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報告書

少量燃料デブリの構外輸送に向けたA型輸送容器の適用性評価

坂本 雅洋; 奥村 啓介; 神野 郁夫; 松村 太伊知; 寺島 顕一; Riyana E. S.; 溝上 暢人*; 溝上 伸也*

JAEA-Research 2024-017, 14 Pages, 2025/03

JAEA-Research-2024-017.pdf:1.34MB

東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所では、2号機から燃料デブリの試験的取り出しを行い、回収物を構外輸送し茨城地区で分析することが計画されている。取り出された燃料デブリの分析結果は、将来的な燃料デブリ管理の各工程(取り出し、収納、移送、保管等)の検討にフィードバックされ、必要な技術開発に活用することが期待されている。試験的取り出しでサンプリングされる燃料デブリは数グラム程度が予定されており、その後、段階的に取り出し規模を拡大させていくことになる。試験的取り出しにおいては、構外輸送に係る関係法令に則って事前に合理的な輸送容器を検討することが必要になる。本報では物質組成や性状が不明瞭な燃料デブリ回収物の安全評価に資するため、少量燃料デブリの構外輸送に向けたA型輸送容器の適用性評価を行った。

論文

Characterization of neutrons emitted by an expected small amount of fuel debris in a trial retrieval from Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

松村 太伊知; 奥村 啓介; 坂本 雅洋; 寺島 顕一; Riyana E. S.; 近藤 千博*

Nuclear Engineering and Design, 432, p.113791_1 - 113791_9, 2025/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

Retrieving objects with a small amount of fuel debris, such as a few grams, will begin soon at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1F) at the start of decommissioning. Objects retrieved from the primary containment vessel are not necessarily fuel debris; fuel debris is an object from which neutrons are emitted because it contains nuclear-fuel material. However, the characteristics of the neutrons emitted by fuel debris are unknown. Fuel debris was categorized into five types according to the elapsed time from the accident, burnup, and fuel type (UO$$_{2}$$ or mixed oxide). The number and energy spectra of ($$alpha$$, ${it n}$) and spontaneous fission neutrons emitted from 1 g of each fuel debris type were estimated using the SOURCES 4C code to obtain the neutron characteristics. The results showed that the average neutron energy is approximately 2.1 MeV, regardless of the type of fuel debris. However, the intensities of neutrons emitted from the fuel debris in 1F Units 2 and 3 varied by four orders of magnitude according to the fuel debris type.

論文

Development of a theoretical scaling factor method for the inventory estimation of difficult-to-measure nuclide Cs-135 in fuel debris and radioactive wastes

坂本 雅洋; 奥村 啓介; 神野 郁夫; 松村 太伊知; 寺島 顕一; Riyana E. S.; 金子 純一*; 溝上 暢人*; 溝上 伸也*

Journal of Nuclear Science and Technology, 10 Pages, 2025/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

In this paper, we propose a new nuclide inventory estimation method based on computational methods, called a "theoretical scaling factor method" for difficult-to-measure (DTM) nuclides in fuel debris and radioactive wastes. The theoretical scaling factor method provides a method similar to a conventional scaling factor method. The theoretical scaling factor method, however, does not require performing many measurements to obtain correlations between a key nuclide which is easy-to-measure and a DTM nuclide. Instead of actual analytical measurements, the results of theoretical calculations are used. A correlation equation between the key nuclide and the DTM nuclide is created based on the results of theoretical calculations, and the DTM nuclide is deterministically estimated using the measurement value of the key nuclide only. In this paper, we selected Cs-135 as the DTM nuclide and Cs-137 as the key nuclide. Cs-135 has a long half-life of 2.3$$times$$10$$^{6}$$ years and is one of the important fission products in the safety evaluation for the geological disposal of high-level radioactive waste, because it dissolves and migrates in groundwater easily. We confirmed the validity of the proposed method using measured data of Cs-137 and Cs-135 on radioactive wastes from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1F) accident obtained by many researchers. It can be used as a rational and efficient technology to reduce the analysis costs of various types of fuel debris and radioactive waste present at 1F.

論文

Preliminary study of the criticality monitoring method based on the simulation for the activity ratio of short half-life noble-gas fission products from fuel debris

Riyana, E. S.; 奥村 啓介; 坂本 雅洋; 松村 太伊知; 寺島 顕一; 神野 郁夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 61(2), p.269 - 276, 2024/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

We investigated the possibility of estimating the effective neutron multiplication factor (${it k$_{eff}$}$) of the fuel debris inside the canister and primary containment vessel (PCV) of Unit 2 of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1F) using remote gas-radioactivity measurement via simulation-based calculations. Our results demonstrate an almost linear correlation between ${it k$_{eff}$}$ and the $$^{88}$$Kr-to-$$^{135}$$Xe activity ratio with respect to various fuel debris compositions. This correlation is maintained regardless of geometries such as the fuel debris canister and the PCV.

論文

Extraction of gold nanoparticles based on temperature-dependent phase separation using zwitterionic 3-(nonyldimethylammonio)-propyl sulfate

中川 太一; 鈴木 怜花*; 松枝 誠; 寺島 元基; Hinze, W. L.*; 高貝 慶隆*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 31(2), p.49 - 56, 2024/00

The zwitterionic surfactant 3-(nonyldimethylammonio)-propyl sulfate (C$$_{9}$$-APSO$$_{4}$$) exhibits unique reversible temperature-dependent phase separation properties, which can be used for the extraction of water-miscible negatively charged gold nanoparticles (AuNPs) without any aggregation at high concentrations using only temperature change. This study investigated the extraction behaviors and properties of AuNPs transferred from the water phase to a small volume of the surfactant-rich phase. The AuNPs retained both their original shapes and sizes after temperature-dependent phase separation step. In addition, the concentration of AuNPs was enriched by a factor of 150 in the surfactant-rich phase without any changes in the sizes and shapes of AuNPs.

論文

Characterization of bremsstrahlung and $$gamma$$-rays of fuel debris

松村 太伊知; 奥村 啓介; 藤田 学*; 坂本 雅洋; 寺島 顕一; Riyana, E. S.

Radiation Physics and Chemistry, 199, p.110298_1 - 110298_8, 2022/10

 被引用回数:3 パーセンタイル:42.88(Chemistry, Physical)

The characterization of bremsstrahlung and $$gamma$$-rays from fuel debris differs from that of spent fuels evaluated to date, due to factors such as material composition and release of volatile fission products. In this work, in order to clarify the conditions under which the effect of bremsstrahlung compared to the total photons (bremsstrahlung and $$gamma$$-rays) in fuel debris is maximized, the average energies and dose rates from the energy spectra of bremsstrahlung and $$gamma$$-rays on the fuel debris surface were obtained using a Monte Carlo simulation. In the simulation, the average energies and dose rates were evaluated with consideration of the composition, size, fission product release, and retrieval time of the fuel debris. The simulation showed that the composition with the largest amount of change to the average total photons energy caused by bremsstrahlung was the molten fuel debris, and the composition with the maximum fraction of bremsstrahlung in the dose rate was the UO$$_{2}$$. The maximum value of the fraction of bremsstrahlung in the dose rate was evaluated to be about 17%. This work is expected to contribute to the prediction of the radiation characteristics of the fuel debris that will be retrieved from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station in the near future.

論文

Depletion calculation of subcritical system with consideration of spontaneous fission reaction

Riyana, E. S.; 奥村 啓介; 坂本 雅洋; 松村 太伊知; 寺島 顕一

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(4), p.424 - 430, 2022/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:10.00(Nuclear Science & Technology)

Modification of the Monte Carlo depletion calculation code OpenMC was performed to enable the depletion calculation of the subcritical neutron multiplying system. With the modified code, it became possible to evaluate the quantity of short half-life fission products from spontaneous and induced fissions in the subcritical system. As a preliminary study, it was applied to the fuel debris storage canister filled with nuclear materials and spontaneous fission nuclides. It was confirmed that the code could successfully provide a quantity of short half-life FPs over time and provide the relationship between the activity ratio of Kr-88 to Xe-135 and effective neutron multiplication factor of the canister.

論文

Gamma detector response simulation inside the pedestal of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

Riyana, E. S.; 奥村 啓介; 寺島 顕一; 松村 太伊知; 坂本 雅洋

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00543_1 - 19-00543_8, 2020/06

Prediction of the fuel debris location and distribution inside the primary containment vessel (PCV) of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant is important to decide further decommissioning step and strategy. The radiation measurements in the past internal investigations have not yet provided enough information to predict fuel debris location and its distribution inside PCV. To support further measurement efforts, we simulate the detector response inside the PCV. The calculation result could provide a base on deciding suitable detector systems to assist the efforts on searching, localizing and defining distributions of the fuel debris.

論文

Delocalization of the $$f$$ electron in Ce$$_x$$La$$_{1-x}$$Ru$$_2$$Si$$_2$$; The de Haas-van Alphen effect measurement

松本 裕司; 木村 憲彰*; 小松原 武美*; 青木 晴善*; 栗田 伸之*; 寺嶋 太一*; 宇治 進也*

Journal of Physics; Conference Series, 391, p.012042_1 - 012042_4, 2012/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:42.63(Physics, Multidisciplinary)

CeRu$$_2$$Si$$_2$$は、$$gamma$$ of 350mJ/mol K$$^2$$を持つ典型的な重い電子系物質である。この物質の[001]方向に磁場を印加したときに、7.7Tでメタ磁性転移を引き起こす。一方、この(001)面内に磁場を印加したときは、メタ磁性を引き起こさない。この大きな磁気異方性は、CeをLaに置換したときにおいても、常に残っている。CeをLaに置換すると、$$x_c$$=0.91で反強磁性秩序を起こし、Ceが希薄濃度になると反強磁性秩序は消失する。そして、Ce濃度が非常に薄い濃度領域で不純物近藤効果を引き起こす。$$x$$=0.02の試料では、近藤温度を1.3Kと見積もった。その濃度において、dHvA振動の観測に成功した。そして、温度に対してフェルミ面が連続的に変化していることを明らかにした。このことは、f電子は、不純物近藤効果を起こし近藤シングレットを形成したときは遍歴していて、温度の上昇とともに局在化していくことを示している。

口頭

模擬デブリ・コロイドウランのミセル濃縮と多角的可視化技術

鈴木 怜花*; 中川 太一; 松枝 誠; 高瀬 つぎ子*; 平田 岳史*; 阿部 雄太; 寺島 元基; 古川 真*; 高貝 慶隆*

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所(1F)の廃炉作業において、燃料デブリ取り出しを進めるために、デブリ性状を把握することが必要であるが、その状態を直接確認することは困難である。そこで汚染水中の微粒子に着目した。原子炉内の滞留水に含まれる燃料デブリ由来の微粒子は大部分が多核種除去装置などにより除去されるが、ナノメートルレベルのコロイド分散粒子(以降、ナノ粒子と記す)は、フィルターを通過し、処理後の汚染水(処理水)に存在する。処理水中のナノ粒子を分析することにより、燃料デブリの状態や組成の間接的な情報を得られると考えた。しかし、処理水中のナノ粒子濃度は低く、透過型電子顕微鏡(TEM)のような極微小領域の観察において粒子を発見することは困難を極める。そこで、本研究では、液中レーザーアブレーション法(LAL)や遊星ボールミル技術を利用して、模擬デブリやウラン鉱石(自然石)のコロイド溶液を調製し、両性イオン界面活性剤を用いるミセル濃縮を利用することで、水溶液中に分散する微粒子の濃縮・捕集を検討した。

口頭

粉砕機による金属ナノコロイド分散液の調製とTEM観察容易化のためのマイクロ液相への封入技術

鈴木 怜花*; 中川 太一; 松枝 誠; 寺島 元基; 高瀬 つぎ子*; 高貝 慶隆*

no journal, , 

福島第一原子力発電所における原子炉(事故炉)からのデブリ取出しに向けた研究が精力的に実施されている。デブリ性状解明に向け、汚染水中の金属ナノ粒子(NP)の特性を調べることが有効と考えられるが、その特徴を観察する手法として、透過型電子顕微鏡(TEM)の利用は、有効なツールとして期待が持てる。しかしながら、多核種除去装置等によって処理された処理水のNP濃度は非常に低くなっており、TEM観察の際に粒子を見つけ出すことは困難であると予想されている。さらに、指標となるNP標準物質の市販品は少ないことから溶液調製が難しく、NP分散液の簡単な調製とTEMによる観察容易化の技術開発が望まれている。そこで本研究では、微粒子化と水溶液への分散を同時に簡単に行うことができる粉砕機を用いるNP分散液の調製ならびに両性イオン界面活性剤の相分離現象を利用したNPのTEM観察の容易化のための検討を実施した。

口頭

Practical gamma ray measurement of short half-life noble gas ($$^{135}$$Xe, $$^{88}$$Kr) emitted by fuel debris for criticality estimation

Riyana, E. S.; 坂本 雅洋; 松村 太伊知; 寺島 顕一; 奥村 啓介; 神野 郁夫

no journal, , 

Our previous study showed a linear relationship between the activity ratio of $$^{88}$$Kr to $$^{135}$$Xe and the effective multiplication factor, ${it k$_{eff}$}$, in a primary containment vessel (PCV) and in a fuel debris canister. The accuracy of the activity ratio, which closely related to the accuracy of predicted ${it k$_{eff}$}$, is estimated based on an existing gamma ray energy spectrum. Practical measurement method for the gamma ray from nuclides in the PCV and the fuel debris canister gas is proposed.

口頭

Depletion calculation of subcritical system with consideration of spontaneous fission reaction

Riyana, E. S.; 奥村 啓介; 坂本 雅洋; 松村 太伊知; 寺島 顕一

no journal, , 

We enabled to consider the spontaneous fission reaction in subcritical neutron multiplying system by modifying the OpenMC depletion calculation code version 0.11. With the code, it is possible to estimate the quantity of short half-life fission products in the subcritical system. As a demonstration and fuel debris storage preliminary study, the code was applied to the fuel debris storage canister filled with nuclear materials and spontaneous fission nuclides. As a result, the ability was successfully shown to provide the information on short half-life fission products over time and to provide the relationship between the activity ratio of 88Kr-to-135Xe and effective neutron multiplication factor.

口頭

Preliminary study of neutron intensity and spectrum of various fuel debris

松村 太伊知; 奥村 啓介; 坂本 雅洋; 寺島 顕一; Riyana E. S.; 近藤 千博*

no journal, , 

Retrieving objects with a small amount, such as a few grams, will begin soon at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station as the start of decommissioning process. The retrieved objects will be sorted as fuel debris and others for reducing the amount of long-time storage. Since the fuel debris emits neutrons, the knowledge of emitted neutron features is necessary for the design of neutron detectors. For this purpose, we estimated the number and energy spectra of ($$alpha$$, ${it n}$) and the spontaneous fission neutrons emitted from 1 g of fuel debris by calculation using the SOURCES 4C code. The calculations were performed for five types of fuel debris, according to the elapsed time from the accident, burnup, and fuel type. The results showed that the average neutron energy is $$sim$$2 MeV regardless of the fuel debris type, however, the intensity changed four orders of magnitude according to the fuel debris type.

口頭

東京電力福島第一発電所2号機シールドプラグ下部汚染分布推定法の検討

神野 郁夫; 奥村 啓介; 松村 太伊知; Riyana E. S.; 寺島 顕一; 坂本 雅洋

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所2号機のシールドプラグ下部汚染分布を評価するため、ガンマ線ピンホールカメラを用いて一定厚さの遮蔽体背後にあるCs-137汚染分布を得る手法を計算により開発した。

口頭

福島第一原子力発電所事故に起因する$$^{135}$$Csの理論的スケーリングファクタの開発

寺島 顕一; 坂本 雅洋; 松村 太伊知; 奥村 啓介; 藤田 学*

no journal, , 

$$^{135}$$Csは地層処分の安全性評価において、放射能インベントリ評価が重視される難分析超寿命FP核種の1つであり、福島第一原子力発電所の事故に起因する放射性廃棄物や燃料デブリ等にも含まれている。従来の使用済み燃料や放射性廃棄物と大きく異なる点は、燃焼履歴が異なる広範囲な燃焼度の原子炉燃料が事故時に高温溶融してCsの多くが揮発したことである。また、従来のスケーリングファクタ法のように、分析結果を蓄積して統計的に相関式を得る方法は、燃料デブリや高線量Cs汚染物の場合には時間と費用を要し得策ではない。この問題を解決するため、測定が比較的容易な$$^{137}$$Cs量から、揮発や混合を考慮した理論に基づき$$^{135}$$Cs量を精度よく評価するための理論的スケーリングファクタ法を提案する。

口頭

Time dependent correlation between the criticality and short-half-life noble-gas fission products of fuel debris

Riyana E. S.; 坂本 雅洋; 松村 太伊知; 寺島 顕一; 奥村 啓介; 神野 郁夫

no journal, , 

The activity ratio of short half-life noble gas fission products, $$^{88}$$Kr to $$^{135}$$Xe (A($$^{88}$$Kr/$$^{135}$$Xe)), has close relationship with the criticality (${it k$_{eff}$}$) in the primary containment vessel (PCV) or fuel debris canister, in which fuel debris are accumulated. In this paper, we investigated the time-dependence of the A($$^{88}$$Kr/$$^{135}$$Xe) when the ${it k$_{eff}$}$ changes according to an incident such as the change of geometry in the PCV. Our calculation shows a slow change of the A($$^{88}$$Kr/$$^{135}$$Xe) value with the maximum or minimum values before settling in a new stable value after several hours from the ${it k$_{eff}$}$ change. The applicability and the suitability of the A($$^{88}$$Kr/$$^{135}$$Xe) time-dependent measurement is discussed for the monitoring of the ${it k$_{eff}$}$ in PCV.

口頭

Analytical study for detection method of fuel debris derived from MOX fuel

寺島 顕一; 坂本 雅洋; 松村 太伊知; Riyana E. S.; 神野 郁夫; 奥村 啓介

no journal, , 

At the time of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station accident, mixed oxide (MOX) fuels were partially loaded in the core of Unit-3 while not in Unit-1 and Unit-2. Since the MOX fuel contain larger amount of plutonium even if its burnup degree is relatively smaller than that of UO$$_{2}$$ fuel, it is expected to distinguish whether fuel debris are originated from MOX or UO$$_{2}$$. Therefore, we focused on $$^{244}$$Cm and $$^{154}$$Eu generated until the accident. From the burnup calculations, the possibility of a method for detecting the MOX-derived fuel debris was suggested.

口頭

積算線量計を用いた燃料デブリの核燃料物質評価のための技術開発; バブル線量計の基礎データ取得

寺島 顕一; 冠城 雅晃; 坂本 雅洋; 松村 太伊知; 藤田 学*; 奥村 啓介

no journal, , 

中性子用積算線量計であるバブル線量計(BD)は、ガンマ線に不感、外部電源不要、目視確認が可能、中性子フルエンス率に応じた照射時間調整、などの特長を持っており、福島第一原子力発電所(1F)におけるデブリ検知や容器の非破壊測定への適用が期待できる。そこでBDの適用性評価を目的とし、中性子照射試験を行って基礎データを取得した。

口頭

Preliminary study on nuclear materials imaging in fuel debris from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station using a neutron pinhole camera

Riyana E. S.; 坂本 雅洋; 松村 太伊知; 寺島 顕一; 奥村 啓介; 神野 郁夫

no journal, , 

Information on the quantity of nuclear materials in fuel debris is crucial in screening and categorizing the fuel debris for storage consideration and quantity reduction. However, the types of materials (U, Pu, steel, Zr, concrete, etc.), physical form, chemical form, and density involved in the fuel debris may have a wide variety, and it is difficult to quantify nuclear materials inside it. Since most neutron emitters are actinides (such as U, Pu, and Cm) and non-volatile, the distribution of those neutron sources also represents the distribution of nuclear materials in fuel debris. We propose a method to observe nuclear materials distribution in fuel debris by acquiring spatial distribution of neutron sources using a neutron pinhole camera.

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