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論文

Research on hydrogen safety technology utilizing the automotive catalyst

大野 瞳*; 竹中 啓恭*; 喜多 知輝*; 谷口 昌司*; 松村 大樹; 西畑 保雄; 日野 竜太郎; Reinecke, E.-A.*; 高瀬 和之*; 田中 裕久*

E-Journal of Advanced Maintenance (Internet), 11(1), p.40 - 45, 2019/05

Safety management technology of hydrogen gas is extremely important not only for nuclear power generation but also for future society. A brand-new passive autocatalytic recombiner (PAR) system utilizing the monolithic "intelligent catalyst" has been studied for the long-term storage of high-concentration radioactive materials related to the decommissioning of nuclear reactors. The monolith-type automotive catalyst showed high hydrogen conversion activity from a room temperature in a large scale reactor of REKO-4. It became clear that natural convection by reaction is greatly improved by roughening the cell density of the monolith catalyst especially under static environmental conditions such as in a storage container. Taking advantage of this superior catalytic property, we aim to complete the safety technology for storage containers at an early stage and advance the development of highly active catalyst from further low temperature.

論文

各種環境での電気化学測定; 原子力II(地層処分)深部地下環境における炭素鋼の腐食モニタリング

谷口 直樹; 中山 雅

材料と環境, 67(12), p.487 - 494, 2018/12

高レベル放射性廃棄物の地層処分における炭素鋼オーバーパックについて、深部地下環境における腐食挙動のモニタリング手法と測定事例の現状を概説する。交流インピーダンス法を用いた室内試験による腐食モニタリングに関する研究事例より、電極配置などの測定系の代表例を紹介する。また、地下研究施設における工学的スケールでの原位置試験において腐食モニタリングが試みられており、その方法と現状の測定結果について述べる。

論文

${{it In situ}}$ X-ray absorption spectroscopy study on water formation reaction of palladium metal nanoparticle catalysts

松村 大樹; 谷口 昌司*; 田中 裕久*; 西畑 保雄

International Journal of Hydrogen Energy, 42(11), p.7749 - 7754, 2017/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:87.11(Chemistry, Physical)

Proper management of hydrogen gas is extremely important for the safety security of nuclear power plants. Hydrogen removal by the water formation reaction on a catalyst is one of the candidates for creating hydrogen safety system. We observed in situ and real-time-resolved structure change of palladium metal nanoparticles during the water formation reaction by using X-ray absorption spectroscopy technique. The effect of carbon monoxide poisoning on catalytic activity was also studied. We have found that the creation of oxidized surface layer on palladium metal nanoparticles plays an important role of the water formation reaction process.

論文

Development of new type passive autocatalytic recombiner, 1; Experimental study on degradation of catalyst

上地 優; 松村 大樹; 谷口 昌司*; 西畑 保雄; 田中 裕久*; 平田 慎吾*; 原 未来也; 日野 竜太郎

Proceedings of 23rd International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-23) (DVD-ROM), 4 Pages, 2015/05

原子力発電所の過酷事故時においては、多量の水素が格納容器又は原子炉建屋へ放出される可能性がある。受動的触媒式再結合器(PAR)は、水素濃度緩和と安全な自己管理の最も有効な手段の一つである。既存のPARの性能向上のため、特に重量やサイズに着目した新形式のPARの開発を進めているところである。本研究では、自動車触媒の活性に対する水蒸気共存の影響について実験的な検討を実施した。その結果、水蒸気は、触媒反応の開始をわずかに遅らせる傾向があるものの、定常的な影響はないことを明らかにした。

論文

Towards optimizing the performance of self-regenerating Pt-based perovskite catalysts

Jarrige, I.*; 石井 賢司; 松村 大樹; 西畑 保雄; 吉田 雅洋*; 岸 浩史*; 谷口 昌司*; 上西 真里*; 田中 裕久*; 笠井 秀明*; et al.

ACS Catalysis, 5(2), p.1112 - 1118, 2015/02

 被引用回数:8 パーセンタイル:61.22(Chemistry, Physical)

Self-regenerating automotive catalysts owe their remarkable performance to the repeated motion of the precious metal atoms in and out of the perovskite lattice under fluctuating oxidizing and reducing conditions, preventing coalescence of the metal nanoparticles. Here we use resonant inelastic X-ray scattering to characterize the occupied and unoccupied Pt 5d states in two self-regenerating Pt-perovskite catalysts, CaTi$$_{0.95}$$Pt$$_{0.05}$$O$$_3$$ and CaZr$$_{0.95}$$Pt$$_{0.05}$$O$$_3$$. Upon reduction, the element and symmetry-specific charge excitation spectra reveal a sizeable hybridization between the Pt 5d and the Ti 3d or Zr 4d states at the interface between the nanoparticles and the perovskite, which involves the occupied states and is thus invisible in X-ray absorption spectra. A correlation is found between the strength of this d-band hybridization and the proportion of Pt nanoparticles that remain buried below the surface during reduction, indicating that the motion of the Pt atoms towards the surface is hindered by this hybridization specifically, rather than by the Pt-O bonding. These results provide direct evidence that the strength of the metal-metal d-band hybridization plays a pivotal role in determining the efficiency of self-regeneration in perovskite catalysts.

論文

Development of new type passive autocatalytic recombiner, 1; Characterization of monolithic catalyst

上地 優; 谷口 昌司*; 西畑 保雄; 永石 隆二; 田中 裕久*; 平田 慎吾*; 原 未来也; 日野 竜太郎

Proceedings of 2nd International Conference on Maintenance Science and Technology (ICMST-Kobe 2014), p.87 - 88, 2014/11

原子炉におけるSAMのひとつである水素影響緩和のため、新形式の静的触媒式再結合器が開発されている。これは、重量削減や水素処理性能、環境耐性及び製品品質の向上のため、自動車用のモノリス担体触媒をもとに開発が進められている。本研究では、触媒の基本性能を明らかにするため水素再結合反応における活性化エネルギーを評価した。また、$$gamma$$線照射による劣化に関する評価も併せて実施した。実験結果から、量論組成ガス供給において、活性化エネルギーは5.7kJ/molと算出された。また、1.0MGyまでの$$gamma$$線照射では、劣化が生じることはなく、むしろ触媒活性を増加させる効果があることが分かった。

論文

Switching of intra-orbital spin excitations in electron-doped iron pnictide superconductors

飯村 壮史*; 松石 聡*; 宮川 仁*; 谷口 尚*; 鈴木 雄大*; 臼井 秀知*; 黒木 和彦*; 梶本 亮一; 中村 充孝; 稲村 泰弘; et al.

Physical Review B, 88(6), p.060501_1 - 060501_5, 2013/08

 被引用回数:18 パーセンタイル:25.75(Materials Science, Multidisciplinary)

We investigate the doping dependence of the magnetic excitations in two-superconducting-dome-system LaFeAsO$$_{1-x}$$D$$_{x}$$. Using inelastic neutron scattering, spin fluctuations at different wavenumbers were observed under both superconducting domes around $$x = 0.1$$ and 0.4, but vanished at $$x = 0.2$$ corresponding to the $$T_c$$ valley. Theoretical calculations indicate that the characteristic doping dependence of spin fluctuations is rationally explained as a consequence of the switching of the two intra-orbital nestings within Fe-3$$d_{YZ, ZX}$$ and 3$$d_{X^2-Y^2}$$ by electron doping. The present results imply that the multi-orbital nature plays an important role in the doping and/or material dependence of the $$T_{c}$$ of the iron pnictide superconductors.

論文

Perpendicular magnetic anisotropy with enhanced orbital moments of Fe adatoms on a topological surface of Bi$$_2$$Se$$_3$$

Ye, M.*; 黒田 健太*; 竹田 幸治; 斎藤 祐児; 岡本 和晃*; Zhu, S.-Y.*; 白井 開渡*; 宮本 幸治*; 有田 将司*; 仲武 昌史*; et al.

Journal of Physics; Condensed Matter, 25(23), p.232201_1 - 232201_5, 2013/06

 被引用回数:9 パーセンタイル:47.06(Physics, Condensed Matter)

トポロジカル絶縁体に磁性元素を入れると絶縁体表面に対して垂直方向に強磁性が発現するという理論研究があり、その実現は新しいスピントロにクス技術への足がかりになるものと期待されている。本研究では、トポロジカル絶縁体Bi$$_2$$Se$$_3$$の表面にFeを蒸着し、その磁性をFe L$$_{2,3}$$吸収端における軟X線磁気円二色性で、電子状態を角度分解光電子分光を用いて調べた。磁気円二色性実験ではFeの膜厚依存性、試料表面に対する角度依存性測定も行った。その結果、いずれのFe膜厚(0.013-0.9ML)においても強磁性発現は確認できなかったものの、試料表面に垂直方向に磁気モーメントが向く強い磁気異方性を持った常磁性状態が確認された。また軌道磁気モーメントがFe膜厚の小さい試料において増大し、スピン磁気モーメントと軌道磁気モーメントの比率が強い膜厚依存性を示すこともわかった。この結果はトポロジカル絶縁体に対する磁性元素の量を調節することにより、磁性及び量子輸送現象を制御できる可能性を示すものである。

論文

A Theoretical study of the reactivity of Cu$$_{2}$$O(111) surfaces; The Case of NO dissociation

岸 浩史*; Padama, A. A. B.*; Arevalo, R. L.*; Moreno, J. L. V.*; 笠井 秀明*; 谷口 昌司*; 上西 真里*; 田中 裕久*; 西畑 保雄

Journal of Physics; Condensed Matter, 24(26), p.262001_1 - 262001_5, 2012/07

 被引用回数:6 パーセンタイル:63.42(Physics, Condensed Matter)

NO分子解離に関するCu(111)とCu$$_{2}$$O(111)表面の電子状態を密度汎関数理論を用いた第一原理計算で比較した。NO分子の解離吸着反応の活性点として3回対称性のある銅原子及び酸素原子について注目した。銅原子と酸素原子の相互作用により、活性障壁が消失し、フェルミ準位直上に非占有状態が生じる。これらの知見はNO還元反応のための脱貴金属触媒の実現に向けて重要である。

論文

NO dissociation on Cu(111) and Cu$$_{2}$$O(111) surfaces; A Density functional theory based study

Padama, A. A. B.*; 岸 浩史*; Arevalo, R. L.*; Moreno, J. L. V.*; 笠井 秀明*; 谷口 昌司*; 上西 真里*; 田中 裕久*; 西畑 保雄

Journal of Physics; Condensed Matter, 24(17), p.175005_1 - 175005_6, 2012/05

 被引用回数:25 パーセンタイル:21.74(Physics, Condensed Matter)

Cu(111)表面とCu$$_{2}$$O(111)表面におけるNO分子の解離をスピン分極密度汎関数理論によって調べた。これはNOx還元反応のための銅をベースにした触媒の可能性を探るものである。吸着したNO分子の解離はどちらの表面でも起こる。酸化銅表面では遷移状態を経て反応が進むが、銅表面では途中でNO分子の脱離が起こる可能性があることが分かった。酸化銅の最表面に銅原子を配置することにより電子状態を変化させ、NO分子の吸着解離反応を制御できることが分かった。

論文

Quasiparticle interference on the surface of Bi$$_{2}$$Se$$_{3}$$ induced by cobalt adatom in the absence of ferromagnetic ordering

Ye. M.*; Eremeev, S. V.*; 黒田 健太*; Krasovskii, E. E.*; Chulkov, E. V.*; 竹田 幸治; 斎藤 祐児; 岡本 和晃*; Zhu, S. Y.*; 宮本 幸治*; et al.

Physical Review B, 85(20), p.205317_1 - 205317_5, 2012/05

 被引用回数:46 パーセンタイル:8.39(Materials Science, Multidisciplinary)

トポロジカル絶縁体Bi$$_2$$Se$$_3$$の表面にコバルトを蒸着した系に対して、コバルトの物性に注目して、トンネル分光,角度分解光電子分光,磁気円二色性及び理論計算を組合せて得られた研究成果である。原子力機構としての貢献は、磁気円二色性を用いてコバルトの磁性を調べた部分である。トポロジカル絶縁体表面では磁性元素が強磁性を示すという理論的予想があるが、今回の実験では、Bi$$_2$$Se$$_3$$とコバルトとの組合せでは強磁性を示さないという実験的証拠を示すことができた。

論文

Dynamic structural change in Pd-perovskite automotive catalyst studied by time-resolved dispersive X-ray absorption fine structure

松村 大樹; 西畑 保雄; 水木 純一郎; 谷口 昌司*; 上西 真里*; 田中 裕久*

Journal of Applied Physics, 107(12), p.124319_1 - 124319_5, 2010/06

 被引用回数:17 パーセンタイル:34.44(Physics, Applied)

自動車触媒として強い耐久性を持つPdペロブスカイト型触媒(LaFe$$_{0.9}$$Pd$$_{0.1}$$O$$_{3}$$)に対して、その場かつ実時間分割のXAFS測定を分散型光学系のセットアップにて行い、Pd近傍の局所構造を観測した。還元雰囲気下では、標準試料であるアルミナ担持Pd触媒と同様な構造変化速度の温度依存性を示した。一方酸化雰囲気下では、2段階の酸化物への構造変化を示すアルミナ触媒よりも速い速度で変化することが観測された。これは、酸化雰囲気下においてペロブスカイト型触媒が置換型固溶体を形成することに関連していることが考えられる。

論文

Dynamic structural change of Pd particles on LaFeO$$_{3}$$ under redox atmosphere and CO/NO catalytic reaction studied by dispersive XAFS

松村 大樹; 岡島 由佳; 西畑 保雄; 水木 純一郎; 谷口 昌司*; 上西 真里*; 田中 裕久*

Journal of Physics; Conference Series, 190, p.012154_1 - 012154_6, 2009/11

 被引用回数:8 パーセンタイル:8.29

ランタン鉄酸化物上のパラジウム金属微粒子は、担体であるランタン鉄酸化物とパラジウム粒子が酸化雰囲気下において複合酸化物を形成することにより、酸化還元サイクルを多く繰り返しても金属粒子の粒径がさほど大きくならないことが知られている。われわれはPd金属微粒子の動的構造変化を、酸化還元雰囲気変化及びCO-NO触媒反応という条件の下、分散型XAFS光学系において直接観測した。実験の結果、ランタン鉄酸化物上のPd原子は、還元雰囲気時の金属微粒子への変化においてはアルミナ上のものと変わらない反応速度を示す一方、酸化雰囲気下における酸化物への構造変化においては一段階の速やかな構造変化を示し、二段階のゆっくりとした構造変化を示すアルミナ上の微粒子とは大きく異なることがわかった。また、CO-NO触媒反応時においても、多くの違いを観測した。

論文

X-ray magnetic circular dichroism and photoemission studies of ferromagnetism in CaMn$$_{1-x}$$Ru$$_{x}$$O$$_{3}$$ thin films

寺井 恒太*; 吉井 賢資; 竹田 幸治; 藤森 伸一; 斎藤 祐児; 大和田 謙二; 稲見 俊哉; 岡根 哲夫; 有田 将司*; 島田 賢也*; et al.

Physical Review B, 77(11), p.115128_1 - 115128_6, 2008/03

 被引用回数:12 パーセンタイル:45.59(Materials Science, Multidisciplinary)

We have studied the electronic and magnetic properties of epitaxially grown CaMn$$_{1-x}$$Ru$$_{x}$$O$$_{3}$$ thin films ($em x em = 1.0, 0.75, 0.5) by soft X-ray absorption (XAS), soft X-ray magnetic circular dichroism (XMCD) and hard X-ray photoemission spectroscopy (HXPES) measurements. The XMCD studies indicated that the spin moments of Mn and Ru are aligned in opposite directions. The valence-band HXPES spectra revealed that the Ru 4{it d}$ $$t_{2g}$$ states around the Fermi level and the Mn 3${it d}$ $$t_{2g}$$ up-spin states centered $$sim$$ 2 eV below it, both of which showed systematic concentration dependences. From these results, we propose that the localized Mn 3${it d}$ $$t_{2g}$$ states and the itinerant Ru 4${it d}$ $$t_{2g}$$ band are antiferromagnetically coupled and give rise to the ferromagnetic ordering, in analogy to the mechanism proposed for double perovskite oxides such as Sr$$_{2}$$FeMoO$$_{6}$$.

論文

Time evolution of palladium structure change with redox fluctuations in a LaFePdO$$_{3}$$ perovskite automotive catalyst by high-speed analysis with in situ DXAFS

上西 真里*; 田中 裕久*; 谷口 昌司*; 丹 功*; 西畑 保雄; 水木 純一郎; 小林 哲彦*

Catalysis Communications, 9(2), p.311 - 314, 2008/02

 被引用回数:29 パーセンタイル:33.68(Chemistry, Physical)

ペロブスカイト型触媒LaFePdO$$_{3}$$においては、排出ガスの酸化還元雰囲気変動による結晶内外へのPdの移動によって貴金属粒子の成長が抑えられる。Pdの実際の移動を直接観察するために、Pdの周りの局所構造の時間発展の様子を10ミリ秒の時間分解能でエネルギー分散型X線吸収スペクトルの微細構造(DXAFS)のその場観察により調べた。Pdの構造変化は実際のガソリンエンジンの制御周波数(1$$sim$$4Hz)に十分早く応答しており、また析出したPd粒子は極端に小さい。

報告書

地層処分技術に関する知識基盤の構築; 平成18年度報告

梅田 浩司; 大井 貴夫; 大澤 英昭; 大山 卓也; 小田 治恵; 亀井 玄人; 久慈 雅栄*; 黒澤 英樹; 小林 保之; 佐々木 康雄; et al.

JAEA-Review 2007-050, 82 Pages, 2007/12

JAEA-Review-2007-050.pdf:28.56MB

本報告書は、2006年度(平成18年度)の地層処分技術に関する各々のプロジェクトにおける研究開発の現状とトピック報告を示した年度報告書である。

論文

Electronic structure and magnetism of CaMn$$_{1-x}$$Ru$$_{x}$$O$$_{3}$$ thin films

寺井 恒太; 吉井 賢資; 竹田 幸治; 藤森 伸一; 斎藤 祐児; 大和田 謙二; 稲見 俊哉; 岡根 哲夫; 有田 将司*; 島田 賢也*; et al.

Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 310(2, Part2), p.1070 - 1072, 2007/03

軟X線磁気円二色性(XMCD)及び硬X線光電子分光(HXPES)を用いて、エピタキシャル成長させたCaMn$$_{1-x}$$Ru$$_{x}$$O$$_{3}$$(x=1.0, 0.5)薄膜の電子,磁気構造を調べた。XMCD測定の結果RuとMnのスピン磁気モーメントが反並行の関係を持っていることがわかった。またHXPES測定の結果Ruの4d電子の構造がE$$_{F}$$近傍に存在し、一方Mn 3d電子の構造はE$$_{F}$$よりやや下の位置に存在することがわかった。以上結果より、Sr$$_{2}$$FeMoO$$_{6}$$などのダブルペロブスカイトと類似した機構により、局在的なMn 3d t$$_{2g}$$と遍歴的なRu 4d t$$_{2g}$$の間で反強磁性的な相互作用が起こり、その結果強磁性が現れるものと考えられる。

論文

High-resolution photoemission study of the hybridization gap in the Kondo semiconductor CeRhAs

島田 賢也*; 東口 光晴*; 有田 将司*; 生天目 博文*; 谷口 雅樹*; 藤森 伸一; 斎藤 祐児; 藤森 淳; 高田 恭孝*; Shin, S.*; et al.

Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 310(2, Part1), p.e57 - e58, 2007/03

近藤半導体CeRhAs及び半金属CeRhSbの電子状態を、40-5948eVの放射光を利用した光電子分光により調べた。光励起断面積のエネルギー依存性に基づき、これらの物質のp-d-f状態を明らかにした。

論文

Self-regenerating Rh- and Pt-based perovskite catalysts for automotive-emissions control

田中 裕久*; 谷口 昌司*; 上西 真里*; 梶田 伸彦*; 丹 功*; 西畑 保雄; 水木 純一郎; 成田 慶一*; 木村 希夫*; 金子 公良*

Angewandte Chemie; International Edition, 45(36), p.5998 - 6002, 2006/09

 被引用回数:96 パーセンタイル:9.66(Chemistry, Multidisciplinary)

貴金属のペロブスカイト酸化物粒子への可逆な固溶析出現象を利用して、貴金属の使用量を削減しながら高性能な自動車触媒を創ることができる。パラジウムに引き続き、白金とロジウムに関しても自己再生機能を持たせることに成功した。

論文

The Intelligent catalyst having the self-regenerative function of Pd, Rh and Pt for automotive emissions control

田中 裕久*; 上西 真里*; 谷口 昌司*; 丹 功*; 成田 慶一*; 木村 希夫*; 金子 公良*; 西畑 保雄; 水木 純一郎

Catalysis Today, 117(1-3), p.321 - 328, 2006/09

 被引用回数:130 パーセンタイル:2.4(Chemistry, Applied)

インテリジェント触媒の貴金属の自己再生機能は1970年代以降の自動車触媒の歴史において画期的な技術である。その自己再生機構はXAFS解析によって研究される。それは現実の自動車排ガス中の酸化還元雰囲気変動に同期して起こる、ペロブスカイト構造の内(Pd陽イオン)と外(Pdナノ粒子)の変化によって実現している。結果として、Pd粒子の成長は自動車の使用期間中ずっと抑制される。そのうえ、その変化の早さがエネルギー分散型XAFSのその場観察で10ミリ秒の時間分解能で測定された。そして自己再生がかなり早く起こっていることが判明した。さらに、Pd同様にRhとPtでも自己再生機能を持つ新しい触媒ができた。自己再生機能は将来の触媒技術の設計指針を与える。

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