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論文

Intercalative and non-intercalative photo-recharge using all-solid-state cells for solar energy conversion and storage

吉本 将隆*; 田村 和久; 渡邊 健太*; 清水 啓佑*; 堀澤 侑平*; Kobayashi, Takeshi*; Tsurita, Hanae*; 鈴木 耕太*; 菅野 了次*; 平山 雅章*

Sustainable Energy & Fuels (Internet), 8(6), p.1236 - 1244, 2024/03

 被引用回数:0

1つのデバイスで、効率的に太陽光エネルギーを化学エネルギーに変換可能である光再充電システムは、太陽光を効率的に使用するのに重要である。光-(デ)インターカレーションは、光再充電システムの機能において重要な役割を果たしている。しかしながら、光-(デ)インターカレーション過程は、電解液の分解や電極材料の溶出などの副反応などのため、いまだ十分に理解されていない。本研究では、エピタキシャル成長させて作成したNbドープのアナターゼTiO$$_{2}$$薄膜から構成される薄膜全固体電池を用いて光応答Li$$^{+}$$デインターカレーションに成功したことを示す。光照射下、放電時は、Li$$^{+}$$のデインターカレーションが起き、引き続いて、可逆的にTiO$$_{2}$$にインターカレーションする。さらに、光照射下では、充電容量の一部はキャパシタと同様、インターカレーションに寄らない電子移動に基づいていることがわかった。

論文

Stable photoelectrochemical reactions at solid/solid interfaces toward solar energy conversion and storage

渡邊 健太*; 堀澤 侑平*; 吉本 将隆*; 田村 和久; 鈴木 耕太*; 菅野 了次*; 平山 雅章*

Nano Letters, 24(6), p.1916 - 1922, 2024/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:0.02(Chemistry, Multidisciplinary)

電気化学反応の固液界面から固固界面への拡張が進んでいる。本研究では、酸化チタン/リン酸リチウム/リチウムから構成される全固体電池で安定的に光電気化学反応を起こすことに成功した。酸化チタンの電位をフラットポテンシャルより正側にして光照射すると酸化電流が増加した。固固界面における光電気化学反応の原理は、固液界面の場合と同じであると考えられ、光電気化学反応が全固体電池でも起こせることを示した。

論文

二次イオン質量分析法を利用した保障措置環境試料中のウラン粒子に対する同位体組成分析法の発展と分析技術開発

富田 涼平; 富田 純平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ

放射化学, (48), p.1 - 15, 2023/09

二次イオン質量分析法は酸素などのイオンビームを試料に照射することで試料の構成元素から放出されたイオンを質量分析する手法である。この手法は僅かなイオンであっても高感度の計測が可能であり、極微量の元素の同位体比分析に広く用いられる。我々は高分解能を有する二次イオン質量分析装置を用いて、ウランを主とした核物質を含む微小粒子の同位体組成分析技術を開発するとともに、IAEAが原子力施設等の立ち入り査察で採取した試料に含まれるウラン粒子の同位体組成を日本のIAEAネットワーク分析所として分析し、その結果を報告している。本稿では、二次イオン質量分析法の解説と従来型の二次イオン質量分析装置から始まり、現在、主流となっている大型二次イオン質量分析装置が開発されるまでの二次イオン質量分析法を使用した保障措置環境試料中のウラン粒子に対する分析技術の発展について、我々が行った分析技術開発の成果を中心に述べる。

論文

Study on $$^{rm 99m}$$Tc separation/concentration technology from $$^{99}$$Mo by (n, $$gamma$$) method

藤田 善貴; Hu, X.*; 武内 伴照; 武田 遼真; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; 鈴木 達也*; 末松 久幸*; 井手 広史

KURNS Progress Report 2022, P. 110, 2023/07

ウランを使用しないテクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)の国産化を目的に、(n,$$gamma$$)法によるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)製造に関する研究を行っている。この方法で生成される$$^{99}$$Mo比放射能は低いことから$$^{99}$$Moの娘核種である$$^{99m}$$Tcを濃縮するため、メチルエチルケトン(MEK)を用いた溶媒抽出法によって$$^{99m}$$Tcを抽出し、アルミナカラムによって$$^{99m}$$Tcを濃縮する技術に着目した。還元された$$^{99m}$$TcはMEKに抽出されないとの報告があることから、本試験では、モリブデン酸ナトリウム水溶液への水素バブリングによる$$^{99m}$$Tc還元を試み、$$^{99m}$$Tc収率への影響を調査した。その結果、論文で報告されたMEKへの$$^{99m}$$Tc抽出に対する影響は確認されず、酸性カラムへの$$^{99m}$$Tc吸着を阻害する可能性が示された。また、$$^{99m}$$Tcの化学形を把握するための基礎的データとして、回収した$$^{99m}$$Tc溶液のラマン分光分析を実施した結果、1050cm$$^{-1}$$あたりにシャープな弱いピークが確認された。今後、Tcの還元を確認するため、Tcの化学形の違いによるラマンピークの違いなどを調査していく。

論文

Spontaneous topological Hall effect induced by non-coplanar antiferromagnetic order in intercalated van der Waals materials

高木 寛貴*; 高木 里奈*; 見波 将*; 野本 拓也*; 大石 一城*; 鈴木 通人*; 柳 有起*; 平山 元昭*; Khanh, N.*; 軽部 皓介*; et al.

Nature Physics, 19(7), p.961 - 968, 2023/07

 被引用回数:8 パーセンタイル:96.03(Physics, Multidisciplinary)

In ferromagnets, electric current generally induces a transverse Hall voltage in proportion to the internal magnetization. This effect is frequently used for electrical readout of the spin up and down states. While these properties are usually not expected in antiferromagnets, recent theoretical studies predicted that non-coplanar antiferromagnetic order with finite scalar spin chirality - meaning a solid angle spanned by neighboring spins - can induce a large spontaneous Hall effect even without net magnetization or external magnetic field. This phenomenon, the spontaneous topological Hall effect, can potentially be used for the efficient electrical readout of the antiferromagnetic states, but it has not been experimentally verified due to a lack of appropriate materials hosting such magnetism. Here, we report the discovery of all-in-all-out type non-coplanar antiferromagnetic order in triangular lattice compounds CoTa$$_{3}$$S$$_{6}$$ and CoNb$$_{3}$$S$$_{6}$$. These compounds are reported to host unconventionally large spontaneous Hall effect despite their vanishingly small net magnetization, and our analysis reveals that it can be explained in terms of the topological Hall effect that originates from the fictitious magnetic field associated with scalar spin chirality. These results indicate that the scalar spin chirality mechanism offers a promising route to the realisation of giant spontaneous Hall response even in compensated antiferromagnets, and highlight intercalated van der Waals magnets as a promising quasi-two-dimensional material platform to enable various nontrivial ways of electrical reading and possible writing of non-coplanar antiferromagnetic domains.

論文

微小核物質粒子の同位体組成分析; 目に見えない小さな粒子から隠した核活動を見つけ出す

宮本 ユタカ; 鈴木 大輔; 富田 涼平; 富田 純平; 安田 健一郎

Isotope News, (786), p.22 - 25, 2023/04

IAEAが核不拡散条約に基づき、IAEAに未申告の原子力活動を探知するための技術としてIAEAが実施している「保障措置環境試料」の分析について、技術的な側面から概要を述べるとともに、国際協力の一環として日本のIAEAネットワーク分析所として活動している原子力機構の分析技術について解説する。特に微小核物質粒子の検知および核物質の同位体組成分析技術に焦点を当てて解説する。

論文

Sodium diffusion in hard carbon studied by small- and wide-angle neutron scattering and muon spin relaxation

大石 一城*; 五十嵐 大輔*; 多々良 涼一*; 河村 幸彦*; 廣井 孝介; 鈴木 淳市*; 梅垣 いづみ*; 西村 昇一郎*; 幸田 章宏*; 駒場 慎一*; et al.

Journal of Physics; Conference Series, 2462, p.012048_1 - 012048_5, 2023/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.2(Physics, Applied)

Hard carbon is the most common anode material for Na-ion battery. The structure of the hard carbon and the dynamics of Na-ion in hard carbon were studied with small- and wide- angle neutron scattering and muon spin relaxation technique. The neutron scattering revealed the increase of interlayer distance between graphenes and decrease of the size of nanopores with increasing sodium intercalation in hard carbon. The muon spin relaxation revealed that a systematic increase in the field fluctuation rate with increasing temperature evidenced a thermally activated sodium diffusion. Assuming the two-dimensional diffusion of Na-ion in the graphene layers, the self-diffusion coefficient of Na-ion was estimated to be 2.6$$times$$10$$^{-11}$$ cm$$^{2}$$/s at 310 K, with a thermal activation energy of 39(7) meV.

論文

野生ニホンザル体内の放射性セシウム濃度および被ばく線量と体内酸化ストレス状態の関係

石川 諒椰*; 鈴木 正敏*; 木野 康志*; 遠藤 暁*; 中島 裕夫*; 岡 壽崇; 高橋 温*; 清水 良央*; 鈴木 敏彦*; 篠田 壽*; et al.

KEK Proceedings 2022-2, p.61 - 66, 2022/11

福島県の野生ニホンザルの肝臓・膀胱・大腿筋を用いて、低線量放射線による生物影響の要因と考えられる酸化ストレスとその防御機構である抗酸化活性のバランスを調べた。その結果、福島第一原子力発電所事故に起因する非常に低い線量率の放射線被ばくによって、事故から7年から10年が経過しても放射線に対する生物の応答反応が外部被ばく・内部被ばくに共通して持続すること、その変動傾向は臓器によって異なるものの、いずれも酸化ストレスと抗酸化機構が関連して変動する可能性が示唆された。

論文

前処理段階における試料の加熱温度とウラン粒子の結晶性、二次イオン発生効率の変化

富田 涼平; 富田 純平; 蓬田 匠; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ

KEK Proceedings 2022-2, p.108 - 113, 2022/11

ウラン粒子に対するSIMS分析では最初に粒子自動測定(APM)を行う。APMを行うことで試料台上に存在するウラン粒子の個数とその位置や、どの程度の濃縮度であるかを知ることができる。APMは測定範囲350$$mu$$m四方に酸素イオンビームを短時間照射する同位体比測定を座標を移動しながら繰り返すことで試料台全体の様子を網羅していくが、その精度や確度は試料の状態の影響を大きく受ける。そこで、試料の前処理で行っている加熱処理の温度がウラン二次イオンの発生効率やウラン水素化物の生成量、粒子の結晶性等に与える影響を調べ、APMに適した条件を求めた。得られた実験結果を元に試料の状態に応じた粒子分析スキームを作成した。実験により800$$^{circ}$$Cの加熱処理は350$$^{circ}$$Cと比較してウラン二次イオンの検出量が33%まで低下し、ウラン水素化物の生成も4倍となる結果が得られた。ラマン分光分析によって800$$^{circ}$$Cの加熱は結晶性の向上に繋がることがわかったが、二次イオンの発生効率を低下させるような変質が引き起こす悪影響の方が顕著であり、今回の実験では350$$^{circ}$$Cによる加熱が適した加熱条件であるとわかった。

論文

存在度の低いウラン同位体比分析のための模擬核物質粒子の作成

富田 純平; 富田 涼平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ

KEK Proceedings 2022-2, p.154 - 158, 2022/11

保障措置環境試料に含まれるウラン粒子中の存在度の低いウラン同位体($$^{233}$$U及び$$^{236}$$)を精密に測定することは、施設の原子力活動を検認するうえで重要である。本研究では、これら存在度の低いウラン同位体の測定技術を開発するために使用するウラン模擬粒子の作成方法を検討した。ウランの代用としたルテチウム溶液を粒子母体である多孔質シリカビーズを効果的に含浸させる方法を検討した。走査型電子顕微鏡で粒子の含浸状態を観察した結果、シリカビーズと溶液をPFA棒で混合するよりも時間をかけて静かに含浸させる方法が含浸粒子を効果的に作成できることが分かった。

論文

Oxygen reduction activity and interfacial structures of La$$_{0.8}$$Sr$$_{0.2}$$CoO$$_{3}$$ at initial electrochemical process in an alkaline solution

松崎 陽*; 平山 雅章*; Oguchi, Shoya*; 粉生 守*; 池澤 篤憲*; 鈴木 耕太*; 田村 和久; 荒井 創*; 菅野 了次*

Electrochemistry (Internet), 90(10), p.107001_1 - 107001_8, 2022/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Electrochemistry)

ペロブスカイト型構造を持つLa$$_{0.8}$$Sr$$_{0.2}$$CoO$$_{3}$$酸素還元(ORR)および酸素発生(OER)反応について、様々な面方位を持つ2次元モデル電極を用いて調べた。パルスレーザー堆積法で合成した薄膜電極を用いることで、ORR反応の面方位依存性を明らかにした。電気化学測定より、1回目のORR/OERサイクルでは、ORRの反応活性は(001)面で最も高かったが、2回目のサイクルでは、活性が著しく低下した。放射光を用いた結晶構造解析を行い、La$$_{0.8}$$Sr$$_{0.2}$$CoO$$_{3}$$のバルクと表面の構造が変化していることがわかった。また、構造変化は酸素欠損サイトの形成によることが明らかになった。さらに、La$$_{0.8}$$Sr$$_{0.2}$$CoO$$_{3}$$の表面が部分的に分解されることも分かった。したがって、ORRおよびOER反応の活性を上げるには、電気化学反応に伴い形成される界面の構造が重要である。

論文

Multipole polaron in the devil's staircase of CeSb

新井 陽介*; 黒田 健太*; 野本 拓也*; Tin, Z. H.*; 櫻木 俊輔*; Bareille, C.*; 明比 俊太朗*; 黒川 輝風*; 木下 雄斗*; Zhang, W.-L.*; et al.

Nature Materials, 21(4), p.410 - 415, 2022/04

 被引用回数:7 パーセンタイル:77.62(Chemistry, Physical)

Low-energy electronic structures of CeSb which shows multiple phase transitions known as devil's staircase were examined by combination of laser angle-resolved photoemission, Raman and neutron scattering spectroscopies. A new type of electron-boson coupling between the mobile electrons and quadrupole CEF-excitations of the 4f orbitals was found. The coupling is exceedingly strong and exhibits anomalous step-like enhancement during the devil's staircase transition, unveiling a new type of quasiparticle, named multipole polaron.

論文

高水素化物生成比を示す高濃縮ウラン粒子に対するSIMS-APMの最適化

富田 涼平; 富田 純平; 蓬田 匠; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ

KEK Proceedings 2021-2, p.146 - 150, 2021/12

大型二次イオン質量分析装置(LG-SIMS)を使用したウラン粒子のスクリーニング測定(APM)は広い測定領域に複数の粒子を収め、測定範囲内に存在する個々の粒子の座標と同位体組成の情報を得る連続測定である。特に高濃縮の粒子を含むAPMではウラン粒子表面の水素化物生成比が高い場合に$$^{236}$$U$測定値$=$$^{235}$$U$$^{1}$$H+$$^{236}$$U$真値$となる影響を受けて$$^{236}$$Uの存在率が見かけ上高くなる。APMでは個々の粒子から得られる二次イオンが少ないため正確な水素化物補正ができず、この影響でウラン全体に対する$$^{235}$$Uの存在率が見かけ上低下する問題が起きる。そこでAPMの測定前に一定時間だけイオンビームを照射することでウラン粒子表面の水素化物生成比の低減を試みた。また、粒子表面を十分にスパッタしやすいマニピュレーション-APM(APM-mani)についても実験を行い、水素化物を効果的に低減できるスクリーニング条件を検討した。

報告書

大洗研究所における放射性廃棄物の放射能濃度評価手法確立に係る取り組み; 令和2年度活動報告書

朝倉 和基; 下村 祐介; 堂野前 寧; 阿部 和幸; 北村 了一; 宮越 博幸; 高松 操; 坂本 直樹; 磯崎 涼佑; 大西 貴士; et al.

JAEA-Review 2021-020, 42 Pages, 2021/10

JAEA-Review-2021-020.pdf:2.95MB

原子力の研究開発施設から発生する放射性廃棄物の処理処分は、取り扱う核燃料物質や材料が多種多様なこと等を踏まえ、放射能濃度を求める必要がある。大洗研究所は、廃棄物を処理する施設のみならず、廃棄物を発生させる施設も含め、埋設処分を見据えた検討に着手している。本報告書は、大洗研究所内で発生する放射性廃棄物の埋設処分に向けて、主要課題のひとつである放射能濃度評価手法について、令和2年度の検討結果を取りまとめたものである。

報告書

プルトニウム研究1棟核燃料物質全量搬出作業

伊奈川 潤; 北辻 章浩; 音部 治幹; 中田 正美; 高野 公秀; 秋江 拓志; 清水 修; 小室 迪泰; 大浦 博文*; 永井 勲*; et al.

JAEA-Technology 2021-001, 144 Pages, 2021/08

JAEA-Technology-2021-001.pdf:12.98MB

プルトニウム研究1棟では、施設廃止措置計画に従い管理区域解除に向けた準備作業を進めており、その一環として実施した施設内に貯蔵する全ての核燃料物質の搬出を、令和2年12月のプルトニウム等核燃料物質のBECKYへの運搬をもって完了させた。今後計画されている他施設の廃止措置に活かすため、一連の作業についてまとめ記録することとした。本報告書では、運搬準備から実際の運搬作業の段階まで、核燃料物質使用許可の変更申請のための保管室の臨界評価、運搬容器の新規製作と事業所登録、運搬計画の立案・準備作業及び運搬作業等に項目立てして詳細を記録した。

論文

Age determination analysis of a single uranium particle for safeguards

鈴木 大輔; 富田 涼平; 富田 純平; 江坂 文孝; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 328(1), p.103 - 111, 2021/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:45.99(Chemistry, Analytical)

保障措置のためのウラン粒子の精製年代分析技術を開発した。ウランの精製年代は、粒子中のウランとトリウムを化学分離したのち、シングルコレクタ型誘導結合プラズマ質量分析計を用いて$$^{230}$$Th/$$^{234}$$U原子個数比を測定することにより得た。粒子中の$$^{230}$$Th及び$$^{234}$$Uの原子個数の定量は、既知量の$$^{233}$$U濃縮同位体標準物質及びその標準物質に$$^{233}$$Uの娘核種として含まれる$$^{229}$$Thをスパイクとして用いて行った。精製年代既知(精製からの経過年: 61年)の二種類の同位体標準物NBL U-850及びU-100のウラン粒子を用いて分析を行ったところ、得られた推定精製年代はそれらの標準物質の参照精製年代と良く一致した結果であった。さらに、単一のU-850ウラン粒子を用いて分析を行った結果、推定精製年代は参照精製年代から-28年$$sim$$2年のずれの範囲内で得ることができた。

論文

Morphological reproductive characteristics of testes and fertilization capacity of cryopreserved sperm after the Fukushima accident in raccoon (${it Procyon lotor}$)

小松 一樹*; 岩崎 亜美*; 村田 康輔*; 山城 秀昭*; Goh, V. S. T.*; 中山 亮*; 藤嶋 洋平*; 小野 拓実*; 木野 康志*; 清水 良央*; et al.

Reproduction in Domestic Animals, 56(3), p.484 - 497, 2021/03

 被引用回数:9 パーセンタイル:87.04(Agriculture, Dairy & Animal Science)

福島第一原子力発電所事故後、野生アライグマは長期的な低線量率被ばくを受けた。捕獲したオスの野生アライグマの精巣の形態的特徴と、凍結保存精子の体外受精能力を調べたところ、長期的・低線量率被ばくはアライグマの生殖特性および機能に悪影響を及ぼしていないことがわかった。

論文

Reactions of the Li$$_{2}$$MnO$$_{3}$$ cathode in an all-solid-state thin-film battery during cycling

引間 和浩*; 日沼 洋陽*; 清水 啓佑*; 鈴木 耕太*; 田港 聡*; 平山 雅章*; 増田 卓也*; 田村 和久; 菅野 了次*

ACS Applied Materials & Interfaces, 13(6), p.7650 - 7663, 2021/02

 被引用回数:12 パーセンタイル:67.96(Nanoscience & Nanotechnology)

(001)配向したLi$$_{2}$$MnO$$_{3}$$薄膜を正極とした全固体リチウムイオン電池を作成し、表面X線回折法で表面構造を解析した。LiPO$$_{4}$$をコーティングした電極は、徐々に活性化し、活性化が終わると電池容量は維持されることがわかった。LiPO$$_{4}$$をコーティングした正極では、表面におけるMnやOの組成の変化がないためであると結論した。すなわち、本系は充放電に対して安定である特長を有することが判明した。このことはまた、今後の実用化に向け、重要な知見を与える結果である。

論文

Discriminative measurement of absorbed dose rates in air from natural and artificial radionuclides in Namie Town, Fukushima Prefecture

小倉 巧也*; 細田 正洋*; 玉熊 佑紀*; 鈴木 崇仁*; 山田 椋平; 根上 颯珠*; 辻口 貴清*; 山口 平*; 城間 吉貴*; 岩岡 和輝*; et al.

International Journal of Environmental Research and Public Health, 18(3), p.978_1 - 978_16, 2021/02

 被引用回数:7 パーセンタイル:68.83(Environmental Sciences)

Ten years have elapsed since the accident at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant in 2011, and the relative contribution of natural radiation is increasing in Fukushima Prefecture due to the reduced dose of artificial radiation. In order to accurately determine the effective dose of exposure to artificial radiation, it is necessary to evaluate the effective dose of natural as well as artificial components. In this study, we measured the gamma-ray pulse-height distribution over the accessible area of Namie Town, Fukushima Prefecture, and evaluated the annual effective dose of external exposure by distinguishing between natural and artificial radionuclides. The estimated median (range) of absorbed dose rates in air from artificial radionuclides as of April 1, 2020, is 133 (67$$sim$$511) nGy h$$^{-1}$$ in the evacuation order cancellation zone, and 1306 (892$$sim$$2081) nGy h$$^{-1}$$ in the difficult-to-return zone. The median annual effective doses of external exposures from natural and artificial radionuclides were found to be 0.19 and 0.40 mSv in the evacuation order cancellation zone, and 0.25 and 3.9 mSv in the difficult-to-return zone. The latest annual effective dose of external exposure discriminated into natural and artificial radionuclides is expected to be utilized for radiation risk communication.

論文

Development and operation of an electrostatic time-of-flight detector for the Rare RI storage Ring

長江 大輔*; 阿部 康志*; 岡田 俊祐*; 大甕 舜一朗*; 若山 清志*; 細井 駿*; 鈴木 伸司*; 森口 哲朗*; 天野 将道*; 上岡 大起*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 986, p.164713_1 - 164713_7, 2021/01

 被引用回数:5 パーセンタイル:65.59(Instruments & Instrumentation)

An electrostatic time-of-flight detector named E-MCP has been developed for quick diagnostics of circulating beam and timing measurement in mass spectrometry at the Rare-RI Ring in RIKEN. The E-MCP detector consists of a conversion foil, potential grids, and a microchannel plate. Secondary electrons are released from the surface of the foil when a heavy ion hits it. The electrons are accelerated and deflected by 90$$^{circ}$$ toward the microchannel plate by electrostatic potentials. A thin carbon foil and a thin aluminum-coated mylar foil were used as conversion foils. We obtained time resolutions of 69(1) ps and 43(1) ps (standard deviation) for a $$^{84}$$Kr beam at an energy of 170 MeV/u when using the carbon and the aluminum-coated mylar foils, respectively. A detection efficiency of approximately 90% was obtained for both foils. The E-MCP detector equipped with the carbon foil was installed inside the Rare-RI Ring to confirm particle circulation within a demonstration experiment on mass measurements of nuclei around $$^{78}$$Ge produced by in-flight fission of uranium beam at the RI Beam Factory in RIKEN. Periodic time signals from circulating ions were clearly observed. Revolution times for $$^{78}$$Ge, $$^{77}$$Ga, and $$^{76}$$Zn were obtained. The results confirmed successful circulation of the short-lived nuclei inside the Rare-RI Ring.

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