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論文

Effect of hydrogen on chemical vapor deposition growth of graphene on Au substrates

寺澤 知潮; 平良 隆信*; 保田 諭; 小幡 誠司*; 斉木 幸一郎*; 朝岡 秀人

Japanese Journal of Applied Physics, 58(SI), p.SIIB17_1 - SIIB17_6, 2019/08

https://doi.org/10.7567/1347-4065/ab19ae

CuやAuなどのC固溶度が低い基板上への化学気相成長(CVD)は、単層グラフェンを大面積に選択的に成長させることが期待されている。Cu上においてはグラフェンのドメインサイズを制御するためにH$$_{2}$$がしばしば添加されるが、一方、Arは酸化に対して不活性であるため、AuはH$$_{2}$$を必要としない。そこでAu上のグラフェンの質を改善するためには、H$$_{2}$$の効果が明らかにされるべきである。ここでは熱放射光学顕微鏡を用いて、Au基板上のグラフェンのCVD成長に及ぼすH$$_{2}$$の影響を報告する。その場観察およびラマン分光法は、H$$_{2}$$が供給されたか否かがAu上のグラフェンの成長速度、熱放射コントラスト、および圧縮歪みに強く影響することを明らかにした。これらの効果は、H$$_{2}$$供給に依存したAu(001)の表面再構成によるものと考えた。我々の結果は将来の応用のためにAu上で高品質のグラフェン成長を達成するために不可欠である。

論文

Longitudinal strain of epitaxial graphene monolayers on SiC substrates evaluated by $$z$$-polarization Raman microscopy

齊藤 結花*; 常磐 拳志郎*; 近藤 崇博*; Bao, J.*; 寺澤 知潮; 乗松 航*; 楠 美智子*

AIP Advances (Internet), 9(6), p.065314_1 - 065314_6, 2019/06

https://doi.org/10.1063/1.5099430

Longitudinal strains in epitaxial monolayer graphene (EMG) grown on SiC substrates were evaluated by $$z$$-polarization Raman microscopy. Due to the covalent bonds formed at the interface between graphene and the substrate, strong compressive strains were loaded on the EMG, which were sensitively detected by Raman spectroscopy. Our polarization Raman microscope was specially designed for evaluating the longitudinal ($$z$$-polarization) strain, as well as the lateral ($$xy$$-polarization). $$Z$$-polarization Raman microscopy revealed the relationship between the fluctuation of the local strains and the sample morphology in the SiC-graphene through submicron spatial resolution mapping. The amount of strain estimated through Raman shift and its spatial inhomogeneity have critical influence on the mobility of electrons, which are essential for future device applications of EMG.

口頭

Au上グラフェンCVD成長の熱放射光学顕微鏡によるその場観察

寺澤 知潮; 平良 隆信*; 小幡 誠司*; 保田 諭; 斉木 幸一郎*; 朝岡 秀人

no journal, , 

化学気相成長法によって炭素固溶度の低いCu基板上では単層のグラフェンが選択的に成長することが知られている。本研究ではCuと同様に炭素固溶度の低いAu基板上で、グラフェンの化学気相成長の熱放射光学顕微鏡によるその場観察を試みた。熱放射光学顕微鏡像においてAu箔基板の溝に挟まれた領域から開始した明るいコントラストの成長は溝と平行方向に進行した。ラマンマッピング測定によってこのコントラストはグラフェンであることが確認された。当日はAu基板上でのグラフェンの成長機構についても議論する。

口頭

Si(110)-16$$times$$2上の異方的な拡散比率の決定

矢野 雅大; 寺澤 知潮; 保田 諭; 町田 真一*; 朝岡 秀人

no journal, , 

Si(110)-16$$times$$2再構成構造上での異方的なSiの拡散係数の比を酸化膜分解過程で成長するボイドを走査型トンネル顕微鏡を用いて詳細に観測することで明らかにした。ボイドの拡大速度の異方性はボイドの深さに依存し、ボイドの底面から酸化膜までSiが拡散する過程で異方性が小さくなることを示唆した。このボイド側面でのSiの拡散を含むシミュレーションを行うことで16$$times$$2再構成構造のステップ列平行方向への拡散係数が、その垂直方向より約3倍大きいことを明らかにした。

口頭

Radiation-mode optical microscopy for CVD growth of graphene on gold

寺澤 知潮; 平良 隆信*; 小幡 誠司*; 保田 諭; 斉木 幸一郎*; 朝岡 秀人

no journal, , 

銅における炭素固溶度が低いため、銅基板上では化学気相成長(CVD)法によって単層のグラフェンが選択的に成長される。よって、グラフェンのCVD成長は次世代のエレクトロニクスのためにもっとも有望な技術であると考えられている。本研究では、我々は低い炭素固溶度を持つ金上でのグラフェンのCVD成長を報告する。我々は熱放射光学顕微鏡を用いて金上でのグラフェン成長のその場観察を達成した。900$$^{circ}$$CにおいてAr, H$$_{2}$$, CH$$_{4}$$の流量を240, 8, 5sccmとして熱放射像を取得したところ、グラフェンに対応するとラマン分光法で決定された明るい島が金箔の2つの溝の間に成長することが確認された。熱放射光学顕微鏡によるその場観察に基づいて、我々は金上でのグラフェン成長の機構について議論する。

口頭

低放射率金属基板上におけるグラフェン成長の熱放射によるその場観察

寺澤 知潮; 小幡 誠司*; 保田 諭; 斉木 幸一郎*; 朝岡 秀人

no journal, , 

単層の炭素六員環シートであるグラフェンは、高い電子移動度や光透過性などの特性から次世代半導体材料として注目されている。Cu基板上における化学気相成長(CVD)法ではCuの炭素の固溶度が低いために単層のグラフェンを選択的に作製できる。我々は低放射率($$sim$$0.1程度)のCu基板上でグラフェン(放射率0.023)が成長する様子を熱放射光の顕微観察により可視化する熱放射光学顕微鏡を開発した。本手法によって104Pa程度の全圧下でのグラフェン成長機構を議論できる。AuはCuと同様に炭素固溶度が低いが、Au基板上でのグラフェンCVD成長は報告例が少なく、その成長機構は明らかでない。本研究では熱放射光学顕微鏡によって放射率が低いAu基板上でのグラフェンCVD成長をその場観察することで、グラフェン成長機構の解明を目指す。【結果】 表面を清浄化したAu箔を900$$^{circ}$$Cで加熱し、Ar, H$$_{2}$$, CH$$_{4}$$の混合ガスを供給した際の熱放射光の顕微像をFigure (a)に示す。暗いAu基板上に明るい領域が観察された。同一箇所におけるグラフェンに特有のRaman 2Dバンドの強度をFigure (b)に示す。Figure (a)と(b)の形状から、Au基板上の明るい領域はグラフェンであると言える。以上から、熱放射光学顕微鏡によってAu基板上でのグラフェン成長をその場観察できることが示された。

口頭

Si(110)-16$$times$$2構造の面内異方性

朝岡 秀人; 矢野 雅大; 寺澤 知潮; 保田 諭

no journal, , 

表面に存在する歪みは、独自の再構成構造形成や、成長原子の拡散・吸着のカイネティクスに影響を与えるため、表面歪みの解明・制御はナノ構造創製のための有力な手段となる。一次元構造を有するSi(110)再構成構造の異方歪みを、水素終端Si(110)バルク構造と対比し実験的に決定した。表面特有の再構成構造が形成すると、下地のバルク構造に対応して基板は球殻の一部のような曲率が生じる。このとき、再構成構造表面とバルク構造基板との相互作用がちょうど釣り合うことから、基板の曲率を計測すると再構成構造の歪みを導くことができる。我々は表面形態と歪みの対応を明らかにするために、反射高速電子回折と基板曲率測定法のリアルタイム観測を行った。その結果、Si(110)表面へ原子状水素を暴露すると、水素終端Si(110)表面へ変移すると同時に、異方的な曲率が生じる様子を捉えることができた。Si(110)再構成構造の方位に対応した10$$^{-6}$$オーダーの歪みを決定した。

口頭

Hex-Au(100)再構成表面上でのグラフェンの電子バンド構造の変調

寺澤 知潮; 保田 諭; 林 直輝*; 乗松 航*; 伊藤 孝寛*; 町田 真一*; 矢野 雅大; 斉木 幸一郎*; 朝岡 秀人

no journal, , 

本研究ではAu(100)単結晶上にグラフェンをCVD法によって作製し、角度分解光電子分光(ARPES)法によってグラフェンの電子バンド構造を直接観察した。グラフェンの直線的なバンド分散において、ディラック点から約0.9eV離れた領域に光電子強度の減少が確認された。これはこのエネルギー帯においてグラフェンのバンド構造が1.44nmの繰り返し周期を持つHex-Au(100)再構成構造によって変調を受けたことを示している。

口頭

Si(110)上の還元反応領域

矢野 雅大; 寺澤 知潮; 町田 真一*; 保田 諭; 朝岡 秀人

no journal, , 

Si(110)上酸化膜還元過程の実時間計測をSTMおよびXPSを用いて行った。STMでは酸化膜と清浄面の境界に特異な領域が拡大していく様子が観測された。この現象は還元を中断して室温で計測しても観測されないため、還元反応の遷移状態を示していると考えられる。XPS計測では還元過程でSi$$^{3+}$$の割合が増加することが確認された。講演ではこれら結果を基にSi(110)上酸化膜の還元ダイナミクスについて議論する。

口頭

Electronic band modification of graphene by surface reconstruction of Au (001)

寺澤 知潮; 保田 諭; 林 直輝*; 乗松 航*; 伊藤 孝寛*; 町田 真一*; 矢野 雅大; 斉木 幸一郎*; 朝岡 秀人

no journal, , 

Graphene shows constant absorptance of 2.3% in the wide range of wavelengths. The modification of the band structure of graphene is expected to tune such the optical properties of graphene, which will be useful for opto-electronic devices of graphene. Recently, quasi-one dimensional potential of hex-Au(001) reconstructed structure was reported to modify the electronic properties of graphene grown on this structure. Scanning tunneling spectroscopy showed that the density of state of graphene from its Dirac point by 1-2 eV decreased when graphene was grown on hex-Au(001). However, the band structure of graphene on hex-Au(001) was not observed, nor the relation between the band structure of graphene and the structure of Au(001) and graphene has not been revealed. Here, we report the band structure of graphene grown on hex-Au(001) using angle resolved photoemission spectroscopy (ARPES). We prepared graphene on hex-Au(001) by chemical vapor deposition. Figure (a) shows the low energy electron diffraction (LEED) pattern of graphene grown on Au(001) single crystal. Four-folded and twelve-folded spots correspond to 90-degree rotated one-dimensional hex-Au(001) reconstructed structures and epitaxially grown graphenes on them, respectively. Figure (b) shows the ARPES image of this sample taken at AichiSR BL7U. The linear graphene band shows the intensity reduction at the binding energy of approximately 0.9 eV, indicating the modification of band structure of graphene by hex-Au(001). We will discuss the relation between the band structure of graphene and the structure of graphene and hex-Au(001) on the basis of the results of ARPES, LEED, and scanning tunneling microscopy in the poster presentation.

口頭

Au上グラフェンの電子バンド構造と熱放射光強度の関係

寺澤 知潮; 保田 諭; 林 直輝*; 乗松 航*; 伊藤 孝寛*; 町田 真一*; 朝岡 秀人

no journal, , 

グラフェンは波長に依存せず2.3%と一定の光吸収率および放射率を示すが、デバイス応用においては波長選択性を持つことが望ましい。本研究では1.44nmの周期を持つHex-Au(001)構造上にグラフェンを作製し、その電子バンド構造と熱放射光を観察した。熱放射光の700-900nmにおける光学顕微観察からHex-Au(001)構造上のグラフェンの熱放射光強度が減少していることがわかった。この試料の角度分解光電子分光はグラフェンのバンド構造の変調を示した。

口頭

Band modification of graphene by periodic potential of Au(100) reconstructed surface

寺澤 知潮; 保田 諭; 林 直輝*; 乗松 航*; 伊藤 孝寛*; 町田 真一*; 矢野 雅大; 斉木 幸一郎*; 朝岡 秀人

no journal, , 

One-dimensional (1-D) periodic potential is known to modify the electronic band structure of graphene. Such the modification were observed on vicinal surfaces of Ir(332) and Pt(997) by angle resolved photoemission spectroscopy (ARPES). In these reports, however, the mixing of the orbitals of graphene and substrates were also observed. In order to focus on the effect of the 1-D periodic potential, graphene growth on the more inert surface was required. Here we report the band modification of graphene by a periodic potential of a hex-Au(100) reconstructed surface. Hex-Au(100) is composed of a square lattice of Au(100) in the bulk and a hexagonal lattice on the surface, resulting in the corrugated structure with the periodicity L=1.44 nm. We prepared graphene on hex-Au(100) by chemical vapor deposition. The periodic structure of hex-Au(100) was observed by scanning tunnelling microscopy. The ARPES image of the sample shows the band anomaly as the band modification was predicted. This means that the periodic corrugation of hex-Au(100) modified the graphene bands.

口頭

単層グラフェンへの構造規定欠陥の導入と電気化学水素ポンプ法によるプロトン透過能評価

保田 諭; 寺澤 知潮; 矢野 雅大; 小河 浩晃; 加藤 優*; 八木 一三*; 朝岡 秀人

no journal, , 

本研究では、Arイオン照射により、構造が規定された原子空孔をグラフェン膜内に作製し、この欠陥構造がプロトン透過能に与える影響を評価した。Arイオン照射時間により、10$$^{11}$$$$sim$$10$$^{12}$$cm$$^{-2}$$の欠陥密度、すなわち30$$sim$$5nm間隔で原子空孔を再現性良くグラフェン内に作製可能であることを示した。また、電気化学水素ポンプ法によりプロトン透過能の評価を行った結果、原子空孔の導入によるプロトン電流の増加が観察された。以上、Arイオン照射によりグラフェン膜内に一様に原子空孔を作製し、電気化学的手法により原子空孔がプロトン透過能に寄与していることを実験的に初めて明らかにした。

口頭

Si(110)-16$$times$$2再構成構造上の異方的な拡散

矢野 雅大; 寺澤 知潮; 保田 諭; 町田 真一*; 朝岡 秀人

no journal, , 

Si(110)-16$$times$$2再構成構造上での異方的なSiの拡散係数の比を酸化膜分解過程で成長するボイドを走査型トンネル顕微鏡を用いて詳細に観測することで明らかにした。ボイドの拡大速度の異方性はボイドの深さに依存し、ボイドの底面から酸化膜までSiが拡散する過程で異方性が小さくなることを示唆した。このボイド側面でのSiの拡散をランダムウォークと仮定してシミュレーションを行うことで16$$times$$2再構成構造のステップ列平行方向への拡散係数が、その垂直方向より約3倍大きいことを明らかにした。

口頭

Si(110)-16$$times$$2構造生成に伴う面内異方性のその場観察

朝岡 秀人; 矢野 雅大; 寺澤 知潮; 保田 諭

no journal, , 

Si(110)-16$$times$$2表面は再構成単位格子内に1原子層のステップを含む1次元構造を有する。Si(110)-16$$times$$2構造へ原子状水素を暴露し、水素終端Si(110)-1$$times$$1への構造生成過程の歪みをその場観察した。その結果、再構成構造に内在する異方性ストレスを明らかにした。

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