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論文

Chemical characterization of a volatile dubnium compound, DbOCl$$_3$$

Chiera, N. M.*; 佐藤 哲也; Eichler, R.*; 富塚 知博; 浅井 雅人; 安達 サディア*; Dressler, R.*; 廣瀬 健太郎; 井上 浩樹*; 伊藤 由太; et al.

Angewandte Chemie; International Edition, 60(33), p.17871 - 17874, 2021/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

等温ガスクロマトグラフ法を用いて、105番元素ドブニウム(Db)の単一原子を対象として、揮発性オキシ塩化物を合成し、化学的性質を調べた。同一条件下で同族元素ニオブおよびタンタルの揮発性と比較したところ、NbOCl$$_3 > $$ TaOCl$$_3 geq$$ DbOCl$$_3$$の関係が得られた。これはDb分子中の共有結合性が周期表からの予想よりも強くなっているためと考えられる。本成果により、超アクチノイド元素の化学的性質に関する理論計算に対する信頼できる実験データを与えることができた。

論文

Optimization of an isothermal gas-chromatographic setup for the chemical exploration of dubnium (Db, Z = 105) oxychlorides

Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 富塚 知博; 浅井 雅人; 伊藤 由太; 白井 香里*; 鈴木 颯人; 床井 健運; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 320(3), p.633 - 642, 2019/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:23.13(Chemistry, Analytical)

等温ガスクロマトグラフ(IGC)装置を開発し、オンライン気相研究に向けた動作試験をおこなった。核反応によって合成した5族遷移金属ニオブおよびタンタルの短寿命同位体をガスジェット気流によってIGC装置へ直接搬送し、反応ガスとしてSOCl$$_2$$を用いてオキシ塩化物を生成する。このときのNbOCl$$_3$$およびTaOCl$$_3$$の生成条件並びに搬送条件を調べたところ、半減期($$t_{1/2}$$)が約30秒の核種について全体の効率が7%であると見込むことができた。したがって、本IGC装置は$$^{262}$$Db($$t_{1/2}$$=34秒)適用可能であることがわかった。

論文

Formation and thermochemical properties of oxychlorides of niobium (Nb) and tantalum (Ta); Towards the gas-phase investigation of dubnium (Db) oxychloride

Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 富塚 知博; 浅井 雅人; 鈴木 颯人*; 床井 健運; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 永目 諭一郎

Inorganica Chimica Acta, 486, p.361 - 366, 2019/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:24.66(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

トレーサー量のNbOCl$$_3$$およびTaOCl$$_3$$の生成とその石英表面における吸着挙動を、等温ガスクロマトグラフ法を用いて調べた。吸着-脱離モデルをもとにしたモンテカルロ・シミュレーションにより、それぞれについて求められた吸着エンタルピー($$Delta H_{rm ads}$$)は、-$$Delta H_{rm ads}$$(NbOCl$$_3$$) = 102 $$pm$$ 4 kJ/molおよび-$$Delta H_{rm ads}$$(TaOCl$$_3$$) = 128 $$pm$$ 5 kJ/molだった。得られた値は、それぞれの化合物の昇華エンタルピーから経験的に予想される値と非常によく一致した。これにより、金属オキシ塩化物について$$Delta H_{rm ads}$$$$Delta H^circ _{rm subl}$$間に知られている経験式を更新することができた。さらに、NbおよびTaオキシ塩化物の$$Delta H^circ _{rm subl}$$から外挿してDbOCl$$_3$$について予想された$$Delta H^circ _{rm subl}$$(DbOCl$$_3$$)から、$$Delta H_{rm ads}$$(DbOCl$$_3$$)は135 $$pm$$ 2 kJ/molと予想された。本結果を元に、今後同一実験条件下でDbOCl$$_3$$の吸着挙動研究をおこない、5族元素の揮発性について議論することができるとともに、その結果から、ドブニウムにおける相対論効果の影響について見積もることが可能となる。

論文

STM-induced SiO$$_{2}$$ decomposition on Si(110)

矢野 雅大; 魚住 雄輝*; 保田 諭; 朝岡 秀人; 塚田 千恵*; 吉田 光*; 吉越 章隆

e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 16, p.370 - 374, 2018/08

Real-time scanning tunneling microscope (STM) measurements are performed during the thermal decomposition of an oxide layer on Si(110). Voids in which only oxide is removed are formed during the real-time measurements, unlike the thermal decomposition in which bulk Si is desorbed with oxide. Analysis of the STM images reveals that the measurement induces the decomposition of the oxide layer resulting from electron injection into the defect sites. The activation energy of thermal decomposition decreases by 0.4 eV in the range of 700-780$$^{circ}$$C.

論文

Characterization of SiO$$_{2}$$ reduction reaction region at void periphery on Si(110)

矢野 雅大; 魚住 雄輝*; 保田 諭; 塚田 千恵*; 吉田 光*; 吉越 章隆; 朝岡 秀人

Japanese Journal of Applied Physics, 57(8S1), p.08NB13_1 - 08NB13_4, 2018/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:7.63(Physics, Applied)

We have observed time evolution of morphology and electronic state of oxide Si(110) during reduction process. We found metastable area and state by means of scanning tunneling microscope (STM) and X-ray photoemission spectroscopy (XPS), respectively.

論文

Complex chemistry with complex compounds

Eichler, R.*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Chiera, N. M.*; Di Nitto, A.*; Dressler, R.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Even, J.*; Fangli, F.*; Goetz, M.*; et al.

EPJ Web of Conferences, 131, p.07005_1 - 07005_7, 2016/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:48.51

近年、物理的な前段分離装置を活用することにより、超重元素の比較的不安定な単一分子の合成と研究が気相化学研究によって可能になった。非常に揮発性の高い106番元素のヘキサカルボニル錯体Sg(CO)$$_{6}$$の合成は最近の大きな成果である。この成功を受けて、中心金属原子と周囲の配位子間の第一乖離エネルギーの測定を第2世代の実験として実施した。管状の分解反応装置を用いた手法を開発し、短寿命のMo(CO)$$_{6}$$, W(CO)$$_{6}$$, Sg(CO)$$_{6}$$錯体に適用することに成功した。

口頭

放射光XPSによるSi(100)2$$times$$1へのCH$$_{3}$$Cl吸着反応の研究

塚田 千恵; 吉田 光; 岡田 美智雄*; 吉越 章隆; 矢板 毅

no journal, , 

SiやAlの酸化物で構成される粘土鉱物から放射性Csをハロゲン化物として脱離する方法を検討しているが、その脱離反応のメカニズムは不明である。我々は粘土鉱物とハロゲン系ガスの反応モデルとしてSi基板とCH$$^{3}$$Clを選び、並進運動エネルギーを変化させたCH$$^{3}$$Cl分子線照射によるCs/Si基板での反応解明を目的としている。本研究では第一段階として、CH3ClのSi(100)2$$times$$1に対する反応を放射光XPSで調べたが、CH$$^{3}$$やClでSiダイマー原子に吸着したと考えられる。

口頭

液中プラズマ法で作製したAuナノ粒子のCs吸着剤への応用検討

塚田 千恵; 吉田 光; 小川 智史*; 吉越 章隆; 八木 伸也*; 矢板 毅

no journal, , 

溶液中の放射性Cs$$^{+}$$を高密度・高効率に捕集可能な吸着剤として、液中プラズマ法で作製した清浄表面を持つAuナノ粒子に着目した。我々は、CsをAuナノ粒子表面に吸着させる、もしくは、L-システインをナノ粒子表面に吸着させた後にそのシステインとCsを相互作用させる、という捕集方法を考えた。後者の方法の試料に対する放射光XPSの結果から判断して、Auナノ粒子表面のシステインのCOOH基がCsと相互作用していると示唆された。

口頭

Cu$$_{3}$$Pd(111)合金表面の初期酸化過程

津田 泰孝*; 牧野 隆正*; 塚田 千恵; 吉越 章隆; 福山 哲也*; 岡田 美智雄*

no journal, , 

酸化は腐食過程の中でも最も主要なものの一つである。Cu$$_{3}$$Pd合金は触媒作用を持つことで知られ、その表面酸化過程が注目される。本発表では、Cu$$_{3}$$Pd(111)表面について、分子ビームを使った初期酸化過程を詳細に調査した。その場光電子分光測定はSPring-8 BL23SUの表面化学装置にて行った。Arスパッターとアニール後の単結晶Cu$$_{3}$$Pdを使った。酸素雰囲気への曝露酸化に比べて、分子ビームによる酸化は反応性が高くなることが分かった。また、基板温度の上昇に伴い表面原子拡散が起きることが示唆された。

口頭

放射光XPSによるSi(100)2$$times$$1へのCH$$_{3}$$Cl吸着反応の研究

塚田 千恵; 吉田 光; 岡田 美智雄*; 吉越 章隆; 矢板 毅

no journal, , 

CH$$_{3}$$Clを用いた粘土鉱物中のCs除去反応を期待して、主要構成元素の一つであるSi表面におけるCH$$_{3}$$Cl分子吸着反応と吸着状態を放射光光電子分光によって調べた。Si(100)表面においてC$$_{3}$$Clが、CH$$_{3}$$とClに解離吸着することを高分解能光電子スペクトルで明らかにしたので報告する。

口頭

超音速分子線を用いたCu(111)表面におけるエチレン分子の反応

牧野 隆正*; 津田 泰孝*; 塚田 千恵; 吉越 章隆; 岡田 美智雄*

no journal, , 

エチレン分子と金属表面との相互作用は脱水素化反応などの様々な触媒反応において非常に重要である。本研究では、エチレン分子の解離反応を理解するため、超音速分子線をCu(111)表面に照射し、照射後の表面を放射光XPSで調べた。並進エネルギー2eVの分子線を、表面温度300Kで照射したとき、ピーク強度が増大し、またピーク位置が高結合エネルギーにシフトしていることがわかった。吸着状態や反応の表面温度依存性に議論する予定である。

口頭

超熱エネルギー酸素分子によるCu$$_{3}$$Pt(111)表面の酸化過程

津田 泰孝*; 牧野 隆正*; 塚田 千恵; 吉越 章隆; 福山 哲也*; 岡田 美智雄*

no journal, , 

酸化は腐食過程の中でも最も主要なものであり、その理解は耐腐食性材料開発に重要である。本研究では、Cu$$_{3}$$Pt(111)表面の初期酸化過程を大型放射光施設SPring-8 BL23SUに設置された表面化学反応解析装置を用いて調べた。清浄表面に並進エネルギー2.3eVの超音速酸素分子線を照射し、酸化後の表面を放射光X線光電子分光で分析した。Cu L$$_{3}$$M$$_{4.5}$$M$$_{4.5}$$オージェ電子スペクトルおよびCu-2p XPSスペクトルから、表面銅酸化物が生成することがわかった。一方、Pt-4f XPSスペクトルから、Pt酸化物生成の成長は見られなかった。また、同じ露出量で比較したとき、Cu$$_{3}$$Pd(111)表面はCu$$_{3}$$Au(111)表面と比べて酸化反応性が低いことがわかった。

口頭

XPS analysis for Cs adsorbed on L-cysteine/Au nanoparticle

塚田 千恵*; 吉田 光; 小川 智史*; 吉越 章隆; 八木 伸也*; 矢板 毅

no journal, , 

福島において、土壌および水中の放射性Csの除染が求められている。バルクに比べて高い表面積密度を有することから金ナノ粒子(AuNPs)はCs吸着剤として魅力的である。液中プラズマによって作製したAuNPsは、ほぼ清浄性を保って分散する。そしてAuNPs上に高密度でLシステインが吸着することが知られており、Lシステイン中の-COO-とCs+イオンとの相互作用を利用した吸着が期待できる。本研究では、CsのAuNPsへの吸着を調べた。Cys/AuNPはNa1sピークが観測されたが、CsCl/Cys/AuNPでは観測されなかった。また、Cs 3$$d_{5/2}$$ピークは、Cys/AuNPには観測されず、CsCl/Cys/AuNPには観測された。これらの結果から、Cys/AuNP上のNa$$^{+}$$イオンは、CsCl水溶液中でCs+によって置き換わったと推定される。Cys/AuNPとCsCl/Cys/AuNPには、O 1sピークが観測された。ここで、CsCl/Cys/AuNPのピーク位置が、Cys/AuNPに比べてより高結合エネルギー側にあったので、Cs+によって置き換わったことによって-COO-の分極が増加したと推察される。

口頭

Synchrotron light analyses for gold nanoparticles fabricated by CsCl aqueous solution

塚田 千恵*; 吉田 光; 小川 智史*; 吉越 章隆; 八木 伸也*; 矢板 毅

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故からの回復にとって、土壌および冷却水からの放射性セシウムの効率的な除去が重要である。吸着剤やCs除去法として、効果的な分離能力、リサイクルが可能であることに加えて省エネルギー特性が要求される。ここでは、溶液プラズマ法によって作成される金ナノ粒子(AuNPs)に注目する。本研究の目的は、塩化セシウム水溶液における溶液プラズマ法によって形成されるAuNPsの表面化学状態を解明することである。シンクロトロン光を使った分析から、Cs-Cl-Au結合が2段階で進むことがわかった。(1) CsとCl原子は、AuNPs表面(Cs-AuとCl-Au結合)に吸着、(2) Au原子はAuNPs表面に結合する。

口頭

103番元素ローレンシウムの価電子構造決定に向けた低速原子ビーム取り出し技術の開発

富塚 知博; 床井 健運*; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; Chiera, N. M.; 鎌田 裕生; 永目 諭一郎; 後藤 真一*

no journal, , 

加速器による重イオン核反応でのみ生成され低生成率かつ短寿命な103番元素ローレンシウム(Lr)は、単一原子レベルでしか得られない。Lrは相対論効果の影響で、その最外殻電子の軌道が、周期表から期待される軌道と異なることが予想されるなど、その化学的性質を知ることは重元素の化学的挙動を系統的に理解にするための鍵となる情報である。本研究では、その最外核電子のスピン情報をStern-Gerlach法等を用いて直接観測するため、このような単一原子レベルに適用できる原子ビーム生成法開発を目指し、Lrの第一イオン化エネルギー(IP1)測定で使用した表面電離型イオン源を基にした原子ビーム源の開発を進ってきた。発表では、開発の現状と今後の計画について報告する。

口頭

Development of an atomic beam apparatus for chemistry of the heaviest elements

富塚 知博*; 床井 健運*; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; Chiera, N. M.; 後藤 真一*; 長 明彦; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 永目 諭一郎

no journal, , 

We plan to directly determine the ground-state configuration of Lr by applying the Stern-Gerlach technique of magnetic deflection of atomic beams. Here, a well-collimated atomic beam passes through an inhomogeneous magnetic field that splits the beam into (2J + 1) components; J is the total electronic angular momentum of the atom. From the number of beam split components, the ground-state configuration of the Lr atom can be determined unambiguously. We have just started the development of an apparatus for effective extraction of the atomic Lr beam by exploiting a small cavity type atomic beam source that can be heated by electron bombardment. In the contribution, we present the status and achievement, and future prospect of this program.

口頭

表面電離イオン源内における短寿命同位体の吸着脱離挙動の解析に向けたモンテカルロシミュレーション開発

床井 健運; 佐藤 哲也; Eichler, R.*; 伊藤 由太; 富塚 知博; 鈴木 颯人*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史*; Chiera, N. M.; et al.

no journal, , 

真空クロマトグラフ法と表面電離法を組み合わせた新規の実験手法を開発し、103番元素ローレンシウム(Lr)の高温金属(Ta)表面への吸着挙動を調べた。その結果Lrの吸着挙動は、ランタノイド元素の中でも低い揮発性をもつルテチウム(Lu)の挙動と類似していた。本研究では、Lr原子のTaカラム内におけるイオン化とクロマトグラフ挙動を解析するため、新たにモンテカルロシミュレーションコードの開発を行った。

口頭

$$^{254}$$Es標的を用いて生成する中性子過剰Fm領域核の自発核分裂の測定

浅井 雅人; 塚田 和明; 廣瀬 健太郎; 豊嶋 厚史; 富塚 知博; Chiera, N. M.; 伊藤 由太; 牧井 宏之; 永目 諭一郎; 西尾 勝久; et al.

no journal, , 

$$^{256}$$Fm, $$^{258}$$Fm, $$^{259}$$Lrの自発核分裂の測定を、原子力機構タンデム加速器施設において$$^{254}$$Es標的を用いて行った。これら3核種は、非対称核分裂, 全運動エネルギー(TKE)の大きい対称核分裂、TKEの小さい対称核分裂という、それぞれ異なる核分裂特性を示し、そのメカニズムも大きく異なる。これらの違いがどのように生じるか、非常に興味深い。$$^{256,258}$$Fmは$$^{254}$$Es標的と$$^{18}$$Oビームを用いた多核子移行反応で合成し、$$^{259}$$Lrは$$^{248}$$Cm($$^{15}$$N,4n)融合蒸発反応で合成した。生成核をガスジェット結合型オンライン同位体分離装置で質量分離し、回転円盤型$$alpha$$・核分裂片測定装置に運んで測定した。実験で得られた核分裂片の質量数とTKEの分布から、$$^{256}$$Fm, $$^{258}$$Fm, $$^{259}$$Lrの自発核分裂のメカニズムの違いについて議論する。

口頭

JAEAタンデム加速器およびSPring-8放射光実験に向けたアインスタイニウム試料の調製

塚田 和明; 豊嶋 厚史; 廣瀬 健太郎; 浅井 雅人; Chiera, N. M.; 床井 健運; 鈴木 伸一; 柏原 歩那*; 二宮 秀美*

no journal, , 

タンデム加速器において行っているアインスタイニウム標的を用いた核分裂研究、並びにSPring-8放射光施設におけるアインスタイニウムの水和構造研究に向けて、米国オークリッジ国立研究所から国内で初めて供給を受けた約0.2$$mu$$gのアインスタイニウム試料の分離・精製、および照射試料の調整等を行ったので報告する。

口頭

超重元素を対象とした低速原子ビーム源の開発

富塚 知博; 床井 健運; 佐藤 哲也; 伊藤 由太; 鈴木 颯人*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; Chiera, N. M.; 後藤 真一*; et al.

no journal, , 

超重元素原子(Z $$>$$ 100)の価電子軌道の直接決定を目指して、単一原子レベルに適用可能な高温ノズル型原子ビーム源(Atomic Beam Source: ABS)の開発を行っている。本研究では、高効率で低エミッタンスのビームを取り出すため、安定同位体を用いたオフライン実験を行うとともに、モンテカルロシミュレーションによる最適ノズル形状の検討を行った。

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