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論文

Nanoscale heterogeneity induced by nonmagnetic Zn dopants in the quantum critical metal CeCoIn$$_5$$; $$^{115}$$In NQR/NMR and $$^{59}$$Co NMR study

酒井 宏典; 徳永 陽; 神戸 振作; Zhu, J.-X.*; Ronning, F.*; Thompson, J. D.*; Ramakrishna, S. K.*; Reyes, A. P.*; 鈴木 康平*; 大島 佳樹*; et al.

Physical Review B, 104(8), p.085106_1 - 085106_12, 2021/08

典型的な量子臨界金属であるCeCoIn$$_5$$は、In元素をZn元素で少量置換することで、反強磁性を誘起できることが知られており、7%Zn置換系では、超伝導も共存する。NQRおよびNMRを用いて、微視的に電子状態を調べた結果、反強磁性はZn置換子周辺で起こり、超伝導は置換子から離れた電子状態が核となって起こり、近接効果により、バルク全体に超伝導が拡がる、という不均一性を見出した。Zn置換子周辺にある局所不均一性は、磁場をかけても残存することも見出した。

論文

Effective removal of iodate by coprecipitation with barite; Behavior and mechanism

徳永 紘平; 高橋 嘉夫*; 田中 万也; 香西 直文

Chemosphere, 266, p.129104_1 - 129104_10, 2021/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:65.97(Environmental Sciences)

本研究ではバライトへの共沈を利用することで、長い半減期と高い溶出性を持つ放射性ヨウ素の陰イオン(ヨウ素酸)を効果的な除去する手法を開発することを目的とする。本研究により、競合イオンの共存下でもヨウ素酸を効果的に除去する条件を見出すとともに、従来使用されていたハイドロタルサイトなどの層状鉱物に比べて2桁以上高い分配効率を達成した。また広域X線吸収微細構造法により、バライト構造内においてヨウ素酸は硫酸イオンと置換されて取り込まれており、電荷の過不足はバリウムイオンの周囲に存在するナトリウムイオンにより補われていることが示唆された。これらヨウ素酸のバライトに対する高い分配効率と強い結合性より、バライトは放射性ヨウ素の除去において有効な処理法であることが示された。

論文

A Fluorous phosphate for the effective extraction of Ln$$^{III}$$ from nitrate media; Comparison with a conventional organic phosphate

上田 祐生; 菊池 圭*; 徳永 紘平; 杉田 剛; 青柳 登; 田中 万也; 岡村 浩之

Solvent Extraction and Ion Exchange, 39(5-6), p.491 - 511, 2021/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

本研究では、三価のランタノイドイオン(Ln)に関する新規フルオラス抽出剤(TFP)を開発し、その抽出分離能力を市販リン酸エステル抽出剤であるリン酸トリブチル(TBP)と比較した。興味深いことに、一般的に炭化水素のフルオロ化は抽出能力を低下させる傾向があるにもかかわらず、TFPはTBPよりも遙かに高いLn抽出および分離性能を発揮した。幾つかの分光的手法および抽出相の組成分析に基づいた微視的および巨視的なLnに関する配位環境の比較から、Ln-TFP錯体は水和水をほとんど有しないだけでなくフルオラス相中にはほとんど水分子が含まれていなかった。これらの結果は、フルオラス溶媒の強力な疎水性が、TFPのLnに対する高い抽出および分離性能をもたらしていることを示唆している。

論文

A New technique for removing strontium from seawater by coprecipitation with barite

徳永 紘平; 香西 直文; 高橋 嘉夫*

Journal of Hazardous Materials, 359, p.307 - 315, 2018/07

 被引用回数:11 パーセンタイル:59.27(Engineering, Environmental)

本研究では、有効な処理処分技術が乏しい海水中のストロンチウム(Sr)に対する新規の除去法として、バライトへの共沈反応を用いた手法の開発を行った。これらSrのバライトに対する共沈過程を分子レベルで明らかにし、取り込みに最適な条件を見出すことで、天然海水の条件において液相中のSr(1mg/L)の90%以上(分配係数10000kg/L以上)の除去が達成された。このように、バライトへの共沈反応を用いたSr除去はカルシウムなどの競合イオンを多く含む海水の系においても有効であることが示された。

論文

Effective removal of selenite and selenate ions from aqueous solution by barite

徳永 紘平*; 高橋 嘉夫*

Environmental Science & Technology, 51(16), p.9194 - 9201, 2017/08

 被引用回数:27 パーセンタイル:81.48(Engineering, Environmental)

バライト(重晶石, BaSO$$_{4}$$)は、溶解度が低く、安定性が非常に高い鉱物であり、周囲の環境が変化しても元素を保持し続けるため、有害元素を安定に隔離する鉱物として非常に有用である。本論文では、対象元素として、高い毒性を持ち、選択的な除去が難しく、有効な処理処分技術が乏しいセレンのオキソアニオン(セレン酸: SeO$$_{4}$$$$^{2-}$$,亜セレン酸: SeO$$_{3}$$$$^{2-}$$)に対して実験を行い、これらの元素の共沈過程を分子レベルで明らかにすることで、溶液中からこれらの元素を効率的に除去するための条件を最適化した。実験の結果、バライトへの亜セレン酸の分配には、鉱物表面への微量元素の吸着のしやすさ(=1化学的な親和性)と鉱物構造内での安定性(=2構造規制)の2つが、またセレン酸の分配には構造規制のみがそれぞれ強く働くことが示され、これらの条件を調整することで溶液からの80%以上の除去がセレン酸、亜セレン酸ともに達成された。

論文

Ligand exchange adsorption and coordination structure of Pd on $$delta$$-MnO$$_{2}$$ in NaCl solution

田中 万也; 田中 雅人*; 渡邊 直子*; 徳永 紘平*; 高橋 嘉夫*

Chemical Geology, 460, p.130 - 137, 2017/06

 被引用回数:5 パーセンタイル:28.38(Geochemistry & Geophysics)

深海海洋底に存在する鉄マンガン団塊・クラストにはPdが海水に比べてかなり濃集していることが知られている。しかし、こうしたPdの濃集機構はこれまでほとんど研究されてこなかった。そこで本研究ではX線吸収微細構造法を用いて鉄マンガン団塊・クラストの主要構成物質であるマンガン酸化物へのPd吸着機構を調べた。その結果、海水を模擬したNaCl水溶液中では塩化物錯体(Cl配位)であるPdはマンガン酸化物表面に吸着する過程で酸素配位に変化することが明らかとなった。さらに、マンガン酸化物表面に吸着したPdは単核二座配位と二核二座配位の2種類の内圏型錯体を形成することが分かった。これら2種類の内圏型錯体の形成は密度汎関数理論を用いた量子化学計算の結果からも支持された。こうした内圏型錯体の形成は、マンガン酸化物-NaCl水溶液間のPd吸着実験から得られた分配係数が大きいことと調和的であると言える。

口頭

Zn置換CeCoIn$$_5$$におけるNQR/NMR研究

酒井 宏典; 服部 泰佑; 徳永 陽; 神戸 振作; Ronning, F.*; Zhu, J.-X.*; 鈴木 康平*; 大島 佳樹*; 横山 淳*

no journal, , 

重い電子系超伝導体CeCoIn$$_5$$のIn元素を非磁性元素であるZnで少量置換すると反強磁性秩序が誘起されることが知られている。今回、In核四重極共鳴実験を行い、常磁性相, 反強磁性相, 共存超伝導相の電子状態を微視的に調べた。

口頭

NQR/NMR study of Zn-doped CeCoIn$$_5$$

酒井 宏典; 服部 泰佑; 比嘉 野乃花; 徳永 陽; 神戸 振作; Ronning, F.*; Zhu, J.-X.*; 鈴木 康平*; 大島 佳樹*; 横山 淳*

no journal, , 

微視的に量子臨界金属CeCoIn$$_5$$の非磁性元素置換効果を調べるために核四重極共鳴(NQR)法を用いた。CdやZnの置換で長距離反強磁性秩序が誘起される。核磁気緩和率$$1/T_1$$測定により、置換子周りの不均一な電子状態を明らかにした。講演では、Zn置換系の結果を示しながら、本系の超伝導と反強磁性秩序の共存についても議論する。

口頭

バライト(BaSO$$_{4}$$)を用いた放射性核種の効果的な処理方法の確立

徳永 紘平; 香西 直文; 高橋 嘉夫*; 小原 義之

no journal, , 

天然に普遍的に存在する極めて安定な鉱物であるバライト(BaSO$$_{4}$$))は、放射性核種を除去する鉱物として非常に有用な性質を持つにも関わらず、この分野で用いられることはほとんどない。本研究では、有効な処理処分技術が乏しいセレンの陰イオンに対する新規の除去法として、バライトによる共沈反応を用いた手法の開発を行なった。これらイオンのバライトに対する共沈過程を分子レベルで明らかにし、取り込みに最適な条件を見出すことで、水溶液中の80%以上のセレンの除去が達成された。

口頭

バライト(BaSO$$_{4}$$)への共沈反応を用いた放射性核種の効果的な処理法の確立

徳永 紘平; 高橋 嘉夫*; 香西 直文

no journal, , 

天然に普遍的に存在する極めて安定な鉱物であるバライト(BaSO$$_{4}$$)は、放射性核種を除去する鉱物として非常に有用な性質を持つにも関わらず、この分野で用いられることはほとんどない。本研究では、有効な処理処分技術が乏しいセレン・ヨウ素・ストロンチウムに対する新規の除去法として、バライトによる共沈反応を用いた手法の開発を行った。これらイオンのバライトに対する共沈過程を分子レベルで明らかにし、取り込みに最適な条件を見出すことで、水溶液中の80%以上のイオンの除去が達成された。

口頭

バライト(BaSO$$_{4}$$)を用いた放射性核種の効果的な処理法の開発

徳永 紘平; 高橋 嘉夫*; 香西 直文

no journal, , 

天然に普遍的に存在する極めて安定な鉱物であるバライト(BaSO$$_{4}$$)は、放射性核種を除去する鉱物として非常に有用な性質を持つにも関わらず、この分野で用いられることはほとんどない。本研究では、有効な処理処分技術が乏しいセレン・ヨウ素・ストロンチウムに対する新規の除去法として、バライトによる共沈反応を用いた手法の開発を行った。これらイオンのバライトに対する共沈過程を分子レベルで明らかにし、取り込みに最適な条件を見出すことで、水溶液中の80%以上のイオンの除去が達成された。

口頭

A New technique for removing oxyanions from aqueous solution by coprecipitated with barite

徳永 紘平; 高橋 嘉夫*; 香西 直文

no journal, , 

天然に普遍的に存在する極めて安定な鉱物であるバライトは、放射性核種を除去する鉱物として非常に有用な性質を持つにも関わらず、この分野で用いられることはほとんどなかった。本研究では、有効な処理処分技術が乏しい陰イオン形核種に対する新規の除去法として、バライトによる共沈反応を用いた手法の開発を行った。これらイオンのバライトに対する共沈過程を分子レベルで明らかにし、取り込みに最適な条件を見出すことで、水溶液中の80%以上のイオン除去が達成された。

口頭

Effective removal of oxyanions from aqueous solution by coprecipitation with barite

徳永 紘平; 香西 直文; 高橋 嘉夫*

no journal, , 

天然に普遍的に存在する極めて安定な鉱物であるバライトは、放射性核種を除去する鉱物として非常に有用な性質を持つにも関わらず、この分野で用いられることはほとんどなかった。本研究では、有効な処理処分技術が乏しいセレンやヨウ素の陰イオンに対する新規の除去法として、バライトによる共沈反応を用いた手法の開発を行った。これらイオンのバライトに対する共沈過程を分子レベルで明らかにし、取り込みに最適な条件を見出すことで、水溶液中の90%以上のイオンの除去が達成された。これら結晶内部に取り込まれた陰イオンは水溶液中に再び放出されることなく安定に存在し続けるため、高い除去効率と保持率を持つため、非常に有用であるといえる。

口頭

バライト(BaSO$$_{4}$$)への元素分配における結晶構造規制の効果と重金属廃水中のセレン処理への応用

徳永 紘平

no journal, , 

天然に普遍的に存在する極めて安定な鉱物であるバライト(BaSO$$_{4}$$)は、放射性核種を除去する鉱物として非常に有用な性質を持つにも関わらず、この分野で用いられることはほとんどない。本研究では、有効な処理処分技術が乏しいセレンの陰イオンに対する新規の除去法として、バライトによる共沈反応を用いた手法の開発を行った。一般的に、共沈反応において鉱物に取り込まれる微量元素の量は、ホスト鉱物構造内での適合性によって大きく左右される。しかし、本研究の共沈過程の分子レベルでの解析から、バライト結晶構造に人為的に歪みを与えることで構造的に不適合な陰イオンの取り込み量が増加するなどの現象が新たに確認された。このように鉱物へのイオンの取り込みを系統的に理解し、各イオンの特性に応じた取り込み法の開発を行うことで、水溶液中の90%以上のセレンの除去が達成された。

口頭

A New technique for removing selenite and selenite from aqueous solution by coprecipitation with barite

徳永 紘平; 香西 直文; 高橋 嘉夫*

no journal, , 

天然に普遍的に存在する極めて安定な鉱物であるバライトは、放射性核種を除去する鉱物として非常に有用な性質を持つにも関わらず、この分野で用いられることはほとんどなかった。本研究では、有効な処理処分技術が乏しいセレンの陰イオン形核種に対する新規の除去法として、バライトによる共沈反応を用いた手法の開発を行った。これらセレン酸/亜セレン酸のバライトに対する共沈過程を分子レベルで明らかにし、取り込みに最適な条件を見出すことで、水溶液中に1mg/Lの溶存下においておよそ90%以上のイオン除去が達成された。

口頭

カルシウム部分置換バライトを用いた放射性ストロンチウムの効果的な処理法の開発

徳永 紘平; 香西 直文; 高橋 嘉夫*

no journal, , 

福島第一原子力発電所の廃炉作業を速やかに進めると共に、廃炉作業が終了するまでの極めて深刻な課題である汚染水問題を解決するためには、水への溶解性が高い多種の放射性核種を水相から除去する技術の確立が急務である。これらの核種に対する新規の除去法として、本研究では新たに、バライト構造の一部をカルシウム(Ca)などの不純物で置換させ、結晶構造に不安定性を与えたバライト試料(Ca部分置換のバライト試料)を利用した、放射性Srの新しい固定化法の開発を行った。この試料を用いることで、バライトやアンハイドライトの硫酸塩鉱物に比べて、固相へのSrの吸着量に大幅な上昇が見られた(分配係数: 70L/kg$$rightarrow$$14000L/kg)。この時、水溶液中のSr濃度の減少とCa濃度の上昇が同時に起こっていることから、合成した試料のCa成分の結晶構造中での不安定性によりSrの吸着反応が促進したと考えられる。この吸着法により、元素は固相内部に置換され安定化されると推測されるため、従来の手法では処理が難しい福島の海底堆積物中に含まれる放射性Srなどのその場環境での安定化が可能になると期待される。

口頭

フルオラスリン酸エステルによるZr(IV)の抽出; リン酸トリブチルとの比較

上田 祐生; 菊池 圭; 杉田 剛; 徳永 紘平; 元川 竜平; 長縄 弘親

no journal, , 

リン酸トリブチル(TBP)を用いた 従来のPUREXプロセスにおいて多量のZr(IV)が含まれる場合、抽出錯体, 遊離の抽出剤, 酸、および水の凝集を起源として生成する不溶性の第三相や沈殿による目的物の抽出阻害が問題であった。本研究では水にほとんど溶解しないフルオラス化合物に着目し、TBPと同一のリン酸エステル構造を有するフルオラスリン酸エステル抽出剤を合成し、本抽出剤のZr(IV)抽出特性、抽出機構、および第三相生成の抑制効果をTBPと比較検証した。開発した新規抽出剤は、TBPと比較し第三相の生成を著しく抑制するとともに、幅広い硝酸濃度領域においてTBPよりも高いZr(IV)抽出能力を示すことが明らかとなった。

口頭

重い電子系超伝導体CeCoIn$$_5$$におけるZnおよびNi置換効果のNMR

酒井 宏典; 徳永 陽; 芳賀 芳範; 神戸 振作; Zhu, J.-X.*; Ronning, F.*; Ramakrishna, S. K.*; Reyes, A. P.*; 小手川 恒*; 藤 秀樹*; et al.

no journal, , 

重い電子系超伝導体CeCoIn$$_5$$のInサイトをZnで置換すると反強磁性秩序が、CoサイトをNi置換すると超伝導が抑制されることが茨城大の横山らによって報告された。いずれの系も超伝導相や反強磁性相が消失する組成や磁場近傍において、磁化や比熱の非フェルミ液体的振る舞いが観測されている。これら置換効果を微視的に調べるため、NMRを行なっている。当日は、NMR緩和率測定にもとづいて、各相の消失する組成や磁場近傍におけるスピン揺らぎについて議論したい。

口頭

重い電子系超伝導体CeCoIn$$_5$$におけるZn置換による不均一電子状態

酒井 宏典; 徳永 陽; 芳賀 芳範; 神戸 振作; Zhu, J.-X.*; Ronning, F.*; Ramakrishna, S. K.*; Reyes, A. P.*; 鈴木 康平*; 大島 佳樹*; et al.

no journal, , 

重い電子系超伝導体CeCoIn$$_5$$のInサイトをZnで置換すると反強磁性秩序が茨城大の横山らによって報告された。反強磁性相が消失する組成や磁場近傍において、磁化や比熱の非フェルミ液体的振る舞いが観測されている。これら置換効果を微視的に調べるため、NMRを行なった。当日は、NMR緩和率測定にもとづいて、各相の消失する組成や磁場近傍におけるスピン揺らぎについて議論したい。

口頭

重い電子系超伝導体CeCoIn$$_5$$におけるNi置換効果のNMR

酒井 宏典; 徳永 陽; 芳賀 芳範; 神戸 振作; Zhu, J.-X.*; Ronning, F.*; 小手川 恒*; 藤 秀樹*; 鈴木 康平*; 大島 佳樹*; et al.

no journal, , 

重い電子系超伝導体CeCoIn$$_5$$のCoサイトをNi置換すると超伝導が抑制されることが茨城大学の横山らによって報告された。超伝導相が消失する組成において、磁化や比熱の非フェルミ液体的振る舞いが観測されている。これら置換効果を微視的に調べるため、NMRを行なっている。当日は、NMR緩和率測定にもとづいて、超伝導相の消失する組成や磁場近傍におけるスピン揺らぎや電子状態について議論したい。

口頭

重い電子系超伝導体CeCoIn$$_5$$におけるNi置換効果とZn置換効果

酒井 宏典; 徳永 陽; 芳賀 芳範; 神戸 振作; Ronning, F.*; Zhu, J.-X.*; Thompson, J. D.*; 小手川 恒*; 藤 秀樹*; 鈴木 康平*; et al.

no journal, , 

重い電子系超伝導体CeCoIn$$_5$$は、常圧で反強磁性量子臨界点近傍に位置する物質である。実際、In元素を、CdやHg, Zn元素で少量置換すると反強磁性秩序が誘起できることが知られている一方、Sn置換は、反強磁性スピン揺らぎを抑えて、系を量子臨界点から遠ざけるように見える。ホールドープとしてZn置換の場合は、反強磁性と重い電子系常磁性状態との不均一電子状態が生じており、電子ドープとして考えられるCoサイトへのNi置換系においては、Sn置換と同様、一様な弱相関側への電子状態変化が微視的にIn核NQR実験から確認できた。

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