Simple technique for the preparation of uranium-impregnated porous silica particles and their application as working standard particles for analysis of the safeguards environmental samples

富田 純平; 富田 涼平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ

Journal of Nuclear Science and Technology, 12 Pages, 2025/09

https://doi.org/10.1080/00223131.2025.2557376

A simple method for preparing uranium particles by impregnating uranium into porous silica particles was developed for use as particulate isotopic working standards. Isotopic standard solutions of uranium were prepared by acid digestion of uranium isotopic standard powder (CRM U100 and U850 from NBL) and then impregnated into the porous silica particles. The impregnation of uranium into the porous silica particles was observed by scanning electron microscopy-energy dispersive X-ray spectroscopy and large-geometry secondary-ion mass spectrometry analyses. The abundances of uranium isotopes determined by multicollector thermal ionization mass spectrometry agreed with the certified values, and no significant bias was found between the measured and certified values. These results indicate this new method for preparing uranium-impregnated particles has the potential to be applied to the preparation of in-house particulate isotopic standards.

Sensitive U/U isotopic analysis of trace uranium in safeguards environmental samples using multicollector inductively coupled plasma mass spectrometry

富田 純平; 富田 涼平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ

Journal of the American Society for Mass Spectrometry, 35(6), p.1178 - 1183, 2024/05

https://doi.org/10.1021/jasms.4c00014

U-236は原子炉内における中性子照射により生成される人工放射性核種であるため、保障措置上重要な核種の1つである。しかしながら、サブナノグラム程度のウラン量では、 U量が少ないため、10レベルのU/U比を測定することは困難であった。本研究では、これら同位体比の測定を可能にするため、マルチコレクタ型ICP-MSを用いた高感度ウラン同位体比測定法を開発した。まず、測定溶液量を10分の1としシグナル強度を高め、全量をICP-MSに導入する。次に、マルチコレクタによる測定の利点を生かし、空気が混入する試料導入時及び消耗時以外のすべての測定データを使用し、それぞれの同位体の全計数から同位体比を求めた。開発したこの手法をIRMM-184ウラン同位体標準溶液のU/U比測定に適用した結果、得られた同位体比は、不確かさ(=2)の範囲内で保証値と一致した。また、本手法を用いることにより、不確かさを従来法よりも10倍改善することができた。

二次イオン質量分析法を利用した保障措置環境試料中のウラン粒子に対する同位体組成分析法の発展と分析技術開発

富田 涼平; 富田 純平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ

放射化学, (48), p.1 - 15, 2023/09

二次イオン質量分析法は酸素などのイオンビームを試料に照射することで試料の構成元素から放出されたイオンを質量分析する手法である。この手法は僅かなイオンであっても高感度の計測が可能であり、極微量の元素の同位体比分析に広く用いられる。我々は高分解能を有する二次イオン質量分析装置を用いて、ウランを主とした核物質を含む微小粒子の同位体組成分析技術を開発するとともに、IAEAが原子力施設等の立ち入り査察で採取した試料に含まれるウラン粒子の同位体組成を日本のIAEAネットワーク分析所として分析し、その結果を報告している。本稿では、二次イオン質量分析法の解説と従来型の二次イオン質量分析装置から始まり、現在、主流となっている大型二次イオン質量分析装置が開発されるまでの二次イオン質量分析法を使用した保障措置環境試料中のウラン粒子に対する分析技術の発展について、我々が行った分析技術開発の成果を中心に述べる。

存在度の低いウラン同位体比分析のための模擬核物質粒子の作成

富田 純平; 富田 涼平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ

KEK Proceedings 2022-2, p.154 - 158, 2022/11

https://lib-extopc.kek.jp/preprints/PDF/2022/2225/2225002.pdf

保障措置環境試料に含まれるウラン粒子中の存在度の低いウラン同位体(U及び)を精密に測定することは、施設の原子力活動を検認するうえで重要である。本研究では、これら存在度の低いウラン同位体の測定技術を開発するために使用するウラン模擬粒子の作成方法を検討した。ウランの代用としたルテチウム溶液を粒子母体である多孔質シリカビーズを効果的に含浸させる方法を検討した。走査型電子顕微鏡で粒子の含浸状態を観察した結果、シリカビーズと溶液をPFA棒で混合するよりも時間をかけて静かに含浸させる方法が含浸粒子を効果的に作成できることが分かった。

高水素化物生成比を示す高濃縮ウラン粒子に対するSIMS-APMの最適化

富田 涼平; 富田 純平; 蓬田 匠; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ

KEK Proceedings 2021-2, p.146 - 150, 2021/12

https://lib-extopc.kek.jp/preprints/PDF/2021/2125/2125002.pdf

大型二次イオン質量分析装置(LG-SIMS)を使用したウラン粒子のスクリーニング測定(APM)は広い測定領域に複数の粒子を収め、測定範囲内に存在する個々の粒子の座標と同位体組成の情報を得る連続測定である。特に高濃縮の粒子を含むAPMではウラン粒子表面の水素化物生成比が高い場合にU$測定値$=UH+U$真値$となる影響を受けてUの存在率が見かけ上高くなる。APMでは個々の粒子から得られる二次イオンが少ないため正確な水素化物補正ができず、この影響でウラン全体に対するUの存在率が見かけ上低下する問題が起きる。そこでAPMの測定前に一定時間だけイオンビームを照射することでウラン粒子表面の水素化物生成比の低減を試みた。また、粒子表面を十分にスパッタしやすいマニピュレーション-APM(APM-mani)についても実験を行い、水素化物を効果的に低減できるスクリーニング条件を検討した。

Age determination analysis of a single uranium particle for safeguards

鈴木 大輔; 富田 涼平; 富田 純平; 江坂 文孝; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 328(1), p.103 - 111, 2021/04

https://doi.org/10.1007/s10967-021-07626-x

保障措置のためのウラン粒子の精製年代分析技術を開発した。ウランの精製年代は、粒子中のウランとトリウムを化学分離したのち、シングルコレクタ型誘導結合プラズマ質量分析計を用いてTh/U原子個数比を測定することにより得た。粒子中のTh及びUの原子個数の定量は、既知量のU濃縮同位体標準物質及びその標準物質にUの娘核種として含まれるThをスパイクとして用いて行った。精製年代既知(精製からの経過年: 61年)の二種類の同位体標準物NBL U-850及びU-100のウラン粒子を用いて分析を行ったところ、得られた推定精製年代はそれらの標準物質の参照精製年代と良く一致した結果であった。さらに、単一のU-850ウラン粒子を用いて分析を行った結果、推定精製年代は参照精製年代から-28年2年のずれの範囲内で得ることができた。

外部ゲル化法による燃料粒子製造技術開発

冨田 豊; 森平 正之; 田巻 喜久*; 西村 一久*; 庄司 修一*; 木原 義之; 加瀬 健; 小泉 務

JAEA-Research 2006-088, 95 Pages, 2007/01

JAEA-Research-2006-088.pdf:23.02MB

日本原子力研究開発機構では、高速増殖炉サイクルの実用化戦略調査研究において、低除染TRU燃料の有望な候補の一つとして外部ゲル化法による燃料粒子製造技術開発を実施した。フェーズIIでは大径粒子の製造条件の最適化,アンモニア廃ガス処理の軽減を目的とした外部ゲル化法の改良方法の検討及び低除染燃料特有の核分裂生成物の影響について検討した。その結果、振動充填燃料に適した大径粒子の製造条件を把握及び改良型の外部ゲル化法の適用性の可能性を見いだした。さらに、核分裂生成物は粒子製造に悪影響を与えないことを確認するとともに原料液の耐放射線性についてのデータを取得した。これらの結果より、低除染湿式再処理対応の振動充填燃料用燃料粒子製造に外部ゲル化法が適応できる技術的な見通しを得た。

照射試験用スフェアパック及びバイパック燃料の製造(JNC/PSI/NRG共同研究)

冨田 豊; 重留 義明; 木原 義之

サイクル機構技報, (24), p.1 - 10, 2004/00

https://rdreview.jaea.go.jp/gihou/pdf2/n24-01.pdf

サイクル機構では、スイス PSIとオランダNRGとの間で、振動充填燃料に関する共同研究を実施している。本共同研究ではスフェアパック、バイパック、ペレットの3タイプの燃料をPSIで製造し、2004年1月からオランダペッテンのHFRで照射試験を行っている。このうちスフェアパック燃料については、20%Pu-MOX及び5%Np-20%Pu-MOXの球状粒子燃料を内部ゲル化法で製造し、9本のスフェアパックセグメントを製造した。バイパック燃料については、グリーンペレットを粉砕して焼結することで20%Pu-MOX非球状粒子燃料を製造し、2本のバイパックセグメントを製造した。また、リファレンスとして5本の20%Pu-MOXペレットセグメントを製造した。本稿ではスフェアパック燃料とバイパック燃料の製造について報告する。

電子線後方散乱回折による単一ウラン微粒子の化学状態分析

江坂 文孝; 蓬田 匠; 富田 涼平; 宮本 ユタカ

no journal, , 

環境中に存在する個々の微粒子に対してその化学状態を調べることは、その起源や環境への影響を明らかにする上で重要である。しかし、個々の微粒子中に含まれる元素量は少なく、元素組成のみならず化学状態まで明らかにすることは非常に困難である。本研究ではより微小な粒子の分析を目的として、電子線後方散乱回折(EBSD)法を用い、ウラン微粒子の化学状態分析への適用可能性について検討を行った。その結果、直径1m以下の粒子に対しても明瞭な電子線回折パターンを取得することができた。また、UO微粒子ではCubic構造、UO微粒子ではOrthorhombic構造に対応した電子線回折パターンを取得でき、本法により各微粒子の化学状態の違いを区別できることが示された。一方、微粒子の表面は平滑ではないため、測定位置によっては後方散乱電子の検出器への到達が妨げられ、明瞭な電子線回折パターンが取得できないことも明らかとなった。これは、微粒子表面を研磨することなどにより解決できるものと考えられる。

SAUNA system upgrade for certification of the Takasaki IMS station

冨田 豊; 熊田 政弘; 若林 修二; 木島 佑一; 山本 洋一; 小田 哲三

no journal, , 

A SAUNA system was installed for monitoring of radioxenon at the Takasaki IMS station (JPX38) in Japan in December, 2006. The test operation had been performed from 2007 to 2014, and valuable monitoring data and operation and maintenance experiences were obtained. Though the CTBTO planned to start system upgrade of the JPX38 for certification in April, 2013, the upgrade plan was postponed since JPX38 detected radioxenon isotopes early in April, 2013, which were derived from the third nuclear test announced by North Korea. To prevent missing data during the period of upgrade, the TXL was installed near JPX38 as an alternative measurement system and started to operate in January, 2014. The JPX38 upgrade was carried out from January to April, 2014 to replace some parts with new ones and to implement some new functions. Stability and reliability of the JPX38 are definitely increased by these improvements. JPX38 obtained the certification on December 19, 2014.