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Development of MA separation process with TEHDGA/SiO$$_{2}$$-P for an advanced reprocessing

堀内 勇輔; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 木田 福香*; 新井 剛*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 330(1), p.237 - 244, 2021/10



MA回収プロセスにおける物質移動係数評価試験; 単一液滴法を用いた評価

坂本 淳志; 木部 智*; 川野邊 一則*; 藤咲 和彦*; 佐野 雄一; 竹内 正行; 鈴木 英哉*; 津幡 靖宏; 伴 康俊; 松村 達郎

JAEA-Research 2021-003, 30 Pages, 2021/06


日本原子力研究開発機構(JAEA)では、使用済核燃料溶解液中からマイナーアクチノイド(以下、「MA」という)を回収するプロセスの一つとして、SELECTプロセスの適用が検討されている。SELECTプロセスでは従来から用いられてきたリン(P)系の抽出剤ではなく、炭素(C),水素(H),酸素(O),窒素(N)といった非リン系のみで構成される新たな抽出剤を開発し、その適用検討を進めているところである。その中でMA・ランタノイド(以下、「Ln」という)を一括回収するための抽出剤として$$N,N,N',N'$$-tetradodecyldiglycolamide(テトラドデシルジグリコールアミド(以下、「TDdDGA」という))、MA/Lnを相互分離するための抽出剤として$$N,N,N',N',N",N"$$-hexaoctylnitrilotriacetamide(ヘキサオクチルNTAアミド(以下、「HONTA」という))、Am/Cmを相互分離するための抽出剤としてAlkyl diamide amine(アルキルジアミドアミン(ADAAM))を用いたフローシートの構築を進めている。本試験では、SELECTプロセスにおいてラフィネート中からMA及びLnを回収するためのTDdDGA及びHONTAを対象に、フローシートを構築する上で必要となる物質移動係数の取得を単一液滴法により進めた。単一液滴法により物質移動係数を評価するに当たっては、あらかじめ装置の形状変更等の改良を重ねた上で試験的な評価を実施し、既報値と同様な物質移動係数値が得られることを確認した。また、取得したTDdDGAの物質移動係数を用いることで、これまでにmixer-settlers(ミキサセトラ(MS))やcentrifugal contactors(遠心抽出器(CC))を用いて実施してきた連続多段試験結果の妥当性についても評価することがdできた。さらに、HONTAに関しても評価を行い、10$$^{-6}$$m/s以下の低い物質移動係数を有することが明らかとなった。


Spin excitations of the $$S$$=1/2 one-dimensional Ising-like antiferromagnet BaCo$$_{2}$$V$$_{2}$$O$$_{8}$$ in transverse magnetic fields

奥谷 顕*; 大西 弘明; 木村 尚次郎*; 竹内 徹也*; 木田 孝則*; 森 道康; 三宅 厚志*; 徳永 将史*; 金道 浩一*; 萩原 政幸*

Journal of the Physical Society of Japan, 90(4), p.044704_1 - 044704_9, 2021/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Physics, Multidisciplinary)

The high-field multifrequency electron spin resonance (ESR), the magnetization, and the specific heat of single crystals of BaCo$$_{2}$$V$$_{2}$$O$$_{8}$$ (a quasi-one-dimensional Ising-like antiferromagnet with $$S=1/2$$) were measured in two different transverse magnetic fields: $$H parallel [100]$$ and $$H parallel [110]$$. A softening of the lowest ESR mode was observed near the saturation field of the magnetization around 40 T in $$H parallel [110]$$, whereas it occurs around 10 T in $$H parallel [100]$$, far below the saturation field. These observations were reproduced by numerical calculations using the density-matrix renormalization group methods, including the staggered magnetic fields induced by a uniform external magnetic field and the interchain magnetic exchange interaction. We found that the directional dependence of the lowest mode originates mainly from the remarkable angular dependence of the induced magnetic field. The interchain interaction is also quantitatively important for reproducing the experimental results. The directional dependence of the lowest mode is demonstrated by the particle-hole excitation of spinons using the Jordan-Wigner transformation.


Spallation and fragmentation cross sections for 168 MeV/nucleon $$^{136}$$Xe ions on proton, deuteron, and carbon targets

Sun, X. H.*; Wang, H.*; 大津 秀暁*; 櫻井 博儀*; Ahn, D. S.*; 合川 正幸*; 福田 直樹*; 磯部 忠昭*; 川上 駿介*; 小山 俊平*; et al.

Physical Review C, 101(6), p.064623_1 - 064623_12, 2020/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:38.19(Physics, Nuclear)

理化学研究所RIビームファクトリーにて逆運動学法を使用し、核子当たり168MeVの陽子, 重陽子, 炭素イオン入射による$$^{136}$$Xeのスポレーションおよびフラグメンテーション反応からの同位体生成断面積を測定した。炭素イオンの場合は全運動エネルギーが高くなるため、質量数の小さな同位体の生成断面積が大きくなった。また、今回新たに測定されたデータを以前により高い入射エネルギーで測定されたデータと比較することで、同位体生成断面積の入射エネルギー依存性を調査した。さらに、測定データをPHITS, SPACS, EPAX, DEURACSの計算値と比較した。本研究で測定したデータは、理論計算の良いベンチマークになると考えられる。


Spin glass behavior in EuCu$$_2$$Si$$_2$$ single crystal grown by the flux method

竹内 徹也*; 芳賀 芳範; 谷口 年史*; 伊覇 航*; 安次富 洋介*; 屋良 朝之*; 木田 孝則*; 田原 大夢*; 萩原 政幸*; 中島 美帆*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 89(3), p.034705_1 - 034705_15, 2020/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Physics, Multidisciplinary)

Single crystals of EuCu$$_2$$Si$$_2$$ have been grown by the flux method and Bridgman method. The Eu ions of the Bridgman-grown crystal are nearly trivalent and fluctuate depending on the temperature. On the other hand, the Eu ions of flux-grown sample are divalent and thermally stable and show spin-glass behavior at low temperatures. Crystallographic analyses identified random replacement of Cu sites by Si only for the flux-grown samples. Such structural randomness leads to spin-glass features.


Improvement in flow-sheet of extraction chromatography for trivalent minor actinides recovery

渡部 創; 先崎 達也; 柴田 淳広; 野村 和則; 竹内 正行; 中谷 清治*; 松浦 治明*; 堀内 勇輔*; 新井 剛*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 322(3), p.1273 - 1277, 2019/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)

Extraction chromatography flow-sheet employing octyl(phenyl)-$$N,N$$-diisobutylcarbonoylmethylphosphine oxide (CMPO) and $$bis$$(2-ethylhexyl) hydrogen phosphate (HDEHP) extractants for trivalent minor actinide recovery was modified to improve column separation performance. Excellent trivalent minor actinides recovery performance was obtained by column separation experiments on nitric acid solution containing the trivalent minor actinides and representative fission product elements, i.e. recovery yields $$>$$ 93% with sufficient decontamination factors against the fission products. Those are the best performance which we have ever obtained by experiments inside hot cell.


Extraction mechanism of lanthanide ions into silica-based microparticles studied by single microparticle manipulation and microspectroscopy

大高 稔紀*; 佐藤 辰巳*; 大野 真平; 名越 航平; 安倍 諒治*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 中谷 清治*

Analytical Sciences, 35(10), p.1129 - 1133, 2019/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Analytical)

Single porous silica microparticles coated with styrene-divinylbenzene polymer (SDB) impregnated with octyl(phenyl)-N,N-diisobutylcarbamoylmethylphosphine oxide (CMPO) were injected into an aqueous 3 mol/L nitric acid solution containing trivalent lanthanide (Ln(III)), as a high-level liquid waste model, using the microcapillary manipulation-injection technique; and the extraction rate of Ln(III), as an Ln(III)-CMPO complex, into the single microparticles was measured by luminescence microspectroscopy. The extraction rate significantly depended on the Ln(III), CMPO, or NO$$_{3}$$$$^{-}$$ concentration, and was analyzed in terms of diffusion in the pores of the microparticles and complex formation of Ln(III). The results indicated that the rate-determining step in Ln(III) extraction was the diffusion in the pore solution of the microparticles.



佐野 雄一; 坂本 淳志; 竹内 正行; 三角 隆太*; 國井 佳奈子*; 轟 慧*; 仁志 和彦*; 上ノ山 周*

化学工学論文集, 44(6), p.335 - 340, 2018/11



Characteristics of TPDN/SiO$$_{2}$$-P adsorbent for MA(III) recovery

小藤 博英; 渡部 創; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.61 - 65, 2018/11

Applicability of newly developed MA(III)/RE(III) separation extractant TPDN for the extractionchromatography technology was evaluated through series of fundamental characterizations. The adsorbentselectively extract $$^{241}$$Am from diluted high level liquid waste and sufficient performance for MA(III)/RE(III)separation process was confirmed. Durability and behavior in the vitrification process of the adsorbent alsosuggested that the new adsorbent can be employed as a material for reprocessing of spent fuels.


Corrosion behaviour of FeCrAl-ODS steels in nitric acid solutions with several temperatures

高畠 容子; 安倍 弘; 佐野 雄一; 竹内 正行; 小泉 健治; 坂本 寛*; 山下 真一郎

Proceedings of Annual Topical Meeting on Reactor Fuel Performance (TopFuel 2018) (Internet), 9 Pages, 2018/10

事故耐性軽水炉燃料の燃料被覆管として開発されているFeCrAl-ODS鋼の硝酸腐食評価を、使用済燃料再処理工程に対して燃料被覆管腐食生成物が与える影響を評価するために実施した。3mol/L硝酸における腐食試験を、60$$^{circ}$$C, 80$$^{circ}$$C,沸騰条件において実施し、浸漬試験の試験片に対してはXPS分析を行った。沸騰条件にて最も腐食が進展し、腐食速度は0.22mm/yであった。酸化被膜内のFe割合は減少しており、CrとAlの割合は増加していた。腐食試験の結果、FeCrAl-ODS鋼は高い硝酸腐食耐性を持つため、再処理工程中の溶解工程において許容可能であることを確かめた。



三角 隆太*; 轟 慧*; 國井 佳奈子*; 仁志 和彦*; 上ノ山 周*; 佐野 雄一; 坂本 淳志; 竹内 正行

化学工学論文集, 44(5), p.285 - 291, 2018/09

原子力分野の使用済核燃料再処理プロセスでは回転円筒型液液抽出装置の利用が注目されているが、抽出効率に大きく関連する装置内の流動状態に対する装置サイズの影響については十分な検討が行われていない。同装置は、円筒ロータ槽底近傍の固定羽根で撹拌される混合部と、ロータ内の分離部で構成される。本研究では、純水だけを用いたモデル実験により、装置サイズが異なる2つの遠心抽出器の混合部のビデオ撮影により流動状態と操作条件・装置サイズとの関係を整理し、混合部の流速分布をParticle Image Velocimetryにより計測し、操作条件との関係を整理した。その結果いずれの装置サイズにおいても、混合部の流動状態は、槽底からロータ下部までが液で満たされる流動状態A、液の存在領域が槽底近傍とロータ下部近傍に鉛直方向にわかれる流動状態B、その中間となる遷移状態に分類されることがわかった。ロータ回転数が遅く、供給流量が多いときに状態Aとなる傾向があり、装置サイズにかかわらず状態Aから遷移状態へ変化する操作条件は、装置サイズで正規化した供給流量とロータ内の気液界面形状にもとづいて推算したロータの液排出能力の関係で整理できることがわかった。さらに、混合部が液で充満される流動状態Aにおいては、液流速の大きさは装置サイズにかかわらずロータの回転周速度におおよそ比例することがわかった。


CFD analysis for U extraction in a centrifugal contactor

佐野 雄一; 坂本 淳志; 小藤 博英; 竹内 正行

Proceedings of 21st Pacific Basin Nuclear Conference (PBNC 2018) (USB Flash Drive), p.314 - 318, 2018/09



Effects of magnetic field and pressure on the valence-fluctuating antiferromagnetic compound EuPt$$_2$$Si$$_2$$

竹内 徹也*; 屋良 朝之*; 安次富 洋介*; 伊覇 航*; 垣花 将司*; 中島 美帆*; 天児 寧*; 本多 史憲*; 本間 佳哉*; 青木 大*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 87(7), p.074709_1 - 074709_14, 2018/07

 被引用回数:7 パーセンタイル:64(Physics, Multidisciplinary)

Effects of magnetic field and pressure on the Kondo-like behavior in the valence-fluctuating antiferromagnetic compound EuPt$$_2$$Si$$_2$$ were studied using single-crystalline samples. Anomalous features in EuPt$$_2$$Si$$_2$$ are due to valence fluctuation and/or valence change of the Eu ions at low temperatures.


Am, Cm recovery from genuine HLLW by extraction chromatography

渡部 創; 佐野 雄一; 小藤 博英; 竹内 正行; 柴田 淳広; 野村 和則

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 316(3), p.1113 - 1117, 2018/06

 被引用回数:4 パーセンタイル:47(Chemistry, Analytical)

Am(III) and Cm(III) recovery experiments with the extraction chromatography technology were carried out on genuine HLLW obtained by reprocessing of the Fast Reactor fuel. Modification of the flow-sheet with 2 steps column operations using CMPO/SiO$$_{2}$$-P and HDEHP/SiO$$_{2}$$-P adsorbents achieved more than 90% recovery yields for Am(III) and Cm(III) with decontamination factor of 1000 for Eu(III). This is a significant progress in development of the technology for the implementation.


Electronic states in EuCu$$_2$$(Ge$$_{1-x}$$Si$$_x$$)$$_2$$ based on the doniach phase diagram

伊覇 航*; 屋良 朝之*; 安次富 洋介*; 垣花 将司*; 竹内 徹也*; 本多 史憲*; 仲村 愛*; 青木 大*; 郷地 順*; 上床 美也*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 87(6), p.064706_1 - 064706_14, 2018/06

 被引用回数:13 パーセンタイル:78.72(Physics, Multidisciplinary)

We succeeded in growing single crystals of the series of EuCu$$_2$$(Ge$$_{1-x}$$Si$$_x$$)$$_2$$ compounds.Physical property measurements demonstrate a maximum of the antiferromagnetic transition temperature appears at $$x = 0.5$$. Antiferromagnetism then disappears around $$x = 0.7$$ followed by a heavy-fermion formation at higher concentrations. These observations follow the Doniach phase diagram as a function of $$x$$.



三角 隆太*; 國井 佳奈子*; 轟 慧*; 仁志 和彦*; 上ノ山 周*; 佐野 雄一; 坂本 淳志; 竹内 正行

化学工学論文集, 44(3), p.135 - 141, 2018/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Engineering, Chemical)

原子力分野の使用済核燃料再処理プロセスでは回転円筒型液液抽出装置の利用が注目されているが、抽出効率に大きく関連する装置内の流動状態に対する操作条件の影響については十分な検討が行われていない。本研究では、主要な操作因子であるロータ回転数や溶液の供給流量が異なる条件を対象に、混合部の流動状態の観察、ならびにParticle Image Velocimetryによる流速分布測定を行った。ロータ回転数や溶液の供給流量が変化した場合に、装置内の混合部の流動状態が、(a)混合部底面からロータ下部までが液体で満たされロータの回転の影響が流速分布に強く影響する状態(流動状態A)、(b)混合部下部における液の存在領域が、槽底の固定羽根近傍とロータ下部近傍に鉛直方向に大きく2つに分断される状態(流動状態B)、(c)これら2つの状態の過渡的な状態(遷移状態)の3種類の状態に分類されることを明らかにした。8枚の固定羽根が槽底に放射状に取り付けられた混合部では、2枚の固定羽根と槽壁に囲まれた各領域内で、槽壁近傍ではロータの回転方向に沿った流れが形成され、下流側の固定羽根に沿って曲げられ槽底中心部に流れ込むフローパターンであることがわかった。流動状態Aでは、混合部内の水平断面内の流速分布はロータ回転数に対しておおよそ比例するが、流動状態Bでは流動状態Aより流速が遅く、ロータ回転数には比例しないことがわかった。


Partitioning of plutonium by acid split method with dissolver solution derived from irradiated fast reactor fuel with high concentration of plutonium

中原 将海; 佐野 雄一; 野村 和則; 竹内 正行

Journal of Chemical Engineering of Japan, 51(3), p.237 - 242, 2018/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:8.4(Engineering, Chemical)



超深地層研究所計画 年度報告書(2016年度)

石橋 正祐紀; 濱 克宏; 岩月 輝希; 松井 裕哉; 竹内 竜史; 野原 壯; 尾上 博則; 池田 幸喜; 見掛 信一郎; 弥富 洋介; et al.

JAEA-Review 2017-026, 72 Pages, 2018/01




超深地層研究所計画 年度計画書(2017年度)

石橋 正祐紀; 濱 克宏; 岩月 輝希; 松井 裕哉; 竹内 竜史; 池田 幸喜; 見掛 信一郎; 弥富 洋介; 笹尾 英嗣; 小出 馨

JAEA-Review 2017-019, 29 Pages, 2017/10




Corrosion behavior of ODS steels with several chromium contents in hot nitric acid solutions

丹野 敬嗣; 竹内 正行; 大塚 智史; 皆藤 威二

Journal of Nuclear Materials, 494, p.219 - 226, 2017/10


 被引用回数:12 パーセンタイル:87.48(Materials Science, Multidisciplinary)

高速炉用に酸化物分散強化型(ODS)鋼燃料被覆管の開発が進められている。原子力機構では9および11Cr-ODS焼戻しマルテンサイト鋼をその候補材料としている。被覆管からの腐食生成物が再処理工程に及ぼす影響を見積もるためには、その腐食挙動を評価しておく必要がある。本研究では95$$^{circ}$$Cの硝酸溶液中で基礎的な浸漬試験および電気化学試験を系統的に実施した。腐食速度は有効Cr濃度(Cr$$_{rm eff}$$)および硝酸濃度の増加に対して、指数関数的に低下した。酸化性イオンの添加も腐食速度を低下させた。取得した分極曲線や浸漬後の表面観察結果より、低Cr$$_{rm eff}$$と希硝酸の組み合わせでは浸漬初期に活性溶解が発生し、腐食速度が大きくなることが分かった。一方、高Cr$$_{rm eff}$$と比較的高濃度の硝酸、あるいは酸化性イオンの添加の組み合わせは不働態化を促進し、腐食速度を低下させることが分かった。

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