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論文

回転円筒型液液抽出装置内における流動・分散・物質移動シミュレーション

佐野 雄一; 坂本 淳志; 竹内 正行; 三角 隆太*; 國井 佳奈子*; 轟 慧*; 仁志 和彦*; 上ノ山 周*

化学工学論文集, 44(6), p.335 - 340, 2018/11

高い処理能力や相分離能力などの特徴を有する回転円筒型液液抽出装置に関して、装置の性能向上を目指す上で重要となる装置内部での流動・分散特性について、装置の運転条件の違いが及ぼす影響やこれによる抽出性能の変化について知見を得ることを目的に、乱流数値モデルにもとづいた解析を実施するとともに、実験結果との比較を行った。ロータ回転数の増加や供給液流量の低下により、アニュラー部における液相の存在領域が上下に分断される傾向が示されるとともに、いずれの条件においてもアニュラー下部においてはロータ中心部に向かう流れの形成が確認された。分散相の液滴径は、ロータ回転数の増加および供給液流量の低下により減少する傾向が認められた。以上の結果は、実験により得られた傾向と一致した。さらに、水相/有機相間の物質移動を考慮した解析により、ロータ回転数の違いによる抽出性能の変化が概ね再現できることを確認した。

論文

Characteristics of TPDN/SiO$$_{2}$$-P adsorbent for MA(III) recovery

小藤 博英; 渡部 創; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.61 - 65, 2018/11

Applicability of newly developed MA(III)/RE(III) separation extractant TPDN for the extractionchromatography technology was evaluated through series of fundamental characterizations. The adsorbentselectively extract $$^{241}$$Am from diluted high level liquid waste and sufficient performance for MA(III)/RE(III)separation process was confirmed. Durability and behavior in the vitrification process of the adsorbent alsosuggested that the new adsorbent can be employed as a material for reprocessing of spent fuels.

論文

Corrosion behaviour of FeCrAl-ODS steels in nitric acid solutions with several temperatures

高畠 容子; 安倍 弘; 佐野 雄一; 竹内 正行; 小泉 健治; 坂本 寛*; 山下 真一郎

Proceedings of Annual Topical Meeting on Reactor Fuel Performance (TopFuel 2018) (Internet), 9 Pages, 2018/10

事故耐性軽水炉燃料の燃料被覆管として開発されているFeCrAl-ODS鋼の硝酸腐食評価を、使用済燃料再処理工程に対して燃料被覆管腐食生成物が与える影響を評価するために実施した。3mol/L硝酸における腐食試験を、60$$^{circ}$$C, 80$$^{circ}$$C,沸騰条件において実施し、浸漬試験の試験片に対してはXPS分析を行った。沸騰条件にて最も腐食が進展し、腐食速度は0.22mm/yであった。酸化被膜内のFe割合は減少しており、CrとAlの割合は増加していた。腐食試験の結果、FeCrAl-ODS鋼は高い硝酸腐食耐性を持つため、再処理工程中の溶解工程において許容可能であることを確かめた。

論文

装置サイズが異なる回転円筒型液液抽出装置の混合部における流動状態

三角 隆太*; 轟 慧*; 國井 佳奈子*; 仁志 和彦*; 上ノ山 周*; 佐野 雄一; 坂本 淳志; 竹内 正行

化学工学論文集, 44(5), p.285 - 291, 2018/09

原子力分野の使用済核燃料再処理プロセスでは回転円筒型液液抽出装置の利用が注目されているが、抽出効率に大きく関連する装置内の流動状態に対する装置サイズの影響については十分な検討が行われていない。同装置は、円筒ロータ槽底近傍の固定羽根で撹拌される混合部と、ロータ内の分離部で構成される。本研究では、純水だけを用いたモデル実験により、装置サイズが異なる2つの遠心抽出器の混合部のビデオ撮影により流動状態と操作条件・装置サイズとの関係を整理し、混合部の流速分布をParticle Image Velocimetryにより計測し、操作条件との関係を整理した。その結果いずれの装置サイズにおいても、混合部の流動状態は、槽底からロータ下部までが液で満たされる流動状態A、液の存在領域が槽底近傍とロータ下部近傍に鉛直方向にわかれる流動状態B、その中間となる遷移状態に分類されることがわかった。ロータ回転数が遅く、供給流量が多いときに状態Aとなる傾向があり、装置サイズにかかわらず状態Aから遷移状態へ変化する操作条件は、装置サイズで正規化した供給流量とロータ内の気液界面形状にもとづいて推算したロータの液排出能力の関係で整理できることがわかった。さらに、混合部が液で充満される流動状態Aにおいては、液流速の大きさは装置サイズにかかわらずロータの回転周速度におおよそ比例することがわかった。

論文

Effects of magnetic field and pressure on the valence-fluctuating antiferromagnetic compound EuPt$$_2$$Si$$_2$$

竹内 徹也*; 屋良 朝之*; 安次富 洋介*; 伊覇 航*; 垣花 将司*; 中島 美帆*; 天児 寧*; 本多 史憲*; 本間 佳哉*; 青木 大*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 87(7), p.074709_1 - 074709_14, 2018/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:29.91(Physics, Multidisciplinary)

Effects of magnetic field and pressure on the Kondo-like behavior in the valence-fluctuating antiferromagnetic compound EuPt$$_2$$Si$$_2$$ were studied using single-crystalline samples. Anomalous features in EuPt$$_2$$Si$$_2$$ are due to valence fluctuation and/or valence change of the Eu ions at low temperatures.

論文

Am, Cm recovery from genuine HLLW by extraction chromatography

渡部 創; 佐野 雄一; 小藤 博英; 竹内 正行; 柴田 淳広; 野村 和則

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 316(3), p.1113 - 1117, 2018/06

 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

Am(III) and Cm(III) recovery experiments with the extraction chromatography technology were carried out on genuine HLLW obtained by reprocessing of the Fast Reactor fuel. Modification of the flow-sheet with 2 steps column operations using CMPO/SiO$$_{2}$$-P and HDEHP/SiO$$_{2}$$-P adsorbents achieved more than 90% recovery yields for Am(III) and Cm(III) with decontamination factor of 1000 for Eu(III). This is a significant progress in development of the technology for the implementation.

論文

Electronic states in EuCu$$_2$$(Ge$$_{1-x}$$Si$$_x$$)$$_2$$ based on the doniach phase diagram

伊覇 航*; 屋良 朝之*; 安次富 洋介*; 垣花 将司*; 竹内 徹也*; 本多 史憲*; 仲村 愛*; 青木 大*; 郷地 順*; 上床 美也*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 87(6), p.064706_1 - 064706_14, 2018/06

 被引用回数:2 パーセンタイル:29.91(Physics, Multidisciplinary)

We succeeded in growing single crystals of the series of EuCu$$_2$$(Ge$$_{1-x}$$Si$$_x$$)$$_2$$ compounds.Physical property measurements demonstrate a maximum of the antiferromagnetic transition temperature appears at $$x = 0.5$$. Antiferromagnetism then disappears around $$x = 0.7$$ followed by a heavy-fermion formation at higher concentrations. These observations follow the Doniach phase diagram as a function of $$x$$.

論文

回転円筒型液液抽出装置における流動状態におよぼす操作条件の影響

三角 隆太*; 國井 佳奈子*; 轟 慧*; 仁志 和彦*; 上ノ山 周*; 佐野 雄一; 坂本 淳志; 竹内 正行

化学工学論文集, 44(3), p.135 - 141, 2018/05

 パーセンタイル:100(Engineering, Chemical)

原子力分野の使用済核燃料再処理プロセスでは回転円筒型液液抽出装置の利用が注目されているが、抽出効率に大きく関連する装置内の流動状態に対する操作条件の影響については十分な検討が行われていない。本研究では、主要な操作因子であるロータ回転数や溶液の供給流量が異なる条件を対象に、混合部の流動状態の観察、ならびにParticle Image Velocimetryによる流速分布測定を行った。ロータ回転数や溶液の供給流量が変化した場合に、装置内の混合部の流動状態が、(a)混合部底面からロータ下部までが液体で満たされロータの回転の影響が流速分布に強く影響する状態(流動状態A)、(b)混合部下部における液の存在領域が、槽底の固定羽根近傍とロータ下部近傍に鉛直方向に大きく2つに分断される状態(流動状態B)、(c)これら2つの状態の過渡的な状態(遷移状態)の3種類の状態に分類されることを明らかにした。8枚の固定羽根が槽底に放射状に取り付けられた混合部では、2枚の固定羽根と槽壁に囲まれた各領域内で、槽壁近傍ではロータの回転方向に沿った流れが形成され、下流側の固定羽根に沿って曲げられ槽底中心部に流れ込むフローパターンであることがわかった。流動状態Aでは、混合部内の水平断面内の流速分布はロータ回転数に対しておおよそ比例するが、流動状態Bでは流動状態Aより流速が遅く、ロータ回転数には比例しないことがわかった。

論文

Partitioning of plutonium by acid split method with dissolver solution derived from irradiated fast reactor fuel with high concentration of plutonium

中原 将海; 佐野 雄一; 野村 和則; 竹内 正行

Journal of Chemical Engineering of Japan, 51(3), p.237 - 242, 2018/03

 パーセンタイル:100(Engineering, Chemical)

酸分配法における高Pu濃度フィード溶液条件におけるPuの分配挙動を調べるため、向流多段試験を行った。フィード溶液に比べてU/PuプロダクトのPu富荷度を1.51倍に高めることができた。Pu分配工程において、Pu重合体や第三相の生成はみられず、安定して遠心抽出器の運転が行われた。

報告書

超深地層研究所計画,年度報告書; 2016年度

石橋 正祐紀; 濱 克宏; 岩月 輝希; 松井 裕哉; 竹内 竜史; 野原 壯; 尾上 博則; 池田 幸喜; 見掛 信一郎; 弥富 洋介; et al.

JAEA-Review 2017-026, 72 Pages, 2018/01

JAEA-Review-2017-026.pdf:18.23MB

日本原子力研究開発機構東濃地科学センターでは、高レベル放射性廃棄物の地層処分技術に関する研究開発のうち、深地層の科学的研究(地層科学研究)の一環として、結晶質岩(花崗岩)を対象とした超深地層研究所計画を進めている。本研究所計画では、2014年度に原子力機構改革の一環として抽出された三つの必須の課題(地下坑道における工学的対策技術の開発、物質移動モデル化技術の開発、坑道埋め戻し技術の開発)の調査研究を進めている。本報告書は、2016年度に実施した超深地層研究所計画のそれぞれの研究分野における調査研究、共同研究、施設建設などの主な研究成果を示したものである。

報告書

超深地層研究所計画,年度計画書; 2017年度

石橋 正祐紀; 濱 克宏; 岩月 輝希; 松井 裕哉; 竹内 竜史; 池田 幸喜; 見掛 信一郎; 弥富 洋介; 笹尾 英嗣; 小出 馨

JAEA-Review 2017-019, 29 Pages, 2017/10

JAEA-Review-2017-019.pdf:3.21MB

日本原子力研究開発機構(以下、原子力機構)東濃地科学センターでは、高レベル放射性廃棄物の地層処分技術に関する研究開発のうち、深地層の科学的研究(地層科学研究)の一環として、結晶質岩(花崗岩)を対象とした超深地層研究所計画を進めている。本研究所計画では、2014年度に原子力機構改革の一環として抽出された三つの必須の課題(地下坑道における工学的対策技術の開発、物質移動モデル化技術の開発、坑道埋め戻し技術の開発)の調査研究を進めている。本計画書は、2015年に改訂した「超深地層研究所地層科学研究基本計画」および「超深地層研究所計画における調査研究計画-第3期中期計画における調査研究計画-」に基づき、2017年度の超深地層研究所計画の調査研究計画、施設計画、共同研究計画などを示したものである。

論文

Corrosion behavior of ODS steels with several chromium contents in hot nitric acid solutions

丹野 敬嗣; 竹内 正行; 大塚 智史; 皆藤 威二

Journal of Nuclear Materials, 494, p.219 - 226, 2017/10

 被引用回数:4 パーセンタイル:18.09(Materials Science, Multidisciplinary)

高速炉用に酸化物分散強化型(ODS)鋼燃料被覆管の開発が進められている。原子力機構では9および11Cr-ODS焼戻しマルテンサイト鋼をその候補材料としている。被覆管からの腐食生成物が再処理工程に及ぼす影響を見積もるためには、その腐食挙動を評価しておく必要がある。本研究では95$$^{circ}$$Cの硝酸溶液中で基礎的な浸漬試験および電気化学試験を系統的に実施した。腐食速度は有効Cr濃度(Cr$$_{rm eff}$$)および硝酸濃度の増加に対して、指数関数的に低下した。酸化性イオンの添加も腐食速度を低下させた。取得した分極曲線や浸漬後の表面観察結果より、低Cr$$_{rm eff}$$と希硝酸の組み合わせでは浸漬初期に活性溶解が発生し、腐食速度が大きくなることが分かった。一方、高Cr$$_{rm eff}$$と比較的高濃度の硝酸、あるいは酸化性イオンの添加の組み合わせは不働態化を促進し、腐食速度を低下させることが分かった。

論文

Micro-PIXE analysis on adsorbent of extraction chromatography for MA(III) recovery

高畠 容子; 渡部 創; 小藤 博英; 竹内 正行; 野村 和則; 佐藤 隆博*

International Journal of PIXE, 26(3&4), p.73 - 83, 2017/09

BB2016-1248.pdf:0.36MB

次世代再処理ガラス固化技術基盤研究で技術開発を行っている吸着ガラスについて、開発の対象とする抽出クロマトグラフィ技術に用いる吸着材の吸着元素分布情報をマイクロPIXE分析により明らかにすることを検討している。本研究では高レベル放射性廃液の模擬液をカラム法にて吸着並びに吸着/溶離した吸着材を用いて、実使用に即した条件下での吸着材の元素分布情報取得に対するマイクロPIXE技術の適用性評価を行った。検討に供した吸着材はCMPO/SiO$$_{2}$$-P吸着材及びHDEHP/SiO$$_{2}$$-P吸着材であり、分析には高崎量子応用研究所のシングルエンド加速器を用いた。分析結果より、カラム内での吸着バンドの形成や溶離後に吸着材に残留する元素の存在を確認できた。これより、マイクロPIXE分析を吸着材性能の定性的な評価に適用することが期待できた。

論文

Effect of chloride ion on corrosion behavior of SUS316L-grade stainless steel in nitric acid solutions containing seawater components under $$gamma$$-ray irradiation

佐野 雄一; 安倍 弘; 竹内 正行; 飯嶋 静香; 内田 直樹

Journal of Nuclear Materials, 493, p.200 - 206, 2017/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:27.27(Materials Science, Multidisciplinary)

福島第一原子力発電所事故に関連し、再処理に用いられる機器の代表的な材料であるSUS316Lについて、海水成分を含むHNO$$_{3}$$溶液中の腐食挙動に及ぼす塩化物イオンの影響を、$$gamma$$線照射条件下を含め、調査した。HNO$$_{3}$$と人工海水(ASW)の混合物を用いて電気化学試験及び浸漬試験を実施し、高濃度のASWを含むHNO$$_{3}$$溶液では、カソード電流密度が増加し、均一な腐食が進行することを確認した。これは、HNO$$_{3}$$とCl$$^{-}$$イオンとの反応で生成されるCl$$_{2}$$やNOCl等の強い酸化剤によって引き起こされたものと考えられる。腐食速度は、HNO$$_{3}$$濃度が低い条件では浸漬時間とともに減少し、高い条件では増加した。$$gamma$$線照射条件下では、上記酸化剤と放射線分解により生成したHNO$$_{2}$$との反応によるカソード反応の抑制により腐食速度が低下した。

論文

Actinides recovery from irradiated fuel for SmART cycle

佐野 雄一; 渡部 創; 中原 将海; 粟飯原 はるか; 竹内 正行

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2017/09

CPFにおいて照射済燃料から数gのMAを回収し、AGFにおいてMA含有MOX燃料を製造した後、常陽において照射試験を行うSmARTサイクル構想を進めている。本報告では、CPFで実施したMAを含むアクチニド回収に係る研究開発について、過去実施した溶媒抽出法及び抽出クロマトグラフィによるアクチニド回収技術をレビューするとともに、SmARTサイクルの一環として実施した各方法によるアクチニド回収試験の概要をまとめた。

論文

Granulation study of porous silica particles for MA recovery process

後藤 一郎; 小藤 博英; 折内 章男; 渡部 創; 竹内 正行

Proceedings of 2017 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2017) (CD-ROM), 6 Pages, 2017/04

抽出クロマトグラフィ技術を利用した高レベル放射性廃液からのMA分離開発を進めている。本技術の吸着材は、平均粒径50$$mu$$mの多孔質シリカ粒子に高分子ポリマーを被覆し、金属イオンと相互作用する抽出剤を含浸させている。吸着材性能は、抽出剤の能力やポリマーの抽出剤保持性能等に加えて、骨格となるシリカ粒子の粒子径及び細孔径に依存する。本研究では、シリカ粒子の粒子径及び細孔径を制御するため、噴霧乾燥法を用いて、運転条件及び装置構造をパラメータとして造粒を行った。原料液には数十nmの平均粒径を有するシリカ粒子を分散させた溶液を用い、造粒運転で得られた粒子を焼成することで分相させて細孔を得た。多孔質粒子の粒子径及び細孔径に加え、ポリマー被覆、抽出剤含浸後の吸着材性能の評価を行った。

報告書

遠心抽出器によるTDdDGA溶媒系での向流多段抽出/逆抽出試験,2; 改良型MA回収フローシートを対象とした評価

木部 智; 藤咲 和彦*; 坂本 淳志; 佐野 雄一; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 松村 達郎

JAEA-Research 2016-024, 40 Pages, 2017/02

JAEA-Research-2016-024.pdf:6.73MB

高レベル廃液からマイナーアクチノイド(以下、MAという)を回収するプロセス開発の一環として、抽出剤にTDdDGAを用いたフローシートの開発を進めている。本試験ではこれまでのフローシートにおける沈殿物の生成等の課題に対して抽出溶媒へのアルコール添加等の改良を加えたフローシートを対象に、遠心抽出器を用いた際の抽出・逆抽出挙動を評価し、先に実施されているミキサセトラを用いた際の同挙動との違いについて比較・評価した。本試験を通して、異相混入やオーバーフロー等の異常は認められず、相分離性も良好であった。MAと類似の挙動を示す希土類元素では、抽出段及び洗浄段においてミキサセトラを適用した場合と同等の挙動が得られるとともに、逆抽出段においては逆抽出効率の向上が確認された。これは主に遠心抽出器の高い相分離性に起因するものと推定される。

論文

抽出クロマトグラフィーに用いる含浸吸着材への表面処理が吸着・溶離挙動に及ぼす影響

名越 航平*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 佐藤 睦*; 及川 博史*

日本イオン交換学会誌, 28(1), p.11 - 18, 2017/01

抽出クロマトグラフィーによる高レベル放射性廃液からのマイナーアクチノイド分離回収プロセスへの適用が期待される含浸吸着材の改良を目的として、含浸吸着材の基体として用いる多孔質シリカ粒子に種々の表面処理を施すことで表面極性を変化させたTODGA含浸吸着材を作製し、硝酸水溶液中におけるNdの吸着溶離挙動を評価した。多孔質シリカ粒子の表面極性を変化させることで吸着分配係数、吸着速度、溶離性能のいずれも顕著に変化することを確認した。

報告書

超深地層研究所計画,年度報告書; 2015年度

濱 克宏; 岩月 輝希; 松井 裕哉; 見掛 信一郎; 石橋 正祐紀; 尾上 博則; 竹内 竜史; 野原 壯; 笹尾 英嗣; 池田 幸喜; et al.

JAEA-Review 2016-023, 65 Pages, 2016/12

JAEA-Review-2016-023.pdf:47.32MB

日本原子力研究開発機構東濃地科学センターでは、高レベル放射性廃棄物の地層処分技術に関する研究開発のうち、深地層の科学的研究(地層科学研究)の一環として、結晶質岩(花崗岩)を対象とした超深地層研究所計画を進めている。本研究所計画では、2014年度に原子力機構改革の一環として抽出された三つの必須の課題(地下坑道における工学的対策技術の開発、物質移動モデル化技術の開発、坑道埋め戻し技術の開発)の調査研究を進めている。本報告書は、2015年度に実施した超深地層研究所計画のそれぞれの研究分野における調査研究、共同研究、施設建設などの主な研究成果を示したものである。

論文

Characterization of the insoluble sludge from the dissolution of irradiated fast breeder reactor fuel

粟飯原 はるか; 荒井 陽一; 柴田 淳広; 野村 和則; 竹内 正行

Procedia Chemistry, 21, p.279 - 284, 2016/12

BB2015-3214.pdf:0.31MB

 被引用回数:1 パーセンタイル:20.72

Insoluble sludge is generated in reprocessing process. Actual sludge data, which had been obtained from the dissolution experiments of irradiated fuel of fast reactor "Joyo" were reevaluated especially from the view point of the characterization of sludge. The yields of sludge were calculated from the weight and there were less than 1%. Element concentrations of sludge were analyzed after decomposing by alkaline fusion. As the results, molybdenum, technetium, ruthenium, rhodium and palladium accounted for mostly of the sludge. From their chemical compositions and structure analyzed by XRD show good agree that main component of sludge is Mo$$_{4}$$Ru$$_{4}$$RhPdTc regardless of the experimental condition. At the condition of reprocessing fast breeder fuel, it is indicated that molybdenum and zirconium in dissolved solution is low, therefore zirconium molybdate hydrate may not produce abundant amount in the process.

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