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報告書

廃水処理室の廃止措置実施報告書(その2); 放射線測定編

山本 啓介; 中川 拓哉; 下条 裕人; 木島 惇; 三浦 大矢; 小野瀬 芳彦*; 難波 浩司*; 内田 広明*; 坂本 和彦*; 小野 千佳*; et al.

JAEA-Technology 2024-019, 211 Pages, 2025/02

JAEA-Technology-2024-019.pdf:35.35MB

日本原子力研究開発機構(以下、「JAEA」という。)核燃料サイクル工学研究所旧ウラン濃縮施設は、遠心分離法によるウラン濃縮技術を確立させるための技術開発を本格的に行う目的で建設された施設であり、単機遠心分離機の開発、遠心機材料の開発及び遠心機によるウラン濃縮処理を主に実施したG棟及びG棟に付属するH棟、遠心分離機の小規模カスケード試験を行っていたJ棟、遠心分離機の寿命試験を行っていたL棟、その他ウラン貯蔵施設、廃棄物保管施設、廃水処理施設など複数の施設で構成されていた。これらの施設におけるウラン濃縮技術開発は、開発技術の日本原燃(株)のウラン濃縮工場及びウラン濃縮技術開発センターへの技術移転が完了し、JAEAにおける技術開発の当初の目的が達成されたため、平成13年に終了した。廃水処理室は、昭和51年に建設され、旧ウラン濃縮施設で発生した放射性廃水の処理を行ってきたが、平成20年度に廃水処理室以外の施設に廃水処理設備が整備されて以降は、施設のバックアップ的な位置づけとして維持管理されてきた。さらに、昨今においては、他の施設における廃水処理の実績等からバックアップとしての必要性が無くなり、施設も建設後約48年が経過し、老朽化も進んでいたことから、施設中長期計画に基づき同施設を廃止措置することになり、令和3年11月から令和5年8月に内装設備の解体撤去を行った。本報告は令和5年9月から令和6年3月に行った管理区域解除のための放射線測定に係る実積と関連する知見をまとめたものである。

論文

Adsorption isotherm and kinetics of diffusion of water accumulated between polypropylene thin film and Si substrate; Neutron reflectivity investigation

宮崎 司*; 宮田 登*; 有馬 寛*; 下北 啓輔*; 山本 勝宏*; 竹中 幹人*; 中西 洋平*; 柴田 基樹*; 青木 裕之; 山田 悟史*; et al.

Colloids and Surfaces A; Physicochemical and Engineering Aspects, 701, p.134928_1 - 134928_8, 2024/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Physical)

Isotactic polypropylene (PP) thin films deposited on Si substrates were subjected to neutron reflectivity (NR) measurements under various humidity conditions to evaluate the isothermal adsorption of water accumulated between the PP layer and Si substrate, with focus on the temperature-dependence of the adsorption isotherm. The adsorption of accumulated water followed a single type II isotherm according to the Brunauer-Emmett-Teller (BET) classification, regardless of temperature. This can be attributed to the weak interactions between the PP layer and Si substrate, and between the PP layer and water molecules. Hydrophobic PP does not significantly interact with water molecules and the hydrophilic Si surface. Therefore, the interfacial water molecules are simply adsorbed on the native oxide layer on Si via simple interaction between the water molecules and the silicon oxide surface without being affected by the PP layer. Consequently, the adsorption isotherm of the accumulated water follows the single type II adsorption isotherm regardless of temperature, similar to the adsorption isotherm of water simply adsorbed on exposed silica surfaces. These weak interactions of the PP layer with the Si surface and water molecules also lead to fast diffusion kinetics for the accumulated water along the interface.

論文

Neutron reflectivity study on the adsorption layer of polyethylene grown on Si substrate

下北 啓輔*; 山本 勝宏*; 宮田 登*; 柴田 基樹*; 中西 洋平*; 荒川 勝利*; 竹中 幹人*; 木田 拓充*; 徳満 勝久*; 田中 亮*; et al.

Langmuir, 40(30), p.15758 - 15766, 2024/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Multidisciplinary)

To investigate the structure of the interface between polyethylene films and substrates, the neutron reflectivity (NR) of deuterated polyethylene (dPE) thin films deposited on Si substrates was measured, demonstrating water accumulation at the interface, even under ambient conditions. After leaching the thermally annealed dPE films in hot p-xylene, NR measurements were conducted on the layers remaining on the substrate, clearly revealing that the adsorption layer of dPE grew during annealing and consisted of two layers, an inner adsorption layer and an outer adsorption layer, as previously proposed for amorphous polymers. The inner adsorption layer was approximately 3.7 nm thick with a density comparable to that of the bulk. The outer adsorption layer was several nanometers thick and appeared to grow insufficiently on top of the inner adsorption layer under the annealing conditions examined in this study. This study clarifying the growth of the adsorption layer of polyethylene at the interface with an inorganic substrate is useful for improving the performance of polymer/inorganic filler nanocomposites due to the wide utility of crystalline polyolefins as polymer matrix materials in nanocomposites.

論文

Neutron reflectivity study on the nanostructure of PMMA chains near substrate interfaces based on contrast variation accompanied with small molecule sorption

下北 啓輔*; 山本 勝宏*; 宮田 登*; 中西 洋平*; 柴田 基樹*; 竹中 幹人*; 山田 悟史*; 瀬戸 秀紀*; 青木 裕之; 宮崎 司*

Soft Matter, 19(11), p.2082 - 2089, 2023/03

 被引用回数:5 パーセンタイル:50.64(Chemistry, Physical)

In the case of poly(methyl methacrylate) (PMMA) thin films on a Si substrate, thermal annealing induces the formation of a layer of PMMA chains tightly adsorbed near the substrate interface, and the strongly adsorbed PMMA remains on the substrate, even after washing with toluene (hereinafter called adsorbed sample). Neutron reflectometry revealed that the concerned structure consists of three layers: an inner layer (tightly bound on the substrate), a middle layer (bulk-like), and an outer layer (surface) in the adsorbed sample. When an adsorbed sample was exposed to toluene vapor, it became clear that, between the solid adsorption layer (which does not swell) and bulk-like swollen layer, there was a "buffer layer" that could sorb more toluene molecules than the bulk-like layer. This buffer layer was found not only in the adsorbed sample but also in the standard spin-cast PMMA thin films on the substrate. When the polymer chains were firmly adsorbed and immobilized on the Si substrate, the freedom of the possible structure right next to the tightly bound layer was reduced, which restricted the relaxation of the conformation of the polymer chain strongly. The "buffer layer" was manifested by the sorption of toluene with different scattering length density contrasts.

論文

Neutron reflectivity study on the suppression of interfacial water accumulation between a polypropylene thin film and Si substrate using a silane-coupling agent

下北 啓輔*; 山本 勝宏*; 宮田 登*; 有馬 寛*; 中西 洋平*; 竹中 幹人*; 柴田 基樹*; 山田 悟史*; 瀬戸 秀紀*; 青木 裕之; et al.

Langmuir, 38(41), p.12457 - 12465, 2022/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:12.88(Chemistry, Multidisciplinary)

We measured the neutron reflectivity (NR) of isotactic polypropylene (PP) thin films deposited on Si substrates modified by hexamethyldisilazane (HMDS) at the saturated vapor pressure of deuterated water at 25$$^{circ}$$C and 60$$^{circ}$$C/85% RH to investigate the effect of HMDS on the interfacial water accumulation in PP-based polymer/inorganic filler nanocomposites and metal/resin bonding materials. We found that the amount of water accumulated at the PP/Si interface decreased with increasing immersion time of the Si substrate in a solution of HMDS in hexane prior to PP film deposition. During the immersion of the Si substrate, the HMDS molecules were deposited on the Si substrate as a monolayer without aggregation. Furthermore, the coverage of the HMDS monolayer on the Si substrate increased with increasing immersion time. At 60$$^{circ}$$C and 85% RH, only a slight amount of interfacial water was detected after HMDS treatment for 1200 min. As a result, the maximum concentration of interfacial water was reduced to 0.1 from 0.3, where the latter corresponds to the PP film deposited on the untreated substrate.

論文

An Automotive intelligent catalyst that contributes to hydrogen safety for the Decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1FD)

田中 裕久*; 正木 清香*; 青谷 拓朗*; 稲川 康平*; 岩田 宗悟*; 相田 樹哉*; 山本 忠亮*; 喜多 知輝*; 大野 瞳*; 竹中 啓恭*; et al.

SAE Technical Paper 2022-01-0534 (Internet), 10 Pages, 2022/03

The catalyst called a Passive Autocatalytic Recombiner (PAR) is required to have robustness that can maintain its activity for more than 30 years in an environment where temperature, humidity, gas concentration, etc. cannot be controlled. Here, it is expected that "An Intelligent Catalyst" for automotive emissions control exhibits excellent performance even in such a harsh environment. The intelligent catalyst is the nanostructure designed perovskite catalyst that has the rejuvenating function instead of preventing aging. The authors emphasize that the technology developed as a catalyst for automobiles is expected to be useful not only in other industries but also as a relief technology from the national crisis.

論文

Performance tests of catalysts for the safe conversion of hydrogen inside the nuclear waste containers in Fukushima Daiichi

Reinecke, E.-A.*; 竹中 啓恭*; 大野 瞳*; 喜多 知輝*; 谷口 昌司*; 西畑 保雄; 日野 竜太郎; 田中 裕久*

International Journal of Hydrogen Energy, 46(23), p.12511 - 12521, 2021/03

 被引用回数:11 パーセンタイル:33.84(Chemistry, Physical)

安全な廃炉は福島第一原子力発電所の事故による放射性物質の除染同様に今後の大きな課題である。現在、廃棄物長期保管容器の研究開発は日本の国際協力における緊急の課題となっている。容器中の放射線分解による大量の水素と酸素は、海水を含んでいるために問題となっている。放射線分解による可燃性ガスの発生は容器の内圧を上昇させ、引火による設備の健全性喪失のリスクとなる。日本の文部科学省のプロジェクト「廃棄物長期保管容器内に発生する可燃性ガスの濃度低減技術に関する研究開発」では、保管容器内における水素再結合触媒装置の適用可能性について調べた。ここで適用したのは、インテリジェント触媒と呼ばれており、自動車排ガス浄化用の大量生産のために開発されたもので、Pd, Pt, Rhの貴金属がペロブスカイト酸化物中に固溶しており、自己再生機能を有している。水素再結合触媒評価装置REKO-4によって、触媒の基本的な特性を評価した。

論文

Research on hydrogen safety technology utilizing the automotive catalyst

大野 瞳*; 竹中 啓恭*; 喜多 知輝*; 谷口 昌司*; 松村 大樹; 西畑 保雄; 日野 竜太郎; Reinecke, E.-A.*; 高瀬 和之*; 田中 裕久*

E-Journal of Advanced Maintenance (Internet), 11(1), p.40 - 45, 2019/05

Safety management technology of hydrogen gas is extremely important not only for nuclear power generation but also for future society. A brand-new passive autocatalytic recombiner (PAR) system utilizing the monolithic "intelligent catalyst" has been studied for the long-term storage of high-concentration radioactive materials related to the decommissioning of nuclear reactors. The monolith-type automotive catalyst showed high hydrogen conversion activity from a room temperature in a large scale reactor of REKO-4. It became clear that natural convection by reaction is greatly improved by roughening the cell density of the monolith catalyst especially under static environmental conditions such as in a storage container. Taking advantage of this superior catalytic property, we aim to complete the safety technology for storage containers at an early stage and advance the development of highly active catalyst from further low temperature.

論文

Spatial coherence measurement of the 13.9nm Ni-like Ag soft X-ray laser pumped by a 1.5ps, 20J laser

Tang, H.; 大道 博行; 岸本 牧; 助川 鋼太*; Tai, R.; Mesesson, S.*; 田中 桃子; Lu, P.; 河内 哲哉; 永島 圭介; et al.

Japanese Journal of Applied Physics, 42(2A), p.443 - 448, 2003/02

 被引用回数:14 パーセンタイル:49.69(Physics, Applied)

本論文では、過渡衝突励起方式のニッケル様Ag X線レーザーの空間コヒーレンスを報告する。X線レーザー励起のために、波長1.053$$mu$$mの1psレーザーパルスが銀のターゲットを照射すると、波長13.9nmニッケル様Ag軟X射線レーザーが発生する。X線レーザービームが、銀ターゲットから距離1mに取り付けたスリット-アレイに伝播すると、出力のX線回折パターンが、X線CCDに記録される。この回折パターンに基づく、ターゲットから距離1mの位置における、X線レーザーの空間コヒーレンスが計算された。このX線ビームのコヒーレンス分布特性も評価された。

論文

Near field imaging of the transient collisional excitation Ni-like Ag X-ray laser

田中 桃子; 河内 哲哉; 加道 雅孝; 長谷川 登; 助川 鋼太*; Lu, P.; 永島 圭介; 加藤 義章; 竹中 久貴*

Surface Review and Letters, 9(1), p.641 - 644, 2002/02

 被引用回数:12 パーセンタイル:52.33(Chemistry, Physical)

X線レーザーの近視野像をとることは、X線レーザーを集光して用いる利用実験を行ううえで不可欠であり、X線レーザーの高度化を行ううえで必要なゲイン領域の形状などについての情報を与える。X線レーザー研究グループでは過渡利得型電子衝突励起方式により、ネオン様チタン,ニッケル様銀,ニッケル様スズなどの発振に成功している。この会議では、X線多層膜ミラーを用いてニッケル様銀レーザー(波長13.9nm)の近視野像を観測した結果について報告する。ターゲット長を変えてイメージをとった結果、ターゲット表面から30~50$$mu$$mでX線が増幅されていく様子が観測された。利得領域は数10$$mu$$m程度の大きさで、内部に局所的にX線の強い領域がいくつか存在した。また、進行波励起を導入した実験でも同様の結果が得られた。

口頭

廃棄物長期保管容器内に発生する可燃性ガスの濃度低減技術に関する研究開発,8; 放射光X線吸収分光による再結合触媒の反応機構解明

松村 大樹; 辻 卓也; 西畑 保雄; 日野 竜太郎; 谷口 昌司*; 竹中 啓恭*; 大野 瞳*; 喜多 知輝*; 田中 裕久*

no journal, , 

廃棄物長期保管容器内での可燃性ガスの濃度低減に用いる再結合触媒について、X線吸収分光(XAFS)法を用いて、水素再結合反応中のPd微粒子触媒の構造変化を「その場」時分割観測し、再結合反応の様式解明を目論んだ。また、実機環境を模擬した湿潤環境下における反応様式変化の観察も行った。酸化前処理を行った触媒に対して、水素・酸素混合ガス導入および引き続いての昇温過程における、連続XAFS測定にて得られたPd微粒子のPd-Pd配位数、その原子間距離、Q-massによって得られたガス成分の変化を導いた。乾燥条件下ではガス導入直後にPd-Pd配位数が増加し、室温で表面酸化膜状態まで触媒の還元反応が進行することが解った。一方湿潤条件下では、室温にて触媒試料の還元反応が進行せず、その後の昇温過程にて試料が還元することが見て取れた。水素・酸素の量の比較から、PdOの状態では触媒反応の進行が遅いことが理解され、湿潤環境下ではPdOの還元反応が遅れるがために、水素再結合反応が阻害されることが解った。湿潤環境が再結合触媒の反応・構造に与える影響を今後幅広く調べ、容器内における実条件下での再結合触媒反応の成立性を確認していきたい。

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