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U/
U isotopic analysis of trace uranium in safeguards environmental samples using multicollector inductively coupled plasma mass spectrometry富田 純平; 富田 涼平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
Journal of the American Society for Mass Spectrometry, 35(6), p.1178 - 1183, 2024/05
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Biochemical Research Methods)U-236は原子炉内における中性子照射により生成される人工放射性核種であるため、保障措置上重要な核種の1つである。しかしながら、サブナノグラム程度のウラン量では、 U量が少ないため、10
レベルのU/U比を測定することは困難であった。本研究では、これら同位体比の測定を可能にするため、マルチコレクタ型ICP-MSを用いた高感度ウラン同位体比測定法を開発した。まず、測定溶液量を10分の1としシグナル強度を高め、全量をICP-MSに導入する。次に、マルチコレクタによる測定の利点を生かし、空気が混入する試料導入時及び消耗時以外のすべての測定データを使用し、それぞれの同位体の全計数から同位体比を求めた。開発したこの手法をIRMM-184ウラン同位体標準溶液のU/U比測定に適用した結果、得られた同位体比は、不確かさ(
=2)の範囲内で保証値と一致した。また、本手法を用いることにより、不確かさを従来法よりも10倍改善することができた。
古野 朗子; 大森 隆太*; 舘岡 永憲*; 皆川 友哉*; 栗原 寿幸; 山本 洋一; 冨田 豊
Pure and Applied Geophysics, 14 Pages, 2024/00
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Geochemistry & Geophysics)包括的核実験禁止条約(CTBT)沖縄核種監視所(JPP37)は、沖縄本島中部の東シナ海に面した丘の上にあり、島内には原子力施設はないが、時折Cs-137が検出される。本研究では、JPP37におけるCs-137の検出に焦点を当て、近隣の観測点における同時検出の比率や、東アジア内陸部から飛来する黄砂との関係を調べた。解析対象であるJPP37における2020年から2023年までのCs-137検出は春に高頻度であった。東アジアのCTBT放射性核種観測点9カ所のうち、北京、蘭州、モンゴルのウランバートルの検出値も春に高かった。このことから、東アジアにおける黄砂の検出との高い関連性が示唆された。そこで、日本のいずれかの地点で黄砂が観測された場合に、近隣の包括的核実験禁止条約準備機関(CTBTO)の国際監視システム(IMS)9地点でCs-137の検出を確認した。また、高崎、北京、蘭州、ウランバートルで高い検出率を示した。このことから、日本周辺の東アジア地域のIMS粒子状放射性核種観測点で主に春に観測されたCs-137は、黄砂により運搬されるグローバルフォールアウトの影響を拾っている可能性が高いと推察される。さらに、日本近海に飛来する黄砂について予備的な放出源推定解析を行った。大気拡散シミュレーションでは、Cs-137が黄砂の放出源である砂漠から放出されたと仮定して、近傍のIMS粒子状核種観測点でCs-137が検出されたことを説明した。
富田 涼平; 富田 純平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
放射化学, (48), p.1 - 15, 2023/09
二次イオン質量分析法は酸素などのイオンビームを試料に照射することで試料の構成元素から放出されたイオンを質量分析する手法である。この手法は僅かなイオンであっても高感度の計測が可能であり、極微量の元素の同位体比分析に広く用いられる。我々は高分解能を有する二次イオン質量分析装置を用いて、ウランを主とした核物質を含む微小粒子の同位体組成分析技術を開発するとともに、IAEAが原子力施設等の立ち入り査察で採取した試料に含まれるウラン粒子の同位体組成を日本のIAEAネットワーク分析所として分析し、その結果を報告している。本稿では、二次イオン質量分析法の解説と従来型の二次イオン質量分析装置から始まり、現在、主流となっている大型二次イオン質量分析装置が開発されるまでの二次イオン質量分析法を使用した保障措置環境試料中のウラン粒子に対する分析技術の発展について、我々が行った分析技術開発の成果を中心に述べる。
宮本 ユタカ; 鈴木 大輔; 富田 涼平; 富田 純平; 安田 健一郎
Isotope News, (786), p.22 - 25, 2023/04
IAEAが核不拡散条約に基づき、IAEAに未申告の原子力活動を探知するための技術としてIAEAが実施している「保障措置環境試料」の分析について、技術的な側面から概要を述べるとともに、国際協力の一環として日本のIAEAネットワーク分析所として活動している原子力機構の分析技術について解説する。特に微小核物質粒子の検知および核物質の同位体組成分析技術に焦点を当てて解説する。
富田 涼平; 富田 純平; 蓬田 匠; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ
KEK Proceedings 2022-2, p.108 - 113, 2022/11
ウラン粒子に対するSIMS分析では最初に粒子自動測定(APM)を行う。APMを行うことで試料台上に存在するウラン粒子の個数とその位置や、どの程度の濃縮度であるかを知ることができる。APMは測定範囲350
m四方に酸素イオンビームを短時間照射する同位体比測定を座標を移動しながら繰り返すことで試料台全体の様子を網羅していくが、その精度や確度は試料の状態の影響を大きく受ける。そこで、試料の前処理で行っている加熱処理の温度がウラン二次イオンの発生効率やウラン水素化物の生成量、粒子の結晶性等に与える影響を調べ、APMに適した条件を求めた。得られた実験結果を元に試料の状態に応じた粒子分析スキームを作成した。実験により800
Cの加熱処理は350Cと比較してウラン二次イオンの検出量が33%まで低下し、ウラン水素化物の生成も4倍となる結果が得られた。ラマン分光分析によって800Cの加熱は結晶性の向上に繋がることがわかったが、二次イオンの発生効率を低下させるような変質が引き起こす悪影響の方が顕著であり、今回の実験では350Cによる加熱が適した加熱条件であるとわかった。
富田 純平; 富田 涼平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
KEK Proceedings 2022-2, p.154 - 158, 2022/11
保障措置環境試料に含まれるウラン粒子中の存在度の低いウラン同位体(
U及び)を精密に測定することは、施設の原子力活動を検認するうえで重要である。本研究では、これら存在度の低いウラン同位体の測定技術を開発するために使用するウラン模擬粒子の作成方法を検討した。ウランの代用としたルテチウム溶液を粒子母体である多孔質シリカビーズを効果的に含浸させる方法を検討した。走査型電子顕微鏡で粒子の含浸状態を観察した結果、シリカビーズと溶液をPFA棒で混合するよりも時間をかけて静かに含浸させる方法が含浸粒子を効果的に作成できることが分かった。
富田 涼平; 富田 純平; 蓬田 匠; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ
KEK Proceedings 2021-2, p.146 - 150, 2021/12
大型二次イオン質量分析装置(LG-SIMS)を使用したウラン粒子のスクリーニング測定(APM)は広い測定領域に複数の粒子を収め、測定範囲内に存在する個々の粒子の座標と同位体組成の情報を得る連続測定である。特に高濃縮の粒子を含むAPMではウラン粒子表面の水素化物生成比が高い場合にU$測定値$=
U
H+U$真値$となる影響を受けてUの存在率が見かけ上高くなる。APMでは個々の粒子から得られる二次イオンが少ないため正確な水素化物補正ができず、この影響でウラン全体に対するUの存在率が見かけ上低下する問題が起きる。そこでAPMの測定前に一定時間だけイオンビームを照射することでウラン粒子表面の水素化物生成比の低減を試みた。また、粒子表面を十分にスパッタしやすいマニピュレーション-APM(APM-mani)についても実験を行い、水素化物を効果的に低減できるスクリーニング条件を検討した。
Ra迅速分析法の検討富田 純平; 小澤 麻由美; 小原 義之; 宮本 ユタカ
KEK Proceedings 2021-2, p.130 - 134, 2021/12
本研究は、研究所の管理部門や自治体等でも実施可能なRa分析法の開発を目指し、試料中に元来含まれる非放射性
Baを化学収率補正に用いる簡便・迅速な化学分離法の開発及び比較的普及している四重極型ICP-MSによる天然水中Ra迅速分析法の開発を目的としている。本発表では、ICP-MSによるHeコリジョン法の最適な測定条件、コリジョンガスを使用しない通常法及びHeコリジョン法における検出下限値、干渉を起こす元素の同定及びその影響の定量的評価を行った結果について報告する。Heコリジョン法を用いた場合、ガス流量が3.6mL/minの時が最も高感度であった。通常法及びHeコリジョン法におけるRa測定の検出下限値は、それぞれ8fg/mL(0.28mBq/mL)及び10fg/mL(0.38mBq/mL)であった。また、通常法ではW, Heコリジョン法の場合はPbがRa濃度測定に有意な影響を与えた。測定溶液中のW及びPb濃度が1g/mLの場合、WやPbの多原子イオンが妨害することで、濃度が本来の値よりそれぞれ40fg/mL, 20fg/mL高い値を示すことがわかった。
鈴木 大輔; 富田 涼平; 富田 純平; 江坂 文孝; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 328(1), p.103 - 111, 2021/04
被引用回数：5 パーセンタイル：42.67(Chemistry, Analytical)保障措置のためのウラン粒子の精製年代分析技術を開発した。ウランの精製年代は、粒子中のウランとトリウムを化学分離したのち、シングルコレクタ型誘導結合プラズマ質量分析計を用いて
Th/
U原子個数比を測定することにより得た。粒子中のTh及びUの原子個数の定量は、既知量のU濃縮同位体標準物質及びその標準物質にUの娘核種として含まれる
Thをスパイクとして用いて行った。精製年代既知(精製からの経過年: 61年)の二種類の同位体標準物NBL U-850及びU-100のウラン粒子を用いて分析を行ったところ、得られた推定精製年代はそれらの標準物質の参照精製年代と良く一致した結果であった。さらに、単一のU-850ウラン粒子を用いて分析を行った結果、推定精製年代は参照精製年代から-28年
2年のずれの範囲内で得ることができた。
園田 哲*; 和田 道治*; 富田 英生*; 坂本 知佳*; 高塚 卓旦*; 古川 武*; 飯村 秀紀; 伊藤 由太*; 久保 敏幸*; 松尾 由賀利*; et al.
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 295, p.1 - 10, 2013/01
被引用回数：21 パーセンタイル：81.87(Instruments & Instrumentation)ガスセル中でのレーザー共鳴イオン化を用いた新しいタイプのイオン源を開発した。このイオン源は、ガスセル中に入射した放射性核種の原子を、レーザーでイオン化して、オンラインで質量分離するためのものである。このイオン源の特長は、ガスセルからイオンを引き出す出口に六極イオンガイドを付けて差動排気することにより、同位体分離装置を高真空に保ちながらガスセルの出口径を大きくした点にある。これによって、ガス中でイオン化されたイオンの引出し時間が短くなり、より短寿命の放射性核種の分離が可能となった。このイオン源は、理化学研究所の放射性イオンビーム施設(RIBF)で使用される予定である。
冨田 豊; 森平 正之; 田巻 喜久*; 西村 一久*; 庄司 修一*; 木原 義之; 加瀬 健; 小泉 務
JAEA-Research 2006-088, 95 Pages, 2007/01
JAEA-Research-2006-088.pdf:23.02MB
日本原子力研究開発機構では、高速増殖炉サイクルの実用化戦略調査研究において、低除染TRU燃料の有望な候補の一つとして外部ゲル化法による燃料粒子製造技術開発を実施した。フェーズIIでは大径粒子の製造条件の最適化,アンモニア廃ガス処理の軽減を目的とした外部ゲル化法の改良方法の検討及び低除染燃料特有の核分裂生成物の影響について検討した。その結果、振動充填燃料に適した大径粒子の製造条件を把握及び改良型の外部ゲル化法の適用性の可能性を見いだした。さらに、核分裂生成物は粒子製造に悪影響を与えないことを確認するとともに原料液の耐放射線性についてのデータを取得した。これらの結果より、低除染湿式再処理対応の振動充填燃料用燃料粒子製造に外部ゲル化法が適応できる技術的な見通しを得た。
冨田 豊; 森平 正之; 木原 義之; 田巻 喜久*
Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 4 Pages, 2005/10
高い経済性と環境負荷低減がFBRサイクルに求められている。スフェアパック燃料は、遠隔自動化が可能、製造工程で微粉末が発生しない、コスト低減が可能である、などの利点を持つために有望な燃料と考えられている。このため、サイクル機構では外部ゲル化法によるスフェアパック燃料製造の開発を行っている。この報告では、外部ゲル化法による粒子製造試験について報告する。
冨田 豊; 重留 義明; 木原 義之
サイクル機構技報, (24), p.1 - 10, 2004/00
サイクル機構では、スイス PSIとオランダNRGとの間で、振動充填燃料に関する共同研究を実施している。本共同研究ではスフェアパック、バイパック、ペレットの3タイプの燃料をPSIで製造し、2004年1月からオランダペッテンのHFRで照射試験を行っている。このうちスフェアパック燃料については、20%Pu-MOX及び5%Np-20%Pu-MOXの球状粒子燃料を内部ゲル化法で製造し、9本のスフェアパックセグメントを製造した。バイパック燃料については、グリーンペレットを粉砕して焼結することで20%Pu-MOX非球状粒子燃料を製造し、2本のバイパックセグメントを製造した。また、リファレンスとして5本の20%Pu-MOXペレットセグメントを製造した。本稿ではスフェアパック燃料とバイパック燃料の製造について報告する。
赤羽 温; 冨田 仁*; 小川 奏; 西岡 一*; 山川 考一
no journal, ,
増幅光のパルス伸張と圧縮に正分散媒質のみを用いる実用的チャープパルス増幅レーザー装置のさらなる短パルス化を目指して、ポンプ光位相変調を用いた発生アイドラー光残留高次分散補償の研究を進めている。ポンプ光はシグナル光やアイドラー光に比べ狭帯域で、既存の空間光変調器等で容易に位相制御が可能である。また一度最適な位相変調が決まればファイバーブラッグ回折格子や体積ブラッグ回折格子等の堅牢な素子で任意の位相変調を安定に印可することができるため、装置のメリットを損なうことなく高次分散補償が可能である。位相制御実験の初めの一歩として行った光パラメトリック増幅段における相互作用光の位相計測ではシグナル光分散値に対して符号反転しないはずの3次分散が負に反転し、反転するはずの4次分散が反転せず正のままであるなど、ポンプ光位相変調の影響を示唆する実験結果が得られている。
富田 涼平; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ
no journal, ,
環境試料(IAEAによる原子力施設の査察試料)中に含まれるウラン粒子をマイクロマニピュレーションにより取り出すことで、ウラン以外の粒子から放出される分子イオンの影響を排除した精密なウラン同位体比を二次イオン質量分析(SIMS)によって測定する方法の開発を行ってきた。しかし、試料中に数多くのウラン粒子が存在する場合には、分析時間の制約上、ウラン粒子の一部(1試料当たり1020粒子程度)を無作為に取り出して分析することになるため、必ずしも試料全体のウラン同位体比の分布を反映することにはならないという問題があった。本研究ではマイクロマニピュレーションで分離した50個以上のウラン粒子をSIMSの簡易測定で短時間におおよそのウラン同位体比分布を把握した後、この分布を代表する粒子を選び出して詳細分析した。これにより、少数の粒子分析でも試料全体のウラン同位体比分布を網羅できる分析方法を実現した。
山本 洋一; 木島 佑一; 冨田 豊
no journal, ,
度重なる北朝鮮の核実験を踏まえ、日本政府はCTBTOの核実験検知能力強化を目的として2017年2月、希ガス観測プロジェクトのための資金を拠出した。CTBTOは、当面の間日本の北海道から東北で観測を行うこと、既に日本での観測に経験と実績のある原子力機構を実施協力機関とすることが目的に適うと判断した。これを踏まえ、原子力機構は、北海道幌延町有地, 青森県むつ市の原子力機構大湊施設に移動型希ガス観測装置を新たに設置し、CTBTOとの共同観測プロジェクトを実施中である。本プロジェクトの現状について報告する。
木島 佑一; 山本 洋一; 冨田 豊
no journal, ,
CTBTOの核実験検知能力強化を目的とした日本政府によるCTBTOへの拠出金を用いて、原子力機構(JAEA)はCTBTOと共同で北海道幌延町及び青森県むつ市に移動型希ガス観測装置(TXL)を設置し、2018年から放射性キセノンの観測を行っている。これにより、現在日本では合計3つの観測点(幌延TXL, むつTXL、及び高崎IMS観測所)にて核実験監視のために放射性キセノンの観測を行っている。これまでの観測の結果、これらの観測所にてバックグラウンドレベルを超える濃度の放射性キセノン同位体が検出された。JAEA/NDCは、いくつかの検出事例に対してこれらの放出源を調査するためにATM解析を実施した。放射性キセノンの観測結果及びATM解析結果について報告する。
木島 佑一; 山本 洋一; 冨田 豊
no journal, ,
日本原子力研究開発機構は、CTBT国際監視制度(IMS)高崎放射性核種観測所にて得られたデータについてより理解を深めることを目的とした、CTBTOとの希ガス共同観測プロジェクトの一環として、2018年から北海道幌延町及び青森県むつ市において可搬型希ガス観測装置(TXL)を用いた放射性キセノンの観測を実施している。2018年以降の3観測点(幌延TXL, むつTXL、及びIMS高崎観測所)での放射性キセノンの観測結果の比較、及び、検出された放射性キセノンに関する大気輸送モデル(ATM)による放出源推定解析結果について報告する。
富田 涼平; 江坂 文孝; 蓬田 匠; 宮本 ユタカ
no journal, ,
大型二次イオン質量分析装置(LG-SIMS)はウラン粒子1個に対する精密な同位体比分析において空間分解能1m以下の高い能力を発揮する。しかし、ウラン粒子の同定を行う自動測定(APM)は精密分析と比較して広いビーム径のイオンビームで広い領域を走査する必要がある。そのため精密分析ほどの空間分解能を保てず、近接する複数の粒子を一つの粒子として検出することで誤った結果を含む問題(粒子のミキシング)があった。そこで既知の同位体比を持つ複数の標準ウラン粒子を混合した試料を作成し、APMによってどの程度のミキシングが発生するかを確かめた。また、ミキシングを低減する方法としてウラン粒子を走査型電子顕微鏡で拾い出すマニピュレーション法を用いた手法を検討した。同位体比が既知である4種の標準ウラン粒子(U010, U100, U350, U850)が混在する試料を作成した。この試料に対するAPMでは5976個の粒子が検出され、本来存在しない同位体組成を示す粒子が1943個含まれていた。U850粒子の同位体組成が参照値と一致しない問題も見られた。これはウラン水素化物生成比(UH/U)が平均0.237と高く、UHがU同位体として含まれることでウラン全体に対するUの存在率が見かけ上低くなったためであった。APMは粒子試料の全体像を把握する上で有効であるが、精確さに問題が生じるケースがある。そこで粒子マニピュレーションで試料から5080個のウラン粒子を分離した後にAPMを実施することで精確な分析結果を得ることを試みた。
古野 朗子; 木島 佑一; 冨田 豊; 山本 洋一
no journal, ,
本研究は、CTBT IMS(国際監視システム)高崎放射性核種観測所で観測されたXe-133の高濃度検出事象の放出源推定を、大気拡散の観点から実施することを目的とする。日本原子力研究開発機構は、高崎で希ガス監視観測所JPX38を運用しているほか、CTBTOとの希ガス共同測定プロジェクトの一環として、北海道幌延町(JPX81)と青森県むつ市(MUX88)で放射性キセノンの一時測定プロジェクトを実施している。高濃度検出事象は、2020年末から2021年初頭にかけて、JPX38だけでなくJPX81でも頻繁に発生した。当日の発表では、これらの高濃度検出事象の発生源推定解析の結果と、2つの観測所で測定された高濃度検出事象の関連について示す。
