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論文

Local structure analysis of PbTiO$$_3$$ in high-temperature cubic phase

米田 安宏; 谷口 博基*; 北中 佑樹*; 野口 祐二*

Ferroelectrics, 538(1), p.57 - 62, 2019/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:32.34(Materials Science, Multidisciplinary)

チタン酸鉛の高エネルギーX線回折実験を行った。回折データから2体相関分布関数(PDF)を用いて局所構造解析を行った。高温相の立方晶相では平均構造からのズレが確認された。平均構造から逸脱した鉛原子は周囲の鉛で独自のPb-O-Pbネットワーク構造を形成していることを示した。

論文

Local structure analysis of relaxor Pb(Mg$$_{1/3}$$Nb$$_{2/3}$$)O$$_3$$

米田 安宏; 谷口 博基*; Fu, D.*

Ferroelectrics, 513(1), p.1 - 6, 2017/09

 被引用回数:6 パーセンタイル:41.1(Materials Science, Multidisciplinary)

リラクサー強誘電体Pb(Mg$$_{1/3}$$Nb$$_{2/3}$$)O$$_3$$の局所構造解析をExtended X-ray Absorption Fine Structure (EXAFS)を用いて行った。Nb周辺の局所構造をAgNbO$$_3$$と比較し、Pb周辺の局所構造をPbTiO$$_3$$と比較した。PMNのNb周辺構造はAgNbO$$_3$$とよく一致しており、AgNbO$$_3$$と同様のNb off-center shiftに起因する1.91と2.01${AA}$の2つの結合に分裂していた。一方、disorderしたPbサイトはPDF解析から構造を抽出することに成功した。

口頭

中性子回折で見るマルチフェロイクス物質NdCrTiO$$_{5}$$の磁気秩序の発達

郡 俊輔*; 五十嵐 太一*; 岡崎 竜二*; 谷口 博基*; 谷崎 一郎*; 安井 幸夫*; 井川 直樹; 星川 晃範*; 石垣 徹*

no journal, , 

マルチフェロイクス物質NdCrTiO$$_{5}$$は、反強磁性転移温度21Kにおいて、磁場中で強誘電性相転移が見られる物質である。21KではCr$$^{3+}$$のみがオーダーしているとされてきたが、われわれの元素置換効果の結果から、Nd$$^{3+}$$も磁気秩序の形成に寄与していることが示唆された。本研究では、転移温度以下での両磁性イオンの秩序状態を直接調べるために低温粉末中性子回折実験を行った。講演ではその結果を用いて、温度低下による本物質の磁気秩序の発達について議論する。

口頭

Local structure analysis of Pb(Mg$$_{1/3}$$Nb$$_{2/3}$$)O$$_3$$

米田 安宏; 谷口 博基*

no journal, , 

Pb(Mg$$_{1/3}$$Nb$$_{2/3}$$)O$$_3$$ (略称PMN)はリラクサーと呼ばれる強誘電体の一つである。広い温度領域と広い周波数領域で電気感受率が異常を示すことが特徴である。相転移温度(225 K)以下は通常の強誘電体とみなすことができるため、相転移温度以上での振る舞いにリラクサーの起源があると考えられる。そこで、放射光を用いて室温以上の広い温度領域の構造を観察した。XAFSを用いた局所構造解析から、PMNはペロブスカイト構造のAサイトを占める鉛が大きなランダムネスを有しており、鉛の挙動がリラクサー特性を起源と考えられる。また、PDF解析からは局所構造の変化がバーンズ温度と呼ばれる電気感受率の異常と対応していることがわかった。

口頭

EIS法によるベントナイト中におけるオーバーパック材の腐食モニタリング

石川 博規*; 多田 英司*; 西方 篤*; 谷口 直樹; 立川 博一*

no journal, , 

使用済み核燃料を再処理した後に残る高レベル放射性廃棄物の処分において、ガラス固化体をオーバーパックと呼ばれる金属容器に入れ、地下に埋設処分する概念が検討されている。また、使用済み核燃料を直接処分する場合においても燃料集合体を金属製の処分容器に収容して処分することが考えられる。オーバーパックや処分容器の長期の信頼性や安全性を確保するために、本研究では電気化学インピーダンス(EIS)法を用いて、オーバーパックまたは処分容器の候補材料である炭素鋼と銅の腐食モニタリングを行った。

口頭

PbTiO$$_3$$の高温相の局所構造解析

米田 安宏; 谷口 博基*; 北中 佑樹*; 野口 祐二*

no journal, , 

チタン酸鉛(PbTiO$$_3$$)は室温において大きなc/a比を持つ正方晶構造である。490$$^{circ}$$Cで常誘電体相へと相転移し、構造は立方晶へと変化する。しかしながら、常誘電体相への転移点直上では、中性子非弾性散乱によって依然として強誘電体のフォノンモードが観測されている。そこで、自発分極が反転可能な高品位の試料を用いて、高エネルギーX線回折実験を行い、室温から800$$^{circ}$$Cまで広い温度領域で構造解析を行った。短距離秩序構造解析を原子2対分布関数(atomic pair-distribution function: PDF)を用いて行った。PbTiO$$_3$$の800$$^{circ}$$Cで観察された局所構造とリラクサーPb(Mg$$_{1/3}$$Nb$$_{2/3}$$)O$$_3$$(PMN)の室温における局所構造を比較したところ、リラクサーPMNと同様のネットワーク構造がPbTiO$$_3$$の高温相でも存在していると考えられる。

口頭

河川水中の懸濁物質における放射性セシウム粒子の存在割合の推計

竹内 幸生*; 谷口 圭輔*; 新井 宏受*; 吉田 博文*; 藤田 一輝*; 高橋 勇介*; 倉元 隆之*; 野村 直希*; 萩原 大樹; 土肥 輝美; et al.

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所(FDNPP)の事故によって陸域に沈着したCs-137は、河川を介して海洋へと移行している。河川におけるCs-137濃度は低下傾向が続いているが、懸濁態については、一時的に高い濃度が観測される場合がある。不溶性放射性セシウム粒子(CsMP)の存在が、その一因となっている可能性が指摘されている。例えば、阿武隈川水系の口太川で2011-2016年に採取された6つの浮遊砂試料から、1-17個のCsMP(0.1Bq以上)が発見され、試料全体に占めるCsMP由来の放射能の比率が1.30-67.4%であると報告された事例がある。しかし、FDNPPに近い浜通り地域では、CsMPが河川水中の懸濁態Cs-137濃度に与える影響について、定量的に評価された事例はない。そこで、本研究では、浜通り地域を中心に幅広いCs-137沈着量を示す複数の流域で浮遊砂試料を採取し、オートラジオグラフィーによるCsMPの検出を試み、試料全体の放射能濃度に占めるCsMP由来のCs-137の割合の算出を試みた。福島県浜通りに位置する猿田川、七日沢、高瀬川と、阿武隈川流域に位置する布川に計5か所の河川観測点を設け、浮遊砂サンプラーにより浮遊砂試料を採取した。各試料は、凍結乾燥の後、Ge半導体検出器によりCs-137濃度を測定した。その後、各試料(1.5-3.0g)をポリ袋に封入し、濃度既知の2個のCsMP(基準粒子)とともにイメージングプレートを用いて60分間曝射するオートラジオグラフィーを行った。IP像の輝度と放射能の関係から、0.25Bq(基準粒子の放射能)を超える粒子をCsMPとして取り扱うこととした。その結果、阿武隈川水系の布川では検出されなかったが、浜通りの4地点の浮遊砂試料からは、いずれもCsMPとみられる粒子の存在が確認された。CsMP由来のCs-137濃度の割合は2.3-5.3%程度であった。このことから、CsMP由来の放射能の比率は低いものの、CsMPが浜通りの河川水中の懸濁物質に一般的に含まれる可能性があることが示唆された。

口頭

リラクサー強誘電体Pb(Mg$$_{1/3}$$Nb$$_{2/3}$$)O$$_3$$の局所構造解析

米田 安宏; 谷口 博基*; 野口 祐二*

no journal, , 

リラクサー強誘電体Pb(Mg$$_{1/3}$$Nb$$_{2/3})$$O$$_3$$は構造モデルが多く提案されている。我々は平均構造から得られるPb-Oの距離とX線吸収微細構造(XAFS)で得られるPb-Oの距離が異なることを示した。平均構造と局所構造のずれはPb原子の特徴的な環境に由来すると考えられることから、パイロクロア型のPb$$_2$$Sn$$_2$$O$$_6$$におけるPb原子と同様の振る舞いを仮定し、局所構造モデリングを試みた。2体相関分布関数(pair-distribution function: PDF)解析を行い、局所構造モデリングの結果、格子系の周期性とは異なるPb原子のネットワーク構造の存在が示唆された。

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