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論文

Activity of $$^{90}$$Sr in fallout particles collected in the difficult-to-return zone around the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

Zhang, Z.*; 五十嵐 淳哉*; 佐藤 志彦; 二宮 和彦*; 末木 啓介*; 篠原 厚*

Environmental Science & Technology, 53(10), p.5868 - 5876, 2019/05

福島第一原子力発電所周辺で採取したフォールアウト粒子に含まれるストロンチウム90($$^{90}$$Sr)の分析を行なった。採取した放射性粒子にはセシウム137($$^{137}$$Cs)も含まれており、最大4100Bq含まれていた。一方、ストロンチウム90は1.4Bqで$$^{137}$$Cs/$$^{90}$$Srは1000倍以上であった。これらの比は環境中で観測された結果と良くあっており、そして1号機内でのちに観測されたストロンチウム比よりも低くかった。

論文

福島原発周辺土壌中の$$^{36}$$Clの深度・蓄積量分布

太田 祐貴*; 末木 啓介*; 笹 公和*; 高橋 努*; 松中 哲也*; 松村 万寿美*; 戸崎 裕貴*; 本多 真紀*; 細谷 青児*; 高野 健太*; et al.

JAEA-Conf 2018-002, p.99 - 102, 2019/02

福島第一原子力発電所事故により放出された放射性核種に長寿命の$$^{36}$$Cl(半減期: 30.1万年)がある。$$^{36}$$Clは放射性廃棄物の処理の際に土壌中における高い移動能と相まって重要な核種である。しかし、土壌中では無機塩素(Clinorg)が有機塩素(Clorg)に変換・保持されることで、その移動の機構は不明である。本研究では、汚染地域の無機$$^{36}$$Clの深度分布を得ることで$$^{36}$$Clの動態を検討し、事故による$$^{36}$$Cl汚染の程度を検討した。また、5cm表土に含まれる$$^{36}$$Clについても検討した。2017年における深度分布では、$$^{36}$$Cl濃度は表層で最も高くなり、深度とともに緩やかに減少した。一方で、$$^{36}$$Cl/Clはほぼ一定(平均値: 3.24$$pm$$0.55 ($$times$$10$$^{-12}$$))の値を示した。事故前の$$^{36}$$Cl/Clと比べると$$^{36}$$Cl/Clの増加を示し、事故由来の$$^{36}$$Clは土壌3.6g/cm$$^{2}$$(=5cm深)より深く移動していることが分かった。

論文

Radiocarbon variations in tree rings since 1960 near the Tokai nuclear facility, Japan

松中 哲也*; 笹 公和*; 高橋 努*; 細谷 青児*; 松村 万寿美*; 佐藤 志彦; Shen, H.*; 末木 啓介*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 439, p.64 - 69, 2019/01

 パーセンタイル:100(Instruments & Instrumentation)

炭素14による環境影響を評価するため、東海原子力発電所周辺で採取した松の切り株から加速器質量分析を使用して炭素14の量を測定した。1959年から2013年までの間において232-403Bq/kgCが確認され、1959-1965年および2011-2013年はバックグラウンドレベルだった。1966-2010年の間は東海原子力発電所および東海再処理工場の公開されている運転履歴にマッチした。一方、これらの炭素14から受ける放射線量は1年あたり3.9$$mu$$Sv以下であり、影響は十分無視できるレベルである。

論文

Analysis of two forms of radioactive particles emitted during the early stages of the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station accident

佐藤 志彦; 末木 啓介*; 笹 公和*; 吉川 英樹; 中間 茂雄; 箕輪 はるか*; 阿部 善也*; 中井 泉*; 小野 貴大*; 足立 光司*; et al.

Geochemical Journal, 52(2), p.137 - 143, 2018/00

 被引用回数:10 パーセンタイル:1.74(Geochemistry & Geophysics)

Two types of radioactive particles have been isolated from environmental samples collected at various distances from the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station. "Type A" particles are 2-10 $$mu$$m in diameter and display characteristic Cs X-ray emissions when analysed by energy-dispersive X-ray spectrometry (EDS). "Type B" particles are considerably larger, up to 400 $$mu$$m in diameter, with Cs concentrations too low to be detectable by EDS. These larger particles were isolated from the region to the north of the nuclear reactor site, which was contaminated on March 12, 2011. The specific activity of Type B particles is much lower than Type A, and the mean $$^{134}$$Cs$$/^{137}$$Cs ratios are $$sim$$0.93 and 1.04, respectively. The Type B ratio indicates power station Unit 1 as the source, implying that these larger radioactive particles were discharged on March 12. This study found that different type of radioactive particle was released not only on March 15 but also on March 12.

論文

福島第一原子力発電所事故後の福島県北で放射性セシウムに汚染されたサクラ粗皮の除去による除染

杉浦 広幸*; 酒井 創*; 佐藤 志彦; 末木 啓介*

Radioisotopes, 66(9), p.311 - 319, 2017/09

福島県北の福島市と伊達市で、サクラ粗皮の$$^{137}$$Cs濃度を定量的方法で調査し、付着状況と除染効果について、GMサーベイメーターによる測定とオートラジオグラフィ法により調査した。2015年に福島市で採取したサクラの粗皮の1mm断片の$$^{137}$$Cs濃度は、最高254$$pm$$0.4kBq/kgであった。2011年に高圧洗浄したサクラ粗皮を2014年に採取すると、$$^{137}$$Cs濃度は無庶路の半分以下の22.2$$pm$$0.2kBq/kgであった。オートラジオグラフィーを取得すると、サクラに触れる作業に用いた手袋に、汚染の付着が確認された。サクラ粗皮を金属のこてと金属ブラシで削り取ったところ1,010$$pm$$15cpmであった場所が、95$$pm$$2cpmに低下し、イメージングプレート法でもスポットが大幅に減少していた。

論文

東日本原子力施設周辺の年輪内における1960年以降の炭素14濃度変動

松中 哲也*; 笹 公和*; 高橋 努*; 細谷 青児*; 松村 万寿美*; 末木 啓介*; 佐藤 志彦

第19回AMSシンポジウム・2016年度「樹木年輪」研究会共同開催シンポジウム報告集, p.76 - 79, 2017/06

原子力施設の稼働に伴い放出する$$^{14}$$C放出量を松の木の年輪に含まれる$$^{14}$$Cを測定することで評価した。結果、(1)東海原子力施設周辺における1967-2010年単年輪内の$$^{14}$$C濃度は、北半球バックグラウンドに比べ2.6-70Bq kg$$^{-1}$$C高かった。(2)単年輪内の余剰$$^{14}$$C濃度は、2つの原子力発電所からの$$^{14}$$C放出量変動の影響を受けて、稼働開始時期と終了時期におよそ応答して増加傾向と減少傾向を示した。(3)再処理施設からの$$^{14}$$C放出量が比較的多かった3つの時期(1980年, 1985年, 1992年付近)に余剰$$^{14}$$C濃度の増大が認められた。(4)主として東海原子力施設に由来すると考えられる単年輪内余剰$$^{14}$$Cは、食物摂取による実効線量に換算すると最大で3.9$$mu$$Sv yr$$^{-1}$$程度であった。

論文

福島第一原子力発電所事故により1号機から放出された放射性粒子の放射光マイクロビームX線分析を用いる化学性状の解明

小野 貴大*; 飯澤 勇信*; 阿部 善也*; 中井 泉*; 寺田 靖子*; 佐藤 志彦; 末木 啓介*; 足立 光司*; 五十嵐 康人*

分析化学, 66(4), p.251 - 261, 2017/04

 被引用回数:6 パーセンタイル:32.86(Chemistry, Analytical)

2011年3月の福島第一原子力発電所事故により、1号機由来の放射性物質が飛来したと考えられる原子力発電所北西地域の土壌から、強放射性の粒子を7点分離した。分離された粒子は100um前後の大きさで歪な形状のものが多く、2号機から放出されたとされる直径数umの球形粒子(Csボール)とは明らかに異なる物理性状を有していた。これらの粒子に対して、大型放射光施設SPring-8において放射光マイクロビームX線を用いた蛍光X線分析、X線吸収端近傍構造分析、X線回折分析を非破壊で適用し、詳細な化学性状を解明した。1号機由来の粒子はCsボールに比べて含有する重金属の種類に富み、特にSrやBaといった還元雰囲気で揮発性が高くなる元素が特徴的に検出され、粒子内で明確な元素の不均一性が見られた。粒子本体はCsボールと同様にケイ酸塩ガラスであったが、Feなど一部の金属元素が濃集した数um程度の結晶性物質を含有していた。これらの粒子は3月12$$sim$$13日に大気中に放出されたものであると考えられ、核燃料と格納容器との熔融がかなり早い段階で進行していたことが示唆された。さらに放出源の推定において、放射性物質自体の化学組成情報が放射能比に代わる新たな指標となることが実証された。

論文

Radioactive Cs in the estuary sediments near Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

山崎 信哉*; 井元 純平*; 古木 元気*; 落合 朝須美*; 大貫 敏彦; 末木 啓介*; 難波 謙二*; Ewing, R. C.*; 宇都宮 聡*

Science of the Total Environment, 551-552, p.155 - 162, 2016/05

 被引用回数:15 パーセンタイル:17(Environmental Sciences)

福島第一原子力発電所付近の河口堆積物中の放射性Csの濃度を調べたところ、地表表面から深いところほど濃度が高かった。さらに、90%以上の$$^{137}$$Csが粘土鉱物に収着していた。この結果は、上流の水田土壌が堆積したことを示唆している。

論文

New result in the production and decay of an isotope, $$^{278}$$113 of the 113th element

森田 浩介*; 森本 幸司*; 加治 大哉*; 羽場 宏光*; 大関 和貴*; 工藤 祐生*; 住田 貴之*; 若林 泰生*; 米田 晃*; 田中 謙伍*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 81(10), p.103201_1 - 103201_4, 2012/10

 被引用回数:111 パーセンタイル:2.38(Physics, Multidisciplinary)

113番元素である$$^{278}$$113を$$^{209}$$Bi標的に$$^{70}$$Znビームを照射する実験により合成した。観測したのは6連鎖の$$alpha$$崩壊で、そのうち連鎖の5番目と6番目は既知である$$^{262}$$Db及び$$^{258}$$Lrの崩壊エネルギーと崩壊時間と非常によく一致した。この意味するところは、その連鎖を構成する核種が$$^{278}$$113, $$^{274}$$Rg (Z=111), $$^{270}$$Mt (Z=109), $$^{266}$$Bh (Z=107), $$^{262}$$Db (Z=105)及び$$^{258}$$Lr (Z=103)であることを示している。本結果と2004年, 2007年に報告した結果と併せて、113番元素である$$^{278}$$113を曖昧さなく生成・同定したことを強く結論付ける結果となった。

論文

Sulfate complexation of element 104, Rf, in H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solution

Li, Z.*; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 佐藤 望; 菊池 貴宏; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; Pershina, V.*; et al.

Radiochimica Acta, 100(3), p.157 - 164, 2012/03

 被引用回数:8 パーセンタイル:32.85(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

The cation-exchange behavior of $$^{261}$$Rf ($$T_{1/2}$$ = 78 s) produced in the $$^{248}$$Cm($$^{18}$$O, 5$$n$$) reaction was studied on a one-atom-at-a-time scale in 0.15-0.69 M H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solutions ([H$$^{+}$$] = 1.0 M) using an automated ion-exchange separation apparatus coupled with the detection system for alpha-spectroscopy (AIDA). It was found that adsorption probabilities ($$%$$ads) of $$^{261}$$Rf on cation-exchange resin decrease with an increase of [HSO$$_{4}$$$$^{-}$$], showing a successive formation of Rf sulfate complexes. Rf exhibits a weaker complex formation tendency compared to the lighter homologues Zr and Hf. This is in good agreement with theoretical predictions including relativistic effects.

論文

Neutron one-quasiparticle states in $$^{251}$$Fm$$_{151}$$ populated via the $$alpha$$ decay of $$^{255}$$No

浅井 雅人; 塚田 和明; 羽場 宏光*; 石井 康雄; 市川 隆敏*; 豊嶋 厚史; 石井 哲朗; 永目 諭一郎; 西中 一朗; 小島 康明*; et al.

Physical Review C, 83(1), p.014315_1 - 014315_12, 2011/01

 被引用回数:19 パーセンタイル:19.41(Physics, Nuclear)

$$^{255}$$Noの$$alpha$$崩壊によって励起される$$^{251}$$Fmの励起準位を、$$alpha$$-$$gamma$$同時計数測定並びに$$alpha$$線微細構造測定により詳細に調べた。測定で得られた$$gamma$$遷移の内部転換係数や寿命,一準粒子軌道状態の回転バンドのエネルギー,$$alpha$$遷移の抑止係数をもとに、$$^{251}$$Fmの励起準位と$$^{255}$$Noの基底状態のスピン・パリティ並びに中性子軌道配位を実験的に決定した。中性子数151の原子核における1/2$$^{+}$$[620]準位の励起エネルギーは、陽子数の増加に伴って特に陽子数100以上の原子核において顕著に増加するが、1/2$$^{+}$$[631]準位のエネルギーは陽子数100において減少することが明らかとなった。これらの一準粒子軌道状態のエネルギーの系統性から、陽子数の増加に伴って原子核の変形がどのように変化しているのかを、16重極変形や64重極変形といった高次の変形まで含めて議論した。

論文

Extraction of chromatographic behavior of Rf, Zr, and Hf in HCl solution with styrenedivinylbenzene copolymer resin modified by TOPO (trioctylphosphine oxide)

豊嶋 厚史; 笠松 良崇*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 石井 康雄; 當銘 勇人*; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; et al.

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 11(1), p.7 - 11, 2010/06

本研究では、ラザホージウム(Rf)並びに同族元素Zr, Hfの2.0-7.0M塩酸水溶液からトリオクチルホスフィンオキシド(TOPO)への抽出挙動を調べた。塩酸水溶液の濃度増加に伴ってこれらの元素の抽出率は増加し、その抽出順はZr$$>$$Hf$$geq$$Rfであることを明らかにした。この実験結果から、RfCl$$_{4}$$$$cdot$$2(TOPO)錯体の安定性は同族元素の同じ錯体よりも低いことが考えられる。

論文

$$^{225}$$Ac metallofullerene; Toward $$^{225}$$Ac nanogenerator in fullerene

秋山 和彦*; 羽場 宏光*; 末木 啓介*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 永目 諭一郎; 片田 元己*

Chemistry Letters, 38(10), p.978 - 979, 2009/09

 被引用回数:7 パーセンタイル:62.27(Chemistry, Multidisciplinary)

放射性トレーサー$$^{225}$$Acを内包した金属フラーレンの合成に成功した。さらにラジオクロマトグラフ法により$$^{225}$$Ac内包フラーレンの溶離挙動を調べ、使用したカラムへの保持時間とフラーレンケージ上の$$pi$$電子数の相関から、内包フラーレンの化学種をAc@C$$_{82}$$と決定した。

論文

Chloride complexation of Zr and Hf in HCl investigated by extended X-ray absorption fine structure spectroscopy; Toward characterization of chloride complexation of element 104, rutherfordium (Rf)

羽場 宏光*; 秋山 和彦*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 矢板 毅; 平田 勝; 末木 啓介*; 永目 諭一郎

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 82(6), p.698 - 703, 2009/06

 被引用回数:9 パーセンタイル:56.91(Chemistry, Multidisciplinary)

8.0$$sim$$11.9Mの塩酸水溶液中での第4族元素Zr並びにHfの塩化物形成を広域X線吸収微細構造分光法(EXAFS)を用いて調べた。両元素の塩化物錯形成は塩酸濃度8.0Mでは、水和物[M(H$$_{2}$$O)$$_{8}$$]$$^{4+}$$(M=Zr,Hf)構造をとり、濃度の増加にしたがって塩化物イオンが配位し、11.9Mでは6塩化物錯体[MCl$$_{6}$$]$$^{2-}$$構造になることがわかった。この塩化物配位の連続的変化は以前のZr, Hfの陰イオン交換挙動をよく反映していた。今回のEXAFS法とZr, Hf及びRfのイオン交換実験の結果をもとに、RfもZr, Hfと同様に塩酸水溶液中では[Rf(H$$_{2}$$O)$$_{8}$$]$$^{4+}$$から[RfCl$$_{6}$$]$$^{2-}$$の構造を形成することが示唆された。

論文

A Metallofullerene that encapsulates $$^{225}$$Ac

秋山 和彦*; 羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 末木 啓介*; 永目 諭一郎; 片田 元己*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 280(2), p.329 - 331, 2009/05

 被引用回数:7 パーセンタイル:45.86(Chemistry, Analytical)

$$^{225}$$Acを内包したフラーレンを合成し、その性質をクロマトグラフ的手法を利用して調べた。バッキークレッチャーカラムによるクロマトグラフ実験の結果、カラムへの保持時間の違いから、AcC$$_{82}$$フラーレンに幾つかの異性体が存在することを明らかにした。また。このときLa@C$$_{82}$$と同じ保持時間でAcC$$_{82}$$フラーレンの主成分ピークが検出されたことから、AcC$$_{82}$$フラーレンの異性体の一つは、La@C$$_{82}$$フラーレンと構造が同じであると推定できる。

論文

Adsorption of Db and its homologues Nb and Ta, and the pseudo-homologue Pa on anion-exchange resin in HF solution

塚田 和明; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 秋山 和彦*; 笠松 良崇; 西中 一朗; 市川 進一; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ; et al.

Radiochimica Acta, 97(2), p.83 - 89, 2009/02

 被引用回数:19 パーセンタイル:15.82(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

105番元素ドブニウム(Db)及び周期表上同族の5族元素ニオブ(Nb),タンタル(Ta),擬5族のプロトアクチニウム(Pa)のフッ化水素酸水溶液中における陰イオン交換挙動を観測した。実験にはタンデム加速器施設に設置したオンライン自動迅速イオン交換分離装置を利用し、$$^{248}$$Cm+$$^{19}$$F反応で生成する$$^{262}$$Db(半減期34秒)を対象に13.9Mフッ化水素酸水溶液におけるイオン交換樹脂への分配係数を測定した。上記元素とDbの溶離挙動を比較すると、Dbの分配係数は5族元素Nb及びTaに比べて小さく、その傾向はむしろ擬5族のPaに近いという結果を得た。この結果は超アクチノイド元素であるDbのフッ化物陰イオン錯体が同族元素と異なるという興味深いものである。

論文

Hexafluoro complex of rutherfordium in mixed HF/HNO$$_{3}$$ solutions

豊嶋 厚史; 羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 秋山 和彦*; 後藤 真一*; 石井 康雄; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 永目 諭一郎; et al.

Radiochimica Acta, 96(3), p.125 - 134, 2008/03

 被引用回数:23 パーセンタイル:13(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5n)$$^{261}$$Rf反応により104番元素ラザホージウム(Rf)を生成し、陰イオンフッ化物錯体の形成を陰イオン交換法を用いて調べた。フッ化物イオン濃度0.0005-0.013MでRfヘキサフルオロ錯体[RfF$$_{6}$$]$$^{2-}$$が形成することを初めて明らかにした。[RfF$$_{6}$$]$$^{2-}$$の形成は同族元素Zr, Hfのヘキサフルオロ錯体と著しく異なり、[RfF$$_{6}$$]$$^{2-}$$の錯形成定数は同族元素Zr, Hfの錯形成定数より少なくとも一桁小さいことを明らかにした。

論文

Experiment on synthesis of an isotope $$^{277}$$112 by $$^{208}$$Pb + $$^{70}$$Zn reaction

森田 浩介*; 森本 幸司*; 加治 大哉*; 秋山 隆宏*; 後藤 真一*; 羽場 宏光*; 井手口 栄治*; 鹿取 謙二*; 小浦 寛之; 工藤 久昭*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 76(4), p.043201_1 - 043201_5, 2007/04

 被引用回数:116 パーセンタイル:4(Physics, Multidisciplinary)

同位体$$^{277}$$112の合成と崩壊についての研究を行った。実験は349.5MeVの$$^{70}$$Znビームを標的$$^{208}$$Pbに当て、気体充填型反跳イオン分離装置を用いて行った。この実験により2つの$$alpha$$崩壊連鎖を観測し、これが$$^{208}$$Pb($$^{70}$$Zn,n)反応によって同位体$$^{277}$$112が合成された後に続く崩壊連鎖であると同定した。2つの連鎖崩壊はともに$$alpha$$粒子を4回放出した後、$$^{261}$$Rfの自発核分裂にて連鎖は止まった。こうして得られた崩壊エネルギーと崩壊時間は、ドイツの重イオン研究所(GSI)により報告された結果と一致している。今回の結果はGSIにより報告された$$^{277}$$112同位体及びその$$alpha$$崩壊娘核$$^{273}$$Dsの発見実験の報告に対し、明確な形で確認した最初の実験であり、彼らの結果を支持するものである。

論文

Observation of second decay chain from $$^{278}$$113

森田 浩介*; 森本 幸司*; 加治 大哉*; 秋山 隆宏*; 後藤 真一*; 羽場 宏光*; 井手口 栄治*; 鹿取 謙二*; 小浦 寛之; 菊永 英寿*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 76(4), p.045001_1 - 045001_2, 2007/04

 被引用回数:153 パーセンタイル:2.68(Physics, Multidisciplinary)

同位体$$^{278}$$113の合成と崩壊についての研究を行った。実験は353MeVの$$^{70}$$Znビームを標的$$^{209}$$Biに当て、気体充填型反跳イオン分離装置を用いて行った。この実験により1つの$$alpha$$崩壊連鎖を観測し、これが$$^{208}$$Pb($$^{70}$$Zn,n)反応によって同位体$$^{278}$$113が合成された後に続く崩壊連鎖であると同定した。$$^{262}$$Dbの自発核分裂にて連鎖は止まった。こうして得られた結果は、2004年に最初に報告した$$^{278}$$113合成及びその崩壊の結果を支持するものである。

論文

Experiments on synthesis of the heaviest element at RIKEN

森田 浩介*; 森本 幸司*; 加治 大哉*; 秋山 隆宏*; 後藤 真一*; 羽場 宏光*; 井手口 栄治*; Kanungo, R.*; 鹿取 謙二*; 菊永 英寿*; et al.

AIP Conference Proceedings 891, p.3 - 9, 2007/03

理化学研究所の気体充填型反跳分離装置(GARIS)を用いて、最重原子核の生成及びその崩壊の一連の実験が実施された。本実験において得られた112番元素の同位体$$^{277}$$112及び113番元素の同位体$$^{278}$$113の実験結果について報告する。$$^{208}$$Pb($$^{70}$$Zn, n)反応により同位体$$^{277}$$112からの崩壊連鎖が2例確認され、これは以前ドイツのGSIのグループにより報告された$$^{277}$$112の生成と崩壊を再現、確認する結果となった。また、$$^{209}$$Bi($$^{70}$$Zn, n)反応を実施し、自発核分裂で終わる$$alpha$$崩壊連鎖を2例観測した。これは113番元素$$^{278}$$113及びその娘核である$$^{274}$$Rg, $$^{270}$$Mt, $$^{266}$$Bhそして$$^{262}$$Dbであると同定した。

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