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論文

First observation of $$^{28}$$O

近藤 洋介*; Achouri, N. L.*; Al Falou, H.*; Atar, L.*; Aumann, T.*; 馬場 秀忠*; Boretzky, K.*; Caesar, C.*; Calvet, D.*; Chae, H.*; et al.

Nature, 620(7976), p.965 - 970, 2023/08

https://doi.org/10.1038/s41586-023-06352-6
 被引用回数：29 パーセンタイル：95.28(Multidisciplinary Sciences)

非常に中性子が過剰な原子核$$^{28}$$Oは、陽子、中性子ともに魔法数であることから古くからその性質に興味が持たれていたが、酸素の最後の束縛核$$^{24}$$Oよりも中性子が4個も多いため、これまで観測されてこなかった。この論文では、理化学研究所RIBFにて$$^{29}$$Fからの1陽子ノックアウト反応によって$$^{28}$$Oを生成し、そこから放出される中性子を測定することによって初めてその観測に成功した。核構造の観点からは、$$^{28}$$Oでは二重閉殻が保たれているか興味が持たれていたが、実験で得られた分光学的因子が殻模型計算で予言されて程度の大きいことから、閉殻構造をもたない可能性が高いことがわかった。

論文

Intruder configurations in $$^{29}$$Ne at the transition into the island of inversion; Detailed structure study of $$^{28}$$Ne

Wang, H.*; 安田 昌弘*; 近藤 洋介*; 中村 隆司*; Tostevin, J. A.*; 緒方 一介*; 大塚 孝治*; Poves, A.*; 清水 則孝*; 吉田 数貴; et al.

Physics Letters B, 843, p.138038_1 - 138038_9, 2023/08

https://doi.org/10.1016/j.physletb.2023.138038
 被引用回数：4 パーセンタイル：67.28(Astronomy & Astrophysics)

$$^{29}$$Neからの1中性子除去反応を用いて、$$^{28}$$Neの詳細な$$gamma$$線分光を行った。平行運動量分布の解析に基づき、$$^{28}$$Neの準位構造とスピンパリティを決定し、初めて負のパリティ状態を同定した。測定された断面積と運動量分布から、N=20とN=28のシェルギャップの消失の証拠となる有意なintruder p-wave強度が明らかになった。束縛状態については、弱いf-waveの可能性のある強度が観測された。いくつかの有効相互作用を用いた大規模殻模型計算では、実験的に観測された大きなp-wave強度と小さなf-wave強度は再現されず、Ne同位体に沿った反転の島への遷移の完全な理論的記述への挑戦が続いていることを示している。

論文

First investigations on a $$CHON$$ UNEX process

Simonnet, M.; Muller, L.*; Sittel, T.*; We${ss}$ling, P.*; M$"u$llich, U.*; Geist, A.*; Panak, P.*

Radiochimica Acta, 111(8), p.597 - 600, 2023/05

https://doi.org/10.1515/ract-2023-0151
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

This paper presents first investigations on a novel An(III), Ln(III), Cs(I) and Sr(II) co-extraction conceptual process using a $$CHON$$ solvent composed of the calixarene crown-ether MAXCalix and the diglycolamide TODGA in a 1-octanol/kerosene diluent. The co-extraction is followed by a sequential stripping of (1) Cs(I) and Sr(II), (2) An(III) and (3) Ln(III).

論文

Combining a lipophilic phenanthroline carboxamide and a hydrophilic diglycolamide to increase the separation factors of adjacent light lanthanides

Simonnet, M.; 佐々木 祐二; 矢板 毅

Solvent Extraction and Ion Exchange, 41(7), p.857 - 867, 2023/00

https://doi.org/10.1080/07366299.2023.2248189
 被引用回数：4 パーセンタイル：41.44(Chemistry, Multidisciplinary)

The combination of two neutral CHON reagents, a lipophilic phenanthroline dicarboxamide and a hydrophilic diglycolamide resulted in a synergistic separation of adjacent light lanthanides in nitrate medium as they present reversed extraction trends. Separation factors higher than 7 were obtained for the pair Pr/Nd, which is one of the highest values reported in the literature.

論文

Cs extraction from chloride media by calixarene crown-ethers

Simonnet, M.; Sittel, T.*; We${ss}$ling, P.*; Geist, A.*

Energies (Internet), 15(20), p.7724_1 - 7724_10, 2022/10

https://doi.org/10.3390/en15207724
 被引用回数：5 パーセンタイル：24.53(Energy & Fuels)

Asse II salt mine, Germany, contains low and intermediate level radioactive waste that must be retrieved in the upcoming years. Potentially contaminated salts and brines will require treatment. $$^{137}$$Cs would be the main contaminant. Cs$$^{+}$$ is problematic to selectively recover due to its chemical similarity with Na$$^{+}$$ and K$$^{+}$$ which are present in high quantity in a salt mine. This paper is offering a solution for Cs$$^{+}$$ separation from concentrated chloride salt media by solvent extraction with calixarene-crown-ether extractants in alcoholic diluent.

論文

Marking actinides for separation; Resonance-enhanced multiphoton charge transfer in actinide complexes

松田 晶平; 横山 啓一; 矢板 毅; 小林 徹; 金田 結依; Simonnet, M.; 関口 哲弘; 本田 充紀; 下条 晃司郎; 土井 玲祐; et al.

Science Advances (Internet), 8(20), p.eabn1991_1 - eabn1991_11, 2022/05

https://doi.org/10.1126/sciadv.abn1991
 被引用回数：8 パーセンタイル：41.39(Multidisciplinary Sciences)

fブロック元素は化学的性質が類似している。一方、それらの電子スペクトルではf電子準位間の光学遷移が明瞭に異なる。このf-f遷移波長での共鳴励起によって元素の酸化状態を制御することができれば、化学的な分離が難しいfブロック元素の精密分離技術が生まれる可能性がある。これまでに3つのランタノイド元素で共鳴多光子還元が観測されているが、アクチノイドでの共鳴多光子反応は報告例はなかった。本研究では硝酸水溶液においてアクチノイドの一つである三価アメリシウムの共鳴多光子電荷移動による光酸化を観測した。また、硝酸錯体が一次過程に寄与することが示唆された。

論文

Neutron capture cross sections of light neutron-rich nuclei relevant for $$r$$-process nucleosynthesis

Bhattacharyya, A.*; Datta, U.*; Rahaman, A.*; Chakraborty, S.*; Aumann, T.*; Beceiro-Novo, S.*; Boretzky, K.*; Caesar, C.*; Carlson, B. V.*; Catford, W. N.*; et al.

Physical Review C, 104(4), p.045801_1 - 045801_14, 2021/10

AA2021-0553.pdf:7.41MB

https://doi.org/10.1103/PhysRevC.104.045801
 被引用回数：7 パーセンタイル：63.10(Physics, Nuclear)

中性子過剰核に対する中性子捕獲断面積は、$$r$$過程元素合成を理解する上で直接必要なデータであるものの、中性子標的が存在しないことと中性子過剰核の半減期が短いため、その実験を行うことは困難である。その代替手段として、$$(n,gamma)$$反応の逆過程である$$(gamma,n)$$反応のデータから導出する方法が行われている。本論文では、中性子数20領域の中性子過剰核に対し、クーロン分解反応を用いて$$(gamma,n)$$反応の断面積を測定し、そこから$$(n,gamma)$$反応の断面積を得た。その結果、$$^{28,29}$$Naと$$^{34}$$Alに対する中性子捕獲断面積については、統計模型で予測された値よりも小さく、$$^{32}$$Mgに対しては大きな値となることがわかった。

論文

Study on phenanthroline carboxamide for lanthanide separation; Influence of amide substituents

Simonnet, M.; 小林 徹; 下条 晃司郎; 横山 啓一; 矢板 毅

Inorganic Chemistry, 60(17), p.13409 - 13418, 2021/09

https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.1c01729
 被引用回数：25 パーセンタイル：91.11(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

Phenanthroline carboxamide compounds are promising for lanthanide intra-series separation. This paper presents a study on the effect of structure modification of phenanthroline carboxamides onto the extraction of the whole lanthanide series. The study consists in theoretical calculations, extraction experiments of the 14 stable lanthanides and EXAFS analyses of Nd and Dy complexes. The comparison of the tridentate monocarboxamides and the tetradentate dicarboxamides shows different trend in the series extraction, although both preferentially extract the light lanthanides. The amide substituents, although not directly coordinating the metal ions, were also found to impact the distribution ratio, most probably due to a modification in the internal polarity of the molecules. This latter effect, if extrapolated to other nitrogen-based ligands such as pyridines or triazines, can be used to further fine-tune extractants for a process improvement.

論文

Pairing forces govern population of doubly magic $$^{54}$$Ca from direct reactions

Browne, F.*; Chen, S.*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; 緒方 一介*; 宇都野 穣; 吉田 数貴; Achouri, N. L.*; 馬場 秀忠*; Calvet, D.*; et al.

Physical Review Letters, 126(25), p.252501_1 - 252501_7, 2021/06

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.126.252501
 被引用回数：12 パーセンタイル：69.00(Physics, Multidisciplinary)

理化学研究所RIビームファクトリーにて、中性子過剰核$$^{55}$$Scからの1陽子ノックアウト反応によって$$^{54}$$Caを生成し、そのエネルギー準位と反応断面積をガンマ線分光および不変質量分光によって得た。その結果を歪曲波インパルス近似による核反応計算と大規模殻模型による核構造計算を組み合わせた理論値と比較した。実験の準位と断面積は理論計算によってよく再現された。$$^{54}$$Caの正パリティ状態については、基底状態の生成断面積が励起状態のものに比べて圧倒的に大きいという結果が得られた。これは、$$^{55}$$Scでは中性子魔法数34が消滅し$$^{54}$$Caではその魔法数が存在するというこれまでの知見と一見矛盾するが、対相関による分光学的因子のコヒーレンスから理解することができる。

論文

$$N$$ = 32 shell closure below calcium; Low-lying structure of $$^{50}$$Ar

Cort$'e$s, M. L.*; Rodriguez, W.*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Holt, J. D.*; Men$'e$ndez, J.*; 緒方 一介*; Schwenk, A.*; 清水 則孝*; Simonis, J.*; et al.

Physical Review C, 102(6), p.064320_1 - 064320_9, 2020/12

AA2020-0748.pdf:0.75MB

https://doi.org/10.1103/PhysRevC.102.064320
 被引用回数：13 パーセンタイル：75.82(Physics, Nuclear)

理化学研究所RIBFにおいて、$$N$$=32同位体である$$^{50}$$Arの低励起構造を陽子・中性子ノックアウト反応,多核子剥離反応,陽子非弾性散乱と$$gamma$$線分光によって調査した。すでに知られていた2つに加えて、3$$^{-}$$状態の候補を含む5つの状態を新たに確認した。$$gamma$$ $$gamma$$ coincidenceによって得られた準位図は$$sd-pf$$模型空間での殻模型計算やカイラル2体・3体力による第一原理計算と比較した。陽子・中性子ノックアウト反応断面積の理論との比較により、新たに発見された2つの状態は2$$^{+}$$状態であり、また以前に4$$^{+}_{1}$$とされていた状態も2$$^{+}$$であることが示唆された。

論文

First online operation of TRIGA-TRAP

Grund, J.*; 浅井 雅人; Blaum, K.*; Block, M.*; Chenmarev, S.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Eberhardt, K.*; Lohse, S.*; 永目 諭一郎*; Nagy, Sz.*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 972, p.164013_1 - 164013_8, 2020/08

https://doi.org/10.1016/j.nima.2020.164013
 被引用回数：8 パーセンタイル：60.25(Instruments & Instrumentation)

ペニングトラップ型質量分析装置TRIGA-TRAPとTRIGA Mainz研究炉との結合に成功した。これにより、炉心近くに設置した$$^{235}$$U標的の中性子核分裂によって生成された短寿命核の高精度質量測定が可能となった。ターゲットチャンバから表面電離イオン源への短寿命核の効率的な輸送のためにエアロゾルガスジェットシステムを使用した。新規イオン光学系および改良型ビームモニタリングシステムを導入するとともに、実験装置のコミッショニングが終了した。表面イオン源の設計、実験装置の効率、および本装置を用いて得られた最初の結果を報告する。

論文

Shell evolution of $$N$$ = 40 isotones towards $$^{60}$$Ca; First spectroscopy of $$^{62}$$Ti

Cort$'e$s, M. L.*; Rodriguez, W.*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Holt, J. D.*; Lenzi, S. M.*; Men$'e$ndez, J.*; Nowacki, F.*; 緒方 一介*; Poves, A.*; et al.

Physics Letters B, 800, p.135071_1 - 135071_7, 2020/01

https://doi.org/10.1016/j.physletb.2019.135071
 被引用回数：37 パーセンタイル：95.72(Astronomy & Astrophysics)

ガンマ線分光による$$N$$=40同調体である$$^{62}$$Tiの分光学研究を$$^{63}$$V($$p$$,$$2p$$)$$^{62}$$TiをRIBFで行った。今回初めて測定された$$2_1^+ rightarrow 0_{rm gs}^+$$と$$4_1^+ rightarrow 2_1^+$$の遷移はTiの基底状態が変形していることを示唆した。これらのエネルギーは近傍核の$$^{64}$$Crや$$^{66}$$Feと比較して大きく、したがって四重極集団運動が小さくなっていることが示唆される。今回の結果は大規模殻模型計算によって良く再現される一方、第一原理計算や平均場模型では今回の結果は再現されなかった。

論文

Lanthanide intra-series separation by a 1,10-phenanthroline derivative; Counterion effect

Simonnet, M.; 鈴木 伸一; 宮崎 有史*; 小林 徹; 横山 啓一; 矢板 毅

Solvent Extraction and Ion Exchange, 38(4), p.430 - 440, 2020/00

https://doi.org/10.1080/07366299.2020.1744806
 被引用回数：23 パーセンタイル：68.08(Chemistry, Multidisciplinary)

Separation of lanthanides is especially challenging because of their chemical similarities. Therefore, improving the separation process is essential. In this work, we present the effect of the counterion nature on the lanthanide extraction by a 1,10-phenanthroline derivative, the $$N$$-octyl-$$N$$-tolyl-1,10-phenanthroline-2-carboxamide. Modification of the counterion yields a drastic change in selectivity, with a shift in the maximum of extraction from the light lanthanides (Pr, Nd, Sm) in nitrate system to the heavy lanthanides (Dy, Ho) in perchlorate system. Other salts (NaCl, NaNO$$_{2}$$) showed a gradual increase in extraction along the whole lanthanide series, or no effect (Na$$_{2}$$SO$$_{4}$$). The difference was explained by different coordination in the organic phase. The reversed behaviour depending on the anion is especially interesting because a cycling extraction/back-extraction of light lanthanides in nitrate/chloride media or a cycling extraction/back-extraction of heavy lanthanides in perchlorate/nitrate media can enhance the separation factors of respectively Nd and Dy/Ho.

論文

Thorium oxide dissolution in HNO$$_{3}$$-HF mixture; Kinetics and mechanism

Simonnet, M.; Barr$'e$, N.*; Drot, R.*; Le Naour, C.*; Sladkov, V.*; Delpech, S.*

Radiochimica Acta, 107(4), p.289 - 297, 2019/04

https://doi.org/10.1515/ract-2018-3052
 被引用回数：3 パーセンタイル：25.69(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

This paper is an attempt to find out thorium oxide dissolution mechanism in HNO$$_{3}$$-HF mixture. In a previous paper, several parameters effects on thorium oxide dissolution have been described, with specific focus on hydrofluoric acid effect, which can lead to an increase of the dissolution rate if present in small amount, but precipitates as ThF$$_{4}$$ at higher content. Based on this previous study, experimental data were fitted using several dissolution models in order to find out the best one. Finally, a revisited model based on literature and considering the ThF$$_{4}$$ formation was proposed. It describes the main steps of dissolution and is able to fit the experimental data for a wide range of solution compositions. This point is crucial since it allows considering an extrapolation of the established model to not-yet-studied conditions.

論文

Quantitative analysis of Cs extraction by some dialkoxycalix[4]arene-crown-6 extractants

Simonnet, M.; 宮崎 有史*; 鈴木 伸一; 矢板 毅

Solvent Extraction and Ion Exchange, 37(1), p.81 - 95, 2019/00

https://doi.org/10.1080/07366299.2019.1575002
 被引用回数：9 パーセンタイル：28.32(Chemistry, Multidisciplinary)

Cesium extraction from acidic media by seven dialkoxy-calix[4]arene-crown-6 compounds in several diluents was studied. 2-Nonanone was found to be a suitable diluent for cesium extraction. Nitric acid concentration variation reveals a maximum distribution ratio, whose position depends on extractant and diluent. This maximum was explained quantitatively by a competitive extraction of H$$^{+}$$. An analytical mass-action extraction model accounting for activity effects is proposed that fits correctly the different datasets. The analysis showed a nitrate hyper-stoichiometry in alkyl ketone diluents. This effect yields efficient back-extraction at low acidity. Benzo substitution on the crown ether lowers nitric acid extraction, improves sodium separation, but also degrades potassium and rubidium separation.

論文

Cesium liquid-liquid extraction by calix-crown ethers; Solvent effect

Simonnet, M.; 宮崎 有史; 鈴木 伸一; 矢板 毅

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.66 - 69, 2018/11

https://doi.org/10.15669/pnst.5.66

$$^{137}$$Cs is a dangerous fission product because of its half-life of 30 years and its high production yield. After several years, it becomes one of the main heat generator in nuclear waste; it would thus be beneficial to remove it before deep repository storage. Cesium also shows high mobility in the environment, thus being one of the most dangerous material released in accidental situation. Because the chemistry of cesium is close to these of sodium and potassium, found in great amount in water, cesium recovery requires very high separation factor towards these elements. Calix-crown-ether compounds show high extraction of Cs, and Na separation factor up to million (up to ten thousands for K), depending on experimental conditions and extractant structure. This study attempts to qualitatively and, when possible, quantitatively describe these dependencies. Focus has been made on HNO$$_{3}$$ concentration (0.01M to 6M), solvent nature, and extractant structure, based on the already well-documented di-octyloxy-calix[4]mono-crown-6.

論文

Kinetics of silver photodiffusion into amorphous Ge$$_{20}$$S$$_{80}$$ films; Case of pre-reaction

坂口 佳史*; 花島 隆泰*; 青木 裕之; 朝岡 秀人; Simon, A.-A. A.*; Mitkova, M.*

Physica Status Solidi (A), 215(12), p.1800049_1 - 1800049_12, 2018/06

https://doi.org/10.1002/pssa.201800049
 被引用回数：7 パーセンタイル：30.35(Materials Science, Multidisciplinary)

Silver photodiffusion into amorphous chalcogenide has attracted much attention because of its potential applications for example in memory devices. For its development, it is important to know how Ag ions diffuse in chalcogenide layers upon light exposure. In this paper, the photo-induced effect on pre-reacted films before light exposure, originating from Ag/Ge$$_{20}$$S$$_{80}$$/Si substrate and Ge$$_{20}$$S$$_{80}$$/Ag/Si substrate is investigated, using neutron reflectivity, X-ray reflectivity, and X-ray diffraction. Two types of pre-reacted films according to the original stacking order are obtained. In both cases, a pure Ag layer almost disappeared, and there is a small amount of monoclinic Ag$$_{2}$$S. The reaction time for the photodiffusion is shorter, in both cases, than that in Ag/Ge$$_{20}$$S$$_{80}$$ with a pure Ag layer, indicating a different reaction process. After prolonged light exposure, a uniform amorphous reaction layer is produced in the films originating from the Ag/Ge$$_{20}$$S$$_{80}$$/Si substrate, while both an amorphous reaction product and the Ag$$_{2}$$S fragments exist in the films originating from Ge$$_{20}$$S$$_{80}$$/Ag/Si substrate. The mechanism of the specific photo-reaction is discussed in terms of the role of the Ag$$_{2}$$S fragments.

論文

Ground-state configuration of neutron-rich $$^{35}$$Al via Coulomb breakup

Chakraborty, S.*; Datta, U.*; Aumann, T.*; Beceiro-Novo, S.*; Boretzky, K.*; Caesar, C.*; Carlson, B. V.*; Catford, W. N.*; Chartier, M.*; Cortina-Gil, D.*; et al.

Physical Review C, 96(3), p.034301_1 - 034301_9, 2017/09

https://doi.org/10.1103/PhysRevC.96.034301
 被引用回数：4 パーセンタイル：31.52(Physics, Nuclear)

GSIのLAND-FRSセットアップを用いて、$$^{35}$$Alの基底状態配位をクーロン分解反応によって調べた。そこで得られた包括的断面積は78(13)mbとなった。単一粒子模型によるクーロン分解反応断面積を大規模殻模型計算による$$^{34}$$Al+1中性子系の分光学的因子と組み合わせることによって得られた理論計算の断面積を実験値と比較した。その結果、殻模型計算では$$f$$軌道の寄与をいくらか過大評価し、$$p$$軌道の寄与を過小評価していることがわかった。これは、$$^{35}$$Alの基底状態において中性子数28の殻ギャップが著しく縮まっており、それによって、$$pf$$殻を占める最後の2個の中性子軌道が$$p$$軌道をより多く占有しているためであると考えられる。

論文

Effect of citrate-based non-toxic solvents on poly(vinylidene fluoride) membrane preparation $$via$$ thermally induced phase separation

澤田 真一; Ursino, C.*; Galiano, F.*; Simone, S.*; Drioli, E.*; Figoli, A.*

Journal of Membrane Science, 493, p.232 - 242, 2015/11

https://doi.org/10.1016/j.memsci.2015.07.003
 被引用回数：61 パーセンタイル：89.28(Engineering, Chemical)

熱誘起相分離(TIPS)法によるポリフッ化ビニリデン(PVDF)膜の作製において、人体に有害な溶媒を用いることが問題視されている。そこで本研究では、毒性が非常に低いことで知られているアセチルトリブチルシトレート(ATBC), アセチルトリエチルシトレート(ATEC), トリエチルシトレート(TEC)の3種類のクエン酸エステルを溶媒として初めて用い、TIPS法によってPVDF多孔膜を作製した。PVDF膜の空孔サイズは用いた溶媒の種類に依存し、ATBC(0.82-0.93$$mu$$m), ATEC(2.44-2.98$$mu$$m), TEC(3.90-7.24$$mu$$m)の順で大きくなった。PVDFとの相溶性もATBC, ATEC, TECの順で向上することから、相溶性の高い溶媒は高分子溶液中において分子運動性が高く、相分離過程で互いに凝集して巨大な相をつくるため、結果として大きなサイズの空孔を形成したと考えられる。PVDF膜を用いて純水のマイクロフィルトレーションを行ったところ、空孔サイズの違いに応じて水透過率を広範囲に渡って制御できた。

論文

Shape coexistence in $$^{68}$$Ni

Suchyta, S.*; Liddick, S. N.*; 角田 佑介*; 大塚 孝治*; Bennett, M. B.*; Chemey, A.*; 本間 道雄*; Larson, N.*; Prokop, C. J.*; Quinn, S. J.*; et al.

Physical Review C, 89(2), p.021301_1 - 021301_5, 2014/02

https://doi.org/10.1103/PhysRevC.89.021301
 被引用回数：83 パーセンタイル：97.14(Physics, Nuclear)

中性子過剰核$$^{68}$$Niは、陽子数28の魔法数と中性子数40の小さな殻ギャップを有する二重閉殻核の一つであり、その基底状態は球形であるとされている。その第一励起状態は通常の偶偶核で見られるような$$2^+$$ではなく、二重閉殻核の特質といえる$$0^+$$であるとされているが、その励起エネルギーの値には大きな不定性があった。この研究では、ミシガン州立大の超伝導サイクロトロンを用い、$$^{68}$$Coからの$$beta$$崩壊とそれに伴う電子対エネルギーの測定から、$$^{68}$$Niの第一励起$$0^+$$状態の励起エネルギーを精度よく測定することに成功した。従来の励起エネルギー1770(30)keVは正確ではなく、1605(3)keVであることがわかった。モンテカルロ殻模型計算による大規模核構造計算をもとに、この$$0^+$$状態はオブレート変形しているという新しい描像を提示した。

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