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論文

Radiochemical research for the advancement of $$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc generator by (n, $$gamma$$) method, 4

藤田 善貴; 関 美沙紀; Ngo, M. C.*; Do, T. M. D.*; Hu, X.*; Yang, Y.*; 武内 伴照; 中野 寛子; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; et al.

KURNS Progress Report 2021, P. 118, 2022/07

核セキュリティ等の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)による$$^{99}$$Mo製造の研究開発が進められている。この方法を$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcジェネレータに適応するためには、Mo吸着材として用いられるアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の特性改善が不可欠である。これまで、開発したAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料から得られる$$^{rm 99m}$$Tc溶液の品質を評価してきたが、溶液中への$$^{99}$$Mo脱離が課題だった。本研究では、市販のジェネレータを模した形状のカラムにAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料を充填し、$$^{99}$$Mo脱離低減のためのいくつかの措置を施して$$^{rm 99m}$$Tc溶液の品質を評価した。以前実施した、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$試料をMo溶液に浸漬させる静的吸着の条件と比較した結果、Mo溶液をAl$$_{2}$$O$$_{3}$$カラムに流す動的吸着の適用、Mo溶液の高濃度化、Mo添加量の低減により$$^{99}$$Mo脱離量が大幅に改善された。したがって、吸着方法および吸着条件の最適化による品質向上の可能性が示唆された。今後、本結果に基づきカラム形状およびMo吸着条件の最適化を図る。

論文

Mechanisms responsible for adsorption of molybdate ions on alumina for the production of medical radioisotopes

藤田 善貴; 新関 智丈*; 福光 延吉*; 有賀 克彦*; 山内 悠輔*; Malgras, V.*; Kaneti, Y. V.*; Liu, C.-H.*; 籏野 健太郎*; 末松 久幸*; et al.

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 95(1), p.129 - 137, 2022/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:75.08(Chemistry, Multidisciplinary)

本研究では、異なるpHの様々なモリブデン酸イオン種を含む溶液に浸したアルミナの各種表面分析(FTIR, XPS,ラマン分光法)により、アルミナへのモリブデン酸イオンの吸着メカニズムを考察した。得られた結果は、モリブデン酸イオンを含む酸性溶液にアルミナを浸すと、表面に存在するヒドロキシル基が除去されて正に帯電したサイトが生成され、モリブデン酸イオン(MoO$$_{4}$$$$^{2-}$$またはAlMo$$_{6}$$O$$_{24}$$H$$_{6}$$$$^{3-}$$)が静電相互作用によって吸着されることを示した。アルミナは酸性溶液にわずかに溶解してAlMo$$_{6}$$O$$_{24}$$H$$_{6}$$$$^{3-}$$を形成し、これはMoO$$_{4}$$$$^{2-}$$よりも容易に脱離する。さらに、アルミナ表面を多くの-OH基で濃縮し、Mo溶液を最適化してアルミナへMoO$$_{4}$$$$^{2-}$$としてモリブデン酸イオンを吸着させることで、アルミナのMo吸着および脱離特性を向上できる可能性が示唆された。これらの発見は、医療用放射性同位体($$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc)ジェネレータ用の、より効率的で安定したアルミナベースのMo吸着剤の開発に貢献できる。

論文

Dynamic properties on $$^{99}$$Mo adsorption and $$^{rm 99m}$$Tc elution with alumina columns

藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 鈴木 達也*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; 末松 久幸*; 土谷 邦彦

Journal of Physics; Conference Series, 2155, p.012018_1 - 012018_6, 2022/01

モリブデン-99($$^{99}$$Mo)の娘核種であるテクネチウム-99m($$^{rm 99m}$$Tc)は、放射性医薬品で最も使用される放射性同位元素である。核不拡散や核セキュリティ等の観点から、放射化法((n, $$gamma$$)法)による$$^{99}$$Mo製造技術開発が進められている。(n, $$gamma$$)法によって生成される$$^{99}$$Moの比放射能は極めて低いため、(n, $$gamma$$)$$^{99}$$Moをジェネレータに適応させるには高いMo吸着容量を有するAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の開発が必要不可欠である。本研究では、材料が異なる3種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$を準備し、静的および動的吸着でのジェネレータへの適応性を比較した。MoO$$_{3}$$ペレット片(1.5g)は、京都大学研究用原子炉(KUR)を使用して5MW, 20分間照射した。照射後、MoO$$_{3}$$ペレット片は6Mの水酸化ナトリウム水溶液で溶解し、動的吸着条件として1gのAl$$_{2}$$O$$_{3}$$を充填したPFAチューブ($$phi$$1.59mm)に添加し、生理食塩水によりミルキングした。動的吸着でのAl$$_{2}$$O$$_{3}$$$$^{99}$$Mo吸着容量は、静的吸着と比較してわずかに減少した。$$^{rm 99m}$$Tc溶出率は、動的吸着では1.5mLのミルキングで約100%溶出されたが、静的吸着では約56-87%しか溶出されなかった。また、動的吸着では$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc比が、静的吸着と比較して大幅に減少した。以上より、$$^{rm 99m}$$Tc溶出特性は、Moの吸着方法(カラムの形状,線形流量など)に大きく影響されることが示唆された。

論文

Radiochemical research for the advancement of $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc generator by (n, $$gamma$$) method, 3

藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 大伍 史久; 井手 広史; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 堀 順一*; et al.

KURNS Progress Report 2020, P. 136, 2021/08

高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)による$$^{99}$$Mo製造の研究開発が進められている。放射化法で生成される$$^{99}$$Moの比放射能は極めて低いことから、娘核種である$$^{rm 99m}$$Tcを濃縮するためメチルエチルケトン(MEK)を用いた溶媒抽出法に着目した。照射ターゲットであるMoO$$_{3}$$ペレットは、長時間照射すると還元されることが分かっている。本試験では、MoO$$_{3}$$が還元した際に酸化剤としてNaOClを使用する可能性を考慮し、MoO$$_{3}$$を溶解して得られたモリブデン酸ナトリウム水溶液中へのNaCl添加の有無が$$^{rm 99m}$$Tc回収率に及ぼす影響を調べた。その結果、NaClはMEKへの$$^{99m}$$Tc抽出率を低下させる可能性が示唆された。

論文

Two-step-pressurization method in pulsed electric current sintering of MoO$$_{3}$$ for production of $$^{99m}$$Tc radioactive isotope

末松 久幸*; 佐藤 壮真*; 中山 忠親*; 鈴木 達也*; 新原 晧一*; 南口 誠*; 土谷 邦彦

Journal of Asian Ceramic Societies (Internet), 8(4), p.1154 - 1161, 2020/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Materials Science, Ceramics)

$$^{99}$$Moと$$^{rm 99m}$$Tc核医学の製造として、照射ターゲットを製造するために三酸化モリブデン(MoO$$_{3}$$)ペレットが、一段および二段の加圧法によりパルス電流焼結で行われた。二段加圧法による550$$^{circ}$$Cでの相対密度は93.1%、一段加圧法による相対密度は76.9%であった。試料の温度は、パンチに熱電対を挿入することで直接測定した。二段加圧法により、ほぼ同じ金型でも試料温度は一段加圧法よりも高くなった。これは、電圧波形と電流波形から、2段階加圧法により試料の導電率が増加し、試料温度と相対密度が上昇すると考えられた。二段加圧法により、リサイクルされた粗粒$$^{98}$$Mo濃縮MoO$$_{3}$$粉末から低温でも高密度ターゲットを製作できる見通しを得た。

論文

Radiochemical research for the advancement of $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc generator by (n,$$gamma$$) method, 2

藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 加藤 佳明; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 堀 順一*; et al.

KURNS Progress Report 2019, P. 157, 2020/08

高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)によるMo-99($$^{99}$$Mo)製造の研究開発が進められている。この方法を$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、4種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料をそれぞれPFAチューブに充填したカラムを準備し、照射済MoO$$_{3}$$ペレットを溶解したモリブデン酸ナトリウム水溶液(Mo溶液)を流すカラム吸着(動的吸着)による$$^{99}$$Mo吸着および$$^{rm 99m}$$Tc溶離特性を評価した。また、2019年度実施したAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料をMo溶液に浸漬させるバッチ吸着(静的吸着)による評価結果と比較した。その結果、動的吸着では静的吸着に比べて$$^{rm 99m}$$Tc溶離効率の向上、$$^{99}$$Mo脱離量の減少が確認された。これは、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$試料を細長いチューブに詰めることにより、溶液との接触が均一になったこと、接触時間が長くなったことが原因と考えられる。今後、カラム径や線流速による$$^{rm 99m}$$Tc溶離および$$^{99}$$Mo脱離に与える影響を調べる。

論文

Radiochemical research for the advancement of $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc generator by (n,$$gamma$$) method

藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 木村 明博; 柴田 晃; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; et al.

KURNS Progress Report 2018, P. 155, 2019/08

高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)によるMo-99($$^{99}$$Mo)製造の研究開発が進められている。この方法を$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、4種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料を準備し、照射済MoO$$_{3}$$ペレットを用いて$$^{99}$$Mo吸着および$$^{rm 99m}$$Tc溶離特性を評価した。また、$$^{98}$$Mo濃縮率の異なる3種類のMoO$$_{3}$$ペレットを照射して、生成される$$^{99}$$Mo比放射能を比較した。その結果、$$^{99}$$Mo吸着量はV-B-300が最も優れているとともに、$$^{rm 99m}$$Tc溶離率も約80%と比較的高く、得られる$$^{rm 99m}$$Tc溶離量が最も多いことを明らかにした。$$^{98}$$Mo濃縮率比較では、58.82%の濃縮ペレットで予想放射能量に近かったのに対して、98.5%以上の濃縮ペレットでは予想よりも小さい比放射能が得られた。今後、より高精度な実験方法を検討する必要がある。

論文

Characterization of ZrN, ZrO$$_{2}$$ and $$beta$$'-Zr$$_{7}$$O$$_{11}$$N$$_{2}$$ nanoparticles synthesized by pulsed wire discharge

Lam, Do Van*; 末松 久幸*; 小川 徹

Journal of the American Ceramic Society, 100(10), p.4884 - 4892, 2017/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:5.79(Materials Science, Ceramics)

ZrN, ZrO$$_{2}$$ならびに$$beta$$'-Zr$$_{7}$$O$$_{11}$$N$$_{2}$$のナノ粒子をパルスワイヤ放電法により合成した。生成物をX線回折とFE-TEMにより同定した。さらに、明視野透過観察、EELSならびに制限視野電子回折により、これらの粒子の特性を調べた。

口頭

Spark plasma sintering of MoO$$_{3}$$ for production of $$^{99m}$$Tc by neutron irradiation

末松 久幸*; 佐藤 壮真*; 南口 誠*; 土谷 邦彦; 西方 香緒里; 鈴木 常生*; 中山 忠親*; 新原 晧一*

no journal, , 

プラズマ焼結MoO$$_{3}$$が、試験研究炉を用いた(n,$$gamma$$)法による$$^{98}$$Moから$$^{99m}$$Tc製造のために行われた。試験は、平均粒子径0.8$$mu$$m、純度99.99%のMoO$$_{3}$$粉末を用いて、直径20mmの黒鉛ダイの中に装荷し、加圧した。これを、プラズマ焼結装置に装着し、真空中、100$$sim$$200$$^{circ}$$C/minで500$$sim$$600$$^{circ}$$Cで焼結した。焼結体は、結晶構造同定のためのXRD分析、化学結合状態の分析のためのEELS分析及び結晶粒子径測定のためのSEM観察を行った。550$$^{circ}$$Cで焼結した試料について、焼結密度98%を得るとともに、$$^{99m}$$Tc抽出やMoリサイクルに適した十分な特性が得られた。

口頭

放射性同位元素製造用のための粗粒MoO$$_{3}$$粉末を用いた焼結評価

佐藤 壮真*; 南口 誠*; 鈴木 常生*; 中山 忠親*; 末松 久幸*; 新原 晧一*; 土谷 邦彦

no journal, , 

$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造のための照射ターゲットの開発として、粒径の細かい天然同位体存在比MoO$$_{3}$$粉末(平均粒径: 0.7$$mu$$m)を用いた、パルス通電加圧焼結法(PECS法)による高密度MoO$$_{3}$$ペレット製造の見通しが得られた。本研究は、リサイクルMoO$$_{3}$$粉末(平均粒径: 12.5$$mu$$m)を用いた焼結特性を把握するため、リサイクル粉末と同等の粒径を持つMoO$$_{3}$$粉末(平均粒径: 12.3$$mu$$m)を使用し、高密度MoO$$_{3}$$ペレットの試作を行った。その結果、PECS法により、真空中にて焼結温度575$$^{circ}$$C、焼結圧力40MPaの条件で、焼結密度90%以上となるMoO$$_{3}$$ペレットの製造が可能であることが確認できた。また、試作したMoO$$_{3}$$ペレットの結晶構造解析結果より、焼結体はMoO$$_{3}$$単相であることが分かった。

口頭

Two step pressurization in pulsed electric current sintering of MoO$$_{3}$$ for production of radioactive isotopes

末松 久幸*; 関 美沙紀*; 佐藤 壮真*; 南口 誠*; 土谷 邦彦; 西方 香緒里; 鈴木 常生*; 中山 忠親*; 新原 晧一*

no journal, , 

放射性同位元素である$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcは、核医学検査で多く使用されている。本研究では、(n, $$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造のための照射ターゲットとなる高密度MoO$$_{3}$$ペレットについて、パルス通電焼結法を用いた製造試験を行った。焼結条件として、加熱速度を100$$^{circ}$$C/分、焼結雰囲気を真空、焼結温度を450$$sim$$500$$^{circ}$$C、焼結圧力を0$$sim$$40MPaとして行った。その結果、焼結温度500$$^{circ}$$C、焼結圧力を二段階で変更することで、焼結密度94%以上の高密度ペレットの製作が可能であることを明らかとした。

口頭

Pulsed Electric Current Sintering of MoO$$_{3}$$ for Production of Radioactive Isotopes

末松 久幸*; 佐藤 壮真*; 関 美沙紀*; 南口 誠*; 西方 香緒里; 鈴木 善貴; 土谷 邦彦; 鈴木 常生*; 中山 忠親*; 新原 晧一*

no journal, , 

$$^{99m}$$Tcは核医学検査で使用されている放射性同位元素である。本研究では(n, $$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造開発として、パルス通電焼結法を用いた高密度MoO$$_{3}$$ペレットの製造開発を行っている。試験は、加熱速度100$$^{circ}$$C/分(真空中)、焼結温度500-600$$^{circ}$$C、焼結保持時間5分を基本的条件とし、焼結圧力10及び40MPaの2ステップ負荷法及び40MPaの単一ステップ焼結を行った。その結果、焼結温度550$$^{circ}$$Cにて、2ステップ負荷法では焼結密度93%、単一ステップ焼結では焼結密度78%となり、2ステップ負荷法にて目標焼結密度(90%)を達成する高密度ペレットの製造が可能であることを明らかとした。

口頭

Nuclide separation by water for development of $$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc generator for medical

関 美沙紀*; 末松 久幸*; 中山 忠親*; 鈴木 常生*; 新原 晧一*; 鈴木 達也*; 土谷 邦彦; Duong Van, D.*

no journal, , 

テクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)は、核医学検査として世界で広く用いられており、放射化法によって製造する計画がある。照射ターゲットとして、三酸化モリブデン(MoO$$_{3}$$)が使用され、水酸化ナトリウムで溶解し、分離することが考えられている。本研究では、MoO$$_{3}$$から直接純水で抽出する方法を考案し、その特性を調べた。その結果、照射したMoO$$_{3}$$の純水への溶解率は16.7%と、未照射MoO$$_{3}$$より高くなることを明らかにした。

口頭

Porosity control of multifunction geopolymer foam

小川 徹; 内海 太禄*; 寺澤 俊春*; 工藤 勇*; 鈴木 常生*; 中山 忠親*; 末松 久幸*

no journal, , 

燃料デブリ管理のための中性子吸収材や水素再結合触媒の母材になる、多孔質ジオポリマーの調製技術開発を進めている。ジオポリマー原料に発泡剤として適量のシリコン粉末を加え、かつ、混練時にお湯を用いることで、開気孔率の大きなジオポリマーが得られることを示した。

口頭

Pulsed electric current sintering of MoO$$_{3}$$ and the neutron irradiation tests

末松 久幸*; 関 美沙紀; 中山 忠親*; 西方 香緒里; 南口 誠*; 鈴木 達也*; 土谷 邦彦

no journal, , 

研究用原子炉での$$^{99m}$$Tc製造開発の一環として、照射ターゲットである高密度MoO$$_{3}$$ペレットの製作をパルス通電焼結法にて行った。焼結は、昇温速度100$$^{circ}$$C/min、焼結温度450$$sim$$550$$^{circ}$$C、印加荷重0$$sim$$40MPaの条件で行った。焼結温度550$$^{circ}$$Cにて二段階加圧焼結を行った結果、相対密度94%の焼結体が得られ、一段階加圧焼結よりも高密度の焼結体を得た。焼結中の温度を測定した結果、試料内部の温度が一段階加圧焼結より二段階加圧焼結の方が高いことが分かった。これは低圧状態の際に、試料内部に気孔が多く存在するためにMoO$$_{3}$$が還元されMoO$$_{3-x}$$となり、電気抵抗がより小さくなったためと考えられる。

口頭

Reaction products in Cs-adsorption on concrete in the 600$$sim$$150$$^{circ}$$C temperature range

Do, Thi-Mai-Dung*; Nhut, V. L.*; 村上 健太*; 末松 久幸*; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; Miradji, F.; 逢坂 正彦

no journal, , 

Arガス雰囲気中600$$sim$$150$$^{circ}$$CにおけるCs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$とコンクリートの相互作用について調査した。この温度範囲においてCs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$エアロゾルとコンクリートとの反応は見られなかったが、Cs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$が吸湿特性により液体になり、コンクリート内部に拡散する挙動がみられた。

口頭

Synthesis and characterization of cesium silicate Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$

Do, Thi Mai Dung*; Ngarayana, I.*; Nguyen, H. D.*; 村上 健太*; 末松 久幸*; 小出 学*; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦

no journal, , 

福島の廃炉作業において、構造材表面に付着した放射性セシウムが問題となっており、ステンレス鋼に付着したセシウムについては、ケイ素と反応して水に溶けにくいCs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$が生成すると考えられている。しかし、このような化学吸着挙動については、まだよくわかっていない。そのため、Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$を合成し、X線回折装置や元素分析機能付き透過型電子顕微鏡等を用いて、その化学的安定性等を明らかにするために必要となるCs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$の結晶構造などを調べた。

口頭

カラム形状による$$^{99}$$Mo吸着/$$^{99m}$$Tc溶離特性への影響

藤田 善貴; 関 美沙紀; 藤原 靖幸*; 鈴木 達也*; 吉永 尚生*; 武内 伴照; 中野 寛子; 堀 順一*; 末松 久幸*; 井手 広史

no journal, , 

$$^{99}$$Mo製造方法に関して、高濃縮ウランの利用低減や核分裂生成物の処理等の観点から放射化法((n, $$gamma$$)法)による研究開発を進めている。(n, $$gamma$$)法で生成される$$^{99}$$Moの比放射能は極めて低いため、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに適用するには、Mo吸着容量の大きなアルミナが不可欠である。また、得られる$$^{99m}$$Tc溶液は放射性医薬品基準で定められた基準値を満たす必要がある。本研究では、原料の異なる3つのアルミナを、現行のジェネレータに使用されている形状のカラムと細長い形状のカラムにそれぞれ充填して、カラム形状が$$^{99m}$$Tc溶液の特性に及ぼす影響を調べた。その結果、細長いカラム形状は、Mo添加量の少ない条件と同等の$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc比が得られることを明らかにし、カラム形状の最適化によりMo吸着容量を向上しつつ$$^{99m}$$Tc溶液の品質改善できる可能性を見出した。

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