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論文

Discriminative measurement of absorbed dose rates in air from natural and artificial radionuclides in Namie Town, Fukushima Prefecture

小倉 巧也*; 細田 正洋*; 玉熊 佑紀*; 鈴木 崇仁*; 山田 椋平; 根上 颯珠*; 辻口 貴清*; 山口 平*; 城間 吉貴*; 岩岡 和輝*; et al.

International Journal of Environmental Research and Public Health, 18(3), p.978_1 - 978_16, 2021/02

 被引用回数:7 パーセンタイル:68.83(Environmental Sciences)

Ten years have elapsed since the accident at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant in 2011, and the relative contribution of natural radiation is increasing in Fukushima Prefecture due to the reduced dose of artificial radiation. In order to accurately determine the effective dose of exposure to artificial radiation, it is necessary to evaluate the effective dose of natural as well as artificial components. In this study, we measured the gamma-ray pulse-height distribution over the accessible area of Namie Town, Fukushima Prefecture, and evaluated the annual effective dose of external exposure by distinguishing between natural and artificial radionuclides. The estimated median (range) of absorbed dose rates in air from artificial radionuclides as of April 1, 2020, is 133 (67$$sim$$511) nGy h$$^{-1}$$ in the evacuation order cancellation zone, and 1306 (892$$sim$$2081) nGy h$$^{-1}$$ in the difficult-to-return zone. The median annual effective doses of external exposures from natural and artificial radionuclides were found to be 0.19 and 0.40 mSv in the evacuation order cancellation zone, and 0.25 and 3.9 mSv in the difficult-to-return zone. The latest annual effective dose of external exposure discriminated into natural and artificial radionuclides is expected to be utilized for radiation risk communication.

論文

A Unique high natural background radiation area; Dose assessment and perspectives

細田 正洋*; Nugraha, E. D.*; 赤田 尚史*; 山田 椋平; 玉熊 佑紀*; 佐々木 道也*; Kelleher, K.*; 吉永 信治*; 鈴木 崇仁*; Rattanapongs, C. P.*; et al.

Science of the Total Environment, 750, p.142346_1 - 142346_11, 2021/01

 被引用回数:23 パーセンタイル:86.19(Environmental Sciences)

低線量率の放射線被ばくが人体に及ぼす生物学的影響については、未だに不明な点が多い。実際、日本では福島第一原子力発電所事故後もこの問題に悩まされている。最近、高自然放射線であり慢性的に低線量率の放射線を浴びている特殊な地域をインドネシアにて発見した。そこで本研究では、特に自然放射線量が高い地域での内部被ばくと外部被ばくによる包括的な線量を推定し、ラドンの増強メカニズムを議論することを目的とした。大地からの放射線による外部被ばく線量を推定するために、自動車走行サーベイを実施した。屋内ラドン測定は、47戸の住宅を対象に、典型的な2つの季節をカバーする3$$sim$$5ヶ月間で実施し、内部被ばく線量を推定した。また、大気中のラドンガスを複数の高さで同時に採取し、鉛直分布を評価した。調査地域の空気吸収線量率は、50nGy h$$^{-1}$$から1109nGy h$$^{-1}$$の間で大きく異なっていた。屋内ラドン濃度は124Bq m$$^{-3}$$から1015Bq m$$^{-3}$$であった。すなわち、測定された屋内ラドン濃度は、世界保健機関(WHO)が推奨する基準値100Bq m$$^{-3}$$を超えている。さらに、測定された屋外ラドン濃度は、高い屋内ラドン濃度に匹敵するものであった。調査地域の外部及び内部被ばくによる年間実効線量は、中央値を用いて27mSvと推定された。その結果、多くの住民が放射線業務従事者(職業被ばく)の線量限度を超える天然放射性核種による放射線被ばくを受けていることが判明した。このように屋外ラドン濃度が高くなっている原因は、例外的に低い高度で発生する安定した大気条件の結果である可能性がある。このことから、この地域は、慢性的な低線量率放射線被ばくによる健康影響に関する疫学調査を実施するためのユニークな機会を提供していることが示唆される。

論文

Cesium concentrations in various environmental media at Namie, Fukushima

Heged$"u$s, M.*; 城間 吉貴*; 岩岡 和輝*; 細田 正洋*; 鈴木 崇仁*; 玉熊 佑紀*; 山田 椋平; 辻口 貴清*; 山口 平*; 小倉 巧也*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 323(1), p.197 - 204, 2020/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:31.89(Chemistry, Analytical)

福島県浪江町において、2017年の部分的な避難指示区域の解除後、2つの主要河川の水中及び堆積物中の放射性セシウム濃度を大気中放射性物質濃度とともに測定した。観測された濃度は、ろ過していない河川水中の$$^{137}$$Csで最大384$$pm$$11mBq/L、大気中の$$^{137}$$Csで最大1.28$$pm$$0.09mBq/m$$^{3}$$であり、堆積物中の$$^{137}$$Csでは最大で44900$$pm$$23.4Bq/kgであった。$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Cs比は、これまでの研究報告とよく一致し、浪江町における堆積物中の放射性セシウムの主な起源が1号機である可能性が高いと考えられる。

論文

Spontaneous formation of suboxidic coordination around Co in ferromagnetic rutile Ti$$_{0.95}$$Co$$_{0.05}$$O$$_2$$ film

Hu, W.*; 林 好一*; 福村 知昭*; 赤木 和人*; 塚田 捷*; 八方 直久*; 細川 伸也*; 大和田 謙二; 高橋 正光; 鈴木 基寛*; et al.

Applied Physics Letters, 106(22), p.222403_1 - 222403_5, 2015/06

 被引用回数:39 パーセンタイル:81.57(Physics, Applied)

The local atomic structures around Co in high temperature diluted ferromagnetic semiconductor Co-doped TiO$$_2$$ has been investigated using X-ray fluorescence holography and X-ray absorption fine structure experiments. While the Co atoms in the Ti$$_{0.99}$$Co$$_{0.01}$$O$$_2$$ simply substituted for Ti sites in the rutile structure, a suboxidic arrangement of CoO$$_2$$Ti$$_4$$ was found to form around Co in the Ti$$_{0.95}$$Co$$_{0.05}$$O$$_2$$ films. First-principles calculations supported the stability of the aggregated suboxidic clusters in the rutile TiO$$_2$$. The suboxidic coordination may be the source of strong exchange interaction, resulting in the high Curie temperature in Co-dopedTiO$$_2$$.

論文

R&D status on water cooled ceramic breeder blanket technology

榎枝 幹男; 谷川 尚; 廣瀬 貴規; 中島 基樹; 佐藤 聡; 落合 謙太郎; 今野 力; 河村 繕範; 林 巧; 山西 敏彦; et al.

Fusion Engineering and Design, 89(7-8), p.1131 - 1136, 2014/10

 被引用回数:21 パーセンタイル:84.18(Nuclear Science & Technology)

我が国の原型炉ブランケット開発の最重要ステップとして、水冷却固体増殖テストブランケット・モジュール(TBM)の開発が進められている。TBM試験と原型炉ブランケット開発のために、モジュール製作技術開発、増殖増倍材ペブル製作技術、トリチウム生成率評価試験と構造設計が行われている。実機構造材F82Hを用いた製作技術開発は、F82Hの工学物性値の評価結果に基づいて実施され、実規模のモジュールの第一壁,側壁,増殖材充填容器、の製作に成功するとともに、第一壁と側壁の接合、厚さ90mmの後壁の実規模モックアップの製作に成功した。モジュール筐体モックアップの製作を検討している。また、トリチウム生産のために必要な技術として、高温での耐久性に優れた先進増殖・増倍材ペブル製作技術の開発を進めた。また、核融合中性子研究施設(FNS)を用いたトリチウム生成回収試験による、トリチウム生産技術開発についても進展した。本報告ではこれらのTBM開発の最新の成果を報告する。

論文

DFT study on the electronic structure and chemical state of americium in an (Am,U) mixed oxide

鈴木 知史; 西 剛史; 中田 正美; 都留 智仁; 赤堀 光雄; 平田 勝; 加治 芳行

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 74(12), p.1769 - 1774, 2013/12

 被引用回数:14 パーセンタイル:53.53(Chemistry, Multidisciplinary)

(Am,U)混合酸化物の電子構造と化学状態を評価するために密度汎関数法による理論計算を実施した。比較のため3価と4価のAm酸化物と4価と5価のU酸化物の計算も実施した。まず、有効電荷を評価したところ、混合酸化物中のAmは3価に近く、Uは5価であることが明らかとなった。また、電子構造を評価したところ、UO$$_{2}$$中のUがドナーとなりAmO$$_{2}$$中のAmがアクセプターとなりえることから、混合酸化物形成時にUからAmに電荷移動が起こっていると考えられる。

報告書

高速炉サイクル実用化に向けた工学規模のMOX燃料製造技術開発試験結果,1; 焼結ペレットのO/M比調整試験

高藤 清人; 村上 龍敏; 鈴木 紀一; 柴沼 公和; 畑中 延浩; 山口 文吾; 飛田 良正; 篠崎 雄; 飯村 直人; 沖田 高敏; et al.

JAEA-Technology 2013-026, 42 Pages, 2013/10

JAEA-Technology-2013-026.pdf:3.17MB

高速炉実用化燃料は、高燃焼度化に対応する目的で、燃料ペレットのO/M比の仕様が1.95と、「もんじゅ」燃料仕様の1.98よりも低く設計されている。このような低O/M比の燃料ペレットの製造試験として、還元メカニズムの異なる二種類のO/M比調整試験を行った。1つ目の試験では、焼結ペレットを熱処理することでO/M比を低く調整する技術について評価した。もう一方の試験では、炭素を多量に含むペレットを焼結すると、残留炭素の還元反応によりO/M比が低下するという知見から、多量の有機添加剤を含むペレットを焼結し、残留炭素の還元反応によりO/M比を低く調整する技術について評価した。1つ目の試験の結果、O/M比の低下が見られたが、低下量は小さく、O/M比1.95に調整するには長時間の熱処理が必要と推測された。これは、熱処理中にペレットから放出される酸素を含むガスが焼結皿間に滞留し、このガスの酸素ポテンシャルと平衡となるようにO/M比が変化するためと考える。もう一方の試験の結果、残留炭素の還元反応によるO/M比の低下が確認された。また、O/M比を効果的に下げるには、焼結炉内の雰囲気ガスの酸素ポテンシャルを低く管理することが重要であることがわかった。

論文

Development of the water cooled ceramic breeder test blanket module in Japan

榎枝 幹男; 谷川 尚; 廣瀬 貴規; 鈴木 哲; 落合 謙太郎; 今野 力; 河村 繕範; 山西 敏彦; 星野 毅; 中道 勝; et al.

Fusion Engineering and Design, 87(7-8), p.1363 - 1369, 2012/08

 被引用回数:35 パーセンタイル:92.09(Nuclear Science & Technology)

核融合ブランケットの開発においては、ITERの核融合環境を用いて、モジュール規模で増殖ブランケットの試験を行う、ITERテストブランケット・モジュール(TBM)試験は、原型炉へ向けた重要なマイルストンである。我が国は、水冷却固体増殖TBMを主案として試験を実施するためにその製作技術開発を進めている。我が国は、これまでに開発した接合技術を用いて、実規模のモジュールの第一壁,側壁,増殖材充填容器、の製作に成功するとともに、第一壁と側壁の組合せ試験にも成功した。さらに、厚さ90mmの後壁の製作技術についても、模擬材料を用いたモックアップの製作を終了した。モジュール製作技術をほぼ見通した。また、トリチウム生産のために必要な技術として、先進増殖・増倍材ペブル製作技術の開発や、核融合中性子を用いたトリチウム生成回収試験による、トリチウム生産技術開発についても進展した。本報告ではこれらのTBM開発の最新の成果を報告する。

論文

Core-hole effect on XANES and electronic structure of minor actinide dioxides with fluorite structure

鈴木 知史; 西 剛史; 中田 正美; 赤堀 光雄; 平田 勝; 加治 芳行

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 73(2), p.209 - 216, 2012/02

 被引用回数:26 パーセンタイル:69.41(Chemistry, Multidisciplinary)

マイナーアクチノイド(MA)を含有した蛍石型構造である混合酸化物(MOX)燃料の開発が進められているが、MA化合物の特性はこれまで十分に評価されてこなかった。特に、MAの周辺の原子価状態や局所構造は、MOXの特性に大きく影響する。原子価状態や局所構造の有効な評価手法としてX線吸収スペクトル(XANES)がある。これまで、MOX中のMAの挙動の評価の基礎として、蛍石型構造であるAm$$_{2}$$やNpO$$_{2}$$のXANESの測定を行ってた。このXANESを第一原理計算により評価した結果、Am$$_{2}$$やNpO$$_{2}$$のXANESの吸収端近傍のピークは、酸素p成分との相互作用により形成され、このピークの高エネルギー側のテール構造は、酸素のd成分との相互作用で形成されることがわかった。さらに、励起電子の電子密度を評価した結果、吸収端近傍のピークは束縛状態であり、テール構造はAm原子間あるいはNp原子間の定在波により形成されることが明らかとなった。

論文

Valence state of Am in (U$$_{0.95}$$Am$$_{0.05}$$)O$$_{2.0}$$

西 剛史; 中田 正美; 鈴木 知史; 柴田 裕樹; 岡本 芳浩; 赤堀 光雄; 平田 勝

Journal of Nuclear Materials, 418(1-3), p.311 - 312, 2011/11

 被引用回数:20 パーセンタイル:81.61(Materials Science, Multidisciplinary)

(U$$_{0.95}$$Am$$_{0.05}$$)O$$_{2.0}$$のU-L$$_{3}$$及びAm-L$$_{3}$$吸収端の透過法によるXAFS測定を行った。さらに、(U,Am)O$$_{2-x}$$中のAmの価数を明らかにするために、(U$$_{0.95}$$Am$$_{0.05}$$)O$$_{2.0}$$のAm-L$$_{3}$$のXANESスペクトルをAmO$$_{2}$$及びAm$$_{2}$$O$$_{3}$$のAm-L$$_{3}$$の吸収スペクトルを用いて検証した。(U$$_{0.95}$$Am$$_{0.05}$$)O$$_{2.0}$$におけるAm-L$$_{3}$$のXANESスペクトルはAm$$_{2}$$O$$_{3}$$のAm-L$$_{3}$$吸収スペクトルと良い一致を示したため、(U$$_{0.95}$$Am$$_{0.05}$$)O$$_{2.0}$$中のAmの価数は3価であることが明らかとなった。

論文

R&D on nuclear forensics technology at JAEA

桜井 聡; 綿引 優; 鈴木 美寿; 久野 祐輔

Proceedings of INMM 52nd Annual Meeting (CD-ROM), 6 Pages, 2011/07

2010年の核セキュリティサミットにおいて我が国は核鑑識技術を3年以内に開発し、それを国際社会と共有することにより核セキュリティの強化に貢献することを表明した。原子力機構は核鑑識に関する分析能力を有している組織であり、極微量からマクロ量までの核物質の分析技術を開発してきた。この理由から原子力機構は平成23年度から核鑑識技術の開発に着手した。ここでは、核鑑識技術にかかわる研究開発と国際協力の概要及び2010年10月に開催した核鑑識にかかわる国際ワークショップの結果について報告する。

論文

Relativistic density-functional study of solid solubitilty of tansiton metal/$$gamma$$-uranium alloys; The Roll of d-d orbital interactions

栗原 正義*; 尾上 順*; 平田 勝; 鈴木 知史

Journal of Alloys and Compounds, 509(4), p.1152 - 1156, 2011/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:24.12(Chemistry, Physical)

$$gamma$$相ウランにおける遷移金属(TM)の固溶挙動を、相対論DV-X$$alpha$$分子軌道法を用いて検討した。固溶性の評価には、遷移金属のd軌道のエネルギー(Md)、及び、遷移金属とウランの原子軌道間の軌道結合次数(OOP)を用いた。この分子軌道法による計算結果から、U 6dとTM dとの相互作用が、$$gamma$$-U/TM合金の最大固溶度(MSS)について、重要な役割を果たしていることがわかった。また、MSSの値は、d-d軌道相互作用による安定化エネルギーにより説明され、MdとOOPはこの安定化エネルギーに影響していることがわかった。

論文

地層処分におけるグラウト技術の高度化開発,2; 低アルカリ性セメント系グラウト材料の基礎物性と亀裂浸透性との関係

鈴木 健一郎*; 三浦 律彦*; 入矢 桂史郎*; 納多 勝*; 岸 裕和

土木学会平成22年度全国大会第65回年次学術講演会講演概要集(DVD-ROM), p.85 - 86, 2010/09

高レベル放射性廃棄物地層処分における湧水対策としてグラウチングの検討を進めている。しかし、一般に用いられているセメント系のグラウト材はアルカリ性が高く、長期にわたりセメントから溶出する高アルカリ成分がバリア材である岩盤やベントナイトなどの鉱物に化学的な影響を与え、結果としてバリアシステムの長期性能に大きな不確実性をもたらすことが懸念されている。そこで、ポゾラン材などを高含有することによる低アルカリ性セメント系グラウト材料の開発,改良を進め最適配合を得た。今後は、低アルカリ性セメント系グラウト材の基礎物性及び亀裂への浸透特性に関する室内試験データの拡充を行う。

報告書

核融合原型炉SlimCSの概念設計

飛田 健次; 西尾 敏*; 榎枝 幹男; 中村 博文; 林 巧; 朝倉 伸幸; 宇藤 裕康; 谷川 博康; 西谷 健夫; 礒野 高明; et al.

JAEA-Research 2010-019, 194 Pages, 2010/08

JAEA-Research-2010-019-01.pdf:48.47MB
JAEA-Research-2010-019-02.pdf:19.4MB

発電実証だけでなく、最終的には経済性までを一段階で見通しうる核融合原型炉SlimCSの概念設計の成果を報告する。核融合の開発では、これまで、1990年に提案されたSSTR(Steady State Tokamak Reactor)が標準的な原型炉概念とされてきたが、本研究はSSTRより軽量化を図るため小規模な中心ソレノイドを採用して炉全体の小型化と低アスペクト比化を図り、高ベータ及び高楕円度(グリーンワルド密度限界を高めうる)を持つ炉心プラズマにより高出力密度を目指した。主要パラメータは、プラズマ主半径5.5m,アスペクト比2.6,楕円度2.0,規格化ベータ値4.3,核融合出力2.95GW,平均中性子壁負荷3MW/m$$^{2}$$とした。この炉概念の技術的成立性を、プラズマ物理,炉構造,ブランケット,超伝導コイル,保守及び建屋の観点から検討した。

論文

Prototype manufacturing of small tritium target inside JAEA

田中 滋; 阿部 雄一; 川邊 勝; 沓掛 忠三; 荻沼 義和; 山田 正行; 鈴木 卓美; 山西 敏彦; 今野 力

Journal of Plasma and Fusion Research SERIES, Vol.9, p.338 - 341, 2010/08

日本原子力研究開発機構内で核融合中性子工学用中性子源(FNS)で使用している小型トリチウムターゲット製作のR&Dを行っている。トリチウムターゲットは銅基盤にチタンを蒸着し、そのチタンにトリチウムを吸着させたものである。チタンは酸素に活性であり、空気に触れると直ちに数$$mu$$mの酸化膜を形成する。最初はこの酸化膜がトリチウム吸着を妨げていると考え、アルゴンガスによるチタン表面の放電洗浄を行った。しかし数多くの重水素吸着テストを通して、トリチウム吸着を妨げているのは酸化膜というよりも空気中の水分であることがわかった。このため次の手順が必要である。(1)トリチウム吸着容器内のアウトガスを十分行うこと。(2)チタンが蒸着された基盤の取扱は湿度を3%以下に保つこと。(3)チタンが蒸着された基盤は真空中で保管すること。この方法で製作したトリチウムターゲットのFNS加速器の重陽子ビーム照射によるDT中性子発生量は、チタン表面を放電洗浄したものと同じであった。これにより小型トリチウムターゲットの製作条件は確立した。

論文

Local and electronic structure of Am$$_{2}$$O$$_{3}$$ and AmO$$_{2}$$ with XAFS spectroscopy

西 剛史; 中田 正美; 鈴木 知史; 柴田 裕樹; 伊藤 昭憲; 赤堀 光雄; 平田 勝

Journal of Nuclear Materials, 401(1-3), p.138 - 142, 2010/06

 被引用回数:28 パーセンタイル:86.66(Materials Science, Multidisciplinary)

希土類A型構造を持つアメリシウム三二酸化物(Am$$_{2}$$O$$_{3}$$)と蛍石型構造を持つ二酸化アメリシウム(AmO$$_{2}$$)のX線吸収微細構造に関する研究を行った。Am$$_{2}$$O$$_{3}$$及びAmO$$_{2}$$のAm-L$$_{3}$$吸収端のEXAFSの結果はX線回折から得られる結晶データと良い一致を示した。また、電子構造の観点からX線吸収端構造を評価するために、Am$$_{2}$$O$$_{3}$$及びAmO$$_{2}$$の理論的解析をFP-LAPW法を用いて行った。この解析結果から、理論的解析により求められたXANESスペクトルは実験で得られたスペクトルと良い一致を示し、XANESスペクトルのホワイトラインはAm-dとO-p成分の相互作用から、セカンドピークとホワイトラインのテールピークはAm-dとO-d成分の相互作用から形成されることが明らかとなった。

論文

ITPA会合報告,29

諫山 明彦; 榊原 悟*; 古川 勝*; 松永 剛; 山崎 耕造*; 渡邊 清政*; 井戸村 泰宏; 坂本 宜照; 田中 謙治*; 田村 直樹*; et al.

プラズマ・核融合学会誌, 86(6), p.374 - 377, 2010/06

この会合報告は、2010年春に開催された国際トカマク物理活動(ITPA)の会合報告を取りまとめたものである。取りまとめたトピカルグループは"MHD安定性", "輸送と閉じ込め物理", "統合運転シナリオ", "ペデスタル物理"及び"高エネルギー粒子物理"の計5グループである。報告内容は、各トピカルグループの国内委員により、各会合で発表されたITER実現に向けた物理課題の解析結果や装置間比較実験報告、また次回会合までに行うべき課題などについてである。

論文

ITPA(国際トカマク物理活動)会合報告,27

長壁 正樹*; 篠原 孝司; 東井 和夫*; 藤堂 泰*; 濱松 清隆; 村上 定義*; 山本 聡*; 井戸村 泰宏; 坂本 宜照; 田中 謙治*; et al.

プラズマ・核融合学会誌, 85(12), p.839 - 842, 2009/12

この会合報告は、2009年秋に開催された国際トカマク物理活動(ITPA)の会合報告を取りまとめたものである。取りまとめたトピカルグループは"高エネルギー粒子物理", "輸送と閉じこめ物理", "ペデスタル物理", "MHD安定性", "計測"、及び"統合運転シナリオ"の計6グループである。報告内容は、各トピカルグループの国内委員により、各会合で発表されたITER実現に向けた物理課題の解析結果や装置間比較実験結果報告、また次回会合までに行うべき課題などについてである。

論文

Compact DEMO, SlimCS; Design progress and issues

飛田 健次; 西尾 敏; 榎枝 幹男; 川島 寿人; 栗田 源一; 谷川 博康; 中村 博文; 本多 充; 斎藤 愛*; 佐藤 聡; et al.

Nuclear Fusion, 49(7), p.075029_1 - 075029_10, 2009/07

 被引用回数:137 パーセンタイル:97.72(Physics, Fluids & Plasmas)

最近の核融合原型炉SlimCSに関する設計研究では、おもに、ブランケット,ダイバータ,材料,保守を含む炉構造の検討に重点を置いている。この設計研究における炉構造の基本的考え方とそれに関連する課題を報告する。楕円度のついたプラズマの安定化と高ベータ化のため、セクター大の導体シェルを交換ブランケットと固定ブランケット間に設置する構造とした。また、ブランケットには、加圧水冷却,固体増殖材を採用することとした。従来の原型炉設計で検討していた超臨界水冷却を利用するブランケット概念に比べ、トリチウム自給を満足するブランケット概念の選択肢はかなり絞られる。ダイバータ技術やその材料について考慮すると、原型炉のダイバータ板での熱流束上限は8MW/m$$^{2}$$以下とすべきであり、これは原型炉で取り扱うパワー(すなわち、アルファ加熱パワーと電流駆動パワーの和)に対して大きな制約となりうる。

論文

Calculation of the electronic structure of AmO$$_{2}$$ and Pr$$_{6}$$O$$_{11}$$ for XANES analysis with redox property

鈴木 知史; 西 剛史; 中田 正美; 赤堀 光雄; 平田 勝; 加治 芳行

International Journal of Quantum Chemistry, 109(12), p.2744 - 2752, 2009/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:33.17(Chemistry, Physical)

環境負荷低減等を目指して、使用済燃料における潜在的リスクの高いマイナーアクチノイド(MA)を核変換させる手法が検討されている。このMAの中でもアメリシウム(Am)は生成量が多く、高放射能を有しているため、既存のウラン・プルトニウム混合酸化物に添加してFBRあるいはADSで核転換を行う方式について、研究が進められている。混合酸化物中のAm原子価状態は酸素ポテンシャルや熱物性に強く影響されるため、Am原子周辺の電子状態を解明することは必要不可欠である。この一環としてAm酸化物のX線吸収端微細構造(XANES)について、スペクトルの解析を実施した。その結果から、Am L$$_{III}$$ XANESはAm d成分の電子構造を反映していることがわかり、ピーク形成要因が明らかとなった。さらに、混合酸化物中のAmの酸化還元挙動を評価した結果、AmのHOMO(最高比占有軌道)レベルはUのHOMOレベルより低エネルギーのため、混合酸化物中でUからAmに電子が移行しやすい、つまり、Amが還元しやすくUが酸化されやすいことがわかった。また、PrのHOMOレベルはAmとほぼ同じエネルギーであり、PrがAmの模擬材料として適切であることが確認された。

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