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論文

Continuous liquid-liquid extraction of uranium from uranium-containing wastewater using an organic phase-refining-type emulsion flow extractor

永野 哲志; 長縄 弘親; 鈴木 英哉; 利光 正章*; 三田村 久吉*; 柳瀬 信之*; Grambow, B.

Analytical Sciences, 34(9), p.1099 - 1102, 2018/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:39.55(Chemistry, Analytical)

大量のウラン廃液からウランを連続的に抽出するために、溶媒洗浄型のエマルションフロー(EF)システムを開発した。これまでのEFシステムは有機溶媒を洗浄する仕組みを持っていないために、大量廃液を処理する際には有機溶媒に目的元素が蓄積し抽出性能が劣化するという問題があった。そこで、目的元素の蓄積を抑制するために有機溶媒洗浄ユニットを備えたシステムを新たに開発しウラン廃液処理に適用したところ、抽出性能の劣化を起こすことなく連続処理ができることが分かった。

論文

Isotope dilution inductively coupled plasma mass spectrometry for determination of $$^{126}$$Sn content in spent nuclear fuel sample

浅井 志保; 利光 正章; 半澤 有希子; 鈴木 英哉; 篠原 伸夫; 伊奈川 潤; 奥村 啓介; 宝徳 忍; 木村 貴海; 鈴木 健介*; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 50(6), p.556 - 562, 2013/06

 被引用回数:5 パーセンタイル:46.51(Nuclear Science & Technology)

高レベル放射性廃棄物に含まれる長寿命核種の1つである$$^{126}$$Snのインベントリ評価を目的として、ICP-MSによる$$^{126}$$Snの分析法を開発した。また、照射履歴の明確な使用済燃料溶解液を分析試料として、開発した$$^{126}$$Sn分析法の妥当性を検証するとともに、使用済燃料溶解液中の$$^{126}$$Sn存在量及び共存するスズ同位体の同位体比を算出した。ICP-MS測定の前処理法として、陰イオン交換法を採用し、$$^{126}$$Snの主要な測定妨害核種$$^{126}$$Teや、高放射性の成分Sr, Y, Cs、及びBaを分離除去した。陰イオン交換樹脂に吸着したスズは、1M HNO$$_{3}$$によって定量的に溶出した。得られたスズ溶出液中のスズの同位体比は、ICP-MSによって精度よく測定され、また、国内初の$$^{126}$$Sn実測値が得られた。さらに、スズ同位体比は燃焼計算コードORIGEN2による計算値ともよく一致したことから、ORIGEN2による計算の信頼性を確認できた。

論文

Simple cation-exchange separation for ICP-MS measurement of $$^{79}$$Se in spent nuclear fuel sample

浅井 志保; 半澤 有希子; 鈴木 英哉; 利光 正章; 奥村 啓介; 篠原 伸夫; 木村 貴海; 伊奈川 潤; 鈴木 健介*; 金子 悟*

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/12

Inventory estimation of $$^{79}$$Se in HLW is important for long-term safety assessment of a geological repository. In this study, a simple separation method using a single cation-exchange column has been investigated. An irradiated UO$$_{2}$$ pellet was dissolved and diluted with 1M nitric acid. A known amount of $$^{82}$$Se was added to the sample for isotope dilution mass spectrometry. The $$^{82}$$Se -spiked and non-spiked samples were fed to each cation-exchange resin-packed column, followed by washing with 1M nitric acid. The first 3 mL of the effluent was directly injected to the ICP-MS. The recovery of Se was 92%, while no leakage of Gd$$^{3+}$$, which causes major isobaric interference on $$^{79}$$Se detection, was observed. The coexisting components with high activity were retained on the column, leading to decrease in the surface dose rate to a background level. The amounts of $$^{79}$$Se and $$^{82}$$Se in the sample solution were 2.4 $$pm$$ 0.7 and 13.3 $$pm$$ 4.6 ng, respectively.

論文

New ORIGEN2 libraries based on JENDL-4.0 and their validation for long-lived fission products by post irradiation examination analyses of LWR spent fuels

小嶋 健介; 奥村 啓介; 浅井 志保; 半澤 有希子; 岡本 力; 利光 正章; 伊奈川 潤; 木村 貴海; 金子 悟*; 鈴木 健介*

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/12

高レベル放射性廃棄物の品質管理及び長期安全性評価において、使用済燃料中の長寿命核分裂生成物(LLFP)の正確なインベントリ評価が重要である。日本では、実用軽水炉の使用済燃料の組成を評価する際に燃焼計算コードORGEN2が広く使われているが、同コードに組み込まれているライブラリは古く、また、分析が困難なために測定データが不足している$$^{79}$$Se, $$^{99}$$Tc, $$^{126}$$Sn及び$$^{135}$$Cs等のLLFPに対する評価が不十分である。使用済燃料組成等のインベントリ評価の精度向上を図るため、最新核データライブラリであるJENDL-4.0の中性子断面積や核分裂収率等を用いて、新たなORIGEN2用ライブラリを作成した。Cooper, Calvert-Cliffs-1, H. B. Robinson-2, 大飯原発1号機の実機使用済燃料サンプルに対する照射後試験解析に新ライブラリを用いた結果、新ライブラリは、LLFPのインベントリ評価に対し、良い適用性を示すことがわかった。

論文

Analyses of assay data of LWR spent nuclear fuels with a continuous-energy Monte Carlo code MVP and JENDL-4.0 for inventory estimation of $$^{79}$$Se, $$^{99}$$Tc, $$^{126}$$Sn and $$^{135}$$Cs

奥村 啓介; 浅井 志保; 半澤 有希子; 鈴木 英哉; 利光 正章; 伊奈川 潤; 岡本 力; 篠原 伸夫; 金子 悟*; 鈴木 健介*

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 2, p.369 - 374, 2011/10

軽水炉使用済燃料中の長寿命核分裂生成物の正確なインベントリ評価のために、JENDL-4.0等の最新核データを採用した新しい燃焼チェーンモデルと崩壊データを開発した。この最新核データとMVP-BURNを、$$^{79}$$Se, $$^{99}$$Tc, $$^{126}$$Sn, $$^{135}$$Csのインベントリ測定を含む幾つかの照射後試験解析に適用した。それらの1つは、原子力機構が実施した新しい測定である。これらの解析の結果、原子力機構による新しい測定値は、異なる研究機関で異なる技術により測定された他の照射後試験データとよく整合していることが確認できた。また、本計算による結果は、$$^{79}$$Seと$$^{135}$$Csの生成量に対して、10%以内で実験値とよく一致することがわかった。一方、$$^{99}$$Tcと$$^{126}$$Snについては、およそ50%までの過大評価がみられた。これらの差異は、試料を溶解する際の不溶解残渣の影響、又は、解析における核分裂収率の誤差に起因するものと考えられる。

論文

Validation of correlations between Nd isotopes and difficult-to-measure nuclides predicted with burn-up calculation code by post irradiation examination

浅井 志保; 奥村 啓介; 半澤 有希子; 鈴木 英哉; 利光 正章; 伊奈川 潤; 木村 貴海; 金子 悟*; 鈴木 健介*

Proceedings of 14th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2011) (CD-ROM), p.1437 - 1442, 2011/09

The inventory estimation of difficult-to-measure (DTM) nuclides, such as Se-79, Cs-135, Tc-99, and Sn-126 is indispensable for the management of high-level radioactive wastes (HLW). In this study, the correlations between Nd isotopes and the four DTM nuclides, which are predicted using a burnup calculation code, MVP-BURN, have been validated by post irradiation examination (PIE). An irradiated PWR fuel with a burnup of 44.9 GWd/t was used as a standard sample. The calculation was performed with MVP-BURN based on the latest nuclear data library of JENDL-4.0. The calculated atom ratios of Se-79 and Cs-135 to Nd isotopes exhibited good agreement with those obtained by PIE. This demonstrates that the correlations predicted by MVP-BURN are applicable to the scaling factor method. For Tc-99 and Sn-126, the calculated values were higher than those obtained by PIE. These overestimations were mainly caused by the lack of the contribution of insoluble residue to the measured concentrations.

論文

Computational study for inventory estimation of Se-79, Tc-99, Sn-126, and Cs-135 in high-level radioactive wastes from spent nuclear fuels of light water reactors

奥村 啓介; 浅井 志保; 半澤 有希子; 岡本 力; 鈴木 英哉; 利光 正章; 伊奈川 潤; 木村 貴海; 鈴木 健介*; 金子 悟*

Proceedings of 14th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2011) (CD-ROM), 8 Pages, 2011/09

軽水炉使用済燃料からの高レベル放射性廃棄物に存在する長寿命核分裂生成物のインベントリ評価手法は、長期間に渡る廃棄物処理処分の安全性評価に重要である。Se-79, Tc-99, Sn-126, Cs-135といった難分析長寿命核分裂生成物のインベントリ評価手法を開発するため、最新の燃焼計算コードとデータを使用して、燃料仕様や燃焼条件をパラメータとするサーベイ計算を行った。その中で、燃料集合体タイプ(PWR/BWR),U-235初期濃縮度,減速材温度,ボイド率,出力密度などを考えられる範囲で変動させた。その結果、前述の長寿命核分裂生成物の燃焼特性と生成の範囲が明らかとなった。これらの結果から、高レベル放射性廃棄物に存在する難分析長寿命核分裂生成物のインベントリを、測定が容易な核種(キー核種)の分析値との相関から決定するスケーリングファクタ法とそのキー核種を提案する。

論文

Comparison of post-irradiation experimental data and theoretical calculations for inventory estimation of long-lived fission products in spent nuclear fuel

浅井 志保; 半澤 有希子; 奥村 啓介; 鈴木 英哉; 利光 正章; 篠原 伸夫; 金子 悟*; 鈴木 健介*

Proceedings of 13th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2010) (CD-ROM), p.261 - 264, 2010/10

The inventory estimation of long-lived fission products (LLFP) is essential for the safety assessment of a geological disposal of HLW. $$^{79}$$Se and $$^{135}$$Cs are a main contributor to the total dose from the geological repository of HLW. In this study, the post irradiation experimental data of LLFPs, such as $$^{79}$$Se, $$^{99}$$Tc, $$^{126}$$Sn and $$^{135}$$Cs, were compared with ORIGEN2 calculation. A fragment of the UO$$_{2}$$ pellet irradiated in a commercial PWR was dissolved with nitric acid in a hot cell. After Se, Tc, Sn, and Cs were chemically separated, the concentrations of $$^{79}$$Se, $$^{99}$$Tc, $$^{126}$$Sn and $$^{135}$$Cs were determined with ICP-QMS. The results for $$^{79}$$Se and $$^{135}$$Cs obtained in this study showed good agreement with those obtained through ORIGEN2 calculation. In contrast, the experimentally determined concentration of $$^{99}$$Tc and $$^{126}$$Sn were equivalent to approximately 70% and 60%, respectively, of those obtained through ORIGEN2 calculation.

論文

Post irradiation examination analyses with a continuous-energy Monte Carlo code MVP for long-lived fission products in LWR spent fuels

奥村 啓介; 浅井 志保; 半澤 有希子; 鈴木 英哉; 利光 正章; 伊奈川 潤; 片倉 純一; 篠原 伸夫; 金子 悟*; 鈴木 健介*

Proceedings of Joint International Conference of 7th Supercomputing in Nuclear Application and 3rd Monte Carlo (SNA + MC 2010) (USB Flash Drive), 5 Pages, 2010/10

長寿命核分裂生成核種の正確なインベントリ評価のため、最新の核データに基づき、MVP-BURNコード用の新しい燃焼チェーンモデルと崩壊データを開発した。それらを、$$^{79}$$Se, $$^{99}$$Tc, $$^{126}$$Sn, $$^{135}$$Csのインベントリ測定を含む3つの照射後試験に適用した。それらの1つは原子力機構が実施した新しい測定である。解析結果から、原子力機構の新しい測定は別の研究所で別の技術で得られた他の照射後試験の結果とよく整合していることが確認できた。また、本計算結果は、$$^{79}$$Seと$$^{135}$$Csの実験値と10%以内で一致することが確認できた。一方、$$^{99}$$Tcと$$^{126}$$Snについては、計算に最大50%の過大評価が見られたが、これらの差異は測定における不溶解残渣の影響又は解析における核分裂収率の誤差の影響と考えられる。

口頭

使用済燃料中に含まれる難分析長寿命核種の定量; $$^{79}$$Se定量のための迅速簡便な前処理方法の検討

浅井 志保; 半澤 有希子; 鈴木 英哉; 利光 正章; 伊奈川 潤; 奥村 啓介; 篠原 伸夫; 木村 貴海; 金子 悟*; 鈴木 健介*

no journal, , 

$$^{79}$$Seは、使用済燃料の再処理後に発生する高レベル放射性廃棄物(HLW)中に含まれる。半減期が長いため、HLWを処分する際には、その存在量を確認したうえでの長期的な安全評価が不可欠である。しかしながら、$$^{79}$$Seを測定するためには、多量の放射能を持つ試料を前処理する必要があり、煩雑な分離操作は大きな負担となるため、分析例は世界的にも数例しかない。本研究では、1回のイオン交換操作で、主要な測定妨害及び不要成分を除去することによる前処理の単純化を試みた。測定装置は、分離液の直接測定が可能なICP-MSを採用した。陽イオン交換によって得られた分離液中のSe回収率は92%であり、測定妨害成分(Br, Gd)及び高い放射能を持つ成分(Sr, Y, Cs, Ba)のSe分離液への混入率は、すべて0.001%未満となった。したがって1回の分離操作でSeを十分に回収でき、かつ測定妨害及び不要成分が除去されることを確認できた。また、分離時間が10分程度に短縮され、前処理の大幅な迅速化を達成できた。

口頭

使用済燃料中に含まれる難分析長寿命核種の定量; 陰イオン交換樹脂によるスズの分離及び$$^{126}$$Snの定量

利光 正章; 浅井 志保; 半澤 有希子; 鈴木 英哉; 伊奈川 潤; 奥村 啓介; 篠原 伸夫; 木村 貴海; 金子 悟*; 鈴木 健介*

no journal, , 

原子力発電で発生した使用済燃料の再処理工程で生じる高レベル放射性廃液は、ガラス固化して地層処分される。地層処分の長期的な安全性を評価するうえで、長半減期の核種の存在量が重要である。その中で、存在量が微量のうえ、測定例の少ない核種である$$^{126}$$Snについて、使用済燃料の溶解液を分析試料として、Sn分離方法を検討した。測定にはICP-MSを用い、同位体希釈質量分析法によって定量した。使用済燃料を溶解して、4M塩酸溶液に調製し、陰イオン交換樹脂カラムへ通液した。続いて、10mLの1M塩酸によってU及びその他の共存成分を除去し、最後に5mLの1M硝酸でSnを溶出させた。得られた分離液中には、88%のSnが回収された。一方、ICP-MSにおける測定妨害成分であるTe及び主成分であるUは検出されず、99.9%以上除去できたことを確認した。

口頭

光還元を利用した模擬放射性廃液からの有用元素回収に関する研究

佐伯 盛久; 利光 正章; 大場 弘則

no journal, , 

高レベル放射性廃液に含まれる白金族元素は資源として貴重なものであり、これらの元素を廃液から分離・回収することができれば、有用金属として白金族元素を再利用できる。この目的のため、本研究では酸化チタン(TiO$$_{2}$$)微粒子に紫外ランプを照射したときに起きる光還元反応を利用した白金族元素回収プロセスについて検討した。模擬廃液にTiO$$_{2}$$微粒子とエタノールを加え、紫外ランプを照射した結果、90%の回収率でパラジウムをナノ微粒子として取り出すことに成功した。また、パラジウムを効率よく回収できるTiO$$_{2}$$微粒子のサイズを調べた結果、粒径200nm程度のものを用いると回収効率が最大になることがわかった。

口頭

光還元を利用した模擬放射性廃液からの有用元素回収に関する研究

大場 弘則; 佐伯 盛久; 利光 正章

no journal, , 

光還元により模擬放射性廃液から白金族元素等有用金属を回収する実験を行いその回収特性を調べた。10成分の元素(Ru, Rh, Pd, Mo, Zr, Ba, Sr, Cs, Na)を3モル硝酸に溶解して模擬液を調製した。酸化チタン光触媒を含む模擬液ではパラジウムが選択的に回収でき、他の元素は回収されないことがわかった。回収効率は酸化チタンの濃度の増加に伴って上昇し、酸化チタン濃度2g/l以上でパラジウムの回収率が99%となることが示された。

口頭

レーザー誘起ブレークダウン分光による溶存元素の分析

大場 弘則; 利光 正章; 佐伯 盛久; 田邉 里枝*; 伊藤 義郎*; 若井田 育夫

no journal, , 

「次世代燃料の遠隔分析技術開発とMOX燃料による実証的研究」における気液界面を利用した溶存元素分析の発光分光分析に関する研究である。レーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)において、感度の向上のため石英セル等の容器を使用せずに分析する方法として測定対象液体をフロージェットにした場合を調べた。ジェットには液柱フローあるいはシートフローの2つのタイプを採用してナトリウム水溶液を用いてブレークダウンプラズマの発光スペクトル出現特性及びレーザー照射時のフロージェットの形状を測定した。液体シートフローの場合では発光スペクトルが液柱フローに比べて5倍以上強く高感度分析が可能なことがわかった。また、フロージェット形状の観測ではフロージェットのタイプでレーザー照射時の水溶液の飛沫の飛散方向に大きな違いがあり、これが感度に寄与していることが示唆された。

口頭

レーザー誘起ブレークダウン分光による高感度溶存元素分析

大場 弘則; 利光 正章; 佐伯 盛久; 田邉 里枝*; 伊藤 義郎*; 若井田 育夫

no journal, , 

液体を対象にしたレーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)分析において、簡素化して高感度な分析を行うために付加的機器やキャリアガス等用いない連続液体フロージェットの気液界面をLIBSに適用することを検討している。本研究では、液柱フロージェットと液体シートフロージェットについて、ナトリウム水溶液を用いて発光スペクトルやレーザー照射時のフロー液体形状変化を観測してそれぞれのLIBS特性を比較した。その結果、液体シートフローの場合では発光スペクトルが液柱フローに比べて5倍以上強く高感度分析が可能なことがわかった。検出限界は、液柱フローでは1.4ng/mLであったが、これに対して液体シートフローを用いた場合は1.1ng/mLの値を得た。また、フロージェット形状の観測によりレーザー照射時の水溶液の飛沫の飛散方向に大きな違いがあることが確認され、これが感度に寄与していると考察した。

口頭

核燃料物質のレーザー遠隔分析技術開発,2-4; 液体薄膜ジェットLIBSによる模擬高レベル放射性廃液中元素の同時決定

大場 弘則; 利光 正章; 佐伯 盛久; 若井田 育夫

no journal, , 

次世代燃料の遠隔分析技術開発では、再処理過程での工程分析におけるレーザー遠隔分析法の可能性を評価するために、液体薄膜ジェットを用いた高感度LIBS(レーザー誘起ブレークダウン分光)分析技術の開発を進めている。本研究では、高レベル放射性廃液を模擬した10元素(Ba, Cs, Mo, Na, Nd, Pd, Rh, Ru, Sr, Zr)共存溶解液(模擬溶解液)を液膜ジェットLIBSに適用して高波長分解能分光器による時間分解分光計測を行い、溶存元素の元素識別及び最適な発光観測条件を調べた。その結果、混合溶解液における元素の識別は、観測スペクトルピーク波長だけでなく測光条件でも可能なことがわかった。これにより液体薄膜ジェットLIBSが高レベル放射性廃液のその場分析への適用の可能性が示された。

口頭

遠隔観察・分光技術を用いた炉内検査技術の開発,2; 水中の固体試料を対象としたレーザー誘起ブレークダウン分光技術の開発

利光 正章; 佐伯 盛久; 杉山 僚; 大場 弘則; Thornton, B.*; 作花 哲夫*

no journal, , 

高放射線量環境下の原子炉内における遠隔・迅速・その場モニタリングの方法として、光ファイバを用いたレーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)の適用について検討している。今回われわれは、検知部をガスパージするファイバ伝送LIBS技術を開発し、鉄,ステンレス,ジルカロイなどの金属及び金属酸化物の元素分析に利用できるか検証したので、その結果について報告する。

口頭

酸化チタン微粒子を用いた模擬放射性廃液からの高融点金属及び白金族金属回収に関する研究

佐伯 盛久; 利光 正章; 大場 弘則

no journal, , 

核燃料再処理において発生する高レベル放射性廃液中には、モリブデンなどの高融点金属やパラジウムなどの白金族金属が含まれており、これらの金属を取り除くことができれば、ガラス固化プロセスをより円滑化できる。一方、酸化チタンはイオン交換と光触媒の2種類の作用を併せ持ち、これらにより金属の選択的回収が可能である。本研究では、酸化チタン微粒子を利用した模擬放射性廃液からの金属回収を試みたので報告する。

口頭

Development of remote laser-induced breakdown spectroscopy for samples submerged in water

利光 正章; 佐伯 盛久; 大場 弘則; Thornton, B.*; 作花 哲夫*

no journal, , 

光ファイバーを用いたレーザー誘起ブレークダウン分光法(Laser-induced breakdown spectroscopy: LIBS)により、水中の固体試料を元素分析する技術の開発を行った。水中の試料表面に空気を吹き付け、光ファイバーにより伝送したレーザーパルスを試料に照射してアブレーションによるマイクロプラズマを発生させて、試料からの発光を集光して分光分析を行った。鉄, SUS304ステンレス鋼,ジルカロイ-2, 酸化ジルコニウムなどの金属,合金及び金属酸化物の発光スペクトルを、波長730nmから870nm付近において明瞭に観測できた。

口頭

Study on separation of platinum-group metals by using laser-induced particle formation

佐伯 盛久; 利光 正章; 大場 弘則

no journal, , 

レーザー微粒子化を利用した高レベル放射性廃液からの白金族元素分離法を考案し、パラジウム,ロジウム,ルテニウム及びネオジムが溶解した模擬溶液を用いて原理実証実験を行った。1.5mL模擬溶液に等量のエタノールを加え、266nm紫外レーザーを40分照射することにより、模擬溶液中のパラジウム,ロジウム,ルテニウムを選択的に微粒子化し、ネオジムと分離した。サブミクロンサイズまで成長させた白金族元素微粒子をろ過又は遠心分離により回収し、誘導結合プラズマ発光分光法により試料溶液中に残存する金属イオン濃度を分析した。その結果、ネオジムイオン濃度はレーザー照射前と変化しなかったのに対し、パラジウム、ロジウム及びルテニウムイオン濃度はそれぞれ100%, 94-99%, 65-69%減少しており、レーザー微粒子化とろ過又は遠心分離との組合せにより、白金族元素を溶液中から合金微粒子として回収できることを実証した。また、さまざまな実験パラメーターに対する白金族元素の回収率依存性を調べたところ、照射レーザー強度によりパラジウムとロジウムを相互に分離可能なことが示された。

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