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論文

グラフェンとHex-Au(001)再構成表面の軌道混成によるバンドギャップの形成

寺澤 知潮; 松永 和也*; 林 直輝*; 伊藤 孝寛*; 田中 慎一郎*; 保田 諭; 朝岡 秀人

Vacuum and Surface Science, 66(9), p.525 - 530, 2023/09

Au(001)表面は擬一次元周期性を持つHex-Au(001)に再構成することから、この表面にグラフェンを成長させると、その周期性がグラフェンの電子構造を変化させると予測された。特に、グラフェンとAuの軌道混成により、グラフェンにバンドギャップやスピン偏極が導入されると考えられていた。本研究では、Hex-Au(001)表面上のグラフェンの角度分解光電子分光と密度汎関数理論計算の結果を報告する。グラフェンのDiracコーンとAu 6sp軌道の交点に0.2eVのバンドギャップが観測され、バンドギャップ形成の起源がグラフェンのDiracコーンとAu 6sp軌道の混成であることが示された。この軌道混成の機構について考察し、グラフェンのDiracコーンへのスピン注入を予想した。

論文

Step unbunching phenomenon on 4H-SiC (0001) surface during hydrogen etching

榊原 涼太郎*; Bao, J.*; Yuhara, Keisuke*; 松田 啓太*; 寺澤 知潮; 楠 美智子*; 乗松 航*

Applied Physics Letters, 123(3), p.031603_1 - 031603_4, 2023/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:59.51

ステップバンチング現象の逆であるステップアンバンチング現象について報告する。4H-SiC(0001)表面を高温でアニールすると、隣接するステップの運動の速度が異なるためにステップバンチングが生じ、数ナノメートル以上の高さのステップが生じる。本研究ではAr/H$$_{2}$$雰囲気中での水素エッチングによって得られたステップが、その後低温でアニールされると、より低い高さのステップに「アンバンチング」されることを見出した。この「束にならない」現象は、エネルギー論と動力学との間の競合の結果としてうまく説明できる。本発見は、水素エッチングによるSiCの表面平滑化のための別のアプローチを提供し、SiCパワーデバイスや二次元材料成長技術全般への応用に重要な洞察を与える可能性がある。

論文

Band gap opening in graphene by hybridization with Au (001) reconstructed surfaces

寺澤 知潮; 松永 和也*; 林 直輝*; 伊藤 孝寛*; 田中 慎一郎*; 保田 諭; 朝岡 秀人

Physical Review Materials (Internet), 7(1), p.014002_1 - 014002_10, 2023/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:75.82(Materials Science, Multidisciplinary)

金(001)表面は、六角形の表面と正方形のバルク格子からなる複雑な再構成構造[Hex-Au(001)]を示し、擬一次元的な波状表面を形成している。この表面上にグラフェンを成長させると、波状表面の周期性がグラフェンの電子構造を変化させ、バンドギャップや新しいディラックポイントを形成することが予測された。さらに、グラフェン-金界面はバンド混成によるバンドギャップ生成やスピン注入の可能性が期待される。ここでは、Hex-Au(001)表面上のグラフェンについて、角度分解光電子分光と密度汎関数計算を行った結果を報告する。元のグラフェンとレプリカのグラフェンの$$pi$$バンドの交点はバンドギャップを示さず、一次元ポテンシャルが小さすぎて電子構造を変更できないことが示唆された。グラフェン$$pi$$バンドとAu $$6sp$$バンドの交点では0.2eVのバンドギャップが観測され、グラフェン$$pi$$バンドとAu $$6sp$$バンドの混成を利用してバンドギャップが生成していることが示された。また、グラフェン$$pi$$とAu $$6sp$$の混成により、グラフェンへのスピン注入が起こることが予想される。

論文

Efficient hydrogen isotope separation by tunneling effect using graphene-based heterogeneous electrocatalysts in electrochemical hydrogen isotope pumping

保田 諭; 松島 永佳*; 原田 健児*; 谷井 理沙子*; 寺澤 知潮; 矢野 雅大; 朝岡 秀人; Gueriba, J. S.*; Di$~n$o, W. A.*; 福谷 克之

ACS Nano, 16(9), p.14362 - 14369, 2022/09

 被引用回数:4 パーセンタイル:83.44(Chemistry, Multidisciplinary)

水素同位体である重水素は、半導体産業や医薬品開発に必須な材料であることから、重水素の高効率かつ低コストでの濃縮分離技術の開発は重要である。本研究では、グラフェンとパラジウム薄膜からなるヘテロ電極触媒を開発し、固体高分子形電気化学水素ポンピング法に適用することで高い分離能をもつ重水素濃縮デバイスの開発を行った研究について報告する。その結果、印加電圧が大きくなるにつれ分離能の指標となるH/D値が小さくなる明瞭な電位依存性が観察された。観察されたH/Dの電圧依存性について理論計算により検証した結果、印加電圧が小さい場合、水素イオンと重水素イオンがグラフェン膜透過の活性化障壁を量子トンネル効果により透過することで大きなH/D分離能が発現すること、印加電圧が大きくなると活性化障壁を乗り越えて反応が進行するためH/D値が減少することが示された。以上、グラフェンの水素同位体イオンの量子トンネル効果を利用することで高いH/D分離能を有する水素同位体分離デバイス創製の設計指針を得た。

論文

Development of ultraslow, monochromatic, and mass-selected ion source toward measurement of hydrogen ion permeability of graphene

寺澤 知潮; 福谷 克之; 保田 諭; 朝岡 秀人

e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 20(4), p.196 - 201, 2022/07

グラフェンは、気体に対しては完全な不透過膜であるが、水素イオンに対しては透過性を示す。水素イオンの透過には同位体効果があり、重陽子は陽子より遅くグラフェンを透過する。しかし、この同位体効果がどのようなメカニズムで生じるのか、また、その起源はまだ不明である。そこで、超低速・単色・質量選択的な水素イオンビームを用いたイオン源を開発し、グラフェンへの水素イオン透過機構を議論する戦略を提案した。イオン源に半球型モノクロメーターとウィーンフィルターを採用し、エネルギー分解能0.39eV、質量分解能1 atomic mass unitを達成した。エネルギー的に鋭いイオンビームにより、グラフェンの透過率を高精度に直接測定できることが期待される。

論文

Structure of quasi-free-standing graphene on the SiC (0001) surface prepared by the rapid cooling method

角 達也*; 永井 和樹*; Bao, J.*; 寺澤 知潮; 乗松 航*; 楠 美智子*; 若林 裕助*

Applied Physics Letters, 117(14), p.143102_1 - 143102_5, 2020/10

SiC(0001)表面上のエピタキシャルグラフェン試料の系統的な構造研究を、非接触手法である表面X線回折法によって行った。バッファ層のみ、1層グラフェン、多層グラフェンの試料では、バッファ層と表面Si原子間の距離は0.23nmであった。急速冷却法で作製した半自立グラフェン試料では、バッファ層は存在せず、半自立グラフェンと表面Si原子との間の距離は0.35nmであった。これは、水素インターカレートグラフェンの値よりもかなり短く、グラファイトの面間距離よりもわずかに長い。Si占有率はSiC表面から1nm以内では単一ではなく、Si原子の抜けが示唆された。Si占有率の深さプロファイルは試料依存性がほとんどなく、Si原子のランダムなホッピングに基づく単純な原子論モデルによって再現された。

論文

Controlled growth of boron-doped epitaxial graphene by thermal decomposition of a B$$_{4}$$C thin film

乗松 航*; 松田 啓太*; 寺澤 知潮; 高田 奈央*; 増森 淳史*; 伊藤 圭太*; 小田 晃司*; 伊藤 孝寛*; 遠藤 彰*; 舟橋 良次*; et al.

Nanotechnology, 31(14), p.145711_1 - 145711_7, 2020/04

 被引用回数:6 パーセンタイル:39.72(Nanoscience & Nanotechnology)

炭化珪素(SiC)基板上にエピタキシャル成長した炭化ホウ素(B$$_{4}$$C)薄膜の熱分解によって、ホウ素をドープしたエピタキシャルグラフェンが成長することを示した。SiC上のB$$_{4}$$CとB$$_{4}$$C上のグラフェンの界面は、一定の方位関係を持ち、ダングリングボンドのない安定した構造を局所的に持っていた。B$$_{4}$$Cの最初の炭素層はバッファー層として機能し、その上にグラフェンが積層していた。B$$_{4}$$C上のグラフェンは、ホウ素が高濃度にドープされており、正孔濃度は2$$times$$10$$^{13}$$ - 2$$times$$10$$^{15}$$ cm$$^{-2}$$の広い範囲で制御できた。高濃度にホウ素をドープしたグラフェンはスピングラス挙動を示し、これはスピンフラストレーションシステムにおける局所的な反強磁性秩序の存在を示唆している。炭化物の熱分解は、さまざまな用途向けの新しいの機能エピタキシャルグラフェンをウェーハスケールで得るための技術であると期待できる。

論文

Confinement of hydrogen molecules at graphene-metal interface by electrochemical hydrogen evolution reaction

保田 諭; 田村 和久; 寺澤 知潮; 矢野 雅大; 中島 秀朗*; 森本 崇宏*; 岡崎 俊也*; 上利 龍史*; 高橋 康史*; 加藤 優*; et al.

Journal of Physical Chemistry C, 124(9), p.5300 - 5307, 2020/03

 被引用回数:11 パーセンタイル:58.4(Chemistry, Physical)

新しい二次元材料の新たな用途とエネルギー貯蔵システム創製の観点からグラフェン-基板界面への水素貯蔵に関する研究は重要である。本研究では、電気化学水素発生反応によりグラフェンのもつプロトン透過能を利用して、グラフェン-Au金属界面に水素を貯蔵する検証を行った。グラフェン担持Au電極を酸性溶液下での水素発生反応を誘起した結果、グラフェンとAu界面に水素が捕獲されたナノバブル構造が形成されるのを走査型トンネル顕微鏡により明らかにした。また、電気化学ラマン分光の結果、電気化学反応によるグラフェンの膜緩和が界面における水素貯蔵に重要な役割を担っていることを明らかにした。

論文

グラフェンの結晶成長の熱放射光によるその場顕微観察

寺澤 知潮; 平良 隆信*; 小幡 誠司*; 斉木 幸一朗*; 保田 諭; 朝岡 秀人

Vacuum and Surface Science, 62(10), p.629 - 634, 2019/10

sp$$^{2}$$炭素原子で構成される単原子厚さのシートであるグラフェンは、この10年間で最も魅力的な材料である。グラフェンの特性の多くは単層の場合に顕著である。化学気相成長法(CVD)は、大面積で単層グラフェンを選択的に製造するために広く使用される。ここでは、グラフェンのCVD成長のその場観察を実現するために開発した「熱放射光学顕微鏡」を紹介する。熱放射像においてグラフェンをCu基板上の明るいコントラストとして観察する方法を示し、続いてその場観察によって明らかにされた成長機構、すなわち核形成点や律速過程を紹介する。最後に、Au基板上でのグラフェンのCVD成長において前処理手順によるグラフェンの放射率が変調を受けたという研究を紹介する。熱放射光学顕微鏡は、グラフェンの成長を観察するだけでなく、グラフェンの熱放射特性を明らかにするための方法としても期待される。

論文

Effect of hydrogen on chemical vapor deposition growth of graphene on Au substrates

寺澤 知潮; 平良 隆信*; 保田 諭; 小幡 誠司*; 斉木 幸一朗*; 朝岡 秀人

Japanese Journal of Applied Physics, 58(SI), p.SIIB17_1 - SIIB17_6, 2019/08

 被引用回数:4 パーセンタイル:22.27(Physics, Applied)

CuやAuなどのC固溶度が低い基板上への化学気相成長(CVD)は、単層グラフェンを大面積に選択的に成長させることが期待されている。Cu上においてはグラフェンのドメインサイズを制御するためにH$$_{2}$$がしばしば添加されるが、一方、Arは酸化に対して不活性であるため、AuはH$$_{2}$$を必要としない。そこでAu上のグラフェンの質を改善するためには、H$$_{2}$$の効果が明らかにされるべきである。ここでは熱放射光学顕微鏡を用いて、Au基板上のグラフェンのCVD成長に及ぼすH$$_{2}$$の影響を報告する。その場観察およびラマン分光法は、H$$_{2}$$が供給されたか否かがAu上のグラフェンの成長速度、熱放射コントラスト、および圧縮歪みに強く影響することを明らかにした。これらの効果は、H$$_{2}$$供給に依存したAu(001)の表面再構成によるものと考えた。我々の結果は将来の応用のためにAu上で高品質のグラフェン成長を達成するために不可欠である。

論文

Longitudinal strain of epitaxial graphene monolayers on SiC substrates evaluated by $$z$$-polarization Raman microscopy

齊藤 結花*; 常磐 拳志郎*; 近藤 崇博*; Bao, J.*; 寺澤 知潮; 乗松 航*; 楠 美智子*

AIP Advances (Internet), 9(6), p.065314_1 - 065314_6, 2019/06

 被引用回数:3 パーセンタイル:16.36(Nanoscience & Nanotechnology)

Longitudinal strains in epitaxial monolayer graphene (EMG) grown on SiC substrates were evaluated by $$z$$-polarization Raman microscopy. Due to the covalent bonds formed at the interface between graphene and the substrate, strong compressive strains were loaded on the EMG, which were sensitively detected by Raman spectroscopy. Our polarization Raman microscope was specially designed for evaluating the longitudinal ($$z$$-polarization) strain, as well as the lateral ($$xy$$-polarization). $$Z$$-polarization Raman microscopy revealed the relationship between the fluctuation of the local strains and the sample morphology in the SiC-graphene through submicron spatial resolution mapping. The amount of strain estimated through Raman shift and its spatial inhomogeneity have critical influence on the mobility of electrons, which are essential for future device applications of EMG.

論文

グラフェンの結晶成長のふく射光によるその場顕微観察

寺澤 知潮; 斉木 幸一朗*; 保田 諭; 朝岡 秀人

第39回日本熱物性シンポジウム講演論文集(CD-ROM), p.262 - 264, 2018/11

炭素六員環格子からなる単原子厚のシートであるグラフェンはその高いキャリア移動度から次世代半導体として有望である。グラフェンは広い波長領域に渡って一層あたり2.3%の吸収率を示し、同等の放射率が期待される。本研究では光学顕微鏡によってグラフェンとCu基板のふく射光コントラストを得た。グラフェンの化学気相成長過程の解析から成長の律速段階を炭素のグラフェン格子への取り込みの過程であると決定した。本研究はふく射光コントラストのその場顕微観察が単原子厚の物質の結晶成長の解析に有効であることを示した。

口頭

Au上グラフェンCVD成長の熱放射光学顕微鏡によるその場観察

寺澤 知潮; 平良 隆信*; 小幡 誠司*; 保田 諭; 斉木 幸一朗*; 朝岡 秀人

no journal, , 

化学気相成長法によって炭素固溶度の低いCu基板上では単層のグラフェンが選択的に成長することが知られている。本研究ではCuと同様に炭素固溶度の低いAu基板上で、グラフェンの化学気相成長の熱放射光学顕微鏡によるその場観察を試みた。熱放射光学顕微鏡像においてAu箔基板の溝に挟まれた領域から開始した明るいコントラストの成長は溝と平行方向に進行した。ラマンマッピング測定によってこのコントラストはグラフェンであることが確認された。当日はAu基板上でのグラフェンの成長機構についても議論する。

口頭

Si(110)-16$$times$$2上の異方的な拡散比率の決定

矢野 雅大; 寺澤 知潮; 保田 諭; 町田 真一*; 朝岡 秀人

no journal, , 

Si(110)-16$$times$$2再構成構造上での異方的なSiの拡散係数の比を酸化膜分解過程で成長するボイドを走査型トンネル顕微鏡を用いて詳細に観測することで明らかにした。ボイドの拡大速度の異方性はボイドの深さに依存し、ボイドの底面から酸化膜までSiが拡散する過程で異方性が小さくなることを示唆した。このボイド側面でのSiの拡散を含むシミュレーションを行うことで16$$times$$2再構成構造のステップ列平行方向への拡散係数が、その垂直方向より約3倍大きいことを明らかにした。

口頭

Determination of anisotropic diffusion ratio on Si(110)-16$$times$$2

矢野 雅大; 寺澤 知潮; 保田 諭; 町田 真一*; 朝岡 秀人

no journal, , 

Si(110)-16$$times$$2再構成構造上のSi原子の異方性拡散係数比を、走査型トンネル顕微鏡(STM)を用いて「ボイド」を観察することによって決定される。各ボイド深さの異方性成長速度比を評価するために、ボイド縁の長さを測定した。ボイド形状の異方性はボイドが深くなるにつれて低下し、側壁拡散時のSi密度比の低下を示している。拡散したSi原子の上部テラス、下部テラス、および隣接する側壁への移動を考慮して、[1$$bar{1}$$2]と[$$bar{1}$$12]に沿った方向の拡散係数を決定した。それにより、Si(110)-16$$times$$2のステップ行に平行は、他の方向のものより3.0倍高くなることを明らかにした。

口頭

Radiation-mode optical microscopy for CVD growth of graphene on gold

寺澤 知潮; 平良 隆信*; 小幡 誠司*; 保田 諭; 斉木 幸一朗*; 朝岡 秀人

no journal, , 

銅における炭素固溶度が低いため、銅基板上では化学気相成長(CVD)法によって単層のグラフェンが選択的に成長される。よって、グラフェンのCVD成長は次世代のエレクトロニクスのためにもっとも有望な技術であると考えられている。本研究では、我々は低い炭素固溶度を持つ金上でのグラフェンのCVD成長を報告する。我々は熱放射光学顕微鏡を用いて金上でのグラフェン成長のその場観察を達成した。900$$^{circ}$$CにおいてAr, H$$_{2}$$, CH$$_{4}$$の流量を240, 8, 5sccmとして熱放射像を取得したところ、グラフェンに対応するとラマン分光法で決定された明るい島が金箔の2つの溝の間に成長することが確認された。熱放射光学顕微鏡によるその場観察に基づいて、我々は金上でのグラフェン成長の機構について議論する。

口頭

低放射率金属基板上におけるグラフェン成長の熱放射によるその場観察

寺澤 知潮; 小幡 誠司*; 保田 諭; 斉木 幸一朗*; 朝岡 秀人

no journal, , 

単層の炭素六員環シートであるグラフェンは、高い電子移動度や光透過性などの特性から次世代半導体材料として注目されている。Cu基板上における化学気相成長(CVD)法ではCuの炭素の固溶度が低いために単層のグラフェンを選択的に作製できる。我々は低放射率($$sim$$0.1程度)のCu基板上でグラフェン(放射率0.023)が成長する様子を熱放射光の顕微観察により可視化する熱放射光学顕微鏡を開発した。本手法によって104Pa程度の全圧下でのグラフェン成長機構を議論できる。AuはCuと同様に炭素固溶度が低いが、Au基板上でのグラフェンCVD成長は報告例が少なく、その成長機構は明らかでない。本研究では熱放射光学顕微鏡によって放射率が低いAu基板上でのグラフェンCVD成長をその場観察することで、グラフェン成長機構の解明を目指す。【結果】 表面を清浄化したAu箔を900$$^{circ}$$Cで加熱し、Ar, H$$_{2}$$, CH$$_{4}$$の混合ガスを供給した際の熱放射光の顕微像をFigure (a)に示す。暗いAu基板上に明るい領域が観察された。同一箇所におけるグラフェンに特有のRaman 2Dバンドの強度をFigure (b)に示す。Figure (a)と(b)の形状から、Au基板上の明るい領域はグラフェンであると言える。以上から、熱放射光学顕微鏡によってAu基板上でのグラフェン成長をその場観察できることが示された。

口頭

Si(110)-16$$times$$2構造の面内異方性

朝岡 秀人; 矢野 雅大; 寺澤 知潮; 保田 諭

no journal, , 

表面に存在する歪みは、独自の再構成構造形成や、成長原子の拡散・吸着のカイネティクスに影響を与えるため、表面歪みの解明・制御はナノ構造創製のための有力な手段となる。一次元構造を有するSi(110)再構成構造の異方歪みを、水素終端Si(110)バルク構造と対比し実験的に決定した。表面特有の再構成構造が形成すると、下地のバルク構造に対応して基板は球殻の一部のような曲率が生じる。このとき、再構成構造表面とバルク構造基板との相互作用がちょうど釣り合うことから、基板の曲率を計測すると再構成構造の歪みを導くことができる。我々は表面形態と歪みの対応を明らかにするために、反射高速電子回折と基板曲率測定法のリアルタイム観測を行った。その結果、Si(110)表面へ原子状水素を暴露すると、水素終端Si(110)表面へ変移すると同時に、異方的な曲率が生じる様子を捉えることができた。Si(110)再構成構造の方位に対応した10$$^{-6}$$オーダーの歪みを決定した。

口頭

Hex-Au(100)再構成表面上でのグラフェンの電子バンド構造の変調

寺澤 知潮; 保田 諭; 林 直輝*; 乗松 航*; 伊藤 孝寛*; 町田 真一*; 矢野 雅大; 斉木 幸一朗*; 朝岡 秀人

no journal, , 

本研究ではAu(100)単結晶上にグラフェンをCVD法によって作製し、角度分解光電子分光(ARPES)法によってグラフェンの電子バンド構造を直接観察した。グラフェンの直線的なバンド分散において、ディラック点から約0.9eV離れた領域に光電子強度の減少が確認された。これはこのエネルギー帯においてグラフェンのバンド構造が1.44nmの繰り返し周期を持つHex-Au(100)再構成構造によって変調を受けたことを示している。

口頭

Si(110)上の還元反応領域

矢野 雅大; 寺澤 知潮; 町田 真一*; 保田 諭; 朝岡 秀人

no journal, , 

Si(110)上酸化膜還元過程の実時間計測をSTMおよびXPSを用いて行った。STMでは酸化膜と清浄面の境界に特異な領域が拡大していく様子が観測された。この現象は還元を中断して室温で計測しても観測されないため、還元反応の遷移状態を示していると考えられる。XPS計測では還元過程でSi$$^{3+}$$の割合が増加することが確認された。講演ではこれら結果を基にSi(110)上酸化膜の還元ダイナミクスについて議論する。

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