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論文

Preliminary study of the criticality monitoring method based on the simulation for the activity ratio of short half-life noble-gas fission products from fuel debris

Riyana, E. S.; 奥村 啓介; 坂本 雅洋; 松村 太伊知; 寺島 顕一; 神野 郁夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 61(2), p.269 - 276, 2024/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

We investigated the possibility of estimating the effective neutron multiplication factor (${it k$_{eff}$}$) of the fuel debris inside the canister and primary containment vessel (PCV) of Unit 2 of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1F) using remote gas-radioactivity measurement via simulation-based calculations. Our results demonstrate an almost linear correlation between ${it k$_{eff}$}$ and the $$^{88}$$Kr-to-$$^{135}$$Xe activity ratio with respect to various fuel debris compositions. This correlation is maintained regardless of geometries such as the fuel debris canister and the PCV.

論文

Extraction of gold nanoparticles based on temperature-dependent phase separation using zwitterionic 3-(nonyldimethylammonio)-propyl sulfate

中川 太一; 鈴木 怜花*; 松枝 誠; 寺島 元基; Hinze, W. L.*; 高貝 慶隆*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 31(2), p.49 - 56, 2024/00

The zwitterionic surfactant 3-(nonyldimethylammonio)-propyl sulfate (C$$_{9}$$-APSO$$_{4}$$) exhibits unique reversible temperature-dependent phase separation properties, which can be used for the extraction of water-miscible negatively charged gold nanoparticles (AuNPs) without any aggregation at high concentrations using only temperature change. This study investigated the extraction behaviors and properties of AuNPs transferred from the water phase to a small volume of the surfactant-rich phase. The AuNPs retained both their original shapes and sizes after temperature-dependent phase separation step. In addition, the concentration of AuNPs was enriched by a factor of 150 in the surfactant-rich phase without any changes in the sizes and shapes of AuNPs.

論文

Characterization of bremsstrahlung and $$gamma$$-rays of fuel debris

松村 太伊知; 奥村 啓介; 藤田 学*; 坂本 雅洋; 寺島 顕一; Riyana, E. S.

Radiation Physics and Chemistry, 199, p.110298_1 - 110298_8, 2022/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:19.69(Chemistry, Physical)

The characterization of bremsstrahlung and $$gamma$$-rays from fuel debris differs from that of spent fuels evaluated to date, due to factors such as material composition and release of volatile fission products. In this work, in order to clarify the conditions under which the effect of bremsstrahlung compared to the total photons (bremsstrahlung and $$gamma$$-rays) in fuel debris is maximized, the average energies and dose rates from the energy spectra of bremsstrahlung and $$gamma$$-rays on the fuel debris surface were obtained using a Monte Carlo simulation. In the simulation, the average energies and dose rates were evaluated with consideration of the composition, size, fission product release, and retrieval time of the fuel debris. The simulation showed that the composition with the largest amount of change to the average total photons energy caused by bremsstrahlung was the molten fuel debris, and the composition with the maximum fraction of bremsstrahlung in the dose rate was the UO$$_{2}$$. The maximum value of the fraction of bremsstrahlung in the dose rate was evaluated to be about 17%. This work is expected to contribute to the prediction of the radiation characteristics of the fuel debris that will be retrieved from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station in the near future.

論文

Depletion calculation of subcritical system with consideration of spontaneous fission reaction

Riyana, E. S.; 奥村 啓介; 坂本 雅洋; 松村 太伊知; 寺島 顕一

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(4), p.424 - 430, 2022/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:12.48(Nuclear Science & Technology)

Modification of the Monte Carlo depletion calculation code OpenMC was performed to enable the depletion calculation of the subcritical neutron multiplying system. With the modified code, it became possible to evaluate the quantity of short half-life fission products from spontaneous and induced fissions in the subcritical system. As a preliminary study, it was applied to the fuel debris storage canister filled with nuclear materials and spontaneous fission nuclides. It was confirmed that the code could successfully provide a quantity of short half-life FPs over time and provide the relationship between the activity ratio of Kr-88 to Xe-135 and effective neutron multiplication factor of the canister.

論文

Gamma detector response simulation inside the pedestal of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

Riyana, E. S.; 奥村 啓介; 寺島 顕一; 松村 太伊知; 坂本 雅洋

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00543_1 - 19-00543_8, 2020/06

Prediction of the fuel debris location and distribution inside the primary containment vessel (PCV) of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant is important to decide further decommissioning step and strategy. The radiation measurements in the past internal investigations have not yet provided enough information to predict fuel debris location and its distribution inside PCV. To support further measurement efforts, we simulate the detector response inside the PCV. The calculation result could provide a base on deciding suitable detector systems to assist the efforts on searching, localizing and defining distributions of the fuel debris.

論文

Delocalization of the $$f$$ electron in Ce$$_x$$La$$_{1-x}$$Ru$$_2$$Si$$_2$$; The de Haas-van Alphen effect measurement

松本 裕司; 木村 憲彰*; 小松原 武美*; 青木 晴善*; 栗田 伸之*; 寺嶋 太一*; 宇治 進也*

Journal of Physics; Conference Series, 391, p.012042_1 - 012042_4, 2012/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:43.13(Physics, Multidisciplinary)

CeRu$$_2$$Si$$_2$$は、$$gamma$$ of 350mJ/mol K$$^2$$を持つ典型的な重い電子系物質である。この物質の[001]方向に磁場を印加したときに、7.7Tでメタ磁性転移を引き起こす。一方、この(001)面内に磁場を印加したときは、メタ磁性を引き起こさない。この大きな磁気異方性は、CeをLaに置換したときにおいても、常に残っている。CeをLaに置換すると、$$x_c$$=0.91で反強磁性秩序を起こし、Ceが希薄濃度になると反強磁性秩序は消失する。そして、Ce濃度が非常に薄い濃度領域で不純物近藤効果を引き起こす。$$x$$=0.02の試料では、近藤温度を1.3Kと見積もった。その濃度において、dHvA振動の観測に成功した。そして、温度に対してフェルミ面が連続的に変化していることを明らかにした。このことは、f電子は、不純物近藤効果を起こし近藤シングレットを形成したときは遍歴していて、温度の上昇とともに局在化していくことを示している。

口頭

Ce$$_x$$La$$_{1-x}$$Ru$$_2$$Si$$_2$$混晶系のCe希薄領域でのフェルミ面の変化,3

松本 裕司; 木村 憲彰*; 小松原 武美*; 青木 晴善*; 栗田 伸之*; 寺嶋 太一*; 宇治 進也*

no journal, , 

CeRu$$_2$$Si$$_2$$は、正方晶ThCr$$_2$$Si$$_2$$型結晶構造で、350mJ/mol K$$^2$$の電子比熱係数を持つ典型的な重い電子系である。この物質の[001]方向に磁場を印加すると、約7.7Tでクロスオーバー的なメタ磁性転移を起こす。dHvA効果測定によると、このメタ磁性とともに、f電子が遍歴から局在に変化するようなフェルミ面の変化を起こす。一方、(001)面内に磁場を印加した時は、メタ磁性も起こさず、f電子は遍歴のままである。この大きな磁気異方性は、CeRu$$_2$$Si$$_2$$のCeをLaに希釈しても、常に存在する。われわれは、dHvA効果測定により、(001)面内に磁場を印加したときに、f電子のないLaRu$$_2$$Si$$_2$$のLaをわずかにCeに置換したCe濃度において、f電子が遍歴している可能性が高いことを明らかにした。もし、Ce希薄濃度で既にf電子が遍歴しているとすれば、高温で局在していたf電子が、不純物近藤効果により降温で遍歴するはずである。今回は、新たにCe希薄濃度において温度によるフェルミ面の変化を、dHvA効果の測定により観測した。

口頭

積算線量計を用いた燃料デブリの核燃料物質評価のための技術開発; バブル線量計の基礎データ取得

寺島 顕一; 冠城 雅晃; 坂本 雅洋; 松村 太伊知; 藤田 学*; 奥村 啓介

no journal, , 

中性子用積算線量計であるバブル線量計(BD)は、ガンマ線に不感、外部電源不要、目視確認が可能、中性子フルエンス率に応じた照射時間調整、などの特長を持っており、福島第一原子力発電所(1F)におけるデブリ検知や容器の非破壊測定への適用が期待できる。そこでBDの適用性評価を目的とし、中性子照射試験を行って基礎データを取得した。

口頭

多種多様な燃料デブリの崩壊熱評価手法の開発

坂本 雅洋; 寺島 顕一; 松村 太伊知; 藤田 学*; 奥村 啓介

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故で発生した燃料デブリがどの程度の崩壊熱を出しているか把握しておくことは、今後のデブリ取出しに向けて冷却方法の検討やデブリ輸送・保管容器の除熱評価において重要である。しかし、燃料デブリは燃焼履歴が明確な使用済み燃料のように核種組成が明らかでないため、崩壊熱の評価は容易ではない。そこで本研究ではデブリの重量, 燃焼度, 核種の放出率, 評価時期などのパラメータを考慮した多種多様なデブリの崩壊熱を容易に計算する手法を開発した。

口頭

Depletion calculation of subcritical system with consideration of spontaneous fission reaction

Riyana, E. S.; 奥村 啓介; 坂本 雅洋; 松村 太伊知; 寺島 顕一

no journal, , 

We enabled to consider the spontaneous fission reaction in subcritical neutron multiplying system by modifying the OpenMC depletion calculation code version 0.11. With the code, it is possible to estimate the quantity of short half-life fission products in the subcritical system. As a demonstration and fuel debris storage preliminary study, the code was applied to the fuel debris storage canister filled with nuclear materials and spontaneous fission nuclides. As a result, the ability was successfully shown to provide the information on short half-life fission products over time and to provide the relationship between the activity ratio of 88Kr-to-135Xe and effective neutron multiplication factor.

口頭

両性イオン界面活性剤を用いた曇点抽出による高原子価金属酸化物微粒子の抽出挙動

中川 太一; 鈴木 怜花*; 松枝 誠; 寺島 元基; 飯島 和毅; 高貝 慶隆*

no journal, , 

福島第一原子力発電所の廃炉に向けて、炉内滞留水中金属微粒子の組成から燃料デブリの性状を把握するための手法開発を進めている。しかし、滞留水中金属微粒子は極めて希薄であると予想されるため、その分析には濃縮が必要である。一方、金や銀のナノ微粒子の分離・抽出には界面活性剤の温度相転移現象を利用した曇点抽出法が適用できることが示されているが、滞留水中に存在すると予測される高原子価金属酸化物微粒子への適用に関する知見は得られていない。本研究では、核燃料ペレット被覆管の材料として使用されるジルコニウムに着目し、その酸化物微粒子抽出に対する両性イオン界面活性剤(3-(nonyldimethylammonio)propyl sulfate: C$$_{9}$$-APSO$$_{4}$$)の適用性を調査した。酸化ジルコニウム微粒子(粒子径119$$pm$$48nm)をC$$_{9}$$-APSO$$_{4}$$(相転移温度65$$^{circ}$$C)と混合し、冷却することで曇点抽出を行った結果、99%の抽出率を得た。

口頭

燃料デブリ検知へのバブルディテクターの応用

寺島 顕一; 坂本 雅洋; 松村 太伊知; 冠城 雅晃; Riyana, E. S.; 能見 貴佳; 奥村 啓介

no journal, , 

福島第一原子力発電所(1F)の格納容器内のような高ガンマ線環境下での燃料デブリ探査や、回収物中の核燃料物質の有無を判断するための手法開発を進めている。その中で、自発核分裂や誘起核分裂などに起因する僅かな中性子を、狭隘空間かつ高ガンマ線環境下で検出する手法として、中性子の積算線量計であるバブルディテクター(BD)に着目した。BDはガンマ線に不感で、小型軽量,目視確認可能,外部電源やケーブル不要といった特長を有している。そこで、BDに対するコバルト60を用いたガンマ線照射試験、ならびにMOX燃料を用いた中性子検出試験を実施した。その結果、速中性子用のBDは10.0kGyまでの高ガンマ線場で利用できること、及びMOX燃料由来の中性子を検出できることを確認した。

口頭

Study on the criticality monitoring method by measurements of short-half-life noble-gas fission products for the criticality monitoring of fuel debris inside a primary containment vessel of Fukushima Daiichi Nuclear Power Stations

Riyana, E. S.; 坂本 雅洋; 松村 太伊知; 寺島 顕一; 奥村 啓介

no journal, , 

We investigated the possibility of estimating the effective neutron multiplication factor (keff) of the fuel-debris inside the primary containment vessel (PCV) of unit-2 of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1F) using remote gas-radioactivity measurement. Our calculation result demonstrates the correlation between keff and the activity ratio (AR) of $$^{88}$$Kr-to-$$^{135}$$Xe for various fuel debris compositions and geometry. We also show the time-dependent behavior of the AR of $$^{88}$$Kr-to-$$^{135}$$Xe when the keff changes suddenly in PCV.

口頭

熱感応性界面活性剤の相分離現象による金属酸化物微粒子の抽出

中川 太一; 松枝 誠; 寺島 元基; 高貝 慶隆*

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所の廃炉作業において、燃料デブリ性状の把握は重要であるが、直接性状を確認することは困難である。炉内滞留水中には燃料デブリ由来の微粒子が存在する。しかし、炉内滞留水中の微粒子は、濃度が低く、前濃縮が必要である。フィルター濾過や遠心分離では、微粒子が凝集体を形成してしまう。これらの課題を解決するために熱感応性界面活性剤による相分離現象を利用した曇点抽出法を使用した。

口頭

Time dependent correlation between the criticality and short-half-life noble-gas fission products of fuel debris

Riyana E. S.; 坂本 雅洋; 松村 太伊知; 寺島 顕一; 奥村 啓介; 神野 郁夫

no journal, , 

The activity ratio of short half-life noble gas fission products, $$^{88}$$Kr to $$^{135}$$Xe (A($$^{88}$$Kr/$$^{135}$$Xe)), has close relationship with the criticality (${it k$_{eff}$}$) in the primary containment vessel (PCV) or fuel debris canister, in which fuel debris are accumulated. In this paper, we investigated the time-dependence of the A($$^{88}$$Kr/$$^{135}$$Xe) when the ${it k$_{eff}$}$ changes according to an incident such as the change of geometry in the PCV. Our calculation shows a slow change of the A($$^{88}$$Kr/$$^{135}$$Xe) value with the maximum or minimum values before settling in a new stable value after several hours from the ${it k$_{eff}$}$ change. The applicability and the suitability of the A($$^{88}$$Kr/$$^{135}$$Xe) time-dependent measurement is discussed for the monitoring of the ${it k$_{eff}$}$ in PCV.

口頭

Correlation between the canisters criticality and activity ratio of short-half-life noble-gas fission products under various fuel debris material compositions

Riyana, E. S.; 坂本 雅洋; 松村 太伊知; 寺島 顕一; 奥村 啓介

no journal, , 

We investigated the possibility of estimating the effective neutron multiplication factor (k$$_{eff}$$) of the fuel-debris canister using remote gas-radioactivity measurement. The fuel-debris compositions inside a canister may vary and depend on the fuel-debris location inside the primary containment vessel and fuel-debris removal process. Our calculation result demonstrates the correlation between k$$_{eff}$$ and the activity ratio of $$^{88}$$Kr-to-$$^{135}$$Xe for the various fuel debris material conditions such as fuel burn-up degree before the accident of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Stations (1F), canister filling rate, water fraction, and fuel-debris type.

口頭

粉砕機による金属ナノコロイド分散液の調製とTEM観察容易化のためのマイクロ液相への封入技術

鈴木 怜花*; 中川 太一; 松枝 誠; 寺島 元基; 高瀬 つぎ子*; 高貝 慶隆*

no journal, , 

福島第一原子力発電所における原子炉(事故炉)からのデブリ取出しに向けた研究が精力的に実施されている。デブリ性状解明に向け、汚染水中の金属ナノ粒子(NP)の特性を調べることが有効と考えられるが、その特徴を観察する手法として、透過型電子顕微鏡(TEM)の利用は、有効なツールとして期待が持てる。しかしながら、多核種除去装置等によって処理された処理水のNP濃度は非常に低くなっており、TEM観察の際に粒子を見つけ出すことは困難であると予想されている。さらに、指標となるNP標準物質の市販品は少ないことから溶液調製が難しく、NP分散液の簡単な調製とTEMによる観察容易化の技術開発が望まれている。そこで本研究では、微粒子化と水溶液への分散を同時に簡単に行うことができる粉砕機を用いるNP分散液の調製ならびに両性イオン界面活性剤の相分離現象を利用したNPのTEM観察の容易化のための検討を実施した。

口頭

両性イオン界面活性剤の温度依存性相分離現象による金属酸化物および金属炭化物ナノコロイドの抽出・濃縮

鈴木 怜花*; 中川 太一; 松枝 誠; 寺島 元基; 高瀬 つぎ子*; 高貝 慶隆*

no journal, , 

界面活性剤を利用した無機イオンや有機物等の抽出・濃縮に関する研究が古くから行われてきた。近年、両性イオン界面活性剤の温度依存相分離現象を用いたナノ粒子の抽出・濃縮の研究が金や銀ナノ粒子に関して行われている。しかし、一般的な金属材料の成分である金属酸化物や金属炭化物のコロイドについて抽出・濃縮は報告されていない。本研究では、両性イオン界面活性剤の温度依存相分離現象を利用したそれらのコロイド粒子の抽出や濃縮を検討し、その抽出メカニズムをナノ粒子の表面電位から検証したので報告する。

口頭

熱感応性界面活性剤の相分離現象によるジルコニウム酸化物微粒子の抽出挙動とゼータ電位との影響

中川 太一; 鈴木 怜花*; 松枝 誠; 高瀬 つぎ子*; 寺島 元基; 高貝 慶隆*

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所(1F)の廃炉作業において、燃料デブリ性状の把握は重要であるが、性状を直接確認することは困難である。そこで汚染水中の微粒子に着目した。汚染水中の微粒子は、粒子濃度が低いため、前濃縮が必要となるがフィルター濾過や遠心分離では、微粒子が凝集体を形成してしまい、粒径や形態が変化してしまう。これらの課題を解決するために、本研究では、金や銀微粒子の濃縮・抽出報告がある、熱感応性界面活性剤の相転移温度(曇点)を利用した曇点抽出法を使用した。今回、燃料被覆材として使用されるジルコニウムの曇点抽出法による抽出及びゼータ電位の影響を明らかにしたので報告する。

口頭

燃料デブリから放出される中性子の特性評価

松村 太伊知; 坂本 雅洋; 寺島 顕一; Riyana, E. S.; 奥村 啓介

no journal, , 

これまでの原子炉格納容器(PCV)内部調査から、福島第一原子力発電所(1F)の1-3号機には、燃料と被覆管等が溶融した後に固化した燃料デブリが存在すると考えられている。2023年には、2号機(1F2)から数g程度の燃料デブリ試料の試験的取り出しが予定されている。燃料デブリの検知において中性子が検出されれば燃料デブリであると推定できるため、燃料デブリから放出される中性子の特性評価を行うことは重要である。そこで、UO$$_{2}$$燃料のみで構成されていた1F2と本格取出し時期での対象とされMOX燃料を部分的に含んでいた3号機(1F3)からの取出し燃料デブリに対する検出器開発や中性子応答の物理的解釈に資するため、1F2(広範囲燃焼度UO$$_{2}$$)、1F3(低燃焼度MOX)、TMI-2(低燃焼度UO$$_{2}$$)の3種類の代表的な燃料デブリモデルに対し、それぞれの燃焼履歴に基づく核種インベントリデータとSOURCES 4Cコードを用いて、燃料デブリから放出される自発核分裂(遅発中性子を含む)と($$alpha$$, n)反応によって放出される中性子の特性評価を行った。

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