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論文

Porous metal-organic frameworks containing reversible disulfide linkages as cathode materials for lithium-ion batteries

清水 剛志*; Wang, H.*; 松村 大樹; 光原 圭*; 太田 俊明*; 吉川 浩史*

ChemSusChem, 13(9), p.2256 - 2263, 2020/05

https://doi.org/10.1002/cssc.201903471
 被引用回数：24 パーセンタイル：77.17(Chemistry, Multidisciplinary)

Three porous disulfide-ligand-containing metal-organic frameworks (DS-MOFs) and two nonporous coordination polymers with disulfide ligands (DS-CPs) with various structural dimensionalities were used as cathode active materials in lithium batteries. Charge/discharge performance examinations revealed that only porous DS-MOF-based batteries exhibited significant capacities close to the theoretical values, which was ascribed to the insertion of electrolyte ions into the DS-MOFs. Battery reactions were probed by instrumental analyses. The dual redox reactions of metal ions and disulfide ligands in the MOFs resulted in higher capacities, and the presence of reversible electrochemically dynamic S-S bonds stabilized the cycling performance. Thus, the strategy of S-S moiety trapping in MOFs and the obtained correlation between the structural features and battery performance could contribute to the design of high-performance MOF-based batteries and the practical realization of Li-S batteries.

論文

Rechargeable batteries based on stable redox reactions of disulfide included in a metal-organic framework as ligands

清水 剛志*; Wang, H.*; 谷藤 尚貴*; 松村 大樹; 吉村 真史*; 中西 康次*; 太田 俊明*; 吉川 浩史*

Chemistry Letters, 47(5), p.678 - 681, 2018/05

https://doi.org/10.1246/cl.180121
 被引用回数：9 パーセンタイル：33.87(Chemistry, Multidisciplinary)

Disulfide, which is a sub-group of organosulfides, has been studied as a promising cathode active material. Herein, to improve battery performance, we inserted disulfide into Cu-based metal organic framework (MOF) as a ligand. As a result, the disulfide inserted MOF exhibited a high capacity based on dual redox reactions of Cu ions and disulfide ligands, and a stable cycle performance. The S $$K$$-edge X-ray absorption fine structure analyses revealed a reversible cleavage and formation of S-S bond in the MOF during discharge and charge process.

論文

Preparation of $$gamma$$-LiV$$_{2}$$O$$_{5}$$ from polyoxovanadate cluster Li$$_{7}$$[V$$_{15}$$O$$_{36}$$(CO$$_{3}$$)] as a high-performance cathode material and its reaction mechanism revealed by ${{it operando}}$ XAFS

Wang, H.*; 磯部 仁*; 清水 剛志*; 松村 大樹; 伊奈 稔哲*; 吉川 浩史*

Journal of Power Sources, 360, p.150 - 156, 2017/08

https://doi.org/10.1016/j.jpowsour.2017.06.011
 被引用回数：13 パーセンタイル：41.36(Chemistry, Physical)

$$gamma$$-phase LiV$$_{2}$$O$$_{5}$$, which shows superior electrochemical performance as cathode material in Li-ion batteries, was prepared by annealing the polyoxovanadate cluster Li$$_{7}$$[V$$_{15}$$O$$_{36}$$(CO$$_{3}$$)]. The reaction mechanism was studied using ${{it operando}}$ X-ray absorption fine structure (XAFS), powder X-ray diffraction (PXRD), and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) analyses. The X-ray absorption near edge structure (XANES) and XPS results reveal that $$gamma$$-LiV$$_{2}$$O$$_{5}$$ undergoes two-electron redox reaction per V$$_{2}$$O$$_{5}$$ pyramid unit, resulting in a large reversible capacity of 260 Ah/kg. The extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) and PXRD analyses also suggest that the V-V distance slightly increases, due to the reduction of V$$^{5+}$$ to V$$^{4+}$$ during Li ion intercalation as the material structure is maintained. As a result, $$gamma$$-Li$$_{x}$$V$$_{2}$$O$$_{5}$$ shows highly reversible electrochemical reaction with x = 0.1-1.9.

報告書

東京電力(株)福島第一原子力発電所事故に関する放射線管理の基準の根拠及び課題について

山田 克典; 藤井 克年; 神田 浩志; 東 大輔; 小林 稔明; 中川 雅博; 深見 智代; 吉田 圭佑; 上野 有美; 中嶌 純也; et al.

JAEA-Review 2013-033, 51 Pages, 2013/12

JAEA-Review-2013-033.pdf:2.73MB

平成23年3月に発生した東京電力福島第一原子力発電所事故以降、放射線防護・放射線管理にかかわるさまざまな基準が策定された。インターネット等を通じて、これらの基準を調査した結果、下記13項目があげられた。(1)ヨウ素剤の服用基準値、(2)避難住民等に対するスクリーニングレベル、(3)避難区域、屋内退避等、(4)食品規制値(暫定規制値、基準値)、(5)放射線業務従事者の緊急時被ばく限度、(6)水浴場開設の判断基準、(7)学校・校庭の利用の判断基準、(8)作付基準、(9)飼料の暫定許容値、(10)堆肥の暫定許容値、(11)船舶、コンテナ等の除染基準、(12)廃棄物の取扱、処分等、(13)除染作業にかかわる基準。これらの基準の根拠を調査・整理し、今後の放射線防護、放射線管理の課題を検討した。

論文

Precise intensity measurements in the $$^{14}$$N(n,$$gamma$$)$$^{15}$$N reaction as a $$gamma$$-ray intensity standard up to 11 MeV

宮崎 格*; 坂根 仁*; 高山 寛和*; 笠石 昌史*; 東條 暁典*; 古田 昌孝*; 林 裕晃*; 末松 倫*; 楢崎 裕道*; 清水 俊明*; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 45(6), p.481 - 486, 2008/06

https://doi.org/10.3327/jnst.45.481
 被引用回数：5 パーセンタイル：35.07(Nuclear Science & Technology)

$$^{14}$$N(n,$$gamma$$)$$^{15}$$N反応で放出する主要$$gamma$$線の絶対強度を0.3$$sim$$1.0%の精度で決定した。測定は、KURの中性子導管を用いて実施した。窒素のサンプルとしては、液体窒素及び重水置換メラミンを使用した。測定結果を従来の測定値と比較し、従来の測定データの問題点を指摘した。また、数MeV以上の$$gamma$$線エネルギーにおいて、$$gamma$$線検出効率の測定値とシミュレーションコードの計算結果に系統的な差の存在することを見いだし問題提起した。

報告書

長寿命核中性子捕獲断面積決定に必要な即発$$gamma$$線放出率の測定(先行基礎工学研究に関する共同研究報告書)

宮崎 格*; 清水 俊明*; 柴田 理尋*; 河出 清*; 古高 和禎; 中村 詔司; 坂根 仁

JNC TY8400 2005-002, 40 Pages, 2005/06

JNC-TY8400-2005-002.pdf:2.69MB

半減期が数万年に及ぶ長寿命の核分裂生成物(LLFP)を短寿命化させる核変換技術の開発には中性子捕獲反応の精度の良い断面積データが必要である。しかし、放射性核種の中には、放射化法では測定できないか、あるいは極めて測定の難しいものがある。即発$$gamma$$線を用いた断面積測定ならその問題の解決を期待できる。そこで、本研究では即発$$gamma$$線を測定するのに必要な10MeVまでの高エネルギー$$gamma$$線の放出率の標準となる$$^{14}$$N(n,$$gamma$$)$$^{15}$$N 反応の測定と即発$$gamma$$線を用いた捕獲断面積測定手法の開発を目的とする。そのために以下の三つの研究を行った。京都大学原子炉実験所のB-4スーパーミラー中性子導管(B-4孔)にて熱中性子照射測定実験を行った。バランス法とシミュレーション計算を援用したゲルマニウム検出器の効率曲線表現法の開発により、$$^{14}$$N (n, $$gamma$$)$$^{15}$$N 反応で放出される主要な即発$$gamma$$線の放出率を精度0.2-0.9%で決定した。また、$$^{23}$$Na, $$^{27}$$Al, $$^{51}$$V, $$^{55}$$Mn, $$^{59}$$Co, $$^{64}$$Ni, $$^{65}$$Cu, $$^{141}$$Pr, $$^{186}$$W, $$^{197}$$Au の10核種について、即発$$gamma$$線とb壊変$$gamma$$線を用いた断面積測定値を比較した。それにより報告されている即発$$gamma$$線の放出率が系統的にずれており、過去のデータを測定した際の検出効率がずれていた可能性があることがわかった。$$^{104}$$Pd (n, $$gamma$$)$$^{105}$$Pd 反応断面積の測定を行った。$$^{107}$$Pd は放射性廃棄物中に含まれるLLFPであり、その核変換を考える際には同位体として混ざっている$$^{104}$$Pd の断面積も重要である。断面積の下限値を精度6%で決定した。また報告されている$$^{105}$$Pd 周辺の核データから、核構造の類似性に着目して上限値を推定する方法を検討した。放出率の下限値を安全サイドで79%小さい値に見積もった。それに伴い断面積の上限値は27%大きな値になる。

報告書

ゲル化振動充填燃料小規模製造施設の調査

前川 一彦*; 吉村 忠宏*; 菊池 俊明*; 星野 康史*; 宗片 英樹*; 清水 真*

JNC TJ9420 2005-004, 284 Pages, 2005/02

JNC-TJ9420-2005-004.pdf:11.56MB

FBRサイクル実用化戦略調査研究では、候補となるFBRサイクルシステムについて安全性、経済性、環境負荷低減性、核拡散抵抗性、運転・保守補修性などの観点から総合的なシステム検討と特性評価を行っている。その一環として、FBR燃料を対象とする外部ゲル化プロセスによる振動充填燃料製造施設について調査を行った。 昨年度までに生産規模200tHM/yの燃料製造施設について、ゲル化工程および試薬回収工程の主要機器の概略検討を行うとともに、セル内機器配置設計、建屋配置設計を行い、安全性、経済性、廃棄物発生量等の検討を行ってきた。 今年度は、これまでの顆粒製造工程のほかに振動充填以降、燃料集合体貯蔵庫までを調査範囲に加え、遠隔自動化および遠隔保守性の観点から、主要機器の設計検討を深めるとともに、経済性を追求した小規模製造施設全体の概念を構築した。施設検討は50tHM/y規模施設を中心に実施し、生産規模200tHM/yの燃料製造施設についても見直し検討を行った。また、他の燃料製造システムとの比較評価を行うことを念頭に置き、振動充填以降の工程機器については、共通とするべき機器はペレット燃料製造と同等設計とした。その他、設計検討に基づき各規模施設の経済性及び環境負荷低減性に係わるシステム特性評価データを取得した。従来の設計と比較して、ゲル化顆粒製造工程についてはプラグ輸送型の気流輸送設備の採用などを前提として工程セルの高さを下げ、振動充填以降の工程については、ペレット燃料製造の合理化配置を適用することで、燃料製造建屋がコンパクトになった。

論文

Present status of the liquid lithium target facility in the international fusion materials irradiation facility (IFMIF)

中村 博雄; Riccardi, B.*; Loginov, N.*; 荒 邦章*; Burgazzi, L.*; Cevolani, S.*; Dell'Ocro, G.*; Fazio, C.*; Giusti, D.*; 堀池 寛*; et al.

Journal of Nuclear Materials, 329-333(1), p.202 - 207, 2004/08

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2004.04.013
 被引用回数：14 パーセンタイル：66.09(Materials Science, Multidisciplinary)

国際核融合材料照射施設(IFMIF)は、重陽子-リチウム(Li)反応による加速器型中性子源であり、国際協力で3年間の要素技術確証フェーズ(KEP)を2002年末まで実施した。本報告では、液体LiターゲットのKEP活動の結果、それを反映した設計と今後の展望について述べる。液体Li流動特性評価のための水模擬実験及び液体Li流動実験,液体リチウム純化系開発のためのトリチウムと窒素不純物制御用材料特性評価,放射化したターゲットアセンブリの交換のための遠隔交換アームの概念設計と基礎実験,安全性評価,計測系の概念検討等を実施した。KEP活動に続いて、Liターゲットの長時間安定運転を実証するため、移行期間を経てLi試験ループを中心とした工学実証・工学設計フェーズを開始する予定である。

口頭

ナトリウム冷却型高速炉の原子炉容器内観察・補修技術の開発,8-2; 高速実験炉「常陽」の回転プラグバウンダリ構成機器の撤去

奥田 英二; 藤中 秀彰; 鈴木 寿章; 清水 久*; 近藤 勝美*

no journal, , 

高速実験炉「常陽」では、平成19年に発生した炉内干渉物による燃料交換機能の一部阻害を契機とし、炉心上部機構(UCS)の交換等にかかわる原子炉容器内観察・補修技術開発を進めている。今後実施するUCSの交換に向け、「常陽」では旧UCS引抜き時に干渉する回転プラグ搭載機器を撤去した。これらは設計上交換することを想定しておらず、「常陽」建設以来、30年以上据え付けられているバウンダリ機器もあり、今回の作業により、その健全性等にかかわる知見を得ることができた。

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