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論文

Speciation of cesium in a radiocesium-bearing microparticle emitted from Unit 1 during the Fukushima nuclear accident by XANES spectroscopy using transition edge sensor

高橋 嘉夫*; 三浦 輝*; 山田 真也*; 関澤 央輝*; 新田 清文*; 橋本 直*; 蓬田 匠; 山口 瑛子; 岡田 信二*; 板井 啓明*; et al.

Journal of Hazardous Materials, 495, p.139031_1 - 139031_19, 2025/09

本発表では、2011年の福島第一原子力発電所事故で放出された放射性セシウム含有微粒子(CsMP)中のセシウムの化学状態を、高分解能X線吸収分光法(XANES)とマイクロX線蛍光($$mu$$-XRF)を用いて解析した。その結果、主にガラス中に溶解したセシウムと、内部空隙表面に濃縮したセシウムの2種が確認された。後者はもともと気体として存在し、溶けたガラスが冷えて固まる際に濃縮したと考えられる。これらの知見は、事故時のCsMP形成過程や今後の廃炉作業、安全評価に重要である。

論文

Characterization of the thorium-229 defect structure in CaF$$_{2}$$ crystals

高取 沙悠理*; Pimon, M.*; Pollitt, S.*; Bartokos, M.*; Beeks, K.*; Gr$"u$neis, A.*; 平木 貴宏*; 本間 徹生*; Hosseini, N.*; Leitner, A.*; et al.

New Journal of Physics (Internet), 27(4), p.043024_1 - 043024_10, 2025/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Physics, Multidisciplinary)

フッ化カルシウム単結晶中の低エネルギートリウム-229($$^{229}$$Th)核異性体のレーザー励起に関する最近の報告は、この系が原子核時計の有望な候補であることを示している。しかし、ドープされた$$^{229}$$Th周辺の微視的なイオン配列とその電子状態は実験的に調べられていない。$$^{229}$$Th周辺のイオン配列と電子状態は、原子核時計の遷移を正確に制御し、その性能を評価するために極めて重要である。本研究では、$$^{229}$$Th:CaF$$_{2}$$のX線吸収微細構造分光を用いて、ドープされた$$^{229}$$Thの電荷状態と配位環境を調べた。その結果、$$^{229}$$ThはCa$$^{2+}$$イオンの置換サイトに4+価でドープされており、$$^{229}$$Thに隣接する格子間サイトにある2個のF$$^{-}$$イオンによって電荷が補償されていることがわかった。

論文

Application of transition-edge sensors for micro-X-ray fluorescence measurements and micro-X-ray absorption near edge structure spectroscopy; a case study of uranium speciation in biotite obtained from a uranium mine

蓬田 匠; 橋本 直; 奥村 拓馬*; 山田 真也*; 竜野 秀行*; 野田 博文*; 早川 亮大*; 岡田 信二*; 高取 沙悠理*; 磯部 忠昭*; et al.

Analyst, 149(10), p.2932 - 2941, 2024/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:34.95(Chemistry, Analytical)

本研究では、ウラン鉱山より採取した黒雲母に含まれるUの分布状態と化学種を分析するため、超電導転移端センサー(TES)をマイクロビーム蛍光X線分光分析時の検出器として用いる手法を開発した。通常のシリコンドリフト検出器(SDD)の約220eVのエネルギー分解能の蛍光X線スペクトルでは、13.615keVのU L$$alpha$$$$_{1}$$線の蛍光X線と13.395keVのRb K$$alpha$$線の蛍光X線を分離することは困難であった。一方、TESを用いることにより13keVのエネルギー領域で50eVのエネルギー分解能が達成され、U L$$alpha$$$$_{1}$$とRb K$$alpha$$の蛍光X線を完全に分離することができた。このTESを用いたピーク分離により、マイクロ蛍光X線分析における微量Uの正確なマッピング解析と、マイクロX線吸収端近傍構造分光における信号対バックグラウンド比の減少を達成できた。

論文

High-sensitive XANES analysis at Ce L$$_{2}$$-edge for Ce in bauxites using transition-edge sensors; Implications for Ti-rich geological samples

Li, W.*; 山田 真也*; 橋本 直; 奥村 拓馬*; 早川 亮大*; 新田 清文*; 関澤 央輝*; 菅 大暉*; 宇留賀 朋哉*; 一戸 悠人*; et al.

Analytica Chimica Acta, 1240, p.340755_1 - 340755_9, 2023/02

 被引用回数:16 パーセンタイル:76.25(Chemistry, Analytical)

希土類元素は放射性元素であるアクチノイドのアナログ元素としてしばしば利用される。セリウム(Ce)は希土類元素の中でも+3価と+4価の両方をとり得る特別な元素である。環境試料中のCeの+3価と+4価の比を調べる手段としてX線吸収端近傍構造(XANES)が有力であったが、チタン濃度が高いと蛍光X線の干渉のために測定ができないという問題があった。本研究では、L$$_{3}$$吸収端だけでなくL$$_{2}$$吸収端を調べ、さらに新しい検出器であるtransition-edge sensor (TES)を利用することでこれまでは測定が難しかった試料も測定可能にした。この結果は様々な環境試料に応用可能である。

論文

Characterization of two types of cesium-bearing microparticles emitted from the Fukushima accident via multiple synchrotron radiation analyses

三浦 輝*; 栗原 雄一; 山本 政儀*; 坂口 綾*; 山口 紀子*; 関澤 央輝*; 新田 清文*; 桧垣 正吾*; 津旨 大輔*; 板井 啓明*; et al.

Scientific Reports (Internet), 10, p.11421_1 - 11421_9, 2020/07

 被引用回数:22 パーセンタイル:61.35(Multidisciplinary Sciences)

A part of radiocesium emitted during the Fukushima nuclear accident was incorporated in glassy microparticles. We tried to understand the radioactive particles systematically by analyzing a large number of particles. Micro-X-ray computed tomography combined with X-ray fluorescence analysis revealed the presence of many voids and iron-rich part within Type-B particles. The $$^{137}$$Cs concentration (Bq mm$$^{-3}$$) of Type-A particles was $$sim$$10,000 times higher than that of Type-B particles. Among the Type-B particles, the spherical ones had higher concentration of volatile elements than the non-spherical ones. These differences suggested that Type-A particles were formed through gas condensation, whereas Type-B particles were formed through melt solidification.

口頭

東海再処理施設における低放射性廃棄物の処理技術開発,24-2; 実規模大における炭酸塩廃液のセメント固化の検討

高橋 清文; 松島 怜達; 佐藤 史紀; 齋藤 恭央

no journal, , 

低放射性廃棄物処理技術開発施設(LWTF)における炭酸塩廃液に対するセメント固化技術開発として、高炉スラグ(BFS)及び普通ポルトランドセメント(OPC)を主成分としたセメント材の適用を検討している。本報では、実規模大で模擬廃液のセメント固化試験を行い、試験条件を変化させた際の圧縮強度への影響について検討した。

口頭

超伝導転移端検出器を利用したマイクロ蛍光X線分光法による環境試料中のウランの分析

蓬田 匠; 山田 真也*; 一戸 悠人*; 佐藤 寿紀*; 早川 亮大*; 岡田 信二*; 外山 裕一*; 橋本 直; 野田 博文*; 磯部 忠昭*; et al.

no journal, , 

黒雲母は、人形峠や東濃の旧ウラン鉱床中でウラン(U)を保持するホスト相として知られており、黒雲母中に含まれるUの分布を調べることでUの濃集・長期固定化に関する知見が得られると期待される。しかし、黒雲母は蛍光X線の分析時に測定妨害となるルビジウム(Rb)を含んでおり、通常の半導体検出器を用いた測定では、黒雲母中での正確なU-Rbの分布状態の把握が困難であった。本研究では、超電導転移端センサー(TES)をマイクロビーム蛍光X線分析時の検出器として用いる手法を開発した。TESを検出器として用いることにより、約20eV程度のエネルギー分解能での蛍光X線の検出が可能となり、従来通常の半導体検出器でピーク分離が困難だった13.373keVのRb K$$alpha$$線と13.612keVのU L$$alpha$$線を完全に分離できた。そのため、開発した手法を用いることによって、黒雲母中での正確なU-Rbの分布状態の把握が可能になった。

口頭

超伝導転移端検出器(TES)-マイクロXRF-XAFSによるCs濃集粒子(CsMP)中のCsの分布および化学種解析

高橋 嘉夫*; 三浦 輝*; 山田 真也*; 岡田 信二*; 橋本 直*; 一戸 悠人*; 奥村 拓馬*; 早川 亮大*; 野田 博文*; 関澤 央輝*; et al.

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故から放出された放射性セシウム含有微粒子(CsMP)は、事故時の原子炉内の物理化学状態を反映する物質として、また環境中に沈着後の放射性Csのホストとなる物質として重要であるが、未解明な点が多く残されている。本研究では、従来の検出器よりも高感度な超伝導転移端センサー(TES)検出器を用いた測定を行うことで、CsMP中のCsの化学状態を特定することに成功した。

口頭

東海再処理施設における低放射性廃棄物の処理技術開発,28-2; 廃液内に存在する夾雑物の影響の検討

松島 怜達; 高橋 清文; 齋藤 恭央; 菊地 幸弘*; 新 大軌*; 白水 秀知

no journal, , 

低放射性廃棄物処理技術開発施設(LWTF)では、東海再処理施設で発生した炭酸塩廃液についてセメント固化を計画している。既報にて、炭酸ナトリウム及び硝酸ナトリウムを成分とする炭酸塩廃液を模擬した廃液に対して固化試験を行うことにより、炭酸塩廃液が固化可能であることを示してきた。一方で、炭酸塩廃液には微量ながら夾雑物として硫酸ナトリウムが共存することが予想されており、その影響を調査するために、これまでに、ビーカー規模での試験より、硫酸ナトリウムが共存した際の影響がないことを確認している。本報は、実規模大での試験を実施し、硫酸ナトリウムが共存した際の影響がないことを確認し、その結果を報告するものである。廃液内の硫酸ナトリウムの有無により、混練後の試料の流動性や硬化後の試料の圧縮強度等に影響がないことから、固化体性状に与える影響はないことを確認した。

口頭

先端X線分光を用いた雲母によるウランの還元過程の解明

蓬田 匠; 山田 真也*; 一戸 悠人*; 佐藤 寿紀*; 早川 亮大*; 岡田 信二*; 外山 裕一*; 橋本 直; 野田 博文*; 磯部 忠昭*; et al.

no journal, , 

環境中でのウランの固定化に関する知見を得るため、層状ケイ酸塩鉱物である黒雲母によるウランの還元反応を研究している。黒雲母中に共存するルビジウムの干渉を除去し、ウランの化学種を調べるため、超伝導転移端センサーとX線発光分光器を利用して黒雲母中のウランの化学種を調べた。その結果、旧ウラン鉱床より採取した黒雲母の化学種を調べることが可能になり、黒雲母中のウランの一部が還元されていることを明らかにした。

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