOは以下の3つのテーマについて共同研究を進めている。(1)水理の観点からみた母岩の適性を評価する方法に関する検討: 水理地質構造モデル構築手法の事例調査に基づいて、得られた知見を評価ツリーとして整理し、モデルの不確実性やそれらの評価項目への影響等についての検討を行った。(2)シナリオの構築方法に関する検討: 状態設定手順を実務的な観点から、さらに見直すとともに、セメント影響とガラス溶解挙動について、知見の体系的な整理と不確実性の影響について解析的検討を行った。(3)核種移行パラメータの設定方法に関する検討: 母岩の分配係数を対象に、国内外の事例調査をもとに複数の設定手法を整理し、堆積岩及び花崗岩への適用を通じ妥当性や課題を確認した。溶解度について、溶解度制限固相の決定を含む設定手法を検討し、主要核種への適用を通じ妥当性や課題を確認した。

報告書

概要調査段階における設計・性能評価手法の高度化,2; NUMO-JAEA共同研究報告書(2012年度)(共同研究)

柴田 雅博; 澤田 淳; 舘 幸男; 早野 明; 牧野 仁史; 若杉 圭一郎; 三ツ井 誠一郎; 小田 治恵; 北村 暁; 大澤 英昭; et al.

JAEA-Research 2013-037, 455 Pages, 2013/12

JAEA-Research-2013-037.pdf:42.0MB

原子力機構(JAEA)及び原子力発電環境整備機構(NUMO)は、平成24年度に引き続き、JAEAがこれまで蓄積してきた技術やノウハウを、NUMOが今後行う精密調査地区の選定等の処分事業に直接適用できるよう、実施主体の視点に沿って実用化を図っていくことを目的として、概要調査段階における処分場の設計・性能評価に関連する主要な技術テーマについて検討した。(1)水理の観点からみた母岩の適性を評価する方法に関する検討については、平成24年度に引き続き、結晶質岩を対象とした地下水移行時間の評価ツリーを拡充するとともに、新たに堆積岩を対象とした評価ツリーを作成した。(2)シナリオの構築に関する検討については、平成24年度の状態設定手順を実務的な観点から見直し、緩衝材を対象として試行した。また、安全機能への不確実性の影響について解析的検討を行った。(3)核種移行パラメータの設定に関する検討については、母岩の分配係数を対象に、国内外の事例調査をもとに複数の条件変換手法を含む設定手法を整理し、堆積岩及び花崗岩への適用を通じ妥当性や課題を確認した。さらに、溶解度について、溶解度制限固相の決定を含む設定手法を検討し、主要核種への適用を通じ妥当性や課題を確認した。

報告書

高レベル及びTRU廃棄物地層処分の性能評価のためのJAEA熱力学データベース; モリブデンの熱力学データ選定

北村 暁; 桐島 陽*; 斉藤 拓巳*; 澁谷 早苗*; 杤山 修*

JAEA-Review 2010-010, 75 Pages, 2010/06

JAEA-Review-2010-010.pdf:1.27MB

高レベル放射性廃棄物及びTRU廃棄物の地層処分の性能評価に用いるための熱力学データベースの整備の一環として、モリブデンの熱力学データ選定を実施した。熱力学データの選定対象は、放射性廃棄物処分で問題となる環境条件を踏まえ、低モリブデン濃度,中性もしくはアルカリ性水溶液中で生成する化学種及び化合物とした。経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)の熱力学データベース整備ガイドラインに基づき、熱力学データが報告されている文献を広範に調査したうえで、各化学種の熱力学データの選定のために文献の詳細なレビューを行った。レビューの結果、信頼性が高いと判断された文献情報を用いて、25$$^{circ}$$C,イオン強度0における熱力学データの導出を行った。特に、モリブデン酸イオン(MoO$$_{4}$$$$^{2-}$$)の水素イオン(H$$^{+}$$)との相互作用によって生成する化学種のレビュー及び熱力学データ選定について、慎重に実施した。

報告書

高レベル及びTRU廃棄物地層処分の性能評価のためのJAEA熱力学データベース; コバルト及びニッケルの熱力学データ選定

北村 暁; 桐島 陽*; 斉藤 拓巳*; 澁谷 早苗*; 杤山 修*; 油井 三和

JAEA-Research 2009-037, 91 Pages, 2009/11

JAEA-Research-2009-037.pdf:4.04MB

高レベル放射性廃棄物及びTRU廃棄物の地層処分の性能評価に用いるための熱力学データベースの整備の一環として、コバルト及びニッケルの熱力学データ選定を実施した。コバルトについては、熱力学データが報告されている文献の調査を広範囲に行うとともに、各化学種の熱力学データの選定のために文献の詳細なレビューを行った。ニッケルについては、経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)が公開している熱力学データベースの内容を精査したうえで、最新の文献調査を行うとともに、各化学種の熱力学データの選定を行った。地層処分における地下水条件のもとで存在の可能性がある化学種でありながら、これらの調査でそのデータが欠落しているものについては、ニッケルとコバルトは化学挙動が類似していると考えられることを利用して、熱力学データを推定してデータベースの補完を行った。

報告書

高レベル放射性廃棄物地層処分に関わる性能評価計算のためのプルトニウムの熱力学データベースの整備

澁谷 朝紀; 澁谷 早苗

PNC TN8410 98-082, 97 Pages, 1998/06

PNC-TN8410-98-082.pdf:2.76MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分性能評価研究においては、核種移行解析の基礎データとして信頼性の高い、充実した熱力学データが必要とされる。本報告では、熱力学データの基礎となるプルトニウムの熱力学的特性および既存のプルトニウムの熱力学データについてまとめることを目的とし、特に高レベル放射性廃棄物地層処分に関わる性能評価計算の基礎となるプルトニウムの酸化還元反応、水和反応、炭酸錯体生成反応、硫酸錯体生成反応、リン酸錯体生成反応、硝酸錯体生成反応、フッ化物錯体生成反応、塩化物錯体生成反応に関わる熱力学データベースの整備を行った。本報告書を作成するに当たっては、既存の文献を調査し、信頼性の高い文献を選択し、得られている熱力学データを抽出した。また、データの信頼性を補完するために、すでに国際的に信頼性が高いと考えられているU,Am等の熱力学データとを比較することによって個々のデータの妥当性を確認した。整備された熱力学データについては、実験系への適用の可否を検討するために実験条件の明確な文献を用いて確証計算を行った。

報告書

Database Development of Chemical Thermodynamics of Protactinium for Performance Assessment of HLW Geological Disposal System

澁谷 朝紀; 澁谷 早苗; 油井 三和

PNC TN8410 98-052, 18 Pages, 1998/03

PNC-TN8410-98-052.pdf:0.86MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分システムの性能評価においては、元素の溶解度を熱力学計算により評価している。この計算には信頼性の高い熱力学データベースが必要とされる。本報においては、プロトアクチニウム(Pa)についての熱力学データ整備を行ったので報告する。整備においては、まずPaの固相と水溶性化学種についての熱力学データを文献より収集した。収集されたデータについては、科学的信頼性について検討され、動燃の熱力学データベース(PNC-TDB)全体との整合性についてもチェックされた後、PNC-TDBに取り込まれた。更新されたPNC-TDBを用いて計算したPaの溶解度は、実験値よりも高くなったが、地層処分安全評価においては、保守的な評価となるため、適当なデータセットと判断された。

論文

核種移行挙動評価のための熱力学データベースの整備とその状況

澁谷 早苗; 油井 三和

動燃技報, (105), p.57 - 66, 1998/03

高レベル廃棄物地層処分システムの性能評価における核種移行評価システムにおいては、ガラス固化体からの難溶性元素の溶解は溶解度で制限されると考えられている。その溶解度は熱力学データを用いた平行計算により評価されるため、信頼性の高い、充実した熱力学データベースが必要とされている。動燃では、高レベル廃棄物地層処分技術開発の第二次とりまとめに向けて、PNCの熱力学データベースの信頼性向上を目的として、見直し、整備・更新作業を進めている。本報告においては、PNC-TDBの整備の方針/手法と、これまでに整備した中からNi,Zr,Sm,U,Am,Cmについての整備状況を紹介する。

報告書

高レベル廃棄物地層処分システムの性能評価のためのNpに関する熱力学データの整備

澁谷 早苗; 上田 真三*; 油井 三和

PNC TN8410 98-035, 40 Pages, 1998/02

PNC-TN8410-98-035.pdf:1.28MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分システムの性能評価においては、地下水中での核種の化学種分配及び溶解度を熱力学データを用いて計算している。この計算には信頼性の高い熱力学データベースを必要とする。本報においては、ネプツニウム(Np)に関しての熱力学データ整備を行ったので報告する。Npの熱力学については、1950年代からいくつかの文献が出され、IAEA等においても評価されているが、90年代に入ってもいくつかの新たなデータが報告されている。ここでは、最新の情報も含めてNpの熱力学データの調査を行い、地層処分の性能評価に必要なNpの熱力学データベースの整備を行った。NpはIII価からVII価までの価数をとることが知られているが、地層処分条件下における酸化還元状態を考慮し、本報告においては、IV価とV価に限って検討を行った。今回整備された熱力学データベースは、以前の動燃事業団における熱力学データベース(PNC-TDB)中の信頼性の低いデータを削除または更新し、新たに炭酸系及びフミン酸との錯体形成定数を加えたものである。

報告書

高レベル廃棄物地層処分システムの性能評価のためのAmに関する熱力学データベースの整備

澁谷 早苗

PNC TN8410 97-022, 13 Pages, 1997/03

PNC-TN8410-97-022.pdf:0.44MB

高レベル廃棄物地層処分研究の第2次取りまとめに向けて、溶解度評価のための基礎データとしてより信頼性の高い、充実した熱力学データが必要とされている。そこで、「高レベル放射性廃棄物地層処分研究開発の技術報告書-平成3年度-」以降使用してきた熱力学データベース(PNC-TDB:PNCのThermodynamicDatabase)の見直し整備・更新を進めている。PNC-TDBにおけるAmに関する熱力学データの出典は米国Battelle-PNL研究所のデータであるが、最近になってOECD-NEAがAmに関する熱力学データ整備報告書を公開したため、これと比較検討する必要がでてきた。本報告書では、Amの熱力学データについて、性能評価の観点から検討・見直しを行ったので、その結果を報告する。

論文

Solubility measurements of Sm and Nd in hydroxide and carbonate system

澁谷 早苗; 牧野 仁史; 油井 三和

Proceedings of Migration '97, 0 Pages, 1997/00

高レベル放射性廃棄物地層処分の性能評価のために、ランタニドの熱力学データを整備することが必要である。本研究においては、SmとNdについて雰囲気制御グローブボックス中で水酸化物系の、大気中で炭酸系の溶解度を測定し、測定結果に基づいてそれぞれ水酸化物、水酸化炭酸塩の加水分解平衡定数と水酸化物錯体および炭酸錯体の生成定数を算出した。

論文

Solubility measurements of Zr and Ni in bentonite-water system

澁谷 早苗; 油井 三和

Proceedings of Migration '97, 0 Pages, 1997/00

高レベル放射性廃棄物地層処分の性能評価の信頼性向上のために、信頼できる熱力学データベースが必要とされている。熱力学データベースは信頼性の高い実験結果と妥当なデータ選定方法に基づいたものでなくてはならない。また、選定されたデータは、例えば地層処分システムの人工バリアの一つであるベントナイトと平衡にした地下水などを用いて、現実の系において適用できるかどうかを確認されなければならない。本研究においては、ベントナイト-水系におけるZrとNiの溶解度を測定し、その結果を用いて性能評価のためのZrとNiのデータセットを整備した。

報告書

高レベル廃棄物地層処分システムの性能評価のためのNiに関する熱力学データ整備

澁谷 早苗

PNC TN8410 96-257, 15 Pages, 1996/09

PNC-TN8410-96-257.pdf:0.56MB

高レベル廃棄物地層処分研究の第二次取りまとめに向けて、その基礎データとしてより信頼性の高い、充実した熱力学データ(以下、PNC-TDBという)が必要とされている。本研究では、Niの熱力学データについて、性能評価の観点から検討・見直しを行ったので、結果を報告する。まず、既存PNC-TDB及びそれ以外のデータベースのNiに関する熱力学データの出典を調査したが、(1)原典まで辿れなかった、(2)試験条件や溶解度評価モデルが不適切であった等、どれも信頼性が十分に確認できなかった。熱力学データベースの妥当性を確認するために、ベントナイト共存系におけるNiの過飽和側からの溶解度確認試験結果との比較を行ったところ、妥当と考えられるNi(OH)2(s)の加水分解定数と水溶性化学種のデータセットを選定することができた。Ni(OH)2(s)以外の化合物については、NAGRAの選定したデータベースに記されているもののうち、難溶性と考えられるもののデータを採用した。

報告書

PNC-TDB整備 Kick-off meeting 議事録

澁谷 早苗; 油井 三和

PNC TN8100 96-008, 376 Pages, 1996/07

PNC-TN8100-96-008.pdf:25.0MB

高レベル廃棄物地層処分の性能評価における核種移行研究においては、ガラス固化体からの難溶性核種の溶解は溶解度で制限されるとして、その溶解度を熱力学計算により評価している。この計算には、信頼性の高い熱力学データベースを必要とする。我々は、H3レポートで使用したPNCの熱力学データベース(PNC-TDB)の信頼性向上を目的として、データベース整備を進めている。整備した内容については、国際的な評価を受けるために、平成8年度より委託研究を通して海外の専門家によるレビューを受けることとなった。整備及びレビューの方針・手法・スケジュールについては、専門家-PNC間で事前に取り決めておく必要がある。そこで、平成8年5月27日$$sim$$31日に動燃東海事業所ENTRYにおいて専門家と打合せを行った。本書ではその議事内容及び使用したOHP等参考資料をまとめて報告する。

報告書

高レベル廃棄物地層処分システムの性能評価のためのCmに関する熱力学データ整備

石川 博久; 油井 三和; 芦田 敬; 澁谷 早苗

PNC TN8410 95-402, 17 Pages, 1996/03

PNC-TN8410-95-402.pdf:0.4MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分システムの性能評価においては、核種の溶解度を熱力学計算により評価を行っている。この計算には信頼性の高い熱力学データベースを必要とする。本報においては、Cmに関しての熱力学データ整備を行ったので報告する。H-3レポートにおいて使用した熱力学データベースPNC-TDB(H30)では、CmのデータはHATCHESTDBを引用している。固相はAmをアナログとして、Amのデータをそのまま引用している。最近の報告例として、Cmの液相化学種に関する生成定数がスペシエーション分析により得られている。これらのうち、実験・解析条件が妥当と考えられるデータを用いて計算した溶解度と、Cm添加ガラスからの浸出試験結果を比較したところ、下記のデータセットを用いることにより、実験結果を良く説明できることが確認された。CmOHCO$$_{3}$$$$(cr) leftrightarrow$$ Cm$$^{3+}$$ + H$$_{2}$$O - H$$^{+}$$ + CO$$_{3}$$$$^{2-}$$ log K = -7.03 CmOH$$^{2+}$$ $$leftrightarrow$$ Cm$$^{3+}$$ + H$$_{2}$$O - H$$^{+}$$ log K = -7.56(I=0) CmOH$$_{2}$$$$^{+}$$ $$leftrightarrow$$ Cm$$^{3+}$$ + 2H$$_{2}$$O - 2H$$^{+}$$ = log K = -15.7(I=0) CmCO$$_{3}$$$$^{+}$$ $$leftrightarrow$$ Cm$$^{3+}$$ + CO$$_{3}$$$$^{2-}$$ log K = 5.34(I=0)以上のデータは、同じ三価のアクチニドで化学的性質が類似しているといわれている、Amのデータの報告値のばらつきの幅に入るものであり、化学的アナログ性に矛盾しないものと考えられる。よって、PNC-TDBに以上のデータを追加またはこれに変更するものとする。

論文

三価ランタニドの溶解度測定

澁谷 早苗

動燃技報, (97), p.67 - 75, 1996/03

高レベル廃棄物の地層処分システムの性能評価研究として、熱力学データを用いた溶解度評価を行っている。そのため、信頼性の高い熱力学データベースが必要とされる。溶解度研究においては、熱力学データの取得・確証を行っている。三価アクチニドのアナログとして、廃棄物中に核分裂生成物として多量に含まれるランタニドのうちのサマリウム、ネオジウムについて、水酸化物、水酸化炭酸塩の溶解度測定から加水分解定数など熱力学データを取得した。結果はアメリシウムの溶解度とほぼ一致するものであった。得られたデータから地層処分条件下におけるサマリウム、ネオジウムの溶解度は10$$^{-6}$$$$sim$$10$$^{-8}$$mol/lと見積もられた。

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