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論文

Sorption of Eu$$^{3+}$$ on Na-montmorillonite studied by time-resolved laser fluorescence spectroscopy and surface complexation modeling

佐々木 隆之*; 上田 健揚*; 斉藤 拓巳; 青柳 登; 小林 大志*; 高木 郁二*; 木村 貴海; 舘 幸男

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(4), p.592 - 601, 2016/04

 被引用回数:9 パーセンタイル:75.69(Nuclear Science & Technology)

ナトリウム型モンモリロナイトへのEu(III)の収着に対するpH, Eu濃度,硝酸塩濃度の影響について、バッチ収着試験と時間分解型レーザー誘起蛍光分光(TRLFS)によって調査された。0.01M硝酸ナトリウム中では分配係数(Kd)はpHにほとんど依存せず、一方で、1M硝酸ナトリウム中ではKdはpHに大きく依存した。陽イオン交換モデルと1サイトの静電補正を考慮しない表面錯体モデルを組み合せたモデルによってKdデータが解釈された。Eu表面化学種に対するTRLFSスペクトルはパラレル因子分析法(PARAFAC)により解析され、1つの外圏錯体(ファクターA)と2つの内圏錯体(ファクターB及びC)への対応が示唆された。ファクターAとBは、イオン交換サイトへ収着したEu、エッジの水酸基との内圏錯体に、それぞれ対応するものである。ファクターCは比較的高いpH、イオン強度条件で支配的であり、表面におけるEu(OH)$$_{3}$$の析出物と評価された。

論文

炉内トリチウム

上田 良夫*; 大宅 薫*; 芦川 直子*; 伊藤 篤史*; 小野 忠良*; 加藤 太治*; 川島 寿人; 河村 学思*; 剣持 貴弘*; 斎藤 誠紀*; et al.

プラズマ・核融合学会誌, 88(9), p.484 - 502, 2012/09

特定領域科研費「核融合炉実現を目指したトリチウム研究の新展開」のレビューのうち第3章4節を執筆した。JT-60Uの30秒Hモード放電では外側ダイバータ板からの炭化水素の発生量が多いときに容器内に残留する水素量が増加することを示した。さらに外側ダイバータ板から発生した炭化水素がプラズマ中でどのような経路を輸送されるのかを調べるため、人為的に外側ダイバータから$$^{13}$$CH$$_{4}$$を注入する実験を行い、実験後にダイバータ・タイルを取り出しタイル上の堆積物を同定した。その結果、注入口のほぼ正面の内側ダイバータ・タイル上に$$^{13}$$Cが多量のHとともに検出された。この結果は、磁力線を横切った輸送が支配的であること、及び$$^{13}$$CとHが結合した形態で輸送された可能性が高いことを示しており、これらから中性の炭化水素、すなわち$$^{13}$$CH$$_{x}$$, x=1$$sim$$4の形態で外側ダイバータから内側ダイバータまで輸送されたと解釈される。

論文

Formation constants of Eu(III)-carboxylates determined by ion-selective liquid membrane electrode

佐々木 隆之*; 吉田 初美*; 北辻 章浩; 高木 郁二*; 森山 裕丈*

Chemistry Letters, 40(8), p.870 - 871, 2011/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:7.4(Chemistry, Multidisciplinary)

有機配位子の錯生成定数を決定するために、ビスジフェニルフォスフォリルメタンをイオノフォアとする3価金属イオン用イオン選択性電極を開発した。作製したイオン選択性電極は、試料溶液中のEu(III)イオン濃度に対しネルンスト応答した。マロン酸などのカルボン酸が共存する試料溶液に対しても安定的かつ再現性よく測定が可能であった。同法を用いて決定したEuのカルボン酸錯体の錯生成定数は、既報の値と良い一致を示した。

論文

核融合炉内複雑環境におけるトリチウム蓄積挙動の実験的研究

上田 良夫*; 日野 友明*; 大野 哲靖*; 高木 郁二*; 仲野 友英; 田辺 哲朗*; 梶田 信*; 福本 正勝

プラズマ・核融合学会誌, 85(10), p.684 - 694, 2009/10

特定領域科学研究費補助金「核融合炉実現を目指したトリチウム研究の新展開」のレビューの一部を発表代表者は担当し、JT-60Uの30秒Hモード放電における水素蓄積量と壁温,炭化水素発生量との関係について述べた。グリンワルド密度の50%程度の放電ではプラズマ容器の温度の違いによって水素の蓄積傾向が異なった。すなわち、壁温300$$^{circ}$$Cではショットを繰り返すごとに水素蓄積量は減少したが、壁温150$$^{circ}$$Cでは緩やかに減少し、壁温80$$^{circ}$$Cではほとんど増減しなかった。他方、グリンワルド密度の70%以上の高密度放電では壁温によらず水素蓄積量はショットを繰り返すごとに上昇した。この高密度放電ではダイバータ板からの炭化水素発生量の増加とともに水素蓄積量は増加した。これは、発生した炭素が再び堆積する際に水素を取り込み水素の蓄積量を増加させたためと解釈される。

論文

Impact of ceramic coating deposition on the tritium permeation in the Japanese ITER-TBM

中道 勝; 中村 博文; 林 君夫; 高木 郁二*

Journal of Nuclear Materials, 386-388, p.692 - 695, 2009/04

 被引用回数:10 パーセンタイル:60.19(Materials Science, Multidisciplinary)

国際熱核融合実験炉(ITER)の日本のテストブランケットモジュール(TBM)開発においては、トリチウム透過バリアとしての皮膜技術開発が必要であり、原子力機構では、このために化学緻密化法によるセラミックスの成膜技術を開発した。本皮膜は、ガラス化材を添加することにより皮膜内の貫通欠陥である開気孔を減少することに成功したものである。また、炉外における特性試験の結果から、皮膜中の重水素の拡散係数は非常に小さいことが明らかになった。これら皮膜の成膜技術開発から特性評価、そして、日本設計のTBMにおけるトリチウムの透過挙動評価の結果について報告する。本成膜技術は、ITER-TBMのみならず、核融合原型炉の発電ブランケットにおけるトリチウム透過低減対策への適用も可能である。

論文

Deuterium diffusion in a chemical densified coating observed by NRA

高木 郁二*; 小林 卓志*; 上山 裕*; 森山 裕丈*; 中道 勝; 中村 博文; 林 君夫

Journal of Nuclear Materials, 386-388, p.682 - 684, 2009/04

 被引用回数:7 パーセンタイル:48.67(Materials Science, Multidisciplinary)

核融合炉ブランケットにおいては、トリチウム増殖材から生成したトリチウムが構造材を透過して冷却材中へ漏洩しないようにするため、ブランケット容器構造材上に緻密なセラミック皮膜を成膜し、トリチウムの透過を低減することが考えられている。トリチウム透過低減皮膜の物性評価のため、核反応法(NRA法)を用いて皮膜の重水素拡散係数の測定を実施した。その結果、300$$^{circ}$$Cで7$$times$$10$$^{-17}$$m$$^{2}$$s$$^{-1}$$と、鋼材(SS304)と比較して5桁程度低く、本皮膜が十分な透過低減能を有していることが明らかになった。

論文

Study on stabilization effect of neutral soft donor on trivalent lanthanide and actinide dicarboxylate complexes by time-resolved laser-induced fluorescence spectroscopy

佐々木 隆之*; 久保 新太郎*; 小林 大志*; 桐島 陽*; 木村 貴海; 窪田 卓見*; 高木 郁二*; 森山 裕丈*

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(1), p.51 - 54, 2005/07

第2アミン,エーテル酸素などの中性ドナーを含むジカルボン酸とEu, Am及びCmなどの3価f元素との安定度定数を25$$^{circ}$$C、0.1M過塩素酸ナトリウム溶液中で溶媒抽出法により決定し、6種類のカルボン酸(グルタル酸,ジグルコール酸,イミノ二酢酸,エチレンジアミン二酢酸など)を系統的に比較検討した。さらに、時間分解レーザー誘起蛍光分光法により、1:2錯体中のEu(III)の内圏水和数を決定した。以上のデータに基づいて、f元素の錯形成におけるソフトドナー原子の役割とアクチノイドとランタノイドの選択性に関する多重ソフトドナー原子の影響について議論した。

口頭

ITER-TBMにおけるトリチウム透過低減対策と透過挙動評価

中道 勝; 中村 博文; 高木 郁二*

no journal, , 

日本のITERテストブランケットモジュール(TBM)開発においては、トリチウムの透過低減対策が必要であり、このために緻密なセラミックスの成膜技術の開発・特性評価を実施してきた。その結果、設定した開発目標である透過量を1/100以下に低減することを満足する成膜技術の開発に成功し、TBMのトリチウム透過低減対策への有用性に見通しを得ることができた。また、本発表では、日本設計のTBMにおけるトリチウム透過挙動評価についても報告する。

口頭

照射損傷を形成したタングステンの重水素蓄積

福本 正勝*; 山脇 章史*; 曽我 之秦*; 大塚 裕介*; 上田 良夫*; 谷口 正樹; 井上 多加志; 坂本 慶司; 柳生 純一; 新井 貴; et al.

no journal, , 

将来のDT核融合炉では、プラズマ対向材料としてタングステンの使用が計画されている。このタングステンには、DT反応で発生する14MeVの高速中性子により照射損傷が形成されるが、照射損傷によるトリチウム蓄積増加が懸念されている。したがって、トリチウム蓄積の照射損傷依存性の評価は重要である。本研究では、300keVの水素負イオンビームを用いて最大$$sim$$4.8dpaの照射損傷を形成したタングステンに、1keVの重水素イオンを注入した。その後、SIMSとNRAを用いて重水素の深さ分布を調べた。その結果、試料の表面付近では、重水素密度は5.0$$times$$10$$^{23}$$D+/m$$^{2}$$以下のフルエンスで飽和することがわかった。このときの重水素密度は$$sim$$0.9$$times$$10$$^{27}$$D/m$$^{3}$$であった。深さ1$$mu$$m付近では、フルエンスの増加とともに重水素密度が増加した。しかし、8.0$$times$$10$$^{24}$$D+/m$$^{2}$$のフルエンスでも重水素密度は飽和しなかった。TDS測定によると、トラップサイトが飽和しうる軽水素が残留しており、この深さではトラップサイトが軽水素で満たされている可能性がある。

口頭

照射損傷を形成したタングステンの重水素蓄積

福本 正勝*; 山脇 章史*; 大塚 裕介*; 上田 良夫*; 谷口 正樹; 井上 多加志; 坂本 慶司; 柳生 純一; 新井 貴; 高木 郁二*; et al.

no journal, , 

DT核融合炉壁のアーマー材として、タングステンの使用が検討されているが、中性子によるタングステン中の照射損傷へのトリチウムの蓄積増加が懸念されている。本研究では、高エネルギーイオンを用いてタングステンに照射損傷を形成した後、低エネルギー重水素イオンを照射し、タングステンに蓄積する重水素の量を詳細に調べた。その結果、照射済み材料では未照射材料に比べて重水素蓄積量が最大で6倍となった。

口頭

Sorption of Eu$$^{3+}$$ on montmorillonite studied by time-resolved laser fluorescence spectroscopy and surface complexation modeling

佐々木 隆之*; 上田 健揚*; 斉藤 拓巳*; 青柳 登; 小林 大志*; 高木 郁二*; 木村 貴海; 舘 幸男

no journal, , 

ナトリウム型モンモリロナイトに対するEu(III)の収着に対するpH, イオン強度, Eu濃度, 硝酸塩濃度の影響をバッチ試験によって取得した。分配係数(Kd)は、低イオン強度下では、pH4-7の範囲でイオン交換反応が支配的で、一方、高イオン強度下のpH依存性からは表面錯体形成が示唆された。Eu表面化学種を時間分解型レーザー誘起蛍光分光(TRLFS)とパラレル因子分析法(PARAFAC)により評価した。PARAFAC解析結果は、2つの表面化学種、外圏錯体(ファクターA)と内圏錯体(ファクターB)を示唆した。ファクターBは高pH, 高イオン強度条件で支配的であり、高Eu濃度条件下ではEuコロイドと関連づけられた。TRLFS-PARAFACの表面化学種の分析結果を活用しつつ、陽イオン交換モデルと1サイトの静電補正を考慮しない表面錯体モデルを組み合せたモデルによってKdデータが解釈された。

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