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Sr分析用吸着繊維の作製堀田 拓摩; 浅井 志保; 今田 未来; 半澤 有希子; 斎藤 恭一*; 藤原 邦夫*; 須郷 高信*; 北辻 章浩
分析化学, 66(3), p.189 - 193, 2017/03
被引用回数：1 パーセンタイル：3.41(Chemistry, Analytical)放射性ストロンチウム(Sr)分析の迅速化のため、放射線エマルショングラフト重合法によりSr分析用分離材料を作製した。最初に、直径13
mのポリエチレン繊維を基材として、エポキシ基を有したビニルモノマーであるメタクリル酸グリシジル(GMA)を繊維表層部にエマルジョングラフト重合した。次に、得られた繊維の表層部に疎水場を構築するため、オクタデシルアミンをエポキシ開環反応により導入した。最後に、疎水性相互作用によりSr
の抽出剤である18-クラウン-6-エーテル誘導体を得られた高分子鎖上に担持した。作製したSr分離材料は、市販のSr分離材料(Sr Resin)よりも100倍ほど速い吸着速度を有しており、Sr分析の迅速化に適用可能であることを示した。
染谷 孝明*; 浅井 志保; 藤原 邦夫*; 須郷 高信*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*
日本海水学会誌, 69(1), p.42 - 48, 2015/02
東京電力福島第一原子力発電所の第1-4号機取水路前には放射性セシウム等で汚染された海水が堤防やシルトフェンスに仕切られて貯留されている。著者らは、汚染水中からセシウムを高速除去する吸着材として、市販の6-ナイロン繊維に不溶性フェロシアン化コバルト微粒子を担持したセシウム吸着繊維を作製した。この繊維を芯材に巻いてワインドフィルターにして汚染水をポンプで流通させる、あるいはセシウム吸着繊維を組み紐にして汚染水に浸漬させることを想定し、物質収支式、吸着等温式、および吸着速度式を用いて除染に必要となるセシウム吸着繊維の重量および接触時間を推算した。平衡に達するまでの汚染水接触時間は約15分であり、短時間で十分にセシウムを除去できることがわかった。
石原 量*; 藤原 邦夫*; 原山 貴登*; 岡村 雄介*; 内山 翔一朗*; 杉山 まい*; 染谷 孝明*; 天海 亘*; 海野 理*; 小野 翼*; et al.
Journal of Nuclear Science and Technology, 48(10), p.1281 - 1284, 2011/10
被引用回数：44 パーセンタイル：94.73(Nuclear Science & Technology)Zeolites combined with insoluble metal ferrocyanides are known as adsorbents capable of specifically capturing cesium ions and attract much attention, due to its easy operation at sites for processing water contaminated with radioisotopes. To achieve more effective adsorption, we prepared a novel M-FC-impregnated fiber by radiation-induced graft polymerization and subsequent chemical modifications. Cobalt ions were bound to a sodium styrene sulfonate-grafted 6-nylon fiber via an ion-exchange interaction. Subsequently, the bound cobalt ions were reacted with potassium ferrocyanide to form insoluble or sparingly soluble cobalt-ferrocyanide (Co-FC). The resultant Co-FC-impregnated fiber with a Co-FC content of 7.3% exhibited a high affinity to cesium ions in the presence of NaCl. Such fibers can be fabricated into various fiber modules suitable for the removal of radioisotopes at sites.
澤木 健太*; 浅井 志保; 渡部 和男; 須郷 高信*; 斎藤 恭一*
膜, 33(1), p.32 - 38, 2008/01
中性の抽出試薬TOPO(トリオクチルホスフィンオキシド)を利用して高効率に金属イオンを分離することを目的とし、高分子鎖を細孔表面に接ぎ木(グラフト)した多孔性膜にTOPOを担持した。TOPOを高密度に担持し、しかも担持後の透水性を保持するために、親水基であるジオール(2OH)基と疎水基であるオクタデカンチオール(C
S)基を高分子鎖へ導入した。2OH基は、細孔内部に凝集し、細孔を塞いでいるTOPOとグラフト鎖上部との結合を弱める効果があり、TOPO担持後に純水を透過させることによって容易にTOPOが除去され、膜の透水性が回復した。CS基は、グラフト鎖間へ浸透したTOPOと疎水性相互作用することによって、TOPOをグラフト鎖間に安定に保持した。したがって、2OH基とCS基を組合せることによって、透水性と担持量とを両立したTOPO担持多孔性膜を作製できることが示された。金属吸着容量は、0.66mol-Bi(III)/kg-TOPO膜となり、市販の抽出クロマトグラフィー樹脂と同等、あるいはそれ以上の値であった。さらに、担持されたTOPOのすべてがBi(III)の捕捉に利用され、従来材料に比べて、TOPOは金属を効率よく捕捉できることが示された。
浅井 志保; 間柄 正明; 桜井 聡; 篠原 伸夫; 斎藤 恭一*; 須郷 高信*
日本イオン交換学会誌, 18(4), p.486 - 491, 2007/10
A diethylamino (DEA) group as an anion exchanger was introduced into a polymer chain grafted onto the pore surface of a porous sheet. The resultant porous sheet was cut into disks to fit a cylindrical cartridge (DEA cartridge) and the adsorption-elution behaviors for actinides were investigated. U and Pu in 10 
HCl-0.1 HNO
were adsorbed on the DEA cartridge, and quantitative recoveries were achieved with 7 HNO and 1 HCl, respectively. The elution curves of Pu with 10 HCl-0.1 HNO and 1 HCl overlapped irrespective of its flow rate. The flow rates of the loading and stripping solutions permeating through the pores of the DEA disk were 6-10 times higher than those through the interstices of an anion-exchange-resin-bead-packed column.
石原 量*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*; 浅井 志保; 桜井 聡; 篠原 伸夫; 須郷 高信*
日本イオン交換学会誌, 18(4), p.480 - 485, 2007/10
A novel method of preparing for an extractant-impregnated porous sheet with high values of adsorption rate and capacity for metal ions is described. First, an epoxy-group-containing polymer chain was appended onto a commercially available porous sheet by radiation-induced graft polymerization of glycidyl methacrylate (GMA). Second, 
-octadecylamine was introduced into the graft chain via an epoxy-ring opening reaction. Third, bis(2-ethylhexyl)phosphate (HDEHP) was impregnated onto the -octadecylamino group. An yttrium solution was forced to permeate through the pores of the HDEHP-impregnated porous sheet. The higher permeation rate of the yttrium solution led to the higher adsorption rate of yttrium ions because of a negligible diffusional mass-transfer resistance of the metal ions to the HDEHP impregnated.
浅井 志保; 渡部 和男; 須郷 高信*; 斎藤 恭一*
膜, 32(3), p.168 - 174, 2007/05
金属を捕捉する官能基を持つグラフト鎖を、細孔の表面に付与した多孔性膜を用いると、試料溶液中のイオンが拡散する時間を低減でき、迅速分離を実現できる。本研究では、エポキシ基を持つモノマーであるグリシジルメタクリレート(GMA)を、多孔性膜の細孔表面にグラフト重合した。次にグラフト鎖中のエポキシ基の一部をカルボキシペンチルアミノ(CPA)基へ変換し、さらに塩基性抽出試薬Aliquat336を担持した。迅速処理性能を損なわずにAliquat336を高密度に担持するために、Aliquat336溶液の溶媒組成及びAliquat336濃度の効果を調べた。Aliquat336溶液の溶媒として用いるエタノール/水の混合液中での水の体積割合wvfが大きいほどAlqiaut336担持量は増大した。wvfの増加とともにグラフト鎖が伸長するからである。10%Aliquat336溶液を使って作製した膜のAliquat336担持量は1.2mol/kg-GMA膜となり、このときの透水性は、GMA膜と同等の性能であった。したがって、Aliquat336担持量と透水性を両立できることがわかった。
澤木 健太*; 土門 さや香*; 浅井 志保; 渡部 和男; 須郷 高信*; 斎藤 恭一*
膜, 32(2), p.109 - 115, 2007/03
放射線グラフト重合法を利用して、市販の多孔性膜の細孔表面にさまざまな機能を備えたグラフト鎖を付与することができる。本研究では、グラフト鎖へ疎水性部を持つ官能基を導入し、そこへ抽出試薬を担持することによって、金属イオンの分離の迅速化を試みた。グラフト鎖に導入する官能基としてアルキルアミノ基又はアルカンチオール基を選び、酸性抽出試薬であるCyanex 272をグラフト鎖に担持した膜を作製し、モデルイオンとしてZn(II)を用いてCyanex 272担持多孔性中空糸膜の金属イオン吸着性能を評価した。ドデシルアミノ及びオクタデシルアミノ基を導入し、Cyanex 272を担持した多孔性膜では、亜鉛イオンの平衡吸着容量は、それぞれ0.35及び0.37mol/kg-GMA膜となった。この値は市販の抽出試薬担持ビーズ状樹脂と同程度であった。さらに、膜に担持されたCyanex 272のうちそれぞれ77及び78%が亜鉛イオンの捕捉に寄与していることが示された。
浅井 志保; 渡部 和男; 斎藤 恭一*; 須郷 高信*
Journal of Membrane Science, 281(1-2), p.195 - 202, 2006/09
被引用回数：13 パーセンタイル：44.25(Engineering, Chemical)多孔性膜の細孔表面にグラフト重合によって付与した高分子鎖へ、パラジウムに選択性を持つ抽出試薬であるAliquat 336,塩化トリ-
-オクチルメチルアンモニウムを担持した。グラフト鎖へ6-アミノヘキサン酸基とオクタデシルアミノ基を導入することによって、高密度かつ安定に、しかも高い液体透過性能を保持した状態で、Aliquat 336を担持できることを見いだした。得られたAliquat 336担持膜へパラジウム水溶液を透過させると、担持されたAliquat 336の大部分がパラジウムの吸着に寄与していることがわかった。
浅井 志保; 渡部 和男; 須郷 高信*; 斎藤 恭一*
Journal of Chromatography A, 1094(1-2), p.158 - 164, 2005/11
被引用回数：23 パーセンタイル：55.44(Biochemical Research Methods)放射性廃棄物を安全かつ経済的に処分するためには、放射性廃棄物に含まれる放射能量を測定する必要がある。測定対象となる放射性核種のうち、
線及び
線放出核種については、測定の前処理として化学分離が必要となる。本研究では、化学分離の迅速化を目指して、抽出試薬を担持したグラフト多孔性膜を開発した。まず、ポリエチレン製の多孔性中空糸膜に電子線を照射してラジカルを生成させ、エポキシ基を有するモノマー、glycidylmethacrylate(GMA)をグラフト重合し、GMA膜を作製した。次に、エポキシ基の開環反応によってオクタデシルアミノ基(CH
NH基)をグラフト鎖に導入し、疎水性膜とした。疎水性膜を抽出試薬担持溶液(抽出試薬/エタノール=5/95, (v/v))に浸漬し、抽出試薬担持膜とした。抽出試薬は希土類元素に選択性を持つHDEHPを用いた。HDEHPの担持量は、最大2.1mol/kg-GMA膜となり、膜の体積は1.4倍に膨潤した。その結果、細孔径が増大し透水性が向上した。得られたHDEHP担持膜にイットリウム水溶液を透過させたところ、0.38mol-Y/kg-GMA膜のイットリウムが吸着し、7M硝酸で全て溶出できた。吸着・溶出の繰り返し操作後も吸着容量は変化しなかった。
土門 さや香*; 浅井 志保; 斎藤 恭一*; 渡部 和男; 須郷 高信*
Journal of Membrane Science, 262(1-2), p.153 - 158, 2005/10
被引用回数：16 パーセンタイル：49.92(Engineering, Chemical)無機イオンの定量には、前処理として化学分離が必要である。本研究では、化学分離の迅速化を目的とし、多孔性中空糸膜にアルキルアミノ基を導入した疎水性グラフト高分子鎖を付与し、疎水性相互作用によって酸性の抽出試薬HDEHPを担持した。グラフト重合に使用するアルコール溶媒及び疎水性基として導入するアルキルアミンの炭素数を選択し、高透水性かつ高吸着容量を実現できる作製方法を確立した。グラフト重合溶媒として、メタノールを用いた場合は最も高い透過流束が得られた。グラフト鎖へ導入するアルキルアミンは、C12及びC18の場合、抽出試薬担持量が多く、しかも漏出しないことがわかった。それぞれの膜にイットリウム溶液を透過すると、膜に担持したHDEHP中のイットリウム吸着に寄与したHDEHPの割合は、C12膜が1.0、C18膜は0.8となり、C12膜の場合、担持したHDEHPすべてがイットリウム吸着に寄与していることがわかった。したがって、担持されたHDEHPは金属イオンの選択性を損なうことなく安定にアルキルアミノ基へ担持されていることを実証できた。
瀬古 典明; 笠井 昇; 玉田 正男; 長谷川 伸; 片貝 秋雄; 須郷 高信*
JAERI-Tech 2004-076, 78 Pages, 2005/01
JAERI-Tech-2004-076.pdf:17.11MB
放射線グラフト重合法を応用した繊維状アミドキシム樹脂の実海域での有用希少金属捕集性能を評価するため、200kgの捕集材を浸漬する試験を1999年9月から開始した。分別溶離試験装置は本試験で実海域に浸漬した捕集材から有用金属を効率よく分別溶離回収する装置であり、むつ事業所内関根浜岸壁に設置した。本装置は海から引き上げた捕集材カセット(290
290160mm)の前処理を行う前処理設備と有用金属を溶離回収する分別溶離設備から構成される。本報告ではこの分別溶離試験装置の設計,製作,設置について記載した。前処理では実海域から引き上げた捕集材カセットを洗浄し、付着した海洋生物や汚泥等の除去を行った。次いで、72個単位で捕集材カセットを溶離ユニット(12101210H1460mm)に充填し、溶離液のリークがないよう不織布をパッキンとして隙間に充填した。分別溶離では溶離ユニットを分別溶離装置内に装填した後、低濃度塩酸溶液(0.01M)でのアルカリ,アルカリ土類金属の除去回収、次いで高濃度塩酸溶液(0.5M)で有用金属(特にウラン)の溶離回収を行った。
瀬古 典明; 武田 隼人*; 笠井 昇; 玉田 正男; 長谷川 伸; 片貝 秋雄; 須郷 高信*
JAERI-Tech 2004-075, 51 Pages, 2005/01
放射線グラフト重合技術を利用して合成した繊維状捕集材は、極低濃度の重金属や有害気体成分に対する選択吸着特性に優れている。液相グラフト重合反応によって不織布や織布などの基材に各種金属に対して選択性の高い官能基を導入するためのグラフト重合装置として捕集材合成反応装置を設置した。また、グラフト重合反応と洗浄工程を連続的に処理可能な装置としてガス吸着材合成反応装置を設置した。これら両装置は、グラフト重合の反応可能な酸素濃度までの制御を可能にし、定量的にグラフト物を得ることができた。槽内温度も反応に必要な温度範囲を満たした。連続処理の重要課題である基材の走行は1
10m/minの範囲での運転を可能にしたことで、この面からもグラフト率の制御を可能なものにした。GMAのグラフト重合反応を行った結果、グラフト率は4070パーセントの範囲で制御できることを確認できた。
城 昭典*; 岡田 健治*; 玉田 正男; 久米 民和; 須郷 高信; 田崎 正人*
Chemistry for the Protection of the Environment 4; Environmental Science Research, Vol. 59, p.49 - 62, 2005/00
ポリエチレンで被覆したポリプロピレン繊維にスチレンとクロロメチルスチレンを電子線前照射により共グラフト重合した後、Arbuzov反応によりクロロメチル部位へのホスホン酸エステルの導入,スチレン部位へのスルホン酸基の導入,濃塩酸によるホスホン基の加水分解を経て、ホスホン基とスルホン酸基を有する2官能性繊維の金属イオン交換繊維を合成した。比較の目的でホスホン酸基のみを有する単官能性繊維も合成した。2官能性の繊維の金属イオン選択性は、両官能基が金属イオン選択性に寄与することにより、スルホン基,ホスホン基のそれぞれを有する単官能性イオン交換体の中間的な特性を示すことがわかった。カラム法におけるPb(II)の吸着において2官能繊維は単官能性繊維より大きな漏出容量を示し、空間速度が900h
までは漏出曲線の形状は通液速度の影響を受けないことから、迅速な吸着特性があることが明らかとなった。
浅井 志保; 渡部 和男; 須郷 高信*; 斎藤 恭一*
Separation Science and Technology, 40(16), p.3349 - 3364, 2005/00
被引用回数：3 パーセンタイル：20.23(Chemistry, Multidisciplinary)多孔性膜へ担持する抽出試薬の適用範囲を拡げるため、酸性,中性、及び塩基性の抽出試薬を疎水性(CNH)膜に担持した。抽出試薬の担持量及び担持後の膜体積の変化を評価することにより、それぞれの抽出試薬とCNH基との間に生ずる相互作用を解明した。酸性抽出試薬(Cyanex 272)は、担持溶液中ではCNH基のアミノ部の正電荷とCyanex 272のリン酸部と静電相互作用し、グラフト鎖間に取り込まれるため、実用上十分な担持量が得られた。また、基材内部のCNH基にも担持されるため、Cyanex 272担持後の膜体積が膨潤して、細孔径が増大し、液体透過性能が向上した。Cyanex 272を担持した膜へ亜鉛水溶液を透過させると、Cyanex 272のリン酸部はCNH基のアミノ部から離れて亜鉛イオンと錯体を形成するとともに、CNH基のオクタデシル部とCyanex 272のアルキル部との間の疎水性相互作用が強められるため、Cyanex 272は、抽出性能を損なうことなくグラフト鎖へ安定に存在することが示された。また、担持されたCyanex 272の92%が亜鉛イオンの吸着に利用されることがわかった。
城 昭典*; Kugara, J.*; Trobradovic, H.*; 山部 和則*; 須郷 高信; 玉田 正男; 久米 民和
Industrial & Engineering Chemistry Research, 43(7), p.1599 - 1607, 2004/03
被引用回数：28 パーセンタイル：67.34(Engineering, Chemical)繊維状イミノジ酢酸キレート型陽イオン交換体はポリエチレンコートしたポリプロピレン単繊維とその不織布にポリクロロメチルスチレンを放射線グラフトした材料から合成した。得られた繊維状キレート材料の官能基密度と酸容量は単繊維と不織布でそれぞれ2mmol/gと4mmol/gであった。不織布材料を用いて二価のイオンの選択性を調べた結果、Mg(II)Ca(II)
Co(II)Zn(II)Cd(II)Ni(II)Pb(II)Cu(II)の順になることがわかった。また、吸着容量はpH5でCa(II) 0.91mmol/g, Mg(II) 0.98mmol/g, Cd(II) 1.5mmol/g, Ni(II) 1.5mmol/g, Pb(II) 1.6mmol/g, Cu(II) 1.8mmol/gであった。三価のイオンではLa(III) 0.75mmol/g,Gd(III) 0.92mmol/g, Lu(III) 1.0mmol/gとなった。単繊維を用いたカラムモードでの評価では、Cu(II)について、破過容量は約1mmol/gで、空間速度が200~300hまで変化が認められなかった。
瀬古 典明; 片貝 秋雄; 玉田 正男; 須郷 高信*; 吉井 文男
Separation Science and Technology, 39(16), p.3753 - 3767, 2004/00
被引用回数：82 パーセンタイル：89.98(Chemistry, Multidisciplinary)繊維状のアミドキシム吸着材を放射線グラフト重合法により作製した。得られた吸着材を用いて海水中に溶存するウランの吸脱着試験を繰り返して行った。溶離剤として塩酸を用いて吸脱着を繰り返し行うと使用回数5回でウランの吸着性能は失われた。しかし、溶離後の吸着材にアルカリ処理を施すことで25%程度その減少を抑えることができた。さらに、溶離剤に酒石酸などの有機酸を用いることで初期吸着量の80%程度ではあるものの劣化の程度を抑制することが可能になった。
瀬古 典明; 片貝 秋雄; 長谷川 伸; 玉田 正男; 笠井 昇; 武田 隼人*; 須郷 高信; 斎藤 恭一*
Nuclear Technology, 144(2), p.274 - 278, 2003/11
被引用回数：127 パーセンタイル：98.72(Nuclear Science & Technology)海水中に溶存するウランの濃度は3mg/m
であるが、世界全体の海水ウランの総量は45億トンにのぼる。海水中のウランの回収に高い性能を有する高分子捕集材(ウラン捕集材)を用いる吸着法は、従来法に比べ経済的にすぐれる。吸着法ではウラン捕集材は吸着床に充填して使用する。原研は日本沖合7kmの太平洋で、深さ20mの海域で、上面サイズが16m
、高さが16cmの吸着床を浸漬した。吸着床には総重量350kg,52000枚のウラン捕集材で構成される捕集材カセットを充填した。総浸漬期間240日の実海域試験でイエロケーキとして1kgのウランを回収することに成功した。
瀬古 典明; 玉田 正男; 須郷 高信
海洋開発ニュース, 31(1), p.8 - 11, 2003/04
原研は、海水からグラフト重合捕集材を用いてウランなどの希少金属を回収した。論文の要旨は以下の通りである。(1)基材の不織布に電子線を照射し、放射線グラフト重合技術を利用して捕集材を作製した。(2)希少金属としてウランとバナジウムを回収した。(3)捕集材を350kg使用した3年間の海域試験で約1kgのウラン(イエローケーキ)を捕集することができた。
白石 朋文*; 玉田 正男; 斎藤 恭一*; 須郷 高信
Radiation Physics and Chemistry, 66(1), p.43 - 47, 2003/01
被引用回数：50 パーセンタイル：93.91(Chemistry, Physical)放射線グラフト重合により合成した繊維状アミドキシム捕集材を用いて、ホタテ廃棄物からのカドミウム除去について検討した。捕集材は40m繊維経の不織布に200kGyの電子線を照射ののち、アクリロニトリルとメタクリル酸(80:20mol%)の混合液を接触させ、さらに化学反応を経て合成した。ホタテのうろには、Zn,Cdなどの重金属が含まれ、その濃度はそれぞれ13.7,4.62ppmである。ホタテのうろの前処理として粉砕を行い、実験にはその上澄みを使用した。バッチ吸着実験において、カドミウムの吸着にはpH6が最適であり、濃縮係数は1000に達した。アミドキシム捕集材ではCdのほかにZnの吸着除去にも有効であった。カラム実験では15mのカドミウム廃液から96.1%を除去可能なことを確認した。
