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報告書

有機物含有核燃料物質の安定化処理

先崎 達也; 荒井 陽一; 矢野 公彦; 佐藤 大輔; 多田 康平; 小木 浩通*; 川野邊 崇之*; 大野 真平; 中村 雅弘; 北脇 慎一; et al.

JAEA-Testing 2022-001, 28 Pages, 2022/05

JAEA-Testing-2022-001.pdf:2.33MB

核燃料サイクル工学研究所B棟における試験、分析の実施により発生し、長期間グローブボックス内に保管していた核燃料物質について、当該施設の廃止措置の決定に伴い、高レベル放射性物質研究施設(CPF)の貯蔵庫においてポリ塩化ビニル製の袋(PVCバッグ)で密封して保管していた。CPF安全作業基準に基づく貯蔵物の定期点検においてPVCバッグが徐々に膨らむ状況が確認されたことから、当該試料中から放射線分解によると思われる何らかのガスが発生していると考えられた。ガスが滞留した状態で放置すると、PVCバッグの破裂・破損に繋がるため、ガスが発生しない状態に安定化する必要があると考えた。安定化処理までの処理フローを確立するため、当該核燃料物質の性状を調査した。また、その結果から模擬物質を選定してモックアップ試験を実施した。性状調査においては放射能分析や成分分析、熱分析を実施した。放射性物質濃度及び組成を明らかにするため、$$gamma$$線スペクトロメトリーによる定性分析及び試料溶解による成分分析を実施した。次に、加熱処理による発熱反応を確認するため、酸素をコントロールした条件下で熱分析を実施した。熱分析の結果から有機物含有核燃料物質の組成を推定し、700$$^{circ}$$Cの熱処理により安定化が可能と判断できたことから、全量を熱処理し安定化処理作業を完了した。核燃料物質の熱処理においては、まずは少量の試料により安全性を確認した後、処理規模をスケールアップした。熱分解処理後の重量減少量の測定により、核燃料物質に混合する有機物が完全に分解できたことを確認した。安定化処理後の核燃料物質はSUS製貯蔵容器に収納してバッグアウトし、CPFの貯蔵庫に貯蔵することで一連の安定化処理作業を完了した。今後の廃止措置においても、性状不明な核燃料物質の安定化処理が必要なケースが想定されることから、安定化処理において得られた知見について報告書にまとめる。

論文

Seven cysteine-deficient mutants depict the interplay between thermal and chemical stabilities of individual cysteine residues in mitogen-activated protein kinase c-Jun N-terminal kinase 1

仲庭 哲津子*; 深田 はるみ*; 井上 達矢*; 合田 正貴*; 中井 良子*; 桐井 康行*; 安達 基泰; 玉田 太郎; 瀬川 新一*; 黒木 良太; et al.

Biochemistry, 51(42), p.8410 - 8421, 2012/10

 被引用回数:17 パーセンタイル:43.35(Biochemistry & Molecular Biology)

タンパク質キナーゼは、さまざまな疾病の治療のための創薬標的タンパク質となっている。C-Jun-N末端キナーゼ1(JNK1)に存在する遊離型システインの機能・安定性・構造への効果を調べるために、そのシステイン残基に系統的に変異導入を実施した。JNK1の3つ及び7つのシステインに変異導入したM3変異体とM7変異体は、大腸菌発現実験において、M0野生型JNK1よりも、それぞれ5及び2倍高く発現した。凝集の時間依存性を分析したSDS-PAGEの結果から、M3とM7は凝集しにくいことが示された。走査型熱量計で熱安定性を評価したところ、M0野生型JNK1, M3変異体及びM7変異体は、いずれも3状態で遷移し、熱変性することが示された。2.6${AA}$分解能の結晶構造解析の結果、M3変異体の構造は野生型と同等であった。以上より、(1)最も高く生産され、(2)凝集に対する安定性が改善され、(3)構造も野生型と同等であったM3変異体が、今後JNK1の構造と機能の関係を調べるために最も適した変異体であると結論した。

論文

Non-destructive evaluation methods for degradation of IG-110 and IG-430 graphite

柴田 大受; 角田 淳弥; 多田 竜也; 塙 悟史; 沢 和弘; 伊与久 達夫

Journal of Nuclear Materials, 381(1-2), p.165 - 170, 2008/10

 被引用回数:14 パーセンタイル:66.96(Materials Science, Multidisciplinary)

炉内黒鉛構造物の長寿命化は超高温ガス炉(VHTR)のための重要な技術であり、高温での中性子照射により生じる残留応力が寿命を決める因子となっている。また、通常運転時では黒鉛の酸化の影響は少ないと考えられるが、寿命期間の長期においては確認する必要がある。本研究ではこれらの損傷を非破壊的に評価するため、微小硬度計の圧子の押込み特性と超音波伝播特性の適用性を検討した。実験にはVHTRの候補銘柄であるIG-110とIG-430を使用し、以下の結果を得た。(1)圧縮ひずみを与えた状態では圧子の押込み特性が変化することから、押込み特性から残留応力を測定できる見込みを得た。(2)黒鉛の均一酸化状態における1MHzの音速の変化は、超音波と気孔との相互作用モデルにより評価することが可能である。(3)IG-110黒鉛の酸化による強度低下の傾向は均一酸化モデルで評価することができ、今後非均一状態への展開が重要である。

論文

Development of non-destructive evaluation methods for degradation of HTGR graphite components

柴田 大受; 角田 淳弥; 多田 竜也; 沢 和弘

Journal of Nuclear Materials, 381(1-2), p.204 - 209, 2008/10

 被引用回数:7 パーセンタイル:44.81(Materials Science, Multidisciplinary)

高温ガス炉(HTGR)の黒鉛構造物の劣化を非破壊的に評価する手法を開発するため、マイクロインデンテーション法の残留応力測定への適用性を調べた。実験にはIG-110とIG-430黒鉛を用いた。(1)HTTR条件での黒鉛ブロックの残留応力を解析し、VHTR条件ではさらに過酷な条件で使用されると考えられるため、長寿命化が重要な課題であることを示した。(2)数種類の圧子について圧子押込み特性を調べ、試験片の表面状態を感度よく検出するため半径0.5mmの球状圧子で5及び10Nの押込み荷重条件を選定した。(3)押込み量の平均値と試験片の圧縮応力との関連を実験式で示し、押込み特性から圧縮応力を評価できる可能性を示した。今後、統計的手法によりデータのばらつきを評価する必要がある。

報告書

超音波伝播特性を用いた高温ガス炉黒鉛材料の酸化評価手法の開発,1(受託研究)

多田 竜也; 柴田 大受; 角田 淳弥; 沢 和弘

JAEA-Research 2007-079, 22 Pages, 2008/01

JAEA-Research-2007-079.pdf:13.34MB

高温ガス炉の炉内構造物である黒鉛材料は、長期の運転期間中に冷却材ガス中に極微量含まれる水分等の不純物により徐々に酸化腐食され、表面及び内部の気孔状態が変化する。この酸化は黒鉛構造物の寿命を決める因子の一つであり、長寿命化のためには酸化による材料劣化を評価することが重要となる。黒鉛材料は多孔質材料であり、超音波は材質中に多数存在する気孔と相互作用しながら伝播するため、音速や減衰率などの伝播特性を調べることにより内部の気孔状態を評価することが可能である。そこで、先進的な評価手法として黒鉛材料中に生じた気孔状態を超音波伝播特性により非破壊的に評価する酸化評価手法の開発を進めている。本報告書では、IG-110及びIG-430黒鉛試験片の酸化度をパラメータとして超音波伝播特性データを取得し、均一酸化条件における超音波伝播特性から、酸化を評価する式を導出した。

論文

Oxidation damage evaluation by non-destructive method for graphite components in High Temperature Gas-cooled Reactor

柴田 大受; 多田 竜也; 角田 淳弥; 沢 和弘

Journal of Solid Mechanics and Materials Engineering (Internet), 2(1), p.166 - 175, 2008/00

高温ガス炉(HTGR)の黒鉛構造物の酸化を非破壊的に評価する手法を開発するため、超音波法とマイクロインデンテーション法の適用性を調べた。超高温ガス炉(VHTR)の候補黒鉛銘柄であるIG-110とIG-430を均一に酸化し実験に用いた。(1)超音波音速は酸化に伴い低下し、酸化質量損失を用いて指数関数の実験式で表すことができる。(2)超音波と気孔との相互作用モデルによる超音波伝播解析では、IG-110の酸化による音速の低下がやや過小評価された。酸化の非均一性の影響の可能性が考えられる。(3)マイクロインデンテーション特性は酸化劣化を示すように変化したが、酸化損傷を特定するためには今後統計的手法によりデータのばらつきを評価する必要がある。

報告書

圧子押込み特性測定による高温ガス炉黒鉛構造物の残留応力評価手法の開発,1(受託研究)

角田 淳弥; 柴田 大受; 多田 竜也; 沢 和弘

JAEA-Research 2007-073, 17 Pages, 2007/11

JAEA-Research-2007-073.pdf:5.72MB

高温ガス炉の炉内構造物である黒鉛構造物には、長期の運転期間中に熱や照射によって残留応力が生じる。これは黒鉛構造物の寿命を決める重要な因子なので、黒鉛構造物の長寿命化のためには残留応力を測定・評価することが重要である。微小硬度計による圧子の押込み特性は応力状態によって変化するので、圧子押込み深さの測定結果から残留応力を評価することが可能である。そこで、黒鉛構造物中に生じた残留応力の変化を非破壊的に評価するために、圧子押込み特性測定による残留応力評価手法の開発を進めている。本報では、黒鉛試験片に加わる応力条件をパラメータとして圧子の押込み特性データを取得し、圧子押込み深さと残留応力との関係式を示した。

論文

Analytical study on micro-indentation method to integrity evaluation for graphite components in HTGR

角田 淳弥; 塙 悟史; 柴田 大受; 多田 竜也; 伊与久 達夫; 沢 和弘

Proceedings of 14th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-14) (CD-ROM), 8 Pages, 2006/07

マイクロインデンテーション法による高温ガス炉黒鉛構造物の健全性解析評価を行った。インデンテーション法は、物質の機械的特性を測定できる簡便な方法で、荷重と深さの関係から残留応力の評価に適用できると考えられている。本研究では、高温ガス炉黒鉛構造物の寿命評価においてマイクロインデンテーション法の適用性を確認することを目的として、IG-110黒鉛のSu値を考慮しながら応力・ひずみ負荷状態におけるインデンテーション荷重及び深さ挙動を検討した。さらに、酸化黒鉛及び残留ひずみを負荷した酸化黒鉛のインデンテーション荷重及び深さの挙動を解析的に評価した。結果として、インデンテーション法は黒鉛構造物の健全性評価に適用できる可能性があることが示唆された。

口頭

原子炉黒鉛の非破壊的劣化評価技術の開発

柴田 大受; 角田 淳弥; 塙 悟史; 多田 竜也; 沢 和弘; 石原 正博; 伊与久 達夫

no journal, , 

高温ガス炉の炉内黒鉛構造物の機械的特性の劣化を非破壊的に評価する技術として、微小押込み法(圧子の押込み特性)及び超音波法(超音波伝播特性)に着目して、平成16年度から技術開発を開始した。平成18年度までに小型の試験片を用いて評価モデルの開発を行い、平成19年度以降はそのモデルの大型構造物への適用性を検証する計画である。本報告は、非破壊的評価技術開発の計画及び概要について記したものである。

口頭

原子炉黒鉛構造物の残留応力及び酸化劣化の評価技術開発

柴田 大受; 角田 淳弥; 塙 悟史; 多田 竜也; 沢 和弘; 伊与久 達夫

no journal, , 

超高温ガス炉(VHTR)の炉内黒鉛構造物の寿命期間に影響する残留応力と酸化劣化の影響を評価する技術として、微小硬度計による圧子の押込み特性と超音波伝播特性の適用性について検討を行った。試験には原子炉級の等方性黒鉛IG-110を用いた。高温・中性子照射により生じる残留応力を模擬するため試験片に水平方向から圧縮応力を加え、微小硬度計により垂直方向に圧子の押込み特性を取得した。圧縮ひずみにより圧子押込み深さが小さくなり、圧子の押込み特性は圧縮応力状態を評価するうえで有効であることを示した。また、IG-110黒鉛試験片を500$$^{circ}$$Cで酸化させ、超音波伝播特性(1MHz,縦波)を取得した。音速は酸化に伴い減少し、その傾向を多孔質セラミックスに対する超音波伝播モデルで解析的に評価できることを示した。この結果から、超音波伝播特性により酸化状態を評価することのできる見通しを得た。今後、これらの評価技術について最適な測定条件を確立し、評価モデルの開発を行い大型の黒鉛構造物への適用性を検証する計画である。

口頭

黒鉛構造物の使用期間長期化と廃棄物低減化の検討

角田 淳弥; 塙 悟史; 柴田 大受; 多田 竜也; 伊与久 達夫; 沢 和弘

no journal, , 

高温ガス炉の炉内黒鉛構造物の使用期間長期化に関し、黒鉛廃棄物の処分方法の検討を行い重要な技術的課題を摘出するとともに健全性評価技術に関する検討を行った。

口頭

マイクロインデンテーション法による高温ガス炉黒鉛構造物の残留応力評価手法の開発

角田 淳弥; 柴田 大受; 多田 竜也; 沢 和弘

no journal, , 

黒鉛試験片に加わる圧縮応力条件をパラメータとして圧子の押込み特性データを取得し、圧子押込み深さと残留応力との関係を示した。

口頭

高温ガス炉黒鉛構造物の非破壊的劣化評価技術開発

多田 竜也; 柴田 大受; 角田 淳弥; 沢 和弘

no journal, , 

高温ガス炉(HTGR)黒鉛構造物の劣化状態の評価手法開発を目的として、超音波伝播特性測定法及び微小圧子押込み特性測定法の黒鉛酸化状態評価への適用の可能性を検討した。その結果、酸化度と黒鉛中の音速の関係は経験式に基づいて表すことが可能であり、黒鉛の均一酸化モデルを用いた音速評価では、低い酸化状態においては試験結果よりも音速を過大評価することが明らかとなった。また、黒鉛の酸化による強度劣化が微小圧子押込み特性測定法により確認できる可能性があることが示唆された。

口頭

中性子構造解析を目指したヒトMAPキナーゼJNK1変異導入による結晶パッキングの改変

仲庭 哲津子*; 深田 はるみ*; 井上 達矢*; 木下 誉富*; 安達 基泰; 玉田 太郎; 黒木 良太; 多田 俊治*

no journal, , 

JNK1はストレス応答性のMAPキナーゼである。本研究はJNK1と阻害剤との複合体の構造をX線及び中性子回折法により超高分解能で決定し、構造情報に基づいた創薬法の新たな展開を図るものである。JNK1には構造内部に4か所と表面に3か所のCys残基があり、これらが酸化的条件下において失活や凝集を引き起こす原因となり、安定した巨大な結晶を作ることが困難であると考えられる。これまで本研究ではCysを変異したJNK1変異体を2種調製し、そのうち分子表面3か所のCysを変異させることで構造安定性を保持したまま大量発現が可能なM3を見いだした。しかし2種の変異体の構造解析より、両者ともに格子定数が100${AA}$以上、分解能2.7${AA}$程度と中性子回折に不適当であった。そこで既に報告されているJNK1アイソザイムの結晶系は中性子回折の条件を満たしていたことから、変異体との結晶パッキングの比較を行った。アイソザイムは変異型に比べて分子間の塩橋や水素結合が多いことがわかった。本発表ではアイソザイムのみで形成している相互作用2か所に注目し、それらをM3に導入した変異体のパッキング変化について報告する。

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