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論文

Formation of high-quality SiO$$_{2}$$/GaN interfaces with suppressed Ga-oxide interlayer via sputter deposition of SiO$$_{2}$$

大西 健太郎*; 小林 拓真*; 溝端 秀聡*; 野崎 幹人*; 吉越 章隆; 志村 考功*; 渡部 平司*

Japanese Journal of Applied Physics, 62(5), p.050903_1 - 050903_4, 2023/05

高品質SiO$$_{2}$$/GaN MOS構造の実現には、GaO$$_{x}$$界面層の形成が有効である。しかしGaO$$_{x}$$層を形成した場合、熱処理条件を注意深く設計しなければ、GaO$$_{x}$$層の還元に伴い正の固定電荷が生成する。そこで本研究では、GaN上にSiO$$_{2}$$をスパッタ成膜することで、不安定なGaO$$_{x}$$層を最小限に抑制することを目指した。実際に放射光X線光電子分光測定により、プラズマ化学気相成長法(PECVD)でSiO$$_{2}$$を成膜した場合と比較して、スパッタ成膜ではGaO$$_{x}$$層が抑制できることを確認した。成膜後に適切な温度で酸素・フォーミングガスアニールを実施することで、良好な界面特性、絶縁性を有するGaN MOSデバイスを実現した。

論文

Development of nondestructive elemental analysis system for Hayabusa2 samples using muonic X-rays

大澤 崇人; 長澤 俊作*; 二宮 和彦*; 高橋 忠幸*; 中村 智樹*; 和田 大雅*; 谷口 秋洋*; 梅垣 いづみ*; 久保 謙哉*; 寺田 健太郎*; et al.

ACS Earth and Space Chemistry (Internet), 7(4), p.699 - 711, 2023/04

 被引用回数:4 パーセンタイル:93.95(Chemistry, Multidisciplinary)

小惑星試料中の炭素をはじめとする主要元素の濃度は、地球上の生命の誕生や太陽系の進化について非常に重要な情報を与えてくれる。ミュオンX線を用いた元素分析は、固体物質の元素組成を決定する最も優れた分析方法の一つであり、特にバルク試料中の軽元素濃度を非破壊で測定できる唯一の方法である。我々は、探査機「はやぶさ2」が小惑星リュウグウから回収した貴重な微小試料中の炭素などの主要元素の濃度を測定するために、ミュオンX線を用いた新しい分析システムを開発した。この分析システムは、ステンレス製の分析チャンバー、クリーンな環境で小惑星サンプルを操作するためのアクリル製のグローブボックス、分析チャンバーを囲むように配置されたGe半導体検出器から構成されている。測定に重要なバックグラウンドレベルを含め、分析装置の性能は初期から後期まで大幅に向上した。フィージビリティスタディの結果、最新型のミュオンX線分析装置は、「はやぶさ2」のサンプルモデル中の炭素濃度を6日間の測定で10%以下の不確かさで決定できることがわかった。

論文

Nature of the physicochemical process in water photolysis uncovered by a computer simulation

甲斐 健師; 樋川 智洋; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎*; 渡邊 立子*; 横谷 明徳*

Journal of Chemical Physics, 158(16), p.164103_1 - 164103_8, 2023/04

水の放射線分解・光分解に関する新たな科学的知見は、放射線化学・放射線生物学を含む様々な研究分野の劇的進歩に必要不可欠である。水に放射線を照射すると、その飛跡上に沿って、反応性の高い水和電子が無数に生成される。水和電子は、発生した電子と水分子の運動が動的に相関し、形成されることは知られているが、その形成に至るまでの、電子の非局在化、熱化、分極メカニズムは未だ解明していない。本研究で独自に開発したコードを利用した解析結果から、これらの過渡的現象は、水特有の水素結合ネットワークに由来する分子間振動モードと、水和を進行する水分子の回転モードの時間発展に支配されるように進行することが明らかとなった。本研究によるアプローチは、水に限らず、様々な溶媒に適用可能であり、そこから得られる科学的知見は、放射線生物影響、原子力化学、放射線計測など幅広い研究領域へ適用されることが期待できる。

論文

Magnetic orderings from spin-orbit coupled electrons on kagome lattice

渡邊 成*; 荒木 康史; 小林 浩二*; 小澤 耀弘*; 野村 健太郎*

Journal of the Physical Society of Japan, 91(8), p.083702_1 - 083702_5, 2022/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:58.88(Physics, Multidisciplinary)

本論文では籠目格子上で構成される磁気秩序について、電子系の強束縛ハミルトニアンに基づいて数値計算を行い、電子の充填率及びスピン軌道相互作用の強さに対する依存性を調べる。籠目格子上では電子の充填率によって、強磁性及びノンコリニア反強磁性秩序のいずれも取りうることを示す。これらの磁気秩序は、籠目格子に特有のディラック分散や平坦バンドといったバンド構造に由来するものである。更に、Kane-Mele型やRashba型のスピン軌道相互作用を導入することで、実効的なDzyaloshinskii-Moriya相互作用が誘起され、磁気スパイラルや反強磁性120度構造等のノンコリニアな磁気秩序が安定化されることを示す。本研究によって得られた磁気秩序の相構造に関する知見は、ワイル・ディラック電子を示すような籠目格子の層状物質群における磁気秩序の起源を理解するのに役立つと期待される。

論文

Nodal lines and boundary modes in topological Dirac semimetals with magnetism

荒木 康史; 渡邊 成*; 野村 健太郎*

Journal of the Physical Society of Japan, 90(9), p.094702_1 - 094702_9, 2021/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:16.57(Physics, Multidisciplinary)

磁性を持つ線ノード半金属はいくつかの化合物で理論的および実験的に確認されているが、一方で、その磁気秩序と電子の性質の間の関係性についての理解は進んでいない。本研究では磁性線ノード半金属のバルク及び境界面における電子の性質を理解することを目的として、トポロジカルディラック半金属(TDSM)に磁性を導入した系を数値的および解析的に取り扱う。TDSMはスピン縮退したディラック点のペアを持つ物質であり、$$mathrm{Cd_3 As_2}$$及び$$mathrm{Na_3 Bi}$$等が知られている。TDSMの格子模型で電子スピンに結合した磁化を導入してバンド構造を計算することにより、TDSMは磁化の向き及び結合定数に依存して、ワイル半金属または線ノード半金属のいずれかに転移することが示された。これによって得られた磁性線ノード半金属相の電子状態を計算することにより、境界面においては線ノードに対応したドラムヘッド型バンド構造を持つゼロモードが現れることが示された。この境界モードはバルクの整数$$(mathbb{Z})$$トポロジカル数により特徴づけられるものであり、磁壁に局在して現れることが見出された。

論文

Chemical characterization of a volatile dubnium compound, DbOCl$$_3$$

Chiera, N. M.*; 佐藤 哲也; Eichler, R.*; 富塚 知博; 浅井 雅人; 安達 サディア*; Dressler, R.*; 廣瀬 健太郎; 井上 浩樹*; 伊藤 由太; et al.

Angewandte Chemie; International Edition, 60(33), p.17871 - 17874, 2021/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:14.88(Chemistry, Multidisciplinary)

等温ガスクロマトグラフ法を用いて、105番元素ドブニウム(Db)の単一原子を対象として、揮発性オキシ塩化物を合成し、化学的性質を調べた。同一条件下で同族元素ニオブおよびタンタルの揮発性と比較したところ、NbOCl$$_3 > $$ TaOCl$$_3 geq$$ DbOCl$$_3$$の関係が得られた。これはDb分子中の共有結合性が周期表からの予想よりも強くなっているためと考えられる。本成果により、超アクチノイド元素の化学的性質に関する理論計算に対する信頼できる実験データを与えることができた。

論文

放射線物理化学過程に関する最近の進展(後編)

甲斐 健師; 横谷 明徳*; 藤井 健太郎*; 渡邊 立子*

放射線化学(インターネット), (106), p.21 - 29, 2018/11

放射線によりDNAの数nm以内に複数の損傷部位が生成されると、細胞死や染色体異常のような生物影響が誘発されると考えられている。本稿では、電子線トラックエンドにおいて生成されるDNA損傷が関与する生物影響の誘発について、われわれが進めたシミュレーション研究の成果を解説する。その結果から、1次電子線照射によりDNA鎖切断を含む複数の塩基損傷が1nm以内に密に生成され、その複雑損傷部位から数nm離れた位置に2次電子により塩基損傷が誘発されることが示された。この孤立塩基損傷部位は損傷除去修復が可能であり、結果として鎖切断に変換されるため、1次電子線により生成された鎖切断と合わせ、最終的にDNAの2本鎖切断が生成され得る。この2本鎖切断末端は塩基損傷を含むために修復効率が低下し、未修復・誤修復により染色体異常のような生物影響が誘発されることが推測された。本シミュレーション研究の成果はDNA損傷の推定のみならず放射線物理化学過程が関与する現象の解明にも有益となる。

論文

A Significant role of non-thermal equilibrated electrons in the formation of deleterious complex DNA damage

甲斐 健師; 横谷 明徳*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎*; 樋川 智洋; 渡邊 立子*

Physical Chemistry Chemical Physics, 20(4), p.2838 - 2844, 2018/01

 被引用回数:22 パーセンタイル:75.15(Chemistry, Physical)

放射線生物影響を誘発する複雑DNA損傷はエネルギー付与率の高い放射線トラックエンドで生成されやすいと考えられている。そのDNA損傷を推定するために、電子線トラックエンドにおける水の放射線分解最初期過程について、計算シミュレーションに基づいた理論的研究を実施した結果から、1次電子線照射によりDNA鎖切断を含む複数の塩基損傷が1nm以内に密に生成され得ることが示された。この複雑DNA損傷は損傷除去修復が困難である。更に、その複雑損傷部位から数nm離れた位置に2次電子により塩基損傷が誘発されることが示された。この孤立塩基損傷部位は損傷除去修復が可能であり、結果として鎖切断に変換されるため、1次電子線により生成された鎖切断と合わせ、最終的にDNAの2本鎖切断が生成され得る。この2本鎖切断末端は塩基損傷を含むために修復効率が低下し、未修復・誤修復により染色体異常のような生物影響が誘発されることが推測された。

論文

Role of multichance fission in the description of fission-fragment mass distributions at high energies

廣瀬 健太郎; 西尾 勝久; 田中 翔也*; L$'e$guillon, R.*; 牧井 宏之; 西中 一朗*; Orlandi, R.; 塚田 和明; Smallcombe, J.*; Vermeulen, M. J.; et al.

Physical Review Letters, 119(22), p.222501_1 - 222501_6, 2017/12

 被引用回数:50 パーセンタイル:91.08(Physics, Multidisciplinary)

JAEAタンデム加速器施設で行った$$^{18}$$O+$$^{238}$$U反応における多核子移行チャンネルを用いた実験により、$$^{237-240}$$U, $$^{239-242}$$Np、および$$^{241-244}$$Puの核分裂質量分布を励起エネルギー10$$sim$$60MeVにおいて測定した。これらのうち、$$^{240}$$U, $$^{240,241,242}$$Npのデータは本実験により初めて観測された。原子核の殻効果の減衰によって対称分裂すると予想されていた高励起エネルギーにおいても、質量分布が非対称を示すことがわかった。搖動散逸定理に基づく動力学モデル計算との比較から、この振る舞いはマルチチャンス核分裂によるものであることを明らかにした。

論文

Materials and Life Science Experimental Facility at the Japan Proton Accelerator Research Complex, 3; Neutron devices and computational and sample environments

坂佐井 馨; 佐藤 節夫*; 瀬谷 智洋*; 中村 龍也; 藤 健太郎; 山岸 秀志*; 曽山 和彦; 山崎 大; 丸山 龍治; 奥 隆之; et al.

Quantum Beam Science (Internet), 1(2), p.10_1 - 10_35, 2017/09

J-PARC物質・生命科学実験施設では、中性子検出器、スーパーミラーや$$^{3}$$Heスピンフィルターなどの光学機器、及びチョッパー等の中性子デバイスが開発され、据え付けられている。また、計算環境として機器制御、データ取得、データ解析、及びデータベースの4つのコンポーネントが整備されている。また、物質・生命科学実験施設では実験に使用される様々な試料環境が利用可能である。本論文では、これらの現状について報告する。

論文

高エネルギー電子線により水中で生成された2次電子の動的挙動

甲斐 健師; 横谷 明徳*; 藤井 健太郎*; 渡邊 立子*

陽電子科学, (8), p.11 - 17, 2017/03

放射線により、DNAの数nm以内に複数の損傷部位が生成されると、細胞死や染色体異常のような生物影響が誘発されると考えられている。著者らは、DNA損傷生成の機構に関係すると考えられる細胞内の放射線作用の解析として、細胞と組成の近い水中で高エネルギーの1次電子線・陽電子線により生成される2次電子の動的挙動を計算した。その結果、2次電子は、親イオン近傍で電離・電子的励起を誘発しやすく、減速した電子の約10%は、クーロン引力により親イオン付近に分布することが分かった。続いて、これらの計算結果から、以下のように複雑なDNA損傷の生成機構を推定した。DNA内部から電離した2次電子は、DNA外部に飛び出す前に、DNA内部で電離・電子的励起を誘発可能である。さらに、クーロン力により引き戻された電子は、DNAの水和層で水和前電子になり、解離性電子移行によりDNA損傷を誘発可能である。結果として、1次電子線・陽電子線のみならず2次電子の作用により、1nm以内に複雑DNA損傷が生成され得る。

論文

Deceleration processes of secondary electrons produced by a high-energy Auger electron in a biological context

甲斐 健師; 横谷 明徳; 鵜飼 正敏; 藤井 健太郎; 渡辺 立子

International Journal of Radiation Biology, 92(11), p.654 - 659, 2016/11

 被引用回数:10 パーセンタイル:68.36(Biology)

We performed a fundamental study of deceleration of low-energy electron ejected from water to predict clustered DNA damage formation involved in the decelerating electrons in water using a dynamic Monte Carlo code included Coulombic force between ejected electron and its parent cation. The decelerating electron in water was recaptured by the Coulombic force within hundreds of femtosecond. We suggested that the return electron contribute to modification of DNA damage because the electron will recombine to electric excited states of the parent cation, or will be prehydrated in water layer near the parent cation in DNA. Thus effect of the Coulombic force plays a significant role in evaluation of DNA damage involved in the electron deceleration in water.

論文

Dynamic behavior of secondary electrons in liquid water at the earliest stage upon irradiation; Implications for DNA damage localization mechanism

甲斐 健師; 横谷 明徳*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎*; 渡邊 立子*

Journal of Physical Chemistry A, 120(42), p.8228 - 8233, 2016/10

 被引用回数:18 パーセンタイル:62.79(Chemistry, Physical)

放射線照射により細胞中で生成された低エネルギー2次電子は、生物影響を誘発する複雑なDNA損傷生成に関与すると考えられている。本研究では、DNA損傷の推定を行うために、水中における低エネルギー2次電子の動力学的挙動の数値計算による理論的研究を実施した。計算結果から、水中で減速した電子は、親イオンのクーロン場に徐々に引きつけられ、数百fs程度になると親イオンから半径2nm以内の領域に12.6%の電子が分布することが示された。更に、親イオンから半径1nm以内において、電離と電子的励起が主に誘発され、その衝突数は全体の約40%となる。これらの解析結果から、もしDNA内部から低エネルギー2次電子が放出されると、複雑なDNA損傷が、電離や電子的励起に加え、解離性電子移行により生成され得ることを提案した。このような複雑なDNA損傷は、最終的に細胞死や染色体異常のような生物影響の誘発に関与する可能性がある。

論文

放射線物理化学過程に関する最近の進展(前編)

甲斐 健師; 横谷 明徳; 藤井 健太郎; 渡辺 立子

放射線化学(インターネット), (101), p.3 - 11, 2016/04

水中における低エネルギー電子の挙動解析は、放射線化学に関する基礎研究や放射線によるDNA損傷の推定の解析等で重要となる。われわれは、これまで低エネルギー2次電子の果たすDNA損傷の役割を解明するため、不確定要素を未だ多く含む放射線物理化学過程の研究を進めてきた。また、これらの研究成果に基づき、DNA内部から電離した2次電子が関与する修復され難いDNA損傷生成過程を新たに理論予測した。本稿は、著者らのこれまでの研究成果について、放射線化学の専門誌で、前・中・後編の3部構成で「放射線物理化学過程に関する最近の進展」と題して解説するものである。前編では、3部にわたって報告する放射線によるDNA損傷研究、放射線物理化学過程研究の現状について、冒頭で概説する。また、トピックスとして、これまでの成果の中から、電子の減速過程を研究する上で必要不可欠となる液相の衝突断面積の計算法に関する研究を紹介し、水中における電子の熱化について、従来予測と異なる点について議論した結果を解説する。

論文

放射線物理化学過程に関する最近の進展(中編)

甲斐 健師; 横谷 明徳*; 藤井 健太郎*; 渡邊 立子*

放射線化学(インターネット), (102), p.49 - 56, 2016/00

水中における低エネルギー電子の挙動解析は、放射線化学に関する基礎研究や放射線によるDNA損傷の推定の解析等で重要となる。われわれは、これまで低エネルギー2次電子の果たすDNA損傷の役割を解明するため、不確定要素を未だ多く含む放射線物理化学過程の研究を進めてきた。また、これらの研究成果に基づき、DNA内部から電離した2次電子が関与する修復され難いDNA損傷生成過程を新たに理論予測した。本稿は、われわれのこれまでの研究成果について、放射線化学の専門誌で、前・中・後編の3部構成で「放射線物理化学過程に関する最近の進展」と題して解説するものである。中編では、本研究において開発した動力学モンテカルロコードを検証するために、電子の熱化距離や熱化時間に関する計算結果を紹介し、熱化と水和前過程について、これまでの従来予測と異なる点について議論した成果を解説する。

論文

Thermal equilibrium and prehydration processes of electrons injected into liquid water calculated by dynamic Monte Carlo method

甲斐 健師; 横谷 明徳; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎; 渡辺 立子

Radiation Physics and Chemistry, 115, p.1 - 5, 2015/10

 被引用回数:34 パーセンタイル:94.28(Chemistry, Physical)

放射線によるDNA損傷において、電子衝突電離により発生した2次電子は難修復性DNA損傷の生成に深く関与すると考えられているが、電子の熱化過程が解明されていないことから、その放射線作用は未だ十分には解明されていない。本研究では、電子の熱化過程の全貌解明のために、水中に照射された電子の熱化距離を、液相の回転・フォノン励起断面積を新たに考慮して計算した。この結果、低エネルギー領域、高エネルギー領域ともに、実験値とよく一致した。しかしながら、熱化時間については従来予測より1桁程度長くなることが分かった。このことから、従来予測に反し、電子の熱平衡化と水和前過程は同時に起こり得ることが推測された。水和前電子は解離性電子移行によりDNA損傷を誘発することから、本研究により推測された水和前過程の生成メカニズムは、2次電子によるDNA損傷の高密度化を推測するために役立つことが期待される。

論文

Dynamics of low-energy electrons in liquid water with consideration of Coulomb interaction with positively charged water molecules induced by electron collision

甲斐 健師; 横谷 明徳; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎; 樋口 真理子; 渡辺 立子

Radiation Physics and Chemistry, 102, p.16 - 22, 2014/09

 被引用回数:24 パーセンタイル:86.35(Chemistry, Physical)

本研究では水中に入射及び生成された電子のエネルギー緩和過程の詳細に明らかにするために、電子の衝突イベント数及び軌道追跡の時間発展を計算により求めた。本シミュレーション法では電子の軌道を追跡する計算を行うために、分子過程として電子衝突による水分子の電離過程、電子的励起過程、解離性付着過程、振動励起過程、回転励起過程及び弾性散乱過程を考慮し、さらに低エネルギー電子の詳細軌道を計算するために荷電粒子間のクーロン相互作用を考慮した。水中に500eVの電子を入射した際の各分子過程の衝突イベント数を見積もった結果、振動及び回転励起過程をより多発させながらエネルギーを損失することがわかった。また、生成された2次電子は100フェムト秒間で電離した位置から平均3nm程度の位置まで拡散することがわかった。

論文

Development of science-based fuel technologies for Japan's Sodium-Cooled Fast Reactors

加藤 正人; 廣岡 瞬; 生澤 佳久; 武内 健太郎; 赤司 雅俊; 前田 宏治; 渡部 雅; 米野 憲; 森本 恭一

Proceedings of 19th Pacific Basin Nuclear Conference (PBNC 2014) (USB Flash Drive), 12 Pages, 2014/08

ウラン-プルトニウム混合酸化物(MOX)はナトリウム冷却高速炉の燃料として開発が進められている。MOXペレットの焼結挙動や照射挙動を解析するために、サイエンスベース燃料技術の開発を進めてきた。この技術は、適切な燃料製造条件や照射挙動解析結果について、機構論的なモデルを用いて計算し、供給することができる。

論文

内殻イオン化によるDNA損傷と局在化

横谷 明徳; 鵜飼 正敏*; 岡 壽崇*; 甲斐 健師; 渡辺 立子; 藤井 健太郎

しょうとつ, 11(2), p.33 - 39, 2014/03

細胞致死や突然変異などの放射線生物影響の根本原因の一つとされる、DNA分子損傷の局在化の物理メカニズムとその細胞学的影響における役割を明らかにすることが本研究の目的である。これまでに、生体を構成する元素に生じた内殻イオン化と、これに続くAuger過程の物理的な理論及びシミュレーションを行うと同時に、シンクロトロン放射から得られる高輝度の軟X線を用いた分光測定も行い、理論と実験の両面からDNA損傷生成プロセスの探索を行ってきた。特に、内殻イオン化やこれに続く電子の再捕獲などこれまで考慮されていなかった事象を考慮することで、ナノメートル程度の局所に損傷が局在化するクラスターDNA損傷の生成過程に関する知見を得つつある。本論文では、これらの研究の現状を解説する。

論文

In-beam fissio study at JAEA for heavy element synthesis

西尾 勝久; 池添 博; Hofmann, S.*; Ackermann, D.*; 有友 嘉浩*; Comas, V. F.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Heinz, S.*; Heredia, J. A.*; He${ss}$berger, F. P.*; et al.

AIP Conference Proceedings 1524, p.68 - 72, 2013/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.04(Physics, Nuclear)

Fission fragment mass and kinetic energies distributions were measured in the heavy-ion induced reactions using $$^{238}$$U target nucleus at the energies around the Coulomb barrier. We observed strong variation of the fragment mass distribution with incident energy, which was explained by an energy dependence of the probabilities for fusion and quasifission. A calculation based on a fluctuation-dissipation model was carried out to determine the fusion probability in the reactions of $$^{30}$$Si+$$^{238}$$U and $$^{34}$$S+$$^{238}$$U. The fusion probabilities were consistent with those determied from the evaporation residue cross sections for both reactions, showing that in-beam fission measurement and analysis can give a reasonable estimation for the cross sections to produce super-heavy nuclei. We also discss the results for in-beam fission measurement of $$^{48}$$Ca+$$^{238}$$U.

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