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論文

電気化学的手法を用いた高レベル放射性廃棄物からの長寿命核分裂生成物の分離回収技術

金村 祥平*; 高橋 優也*; 大森 孝*; 野平 俊之*; 坂村 義治*; 松村 達郎

電気化学, 88(3), p.289 - 290, 2020/09

原子力発電所で発生する使用済燃料を再処理すると、高レベル廃液,ガラス固化体等の高レベル放射性廃棄物が発生する。高レベル廃棄物には、白金族元素,レアアース等のレアメタルが含まれる。これらレアメタルの一部は、Pd-107, Cs-135, Se-79, Zr-93といった半減期が数十万年以上の長寿命核分裂生成物(LLFP)であるため、現在は化学的,物理的に地層処分環境では長期間安定なガラス固化体として処分することとなっている。しかし、高レベル廃棄物からのレアメタル回収や、核変換処理による安定核種または短寿命核種への変換が実現すれば、原子力発電の長年の課題であった高レベル廃棄物の大幅な低減と、廃棄物の再資源化が実現できる。ImPACTプログラムにおいて、少量の試薬添加で元素の分離操作が実現でき、二次廃棄物量を低減可能な電気化学プロセスに着目し、電気化学的手法を用いた高レベル廃棄物からのLLFP分離回収プロセスを開発した。この成果が認められ、電気化学会技術賞(棚橋賞)を受賞した。電気化学会の依頼により、学会誌への解説記事を掲載する。本稿では、開発した手法について簡潔に解説した。

論文

Measurement of the displacement cross-section of copper irradiated with 125 MeV protons at 12 K

岩元 洋介; 義家 敏正*; 吉田 誠*; 中本 建志*; 阪本 雅昭*; 栗山 靖敏*; 上杉 智教*; 石 禎浩*; Xu, Q.*; 八島 浩*; et al.

Journal of Nuclear Materials, 458, p.369 - 375, 2015/03

 被引用回数:13 パーセンタイル:73.22(Materials Science, Multidisciplinary)

粒子・重イオン輸送計算コードPHITSの100MeV以上の陽子照射による材料損傷の計算手法を検証するため、極低温12Kの環境で125MeV陽子照射による銅の原子のはじき出し断面積に関係する電気抵抗率変化を測定した。実験にあたり、照射した銅サンプルを熱伝導に優れた無酸素銅板により冷却するため、Gifford-McMahon冷凍機を用いた極低温照射システムを開発した。照射サンプルは直径250$$mu$$m及び純度99.999%の銅線として、電気絶縁及び熱伝導に優れた2枚の窒化アルミニウムセラミック板で挟み込んだ。銅線の電気抵抗率変化は、四端子法を用いて測定した。京都大学FFAG施設でビームフルエンス1.45$$times$$10$$^{14}$$陽子/cm$$^{2}$$の125MeVの陽子を温度12Kで照射した結果、照射前の銅線の電気抵抗29.41$$mu$$$$Omega$$に対し、照射欠陥に伴う1.53$$mu$$$$Omega$$という微小な電気抵抗の増加を測定できた。また、PHITSコードを用いて、欠陥生成効率を考慮して銅のはじき出し断面積を算出し、電気抵抗率変化の測定結果から導出した値と比較した。その結果、PHITSの材料損傷の計算手法により、エネルギー100MeV以上の陽子照射による銅のはじき出し断面積を定量的によく再現することがわかった。

論文

Preliminary result of validation study in SAS-SFR (SAS4A) code in simulated top and undercooled overpower conditions

川田 賢一; 高橋 一彦*; 飛田 吉春

Proceedings of 10th International Topical Meeting on Nuclear Thermal Hydraulics, Operation and Safety (NUTHOS-10) (USB Flash Drive), 10 Pages, 2014/12

SAS-SFR (SAS4A) is the most advanced computer code for simulating the primary phase of the Core Disruptive Accident (CDA) of MOX-fueled Sodium-cooled Fast Reactors (SFR). A PIRT (Phenomena Identification and Ranking Table) for CDA of MOX-fueled SFR has been developed under an international collaboration framework between JAEA and European organizations (CEA and KIT). Based on this PIRT, the first systematic and comprehensive validation work for SAS-SFR(SAS4A) was conducted focusing on the fuel failure position under Transient Overpower (TOP) and transient undercooled overpower conditions. In the calculations of the selected CABRI experiments, the fuel failure positions under TOP and transient undercooled overpower were reproduced, using the failure prediction model of SAS-SFR(SAS4A). The mechanistic behavior of these results agrees with the experimental interpretation on the failure location in these experiments.

論文

高速炉炉心損傷事故時の燃料集合体内部ダクト壁の破損発生機構に関する研究; 伝熱に関わるパラメータ解析結果

豊岡 淳一; 遠藤 寛*; 飛田 吉春; 高橋 実*

日本原子力学会和文論文誌, 13(2), p.35 - 50, 2014/05

本研究では、次世代ナトリウム冷却高速増殖炉として、炉心損傷事故時に溶融燃料を炉心外に排除することにより再臨界を回避する目的で燃料集合体内部に溶融燃料を流出する経路(内部ダクト)を設けたFAIDUS集合体を採用しているJSFRについて、FAIDUS集合体の再臨界排除機能の原理的有効性を確認し、内部ダクト壁の早期・高熱流束破損に関する伝熱機構を明らかにすることを目的とし、溶融燃料を内部ダクトの破損により排除する機能を確認するための実機模擬性の高い試験での試験データに基づいた解析的研究を実施した。その結果、初めて機構論的なモデルでID1試験の早期ダクト破損を説明できる結果を得た。また、本試験解析を通じて、高速炉の再臨界問題を解決するうえで重要となるダクト破損に至る過程の物理メカニズムの解明を進めた

論文

Controls over structural and electronic properties of epitaxial graphene on silicon using surface termination of 3C-SiC(111)/Si

吹留 博一*; 阿部 峻佑*; 高橋 良太*; 今泉 京*; 猪俣 州哉*; 半田 浩之*; 齋藤 英司*; 遠田 義晴*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; et al.

Applied Physics Express, 4(11), p.115104_1 - 115104_3, 2011/11

 被引用回数:35 パーセンタイル:78.45(Physics, Applied)

Epitaxial graphene on Si (GOS) using a heteroepitaxy of 3C-SiC/Si has attracted recent attention owing to its capability to fuse graphene with Si-based electronics. We demonstrate that the stacking, interface structure, and hence, electronic properties of GOS can be controlled by tuning the surface termination of 3C-SiC(111)/Si, with a proper choice of Si substrate and SiC growth conditions. On the Si-terminated 3C-SiC(111)/Si(111) surface, GOS is Bernal-stacked with a band splitting, while on the C-terminated 3C-SiC(111)/Si(110) surface, GOS is turbostratically stacked without a band splitting. This work enables us to precisely control the electronic properties of GOS for forthcoming devices.

論文

Control of epitaxy of graphene by crystallographic orientation of a Si substrate toward device applications

吹留 博一*; 高橋 良太*; 阿部 峻佑*; 今泉 京*; 半田 浩之*; Kang, H. C.*; 唐澤 宏美*; 末光 哲也*; 尾辻 泰一*; 遠田 義晴*; et al.

Journal of Materials Chemistry, 21(43), p.17242 - 17248, 2011/11

 被引用回数:28 パーセンタイル:63.34(Chemistry, Physical)

Graphene is a promising material in the next-generation devices. Large-scale epitaxial graphene should be grown on Si substrates to take over the accumulated technologies for integrated devices. We have for this reason developed epitaxy of graphene on Si (GOS) and device operation of the backgate field-effect transistors (FETs) using GOS has been confirmed. It is demonstrated in this paper that the GOS method enables us to tune the structural and electronic properties of graphene in terms of the crystallographic orientation of the Si substrate. Furthermore, it is shown that the uniformity of the GOS process within a sizable area enables us to reliably fabricate topgate FETs using conventional lithography techniques. GOS can be thus the key material in the next-generation devices owing to the tunability of the electronic structure by the crystallographic orientation of the Si substrate.

論文

Oxygen-induced reduction of the graphitization temperature of SiC surface

今泉 京*; 半田 浩之*; 高橋 良太*; 齋藤 英司*; 吹留 博一*; 遠田 義晴*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; 末光 眞希*

Japanese Journal of Applied Physics, 50(7), p.070105_1 - 070105_6, 2011/07

 被引用回数:4 パーセンタイル:19.03(Physics, Applied)

In the solid-vapor phase equilibria between SiC and O$$_{2}$$ system, there exists a region where the reaction of O$$_{2}$$ with SiC takes place. By tuning the temperature and the oxygen pressure used in the graphitization annealing, we have succeeded in the growth of epitaxial graphene on SiC crystals at 1273 K, which is lower by 250$$^{circ}$$C or more than the conventional epitaxial graphene method. The method is especially useful to form an epitaxial graphene on a silicon substrate (GOS), which requires a lower graphitization temperature because of necessity of compatibility with conventional Si technologies.

論文

Recent progress in the energy recovery linac project in Japan

坂中 章悟*; 明本 光生*; 青戸 智浩*; 荒川 大*; 浅岡 聖二*; 榎本 収志*; 福田 茂樹*; 古川 和朗*; 古屋 貴章*; 芳賀 開一*; et al.

Proceedings of 1st International Particle Accelerator Conference (IPAC '10) (Internet), p.2338 - 2340, 2010/05

日本においてERL型放射光源を共同研究チームで提案している。電子銃,超伝導加速空洞などの要素技術開発を進めている。また、ERL技術の実証のためのコンパクトERLの建設も進めている。これら日本におけるERL技術開発の現状について報告する。

報告書

Current status of JMTR refurbishment project

神永 雅紀; 新見 素二; 堀 直彦; 高橋 邦裕; 菅野 勝; 中川 哲也; 長尾 美春; 石原 正博; 河村 弘

JAEA-Review 2009-056, 20 Pages, 2010/02

JAEA-Review-2009-056.pdf:8.35MB

JMTRは、軽水減速・冷却,ベリリウム反射体付きタンク型炉で、その熱出力は50MWである。最大高速中性子束及び熱中性子束は、ともに4$$times$$10$$^{18}$$m$$^{-2}$$s$$^{-1}$$である。1968年3月に初臨界を達成した後、2006年8月まで利用運転を継続して設備更新のために停止した。更新は2007年度初頭から2010年にかけて実施し、2011年度に運転再開予定である。2007年度当初に、JMTR原子炉建家,排気筒等のコンクリート構造物,1次冷却系タンク類,熱交換器,2次冷却系配管等の健全性を確認するための経年劣化調査を実施した。その結果、今後の信頼性向上の観点から更新すべき機器,修理すべき機器や構造物を決定した。2008年度は、水中カメラを用いた原子炉圧力容器の目視検査を実施し、有害な損傷のないことを確認した。現在まで、機器等の更新は、計画したスケジュールに従って順調に進んでいる。2009年度には1次冷却系ポンプ電動機,2次冷却系ポンプ,ベリリウム反射体枠の更新等が予定されている。核計装設備,プロセス計装設備等は、2010年度に更新する予定である。本稿では、JMTR更新計画の現状について示す。

論文

The H-Invitational Database (H-InvDB); A Comprehensive annotation resource for human genes and transcripts

山崎 千里*; 村上 勝彦*; 藤井 康之*; 佐藤 慶治*; 原田 えりみ*; 武田 淳一*; 谷家 貴之*; 坂手 龍一*; 喜久川 真吾*; 嶋田 誠*; et al.

Nucleic Acids Research, 36(Database), p.D793 - D799, 2008/01

 被引用回数:51 パーセンタイル:71.25(Biochemistry & Molecular Biology)

ヒトゲノム解析のために、転写産物データベースを構築した。34057個のタンパク質コード領域と、642個のタンパク質をコードしていないRNAを見いだすことができた。

論文

Development of the simplified MOX pellet fabrication process (short process); Improvement of MOX powder lowability

牧野 崇義; 沖田 高敏; 加藤 良幸; 栗田 勉; 高橋 芳晴; 青野 茂典

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 5 Pages, 2005/10

従来のMOX燃料製造コストを大幅に低減し得るショートプロセスと呼ばれる新たなペレット製造プロセスの開発を進めている。MH粉末は微粉末で流動性が悪いため、軽水炉に比べ細い高速炉用の成型金型にそのまま充てんしペレット化することは困難である。本試験では、2種類の方法でMH粉末の流動性を改良するためのホット試験を実施し、ペレット品質を評価した。

論文

マイクロ波加熱直接脱硝法による混合転換プロセスの実証20年の歩み; プルトニウム転換技術開発施設の運転経験と技術開発

細馬 隆; 市毛 浩次; 高橋 芳晴

サイクル機構技報, (24), p.11 - 26, 2004/00

日米原子力交渉の結果、プルトニウム・ウラン混合転換技術開発が開始され、国際合意が得られた経緯、マイクロ波加熱直接脱硝法の実証運転の経過、物質収支、粉末特性、工程特性、実証運転と並行して進められた技術開発と基礎研究、六ヶ所再処理工場への技術移転等についてまとめた。

報告書

JMTRを利用した研究成果,2; 原研から公刊された報告書

長尾 美春; 石井 忠彦; 新見 素二; 藤木 和男; 高橋 秀武

JAERI-Review 2002-031, 119 Pages, 2002/11

JAERI-Review-2002-031.pdf:5.64MB

本報告書は、1971年の利用運転開始以来、JMTRを利用して行われた研究の成果の発表について、2001年末までに日本原子力研究所から公刊された研究成果報告書のリスト及び各報告書の要旨をまとめ、JMTRによる研究の推移を概観したものである。

論文

Speciation of europium(III) sorbed on a montmorillonite surface in the presence of polycarboxylic acid by laser-induced fluorescence spectroscopy

高橋 嘉夫*; 木村 貴海; 加藤 義春; 薬袋 佳孝*

Environmental Science & Technology, 33(22), p.4016 - 4021, 1999/00

 被引用回数:46 パーセンタイル:74.45(Engineering, Environmental)

水溶液中でポリアクリル酸、ポリメタクリル酸で被われたモンモリロナイトなどの有機-無機複合体上に吸着したEu(III)のスペシエーションに時間分解蛍光法を応用した。Eu(III)吸着種の発光寿命、発光スペクトルの測定から、Eu(III)はEu(III)-ポリカルボン酸錯体としてモンモリロナイト上に吸着することを見いだした。さらに、Eu(III)-ポリカルボン酸錯体及び無機Eu(III)化学種の安定性が有機-無機複合体上のEu(III)吸着種を制御することを明らかにした。これらから、天然水系においてEu(III)がフミン酸-粘土鉱物などの有機-無機複合体と接触すると、Eu(III)はフミン酸錯体として吸着することが示唆された。

論文

Laser-induced fluorescence study on the interaction of Eu(III) with polycarboxylates

高橋 嘉夫*; 木村 貴海; 加藤 義春; 薬袋 佳孝*; 巻出 義紘*; 富永 健*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 239(2), p.335 - 340, 1999/00

 被引用回数:15 パーセンタイル:72.26(Chemistry, Analytical)

天然に存在するフミン酸のような高分子有機酸とアクチノイド(III)及びランタノイド(III)との錯形成は重要であるが、その不均一性によりその錯構造は明らかではない。Eu(III)とポリカルボン酸[ポリアクリル酸(PAA),ポリマレイン酸(PMA),ポリメタクリル酸(PMAA),ポリヒドロキシアクリル酸(PHAA)]をモデル物質に用いて、レーザー誘起分光法により錯体の水和数N$$_{H2O}$$の測定からその構造を研究した。PAA錯体ではpH2.5から錯形成し、3.5$$<$$pH$$<$$9で2.5$$<$$N$$_{H2O}$$$$<$$4であった。PMM及びPHAA錯体のN$$_{H2O}$$は安定度定数と逆の順序(PHAA錯体$$<$$PAA錯体$$<$$PMA錯体)であった。これは、より多くの脱水和により安定な錯体が形成されることを示す。PMAA錯体のN$$_{H2O}$$のpH依存性は他の錯体と異なり、pH7で極大を示した。pH滴定、粘性測定からPMAA錯体の急激な形態の転移としてこれを解釈した。

論文

Determination of the hydration number of actinides(III) and lanthanides(III) by luminescence lifetime measurement and its application to the speciation study

木村 貴海; 加藤 義春; 武石 秀世; 高橋 嘉夫*; 薬袋 佳孝*; Choppin, G. R.*

Proceedings of OECD/NEA Workshop on Evaluation of Speciation Technology, p.61 - 81, 1999/00

金属イオンの第1水和圏内の水分子数(内部水和数N$$_{H2O}$$)は、化学種の配位環境に関する分子レベルの情報を提供する。時間分解発光法を用いてIII価アクチノイドAn(III)[An=Am,Cm]及びランタノイドLn(III)[Ln=Nd,Sm,Eu,Tb,Dy]の発光寿命$$tau_{obs}$$とH$$_{H2O}$$の相関を系統的に研究した。D$$_{2}$$O-H$$_{2}$$O混合溶液中のH$$_{2}$$Oの濃度と1/$$tau_{obs}$$の比例関係及びH$$_{2}$$O中におけるN$$_{H2O}$$の値から、$$tau_{obs}$$測定によるH$$_{2}$$O評価のための相関関係を提案した。これらの関係をポリアミノポリカルボン酸錯体中のAn(III)とLn(III)の水和状態、陽イオン交換樹脂へのCm(III)とEu(III)の分離挙動、及びシリカ、粘土鉱物へのEu(III)の吸着挙動の研究に適用し、上記の方法が種々の環境におけるAn(III)及びLn(III)の化学種の解明に有効な手段であることを実証した。

論文

Characterization of Eu(III) species sorbed on silica and montmorillonite by laser-induced fluorescence spectroscopy

高橋 嘉夫*; 木村 貴海; 加藤 義春; 薬袋 佳孝*; 富永 健*

Radiochimica Acta, 82, p.227 - 232, 1998/00

固液界面での反応の研究では直接的な分光法による化学種の分析が不可欠である。本報では、水溶液中のモンモリロナイト、アエロシル上のEu(III)吸着種のキャラクタリゼーションにレーザー誘起蛍光法を適用した。モンモリロナイト系では、pH$$<$$6でEu(III)の水和イオンが吸着した。このpH範囲でモンモリロナイト表面の水層によると思われる励起Eu(III)の消光が見られた。8$$<$$pH$$<$$13では5~7の内部水和水を失ったEu(III)が吸着した。この化学種は炭酸錯体などの無機錯体と考えられる。またpH$$>$$9ではEu(III)沈殿によると考えられる短寿命($$<$$100$$mu$$s)成分がみられた。アエロシル系では、pH$$>$$6でEu(III)は吸着した。Eu(III)の発光寿命はきわめて長く、8$$<$$pH$$<$$11で吸着種の内部水和数は0.5~2であった。pH=7におけるこの値は4.5から2へと経時変化した。これから、吸着したEu(III)はアエロシルのSiO$$_{2}$$に取り込まれると考えられる。

論文

Hydration structure of Eu$$^{III}$$ on aqueous ion-exchange resins using laser-induced fluorescence spectroscopy

高橋 嘉夫*; 木村 貴海; 加藤 義春; 薬袋 佳考*; 富永 健*

Chemical Communications, (2), p.223 - 224, 1997/00

固液界面に吸着した金属イオンの化学種の構造に関しては、それに適用できる分析法が限られるために、未解明な点が多い。ここでは、初めての試みとして時間分解蛍光法をイオン交換樹脂に吸着したユウロピウム(III)の水和構造の研究に適用した。強酸性(スルホン酸系)及び弱酸性(アクリル酸系)イオン交換樹脂に吸着したEu(III)と、比較のために鎖状高分子のポリスチレンスルホン酸系及びポリアクリル酸系におけるEu(III)の水和数N$$_{H2O}$$を測定した。強酸性樹脂にEu(III)はpH$$>$$1で吸着され、7$$<$$N$$_{H2O}$$$$<$$8であった。ポリスチレンスルホン酸系ではほぼ9であるため、この違いは樹脂の網目状の骨格による効果と推定した。弱酸性樹脂にはpH$$>$$4で吸着され、ポリアクリル酸系と同様に2.5$$<$$N$$_{H2O}$$$$<$$3.5であった。以上のように、水和数の直接決定により吸着機構の違いを定量的に証明することができた。

口頭

防護服着用時における身体負荷低減に関する考案

高橋 直樹; 磯前 日出海; 栗田 勉; 吉元 勝起; 高橋 芳晴*; 名後 利英*; 栃原 裕*; 若林 斉*; Lee, J.-Y.*

no journal, , 

原子力施設の解体・撤去(デコミッショニング)にあたっては、放射性物質から身体を防護するため防護服を着用する。これらの防護服は、通常の作業服に比べて透湿性が悪いため、作業に伴う産熱や汗による湿気がこもりやすく身体に与える負荷(温熱負荷)は大きくなる。本報告では、さまざまな防護服を着用し作業した際の体温等の変化を測定した結果や防護服の違いが身体に及ぼす影響をもとに防護服着用作業時における身体負荷低減のための方策について検討した結果について報告する。

口頭

極低温下での陽子照射による銅の電気抵抗変化測定のための装置開発

岩元 洋介; 義家 敏正*; 吉田 誠*; 中本 建志*; 阪本 雅昭*; 栗山 靖敏*; 上杉 智教*; 石 禎浩*; Xu, Q.*; 八島 浩*; et al.

no journal, , 

粒子・重イオン輸送計算コードPHITSの100MeV以上の陽子照射による材料損傷の計算手法を検証するため、極低温の環境下ではじき出し断面積と相関する陽子照射欠陥に伴う電気抵抗増加を測定する装置を開発した。サンプルは、直径20mmのビーム範囲に収まるように波状にした純度99.999%の銅線(直径250$$mu$$m、長さ152mm)を、2枚の高熱伝導度及び絶縁性を持つ窒化アルミ基板(縦30mm、横25mm、厚さ1.5mm)で挟み込む構造とし、1,000$$^{circ}$$Cで1時間かけて焼鈍した。その後、サンプルは無酸素銅板とGM冷凍機を介した熱伝導により冷却した。試料の抵抗は、四端子法を用いて$$pm$$10mA出力の電流源(Keithley社製6221型)とナノボルトメータ(2182A型)の組み合わせによるデルタモードで計測した。本装置により、サンプルを11Kまで冷却し、その温度における銅の電気抵抗は常温における値の約1/1800となり、照射欠陥に伴う微小な電気抵抗増加の測定が可能であることを確認した。そこで、本装置を用いて、125MeV陽子を11K、電気抵抗29.41$$mu$$ $$Omega$$のサンプルに、1.45$$times$$10$$^{14}$$(個/cm$$^{2}$$)照射したところ、1.53$$mu$$ $$Omega$$の欠陥に伴う電気抵抗の増加を観測できた。

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