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論文

Magnetic structure and local lattice distortion in giant negative thermal expansion material Mn$$_{3}$$Cu$$_{1-x}$$Ge$$_{x}$$N

飯久保 智*; 樹神 克明; 竹中 康司*; 高木 英典*; 社本 真一

Journal of Physics; Conference Series, 251, p.012014_1 - 012014_4, 2010/12

https://doi.org/10.1088/1742-6596/251/1/012014
 被引用回数：4 パーセンタイル：80.96(Biophysics)

Magnetic and local structures in an antiperovskite system, Mn$$_{3}$$Cu$$_{1-x}$$Ge$$_{x}$$N, with a giant negative thermal expansion have been studied by neutron powder diffraction measurement. We discuss (1) an importance of an averaged cubic crystal structure and a $$Gamma$$$$^{5g}$$ antiferromagnetic spin structure for the large magneto-volume effect (MVE) in this itinerant electron system, (2) an unique role of a local lattice distortion well described by the low temperature tetragonal structure of Mn$$_{3}$$GeN for the broadening of MVE.

論文

Gradual development of $$Gamma^{5g}$$ antiferromagnetic moment in the giant negative thermal expansion material Mn$$_3$$Cu$$_{1-x}$$Ge$$_x$$N ($$xsim$$ 0.5)

樹神 克明; 飯久保 智*; 竹中 康司*; 滝川 仁*; 高木 英典*; 社本 真一

Physical Review B, 81(22), p.224419_1 - 224419_8, 2010/06

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.81.224419
 被引用回数：42 パーセンタイル：81.37(Materials Science, Multidisciplinary)

The anti-perovskite compound Mn$$_3$$Cu$$_{1-x}$$Ge$$_x$$N with $$x sim 0.5$$ has a giant negative thermal expansion coefficient due to the magneto-volume effect near room temperature. Competition between the $$Gamma^{5g}$$ and $$Gamma^{4g}$$ antiferromagnetic structures around the magnetic ordering temperature could be the driving force for such a phenomenon. In order to examine this possibility, we performed neutron diffraction experiments on Mn$$_3$$Cu$$_{0.5}$$Ge$$_{0.5}$$N and $$^{14}$$N nuclear magnetic resonance (NMR) experiments on Mn$$_3$$Cu$$_{0.6}$$Ge$$_{0.4}$$N. As a reference material, we also investigated Mn$$_3$$NiN, whose spin structure is represented by a linear combination of the $$Gamma^{5g}$$ and $$Gamma^{4g}$$ antiferromagnetic components. We conclude that in Mn$$_3$$Cu$$_{1-x}$$Ge$$_x$$N ($$x sim 0.5$$), the $$Gamma^{4g}$$ antiferromagnetic component is nearly absent and the competition between the $$Gamma^{5g}$$ and $$Gamma^{4g}$$ antiferromagnetic structures is irelevant to the giant negative thermal expansion coefficient. The $$Gamma^{5g}$$ antiferromagnetic ordered moment gradually develops with decreasing temperature. This provides a thorough justification for the analysis presented in the previous letter.

論文

Lorentz transmission electron microscopy observation of magnetic domains in La$$_{0.825}$$Sr$$_{0.175}$$(Mn,Al)O$$_{3}$$

森 茂生*; 吉留 和弘*; 永峰 佑起*; 戸川 欣彦*; 吉井 賢資; 竹中 康司*

Journal of Applied Physics, 107(9), p.09D306_1 - 09D306_3, 2010/05

https://doi.org/10.1063/1.3358225
 被引用回数：0 パーセンタイル：0(Physics, Applied)

マンガン酸化物La$$_{0.825}$$Sr$$_{0.175}$$MnO$$_{3}$$におけるAl置換効果について電子顕微鏡観察を行った。Alは非磁性状態Al$$^{3+}$$でMnサイトに置換されるが、磁化測定から、2-3%のAl置換により強磁性転移温度及び構造相変態温度ともに下がることがわかった。電子顕微鏡観察からは、Al置換により強磁性金属相が破壊され強磁性絶縁体となることがわかった。また、置換により磁気ドメインが大幅に変わり、不均一なドメイン構造となることが見いだされた。ドメイン構造は構造相変態温度近傍で大きく変化する。この温度では磁化が下がることが見いだされており、スピングラス的な磁気状態が発現していることがわかった。これらの現象はAl置換によるランダム性の導入によるものと考えられる。

論文

Magnetic properties and ferromagnetic microstructures in Al-doped La$$_{1-x}$$Sr$$_{x}$$MnO$$_{3}$$

森 茂生*; 吉留 和弘*; 永峰 佑起*; 戸川 欣彦*; 吉井 賢資; 竹中 康司*

Journal of Physics; Conference Series, 200, p.012129_1 - 012129_4, 2010/02

https://doi.org/10.1088/1742-6596/200/1/012129
 被引用回数：5 パーセンタイル：84.49(Materials Science, Multidisciplinary)

ぺロスブスカイトマンガン強磁性酸化物La$$_{1-x}$$Sr$$_{x}$$MnO$$_{3}$$のマンガンサイトにアルミニウムをドープした場合の磁性の変化について、磁化測定とローレンツ顕微鏡を使って調べた。x=0.175でアルミ置換量5%のLa$$_{0.825}$$Sr$$_{0.175}$$Mn$$_{0.95}$$Al$$_{0.05}$$O$$_{3}$$は、116Kで菱面体晶から斜方晶への転移が起こることがわかった。この転移温度以下では、強磁性磁化の微かな減少が見られた。また、ローレンツ顕微鏡観察からは、この転移に伴い、強磁性ドメインにはストライプパターンが出現することがわかった。この試料の帯磁率測定からは、65K以下で帯磁率ピークの周波数依存性が見られた。これらの実験結果などから、非磁性のアルミニウムイオンをマンガンに置換した場合の磁性に関する影響について考察する。

論文

Local structure anomaly around Ge dopants in Mn$$_{3}$$Cu$$_{0.7}$$Ge$$_{0.3}$$N with negative thermal expansion

松野 丈夫*; 竹中 康司*; 高木 英典*; 松村 大樹; 西畑 保雄; 水木 純一郎

Applied Physics Letters, 94(18), p.181904_1 - 181904_3, 2009/05

https://doi.org/10.1063/1.3129169
 被引用回数：45 パーセンタイル：82.5(Physics, Applied)

負の熱膨張材料であるMn$$_{3}$$Cu$$_{0.7}$$Ge$$_{0.3}$$Nに対してX線吸収分光を使用してCuとGe近傍の局所構造をそれぞれ探った。原子間距離の温度依存性から、Ge-Mn, Cu-Mnそれぞれの結合とも負の熱膨張に寄与していることがわかったが、Ge-Mnの方がより顕著であることが示された。また、Ge-MnにおいてはDebye-Waller因子の負の熱膨張領域での異常増大が観測され、Ge近傍に大きな局所歪が生成していることがわかった。これら結果は、Ge近傍における不均一な歪が負の熱膨張領域の増大と強く関係していることを示している。

論文

Local lattice distortion in the giant negative thermal expansion material Mn$$_3$$Cu$$_{1-x}$$Ge$$_x$$N

飯久保 智*; 樹神 克明; 竹中 康司*; 高木 英典*; 滝川 仁*; 社本 真一

Physical Review Letters, 101(20), p.205901_1 - 205901_4, 2008/11

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.101.205901
 被引用回数：169 パーセンタイル：96.65(Physics, Multidisciplinary)

逆ペロブスカイト構造を持つMn窒化物では磁気秩序に伴う鋭い体積変化が元素置換によって緩和されたとき、巨大負熱膨張率が実現される。このレターではその体積膨張の緩和が起こっているMn$$_3$$Cu$$_{1-x}$$Ge$$_x$$NにおけるGeの特殊な役割について報告する。われわれはMn$$_3$$GeNの低温正方晶構造でよく再現できる局所構造歪みが、平均構造が立方晶である$$x$$領域において存在することを示した。この構造不安定性が秩序磁気モーメントの成長と強い相関を示すことから、これが体積膨張の緩和を引き起こしているものと考えられる。

論文

Magnetovolume effect in Mn$$_3$$Cu$$_{1-x}$$Ge$$_x$$N related to the magnetic structure; Neutron powder diffraction measurements

飯久保 智; 樹神 克明; 竹中 康司*; 高木 英典*; 社本 真一

Physical Review B, 77(2), p.020409_1 - 020409_4, 2008/01

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.77.020409
 被引用回数：109 パーセンタイル：94.61(Materials Science, Multidisciplinary)

大きな磁気体積効果を$$x$$=0.15以上で示す逆ペロフスカイト化合物、Mn$$_3$$Cu$$_{1-x}$$Ge$$_x$$Nについて中性子回折を手段として調べた。本研究は、立方晶のみならず$$Gamma^{5g}$$型の反強磁性秩序が、大きな磁気体積効果の発現に重要であることを明らかにした。この大きな磁気体積効果は、頂点共有した八面体を有する、逆ペロフスカイト構造に起因した幾何学的フラストレーションによって説明される可能性がある。

口頭

Mn$$_3$$(Cu$$_{1-x}$$ Ge$$_x$$)Nの磁気体積効果

飯久保 智; 竹中 康司*; 高木 英典*; 樹神 克明; 社本 真一

no journal, , 

Mn$$_3$$ANで表されるマンガン窒化物には、低温で格子定数が一次転移で増加し、同時に磁気秩序を起こすものが存在する。その中でMn$$_3$$Cu$$_{1-x}$$Ge$$_x$$Nのx$$sim$$0.5付近において、その転移が室温まで上昇し、しかも約100度の範囲までブロードになることが見いだされた。これは室温付近の負の熱膨張材料として、応用の観点から注目される。われわれは中性子回折により、この系の磁性、及び局所構造を詳しく調べている。講演では得られた結果をもとに、負の熱膨張が発現するメカニズムを議論したい。

口頭

Mn$$_3$$Cu$$_{1-x}$$Ge$$_x$$Nの磁気体積効果

飯久保 智; 竹中 康司*; 樹神 克明; 高木 英典*; 社本 真一

no journal, , 

Mn$$_3$$Cu$$_{1-x}$$Ge$$_x$$Nのx$$sim$$0.5では、昇温とともに格子定数が減少する、負の熱膨張が観測された。室温付近の広い温度範囲で観測されることから、ゼロ膨張材料の作成など広く熱膨張抑制剤として注目されている。われわれは、磁性と結晶格子が結合して起こる磁気体積効果の起こるメカニズム、さらにはブロードニングを起こす要因を明らかにする目的で、中性子回折によりMn$$_3$$Cu$$_{1-x}$$Ge$$_x$$Nの磁気構造,結晶構造を詳しく調べた。x$$>$$0.15では結晶構造が立方晶を維持し、かつ$$Gamma^{5g}$$型の反強磁性秩序が起きていることがわかった。同様の磁気構造は、大きな磁気体積効果を示すMn$$_3$$ZnN, Mn$$_3$$GaNでも観測されており、この系では$$Gamma^{5g}$$型の反強磁性秩序は磁気体積効果を増大させると考えられる。またx=0.5のブロードニングの起きている温度領域では、散乱強度の単純でない温度依存性が観測されている。$$Gamma^{5g}$$型反強磁性秩序と他の相との競合が起きている可能性が示唆される。

口頭

Mn$$_3$$(Cu$$_{1-x}$$Ge$$_x$$)Nの磁気構造

飯久保 智; 樹神 克明; 竹中 康司*; 高木 英典*; 社本 真一

no journal, , 

Mn$$_3$$Cu$$_{1-x}$$Ge$$_x$$Nは顕著な磁気体積効果を示す物質である。${it x}$=0.5付近では室温付近でそれに起因した大きな負の熱膨張率を示すことから、熱膨張抑制材料としての応用が期待されている。われわれは中性子回折によりこの系の磁気構造を詳しく調べ、$$Gamma^{5g}$$型反強磁性磁気秩序がこの系の磁気体積効果を増大させる役割を持ち、さらに磁気体積効果のブロードニングに$$Gamma^{4g}$$型反強磁性磁気構造が寄与していることを強く示唆する結果を得た。

口頭

巨大負熱膨張物質Mn$$_3$$Cu$$_{1-x}$$Ge$$_x$$Nの中性子散乱

飯久保 智; 樹神 克明; 竹中 康司*; 高木 英典*; 社本 真一

no journal, , 

巨大な負の熱膨張率を示す逆ペロフスカイト型マンガン窒化物Mn$$_3$$Cu$$_{1-x}$$Ge$$_x$$Nについて、その起源である磁気体積効果のブロードニングのメカニズムについて中性子回折を手段として詳しく調べた。規格化された回折パターンをフーリエ変換して求められる原子対相関関数を用いて局所構造解析を行った。鋭い一次相転移の磁気体積効果を示すx=0.15と、ブロードな磁気体積効果を示すx=0.5の対相関関数を比較すると、次近接ピークがx=0.15ではシングルピークになっているのに対し、x=0.5ではダブルピークに分裂していることがわかった。一方、一次の構造相転移と同時に二次の磁気相転移を示すMn$$_3$$GeNの低温正方晶相(I4/mcm)でも対相関関数の次近接ピークに顕著なダブルピークが観測されており、x=0.5の局所構造は同様な構造であると理解される。観測された正方晶の局所構造は、ブロードな磁気体積効果に重要な役割を持っていると考えられる。

口頭

巨大負熱膨張物質Mn$$_3$$Cu$$_{1-x}$$Ge$$_x$$Nの$$^{14}$$N-NMR

樹神 克明; 滝川 仁*; 飯久保 智; 竹中 康司*; 高木 英典*; 社本 真一

no journal, , 

逆ペロブスカイト構造を持つMn$$_3$$Cu$$_{1-x}$$Ge$$_x$$Nはx=0.15付近の組成で1次の磁気相転移とともに温度に対して急激な体積膨張(磁気体積効果)を示す。Ge置換量を増やすことによって磁気転移温度が上昇し、さらに磁気体積効果は温度に対して緩慢化していく。その結果x=0.5付近の組成で体積膨張は270-350Kの温度域で温度に対して直線的になり、巨大な負の熱膨張が実現する。この磁気体積効果の緩慢化の起源として$$Gamma^{5g}$$型及び$$Gamma^{4g}$$型の反強磁性構造の競合の可能性がある。今回われわれはGe置換による磁気体積効果の緩慢化の起源を知る目的で、Mn$$_3$$Cu$$_{0.6}$$Ge$$_{0.4}$$Nの$$^{14}$$N核NMR測定を行った。その結果、磁気体積効果が緩慢化したx領域において$$Gamma^{4g}$$型反強磁性構造成分はほぼ存在せず、$$Gamma^{5g}$$型反強磁性磁気モーメントが2次転移的に成長することがわかった。

口頭

巨大負熱膨張物質Mn$$_3$$Cu$$_{1-x}$$Ge$$_x$$Nの中性子散乱

飯久保 智; 樹神 克明; 竹中 康司*; 高木 英典*; 社本 真一

no journal, , 

Mn$$_3$$Cu$$_{1-x}$$Ge$$_x$$Nのx$$sim$$0.5では、室温付近の広い温度範囲で負の熱膨張率が観測される。この熱膨張率の絶対値はこれまで報告されたものの中で最も大きいことから、熱膨張抑制剤として広く注目を集めている。負の熱膨張の起源となっているのは、磁気秩序の消滅に伴う体積収縮、いわゆる磁気体積効果である。われわれはこの系のx$$>$$0.15で劇的に現れる大きな磁気体積効果が、磁気構造の変化と対応していることを明らかにした。系が示す$$Gamma^{5g}$$型の反強磁性秩序は磁気体積効果と強く結びついていると考えられ、磁気モーメントの長さのみが考慮されていた従来の解釈からは単純には理解することができない。つぎにGe濃度の増加とともに起こる磁気体積効果のブロードニングを引き起こす要因を明らかにする目的で、Geが引き起こす局所構造に着目して調べた。パルス中性子回折パターンを規格化し、フーリエ変換して原子対相関関数を得たところ、その短距離領域には平均の構造解析から導かれる立方対称性が、局所的に破れていることを示唆するピークの分裂が観測された。これはMn$$_6$$N八面体がc軸周りで回転した構造として理解される。この構造はMn$$_3$$GeNの低温正方晶の構造で、それがドメインを形成していると考えられる。Ge濃度の増加に伴い、この回転角は増加する傾向を示しており、鋭い一次転移の磁気体積効果を示すMn$$_3$$GaNではこの回転角が小さい。このことから八面体の回転がブロードな磁気相転移に重要な役割を持っていると考えられる。

口頭

Magnetic structures and magneto-volume effects in Mn$$_3$$Cu$$_{1-x}$$Ge$$_x$$N

飯久保 智; 樹神 克明; 竹中 康司*; 高木 英典*; 社本 真一

no journal, , 

Mn$$_3$$Cu$$_{1-x}$$Ge$$_x$$Nのx$$sim$$0.5では、室温付近の広い温度範囲で負の熱膨張率が観測される。この熱膨張率の絶対値はこれまで報告されたものの中で最も大きいことから、熱膨張抑制剤として広く注目を集めている。負の熱膨張の起源となっているのは、磁気秩序の消滅に伴う体積収縮、いわゆる磁気体積効果である。われわれはこの系のx$$>$$0.15で劇的に現れる大きな磁気体積効果が、磁気構造の変化と対応していることを明らかにした。系が示す$$Gamma^{5g}$$型の反強磁性秩序は磁気体積効果と強く結びついていると考えられ、磁気モーメントの長さのみが考慮されていた従来の解釈からは単純には理解することができない。つぎにGe濃度の増加とともに起こる磁気体積効果のブロードニングを引き起こす要因を明らかにする目的で、Geが引き起こす局所構造に着目して調べた。パルス中性子回折パターンを規格化し、フーリエ変換して原子対相関関数を得たところ、その短距離領域には平均の構造解析から導かれる立方対称性が、局所的に破れていることを示唆するピークの分裂が観測された。これはMn$$_6$$N八面体がc軸周りで回転した構造として理解される。この構造はMn$$_3$$GeNの低温正方晶の構造で、それがドメインを形成していると考えられる。Ge濃度の増加に伴い、この回転角は増加する傾向を示しており、鋭い一次転移の磁気体積効果を示すMn$$_3$$GaNではこの回転角が小さい。このことから八面体の回転がブロードな磁気相転移に重要な役割を持っていると考えられる。

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