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論文

Electron-tracking Compton camera imaging of technetium-95m

初川 雄一*; 早川 岳人*; 塚田 和明; 橋本 和幸*; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 谷森 達*; 園田 真也*; 株木 重人*; et al.

PLOS ONE (Internet), 13(12), p.e0208909_1 - e0208909_12, 2018/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Multidisciplinary Sciences)

電子飛跡検出型コンプトンカメラ(ETCC)を用いて放射性同位元素$$^{95m}$$Tcの画像撮像を実施した。$$^{95m}$$Tcは、204, 582, 835keVの3本の$$gamma$$線を放出し、濃縮同位体$$^{95}$$Moを用いて$$^{95}$$Mo(p,n)$$^{95m}$$Tc反応で合成される。濃縮$$^{95}$$Mo同位体三酸化物の再利用について実験を実施し、再生率70$$sim$$90%を達成した。画像は3本の$$gamma$$線それぞれを用いて解析し取得した。その結果、$$gamma$$線エネルギーが高いほど空間分解能が向上することが判り、$$^{95m}$$Tcのような高エネルギー$$gamma$$線放出核を利用することで、ETCCが人体の深部の組織や器官の医療画像撮像に有効であることを示唆する結果を得た。

論文

Local structure analysis of ZrN, and Dy$$_{0.5}$$Zy$$_{0.5}$$N surrogate materials for fast reactor nitride fuel

米田 安宏; 辻 卓也; 松村 大樹; 岡本 芳浩; 高木 聖也; 高野 公秀

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 42(2), p.23 - 26, 2017/04

窒化物模擬燃料物質のDyNとZrNの結晶構造解析を行った。DyNとZrNの格子ミスマッチは7%近くありながら、Dy$$_{1-x}$$Zr$$_x$$Nは単相の試料が得られ、平均構造の格子定数はVegard則に従う。局所構造解析は放射光X線を利用したXAFSとPDF解析を併用して行ったところ、Zr-Nの原子間距離が平均構造の格子定数のより大きなDy$$_{0.5}$$Zr$$_{0.5}$$NにおいてZrNよりも縮んでいることがわかった。このような局所的なモジュレーションが熱伝導率などの物性に与える影響を検討した。

論文

Atomic structure of ion tracks in Ceria

高木 聖也*; 安田 和弘*; 山本 知一*; 松村 晶*; 石川 法人

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 326, p.140 - 144, 2014/05

 被引用回数:29 パーセンタイル:4.15(Instruments & Instrumentation)

透過型電子顕微鏡を利用した観察技術を駆使して、高エネルギー重イオン(200MeV Xe)を照射したCeO$$_{2}$$に形成された柱状欠陥集合体(イオントラック)の原子配列構造を詳細に調べた。高分解能Z(原子番号)コントラスト像(HAADF像)の観察結果によると、イオントラック内部のCe副格子の結晶構造は照射後も保持されていること、ただし、Ce副格子に起因する信号強度が減少している4-5nm径の領域が形成されていることが分かった。さらに、環状明視野(ABF)法による観察結果によると、O副格子の方がCe副格子よりも顕著に乱れていること、O副格子が乱れている4nm径領域が形成されていることが分かった。

口頭

蛍石構造酸化物中のイオントラックの原子構造; CeO$$_{2}$$とZrO$$_{2}$$の比較

高木 聖也

no journal, , 

蛍石構造酸化物は次世代原子力燃料や核変換処理の母相候補材料として研究されており、放射線照射に伴う微細組織変化の形成メカニズムを明らかにすることは重要な課題である。特に70-100MeVのエネルギーを有する核分裂片は材料中に高密度の電子励起損傷を誘起する。この結果、イオン秘跡に沿ってイオントラックと呼ばれる柱状の照射欠陥が形成することが報告されている。本研究では核分裂片を模擬した高速重イオン照射によりCeO$$_{2}$$や立方晶ZrO$$_{2}$$ (YSZ)中に形成されるイオントラック構造を透過型電子顕微鏡観察から明らかにし、その比較を行った。CeO$$_{2}$$中に形成されるイオントラックはその中心領域で空孔密度が増加しており、酸素イオン配列の優先的な不規則化が生じていることがわかった。一方、同様の条件でYSZ中に形成されるイオントラックは、CeO$$_{2}$$中のものと比較すると、そのサイズは小さく、イオントラック面密度も非常に小さいということがわかった。これらの違いは、溶融した領域が回復する過程で、YSZ中に存在するOイオン構造空孔が影響していると考えられる。

口頭

蛍石構造酸化物の高密度電子励起損傷

高木 聖也; 安田 和弘*; 松村 晶*; 石川 法人

no journal, , 

次世代燃料や核変換処理母相材料は、高速中性子、電子、$$alpha$$線、核分裂片等の種々の放射線照射環境下で使用され、照射欠陥の形成や微細組織発達はこれらの放射線の重畳照射効果として現れる。イオン・共有結合材料中の点欠陥挙動は、電子励起により影響を受けることが知られている。特に核分裂片による高密度電子励起損傷はイオントラックと呼ばれる柱状欠陥を比熱的に形成し、燃材料の微細組織発達に大きく影響を与える。本講演では核分裂片を模擬した高速重イオン照射によりCeO$$_{2}$$や立方晶ZrO$$_{2}$$ (YSZ)中に形成されるイオントラック構造を種々の電子顕微鏡法を用いて観察した結果を報告する。蛍石構造酸化物中に形成されるイオントラックはその中心領域で空孔密度が増加しており、酸素イオン配列の優先的な不規則化が生じていることがわかった。また、高照射量まで照射したCeO$$_{2}$$中には高密度の転位組織が発達することがわかった。これは、高密度の空孔を含むイオントラックが照射量の増大に伴い、重畳を繰り返す間、格子間原子の蓄積が生じ、転位組織が発達したためと考えられる。一方、立方晶ZrO$$_{2}$$ (YSZ)中に形成されるイオントラックはCeO$$_{2}$$中のものと比較してそのサイズは小さく、原子密度の低下を示さない照射欠陥が形成されていることがわかった。これは、YSZ中の構造空孔がイオントラック形成時の回復に影響を与えた結果だと考えられる。

口頭

MA核変換用窒化物燃料の製造と物性に関する研究紹介

高木 聖也; 高野 公秀

no journal, , 

マイナーアクチノイド(MA)を核変換するための燃料として、ZrN母材で希釈した窒化物燃料が研究されている。MA核変換用窒化物燃料では20$$sim$$40mol%のMA窒化物をZrNやTiNの母相材料に固溶あるいは混合させ、MAの核変換処理を行うことを想定している。このことから、燃料の安全裕度の評価の上で重要な熱伝導率の組成依存性や温度依存性が、少量のMAを用いた実験室規模のホット試験により研究されてきた。本研究は、MA窒化物の模擬物質としたDyNをZrNに様々な組成で固溶させ、その熱伝導率と電気伝導率を測定することで、MA含有窒化物燃料の熱伝導率の組成依存性と温度依存性の物理的解釈に対して基礎的知見を与えることを目的としている。また、実規模の燃料サイクル研究を見据えた燃料の安全性挙動評価の一環として、被覆管候補材のT91フェライト鋼とMA含有窒化物模擬燃料の高温反応試験に関する研究について紹介し、平成28年度から採択された文部科学省の受託研究内容の説明も行う。

口頭

MA核変換用窒化物燃料の製造と物性に関する研究紹介

高木 聖也; 高野 公秀

no journal, , 

マイナーアクチノイド(MA)核変換用燃料として、ZrNやTiN母材で希釈した窒化物燃料が研究されている。MA核変換用窒化物燃料では20$$sim$$40mol%のMA窒化物を母相材料に固溶あるいは混合させ、MAの核変換処理を行うことを想定している。そのため、燃料の安全裕度の評価の上で重要な熱伝導率の組成依存性や温度依存性が、少量のMAを用いたホット試験により研究されてきた。本研究では、希土類元素であるDyをMAの模擬物質としたDy$$_{x}$$Zr$$_{1-x}$$N窒化物の熱伝導率と電気伝導率を、xをパラメーターとして測定することで、MA含有窒化物の熱伝導機構を物理的に解釈することを目的としている。また、燃料の安全性挙動評価の一環として、被覆管候補材料とDy$$_{x}$$Zr$$_{1-x}$$N (x=0, 0.3)の高温反応試験に関する研究について紹介し、平成28年度から採択された文部科学省の受託研究内容の説明も行う。

口頭

MA核変換用窒化物燃料を模擬した(Dy,Zr)N固溶体の熱-電気伝導相間

高木 聖也; 高野 公秀

no journal, , 

MA核変換用燃料としてZrNを母材とした窒化物燃料が研究されている。MA核変換用窒化物燃料では20mol%から40mol%の幅広い組成でMA窒化物をZrN母材に固溶させるため、これまでに燃料設計上必要な組成での熱伝導率測定が少量のMAを用いたホット試験により行われてきた。今後、照射試験による物性評価の際、その熱伝導機構を詳細に把握しておくことが重要となるが、MAを用いたパラメトリックな試験は困難である。そこで本研究では、MAの模擬物質としてDy希土類元素を用い、Dy$$_{x}$$Zr$$_{1-x}$$N模擬窒化物試料の熱-電気伝導相間を明らかにすることで、MA核変換用窒化物燃料の熱伝導機構に関する基礎的な知見を得ることを目的としている。

口頭

Lattice expansion in ZrN and Dy$$_{0.3}$$Zr$$_{0.7}$$N irradiated by 200 MeV Xe ions

高木 聖也; 高野 公秀; 石川 法人

no journal, , 

ZrNやTiNは燃料としての熱的な特性に優れており、マイナーアクチノイド(MA)の核変換用の不活性母材燃料として研究開発が進められている。このような燃料は様々な放射線が存在する環境下で使用されるため、種々の放射線照射下での微細構造安定性を評価することは重要である。特に核分裂片により誘起される高密度電子励起損傷に関する理解は燃料の安全裕度を評価する上で不可欠であるが、窒化物燃料に関してそのような損傷に関する知見はほとんどない。そこで本研究ではZrN不活性母材とMA核変換用窒化物燃料の模擬物質としてDy$$_{0.3}$$Zr$$_{0.7}$$Nを用い、高速重イオン照射することで、窒化物燃料に関する高密度電子励起損傷の知見を得ることを目的とした。照射した窒化物試料のX線回折測定から、ZrNおよびDy$$_{0.3}$$Zr$$_{0.7}$$Nにおいて照射量の増加に伴い、格子定数が増加することや、回折図形のプロファイルフィッティングから結晶中の格子歪みが増加していることが明らかとなった。

口頭

(Dy,Zr)N窒化物模擬燃料の熱-電気伝導相間

高木 聖也; 高野 公秀

no journal, , 

MA核変換用燃料としてZrNを母材とした窒化物燃料が研究されている。これまでに燃料設計上必要な組成での熱伝導率測定が少量のMAを用いたホット試験により行われてきたが、その熱伝導の物理的解釈に関してはいまだ不十分である。そこで本研究では、MAの模擬物質として希土類のDyを用い、Dy$$_{x}$$Zr$$_{1-x}$$N模擬窒化物燃料の熱-電気伝導相間を明らかにすることで、MA核変換用窒化物燃料の熱伝導機構に関する基礎的な知見を得ることを目的とした。模擬燃料の熱伝導率をレーザーフラッシュ法による熱拡散率測定から、電子伝導による熱伝導率を電気伝導率測定からそれぞれ求めた結果、熱伝導率の温度・組成依存性ともに電子伝導の寄与が支配的因子であることを明らかにした。

口頭

Sintering experiments of Dy$$_{0.3}$$Zr$$_{0.7}$$N under a variety of milling conditions

高木 聖也; 原田 誠; 高野 公秀

no journal, , 

マイナーアクチノイド(MA)核変換用窒化物燃料では、燃焼時のスエリング緩和を目的とした低密度燃料の技術開発が必要である。緻密な組織を有しつつ焼結体の密度を低下させるために、適切なポリマー微粒子をポアフォーマ材として用いることが想定されている。本研究では、ポアフォーマ添加による焼結密度制御のための基礎的な知見を得るために、様々な粉砕条件のもとDy$$_{0.3}$$Zr$$_{0.7}$$N模擬窒化物燃料の焼結実験を行った。粉砕には遊星ボールミルを用い、ボール及び粉砕容器の材質として、タングステンカーバイド製(WC)と窒化ケイ素製(Si$$_{3}$$N$$_{4}$$)の2種類を用いた。粉砕時間は10分$$sim$$150分の間とし、焼結試験は窒素気流中1903K及び1973Kで6時間加熱を行った。粉砕粉末の性状分析の結果、焼結密度への影響が懸念される不純物酸素・炭素濃度の試料間での大きな差異は見られず、比表面積は粉砕時間に比例して増大した。WC製のボール及び粉砕容器を用いた場合、Si$$_{3}$$N$$_{4}$$を用いた場合と比較して到達する比表面積は大きくなるが、到達する焼結体密度は小さいことがわかった。これはWCを用いた粉砕では粉末粒子内の歪みの程度が高く、結晶粒成長を阻害していることがX線回折測定により示唆された。

口頭

安全性・経済性向上を目指したMA核変換用窒化物燃料サイクルに関する研究開発,3; $$alpha$$線自己照射損傷による結晶格子と焼結体膨張の相関

高野 公秀; 高木 聖也

no journal, , 

マイナーアクチノイドを高濃度に含有した燃料には、製造後の保管中に$$alpha$$線自己照射損傷による格子欠陥とHe原子の蓄積が速く進む。格子欠陥蓄積による結晶格子膨張はよく知られた現象であるが、バルク(焼結体)寸法変化に関する既存知見はほとんどない。ここでは、主要な$$alpha$$線源として$$^{244}$$Cmを添加した窒化物燃料ペレットを焼結し、室温保管時の格子定数と寸法の経時変化の相関データを取得した。

口頭

安全性・経済性向上を目指したMA核変換用窒化物燃料サイクルに関する研究開発,4; 燃料模擬物質の粉砕条件と焼結密度の相関

高木 聖也; 原田 誠; 高野 公秀

no journal, , 

マイナーアクチノイド(MA)核変換用窒化物燃料では、燃焼時のスエリング緩和を目的とした低密度燃料の技術開発が必要である。緻密な組織を有しつつ焼結体の密度を低下させるために、適切なポリマー微粒子をポアフォーマ材として用いることが想定されている。本研究では、ポアフォーマ添加による焼結密度制御のための基礎的な知見を得るために、様々な粉砕条件のもとDy$$_{0.3}$$Zr$$_{0.7}$$N模擬窒化物燃料の焼結実験を行った。粉砕粉末の性状分析の結果、焼結密度への影響が懸念される不純物酸素・炭素濃度の試料間での大きな差異は見られず、比表面積は粉砕時間に比例して増大した。一方、粉砕容器とボールの材質の違いにより、到達する焼結体相対密度と比表面積の相関関係に違いが現れることがわかった。

口頭

安全性・経済性向上を目指したMA核変換用窒化物燃料サイクルに関する研究開発,5; 模擬燃料と被覆管材料の化学的両立性

原田 誠; 高木 聖也; 高野 公秀

no journal, , 

核変換用窒化物燃料の被覆管材料として、耐照射性及び高温強度に優れるT91フェライト鋼が候補となっている。しかし、窒化物燃料とT91フェライト鋼の化学的両立性に関するデータは不足している。化学的両立性を評価することは、原子炉通常運転における燃料の健全性を担保するだけでなく、過酷事故における事象進展を理解する上でも重要となる。そこで本研究では模擬窒化物燃料と被覆管材料について、被覆管溶融温度での短時間の反応試験及び通常運転温度(773K, 923K, 1023K)での長時間の反応試験を行った。試料は、模擬窒化物燃料としてZrNとDy$$_{0.3}$$Zr$$_{0.7}$$Nの焼結体を、被覆管材料としてT91フェライト鋼とSUS316Lオーステナイト鋼を用いた。反応試験後にSEM/EDXにより断面観察及び元素分析を行った。被覆管溶融状態の試験では、どちらの加熱方法でも反応層は確認されなかったが、模擬燃料から脱離した粒子が界面付近の被覆管層で観察された。通常運転温度での長期試験では、すべての条件で反応層及び相互拡散は確認できなった。どちらの試験においても反応層が確認できなかったことから被覆管材料と模擬燃料の化学的両立性は良好であることがわかった。

口頭

Lattice and bulk expansion of $$^{244}$$Cm-doped nitride induced by self-irradiation damage at room temperature

高野 公秀; 高木 聖也

no journal, , 

核変換用窒化物燃料の特性把握の一環として、燃料製造後の室温保管中の$$alpha$$線自己照射損傷による結晶格子とバルクの膨張に関する相関データを取得した。ZrNを不活性母材とした(Pu,Cm,Zr)Nで表される窒化物燃料ペレットを作製し、室温での格子定数とペレット寸法を3000時間以上に渡って繰り返し測定することで、経時変化を比較検討した。格子定数変化はモデル式によく則っており、0.49%膨張して一定値に飽和した。この値は過去に取得したCmNの値(0.43%)より大きい。その主要因として、格子定数の小さいZrNと固溶体化したことで金属原子密度が増大したことが考えられる。一方、ペレット寸法(直径及び高さ)は格子定数とほぼ同期して膨張し、0.5%強に飽和した。この類似性から、室温におけるペレット寸法変化の主要因は、フレンケル欠陥蓄積による結晶格子膨張であることがわかった。

口頭

安全性・経済性向上を目指したMA核変換用窒化物燃料サイクルに関する研究開発,4; 燃料模擬物質の粉砕条件と焼結密度の相関

高木 聖也; 高野 公秀

no journal, , 

マイナーアクチノイドの核変換を行うための窒化物燃料に関して、ポアフォーマ添加による焼結密度制御のための基礎的な知見を得るために、様々な粉砕条件のもとDy$$_{0.3}$$Zr$$_{0.7}$$N模擬窒化物燃料の焼結実験を行った。模擬窒化物燃料の焼結密度は粉砕粉末の比表面積増加に伴い上昇するが、粒内の歪み増加に伴い焼結密度が減少する傾向が確認できた。

口頭

安全性・経済性向上を目指したMA核変換用窒化物燃料サイクルに関する研究開発,10; 気孔形成剤を用いた模擬燃料ペレットの焼結密度制御

高木 聖也; 高野 公秀

no journal, , 

MA核変換用窒化物燃料に関して、ポアフォーマ添加による焼結密度制御のための基礎的な知見を得るために、様々な材質の熱分解性ポリマー微粒子をDy$$_{0.3}$$Zr$$_{0.7}$$N模擬窒化物燃料に添加して焼結試験を行った結果を報告する。

口頭

安全性・経済性向上を目指したMA核変換用窒化物燃料サイクルに関する研究開発,14; Heを蓄積させたCm含有窒化物ペレットの焼鈍による寸法変化挙動

高野 公秀; 高木 聖也

no journal, , 

MA核変換用窒化物燃料のふるまいに関して、燃料製造後の保管中に蓄積したHe原子が高温でガス放出される際の影響を明らかにするため、室温で2年間保管したCm含有窒化物燃料ペレットの焼鈍試験を行い、寸法と組織変化に関するデータを取得するとともに、過去に同様の試験を行ったCm含有二酸化物と比較検討した。焼鈍開始直前において、ペレット寸法は1.1%膨張しており、結晶格子膨張の数倍の値を示したことから、結晶粒中の原子空孔が集合してボイドを形成したことが示唆され、二酸化物には見られない新たな知見を得た。焼鈍によるペレット寸法回復挙動において、800$$^{circ}$$C以上でのHeガス放出によるスエリングは、窒化物では軽微であった。この理由として、組織観察の結果から、二酸化物に比べて窒化物では結晶粒径が小さく、開気孔が多いためと考えられる。1300$$^{circ}$$Cでの焼鈍によっても、ペレット膨張は0.6%残存しており、室温で形成されたボイドが完全に消滅しなかったことから、燃料ピンのギャップ設定に考慮する必要がある。

口頭

安全性・経済性向上を目指したMA核変換用窒化物燃料サイクルに関する研究開発,16; 気孔形成材を用いた焼結密度制御のTRU窒化物実証試験

高木 聖也; 高野 公秀; 音部 治幹

no journal, , 

MA核変換用窒化物燃料の焼結密度制御に関して、Dy$$_{0.3}$$Zr$$_{0.7}$$N模擬窒化物燃料を用いて選定した気孔形成材(ポアフォーマ)を、TRU含有窒化物燃料に添加し、焼結試験を行うことで、ポアフォーマを用いた焼結密度制御技術開発の技術的成立性を評価した結果を報告する。

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