Computational approach to the evaluation of fission product behaviors

三輪 周平; 中島 邦久; 鈴木 知史; Rizaal, M.; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; 逢坂 正彦

Proceedings of Joint International Conference on Supercomputing in Nuclear Applications + Monte Carlo 2020 (SNA + MC 2020), p.253 - 260, 2020/12

シビアアクシデント時のFP挙動評価における主な課題であるFP化学挙動評価と解析の空間分解能を改良するための基盤研究を行っている。FP化学挙動に関しては、SA解析コード改良に資する化学挙動データベースECUMEを開発しており、計算科学的なアプローチにより実験データの無いCs化合物の熱力学データを取得した。また、空間分解能に関しては、FPの詳細挙動解析が可能な3D-CFD解析ツールCHASERを開発している。ECUMEをCHASERに組み込むことでより正確なFP挙動解析が可能となる。

Cesium chemisorbed species onto stainless steel surfaces; An Atomistic scale study

Miradji, F.; 鈴木 知史; 中島 邦久; 逢坂 正彦

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 136, p.109168_1 - 109168_9, 2020/01

https://doi.org/10.1016/j.jpcs.2019.109168

Under the scope of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1-F) severe accident (SA), Cs retention is of high interest as its impacts Cs distribution, decommissioning and dismantling work of the reactor. To derive consistent and appropriate models for such process, accurate thermodynamic properties of Cs chemisorbed species are required by the SA analysis codes. In particular, for CsFeSiO, a newly identified Cs chemisorbed species under conditions similar to 1-F SA, the thermodynamic data are unknown in literature. We propose in this work the obtention of the fundamental properties of this substance by theoretical approaches. The consistency and appropriateness of derived computational methodology have been investigated by calculating the thermodynamic properties of relatively known Cs-Si-O substances. It was found that our computational methodology provides excellent agreement with literature data lying between 1-4% for the formation energy, 1-5% for standard entropy and heat capacity. The thermodynamic properties of CsFeSiO in function of temperature have been estimated for the first time using harmonic and quasi-harmonic approximations, values being consistent with both methodologies.

Modelling of cesium chemisorption under nuclear power plant severe accident conditions

Miradji, F.; 鈴木 知史; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 中島 邦久; 逢坂 正彦; Barrachin, M.*; Do, T. M. D.*; 村上 健太*; 鈴木 雅秀*

Proceedings of 9th Conference on Severe Accident Research (ERMSAR 2019) (Internet), 21 Pages, 2019/03

Under the scope of analyses of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1F) Severe Accident (SA), estimation of Cs distribution, especially localization in the upper part of the core, has large uncertainties partly caused by the current implemented Cs-chemisorption models in SA analysis codes. This is in part due to the scarce knowledge related to Cs chemisorption mechanisms onto structure surfaces. The objective of this work is, therefore, to improve Cs chemisorption models by consolidation and extension of knowledge in the chemical process of Cs chemisorption. In this study, we will present in the first part experimental tests for grasping the phenomenology of Cs chemisorption onto stainless steel (SS) surfaces under reproductive conditions of 1F SA. The chemical factors involving in the Cs chemisorption process were investigated and implemented in an improved Cs chemisorption model based on a mass transfer theory. The second part of the study will discuss further improvement of built Cs chemisorption model to take into account revaporizaton process of Cs chemisorbed species. For such improvement, the thermodynamic properties of all possible Cs-(Fe)-Si-O chemisorbed species were provided using first-principles calculations. In the last part of the study, chemical equilibrium calculations were conducted to evaluate the relative stability of possible Cs-(Fe)-Si-O chemisorbed species in SA conditions.

Results and progress of fundamental research on fission product chemistry; Progress report in 2015

逢坂 正彦; 三輪 周平; 中島 邦久; Di Lemma, F. G.*; 鈴木 知史; 宮原 直哉; 小畠 雅明; 岡根 哲夫; 鈴木 恵理子

JAEA-Review 2016-026, 32 Pages, 2016/12

JAEA-Review-2016-026.pdf:6.18MB

シビアアクシデント時の軽水炉内の各領域における核分裂生成物(FP)化学に関するデータベースの構築、及びそれらに基づくFP化学モデルの改良を目的として、2012年度よりFP化学挙動の解明に向けた基礎研究を開始した。研究成果は福島第一原子力発電所(1F)廃炉研究開発及び軽水炉安全性向上のための基礎的知見として反映する。1F特有の課題やソースターム関連研究における優先度を考慮して、FP挙動に与えるホウ素(B)放出速度及び熱水力条件の影響、構造材へのセシウム(Cs)化学吸着・反応挙動、FP化合物の熱力学及び熱物性データベースの拡充、及びFP挙動再現及びFP含有化合物の化学形直接測定のための実験・解析技術確立の4つの研究項目を設定した。本報告書は、FP化学挙動の解明に向けた基礎研究の2015年の研究成果及び進捗を述べるものである。2015年の成果として、FP放出移行挙動再現実験装置の導入を完遂したことが挙げられる。また、Cs化学吸着に関しての有用な基礎的知見を取得した。4つの研究項目に加えて、1F炉外サンプル分析によりFP挙動を評価するための試みについても検討した。

Electronic structure of BaTiO using resonant X-ray emission spectroscopy at the Ba-L and Ti K absorption edges

吉井 賢資; 米田 安宏; Jarrige, I.*; 福田 竜生; 西畑 保雄; 鈴木 知史; 伊藤 嘉昭*; 寺嶋 孝仁*; 吉門 新三*; 福島 整*

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 75(3), p.339 - 343, 2014/03

https://doi.org/10.1016/j.jpcs.2013.10.002

強誘電体BaTiO3について、共鳴X線発光(RXES)及び部分蛍光法を用いたX線吸収分光(PFY-XAS)により電子状態を分析した。実験はSPring8の原子力機構ビームラインBL14B1と物質・材料研究機構ビームラインBL15XUで行った。Ba L吸収端でのPFY-XASスペクトルは、過去の文献とは異なり、キュリー点上下で変化しなかった。これは、Baイオンの位置はキュリー点で変位しないか変位が小さいことを示唆する。また、Ti K吸収端でのRXESスペクトルからは、発光ピークのエネルギーは入射光エネルギーによらずほぼ一定であった。この結果は、Ti 3d軌道が非局在的な性質を持っており、それによりTiイオンが変位して電気双極子の生成して強誘電体となるという、理論計算から提案された機構を支持することが分かった。

X-ray emission spectroscopy of Ta-related oxides

米田 安宏; 吉井 賢資; 鈴木 知史

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 37(4), p.579 - 582, 2012/12

https://doi.org/10.14723/tmrsj.37.579

放射光X線を入射X線として利用したX線発光分光研究をTaを含んだ酸化物と金属タンタルについて行った。SPring-8の偏光電磁石ビームラインの特性からTa-L吸収端を利用したTa-LとLの発光スペクトルのデータコレクションを行った。また、放射光X線を用いることによってのみ行うことができる、共鳴発光スペクトルの観測を行うことができた。Ta-L吸収端近傍では非常に大きな吸収が生じ、white lineと呼ばれる急峻なピークが通常のXAFSでも観測される。共鳴発光分光を行うことによってこのwhite lineが共鳴ラマンピークであることを確認した。特に単結晶を用いたKTaOの共鳴発光スペクトルでは、入射X線の電場ベクトルを反映した方位依存性を観測することに成功し、電子構造というローカルプローブで物性評価の手段として使えることがわかった。

Core-hole effect on XANES and electronic structure of minor actinide dioxides with fluorite structure

鈴木 知史; 西 剛史; 中田 正美; 赤堀 光雄; 平田 勝; 加治 芳行

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 73(2), p.209 - 216, 2012/02

https://doi.org/10.1016/j.jpcs.2011.10.043

マイナーアクチノイド(MA)を含有した蛍石型構造である混合酸化物(MOX)燃料の開発が進められているが、MA化合物の特性はこれまで十分に評価されてこなかった。特に、MAの周辺の原子価状態や局所構造は、MOXの特性に大きく影響する。原子価状態や局所構造の有効な評価手法としてX線吸収スペクトル(XANES)がある。これまで、MOX中のMAの挙動の評価の基礎として、蛍石型構造であるAmやNpOのXANESの測定を行ってた。このXANESを第一原理計算により評価した結果、AmやNpOのXANESの吸収端近傍のピークは、酸素p成分との相互作用により形成され、このピークの高エネルギー側のテール構造は、酸素のd成分との相互作用で形成されることがわかった。さらに、励起電子の電子密度を評価した結果、吸収端近傍のピークは束縛状態であり、テール構造はAm原子間あるいはNp原子間の定在波により形成されることが明らかとなった。

Valence state of Am in (UAm)O

西 剛史; 中田 正美; 鈴木 知史; 柴田 裕樹; 岡本 芳浩; 赤堀 光雄; 平田 勝

Journal of Nuclear Materials, 418(1-3), p.311 - 312, 2011/11

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2011.07.016

(UAm)OのU-L及びAm-L吸収端の透過法によるXAFS測定を行った。さらに、(U,Am)O中のAmの価数を明らかにするために、(UAm)OのAm-LのXANESスペクトルをAmO及びAmOのAm-Lの吸収スペクトルを用いて検証した。(UAm)OにおけるAm-LのXANESスペクトルはAmOのAm-L吸収スペクトルと良い一致を示したため、(UAm)O中のAmの価数は3価であることが明らかとなった。

Evaluation of solute-atom clusters segregated in -Fe

鈴木 知史; 都留 智仁; 加治 芳行

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 2, p.34 - 37, 2011/10

https://doi.org/10.15669/pnst.2.34

照射を受けた圧力容器鋼材では、固溶原子の析出やクラスタリングが観察される。これらのクラスターは照射脆化の原因と考えられている。近年、3次元アトムプローブ(3DAP)によって、Cu, Si, Ni, Mn等のクラスターが観察されている。そこで、本研究では、-Fe中のCu, Si, Ni等の不純物の挙動を明らかにするため密度汎関数法(DFT)計算を実施した。その結果、Cu-Si結合はSi-Si結合より安定であり、Cu-SiとSi-Niの相互作用パラメーターはCu-Niより低い値であった。このことから、CuやNiが存在することにより、Siを含んだクラスターの形成が促進されることがわかった。さらに電子構造により評価を行った結果、CuとSiの共存により、Cu及び隣接するFeのエネルギーが下がり、安定となることがわかった。

Relativistic density-functional study of solid solubitilty of tansiton metal/-uranium alloys; The Roll of d-d orbital interactions

栗原 正義*; 尾上 順*; 平田 勝; 鈴木 知史

Journal of Alloys and Compounds, 509(4), p.1152 - 1156, 2011/01

https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2010.08.153

相ウランにおける遷移金属(TM)の固溶挙動を、相対論DV-X分子軌道法を用いて検討した。固溶性の評価には、遷移金属のd軌道のエネルギー(Md)、及び、遷移金属とウランの原子軌道間の軌道結合次数(OOP)を用いた。この分子軌道法による計算結果から、U 6dとTM dとの相互作用が、-U/TM合金の最大固溶度(MSS)について、重要な役割を果たしていることがわかった。また、MSSの値は、d-d軌道相互作用による安定化エネルギーにより説明され、MdとOOPはこの安定化エネルギーに影響していることがわかった。